perbandingan struktur kristal dan morfologi …/per... · 2.7. sem (scanning electron ......

perpustakaan.uns.ac.id digilib.uns.ac.id

commit to user

PERBANDINGAN STRUKTUR KRISTAL DAN

MORFOLOGI LAPISAN TIPIS BARIUM TITANAT (BT)

DAN BARIUM ZIRKONIUM TITANAT (BZT)

YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL-GEL

Disusun Oleh :

ROHANA TAQIYAH

M0207012

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian

Persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

Januari, 2012


commit to user

v

PERBANDINGAN STRUKTUR KRISTAL DAN MORFOLOGILAPISAN TIPIS BARIUM TITANAT (BT) DAN

BARIUM ZIRKONIUM TITANAT (BZT) YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL-GEL

Rohana TaqiyahJurusan Fisika, Fakultas MIPA, Universitas Sebelas Maret, Surakarta

[email protected]

Abstrak

Fabrikasi lapisan tipis BT (BaTiO3), BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) telah dilakukan di atas substrat Pt/Si menggunakan metode sol gel yang disiapkan dengan spin coater. Variasi jumlah lapis dilakukan pada pembuatan lapisan tipis BT serta BZT dan dikarakterisasi menggunakan peralatan XRD (X-ray Diffraction) dan SEM (Scanning Electron Microscopy).

Hasil karakterisasi menunjukkan, seiring bertambahnya jumlah lapis maka ketebalan cenderung bertambah dan kenaikan nilai intensitas sinar-X cenderung makin tinggi. Penambahan zirkonium mengakibatkan pergeseran sudut 2θ yang semakin kecil dibandingkan dengan BT. Lapisan tipis BaTiO3 ukuran butirnya dapat ditentukan dan mempunyai bentuk morfologi yang lebih bagus jika dibandingkan dengan lapisan tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3 dan BaZr0,50Ti0,50O3). Pada lapisan tipis BZT terlihat mengelompok dan permukaannya terlihat kasar atau tidak rata, sehingga ukuran butir tidak dapat ditentukan karena penambahan Zr menyebabkan larutan menggumpal.

Kata kunci : BT, BZT, sol gel, spin coating, XRD, SEM


commit to user

ix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL ................................................................................... i

HALAMAN PENGESAHAN ...................................................................... ii

HALAMAN PERNYATAAN ...................................................................... iii

MOTTO DAN PERSEMBAHAN................................................................. iv

HALAMAN ABSTRAK .............................................................................. v

HALAMAN ABSTRACT ............................................................................ vi

KATA PENGANTAR .................................................................................. vii

UCAPAN TERIMA KASIH ........................................................................ viii

DAFTAR ISI ................................................................................................ xi

DAFTAR TABEL ........................................................................................ xii

DAFTAR GAMBAR ................................................................................... xiii

DAFTAR SIMBOL ..................................................................................... xv

DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................... xvi

BAB I PENDAHULUAN ............................................................................ 1

1.1. Latar Belakang ................................................................................ 1

1.2. Rumusan Masalah .......................................................................... 3

1.3. Batasan Masalah ............................................................................ 4

1.4. Tujuan Penelitian ........................................................................... 4

1.5. Manfaat Penelitian ......................................................................... 4

BAB II DASAR TEORI .............................................................................. 5

2.1. Struktur Perovskite ......................................................................... 5

2.2. Batium Titanat (BaTiO3) ................................................................ 5

2.3. Material Ferroeletrik ...................................................................... 7

2.4. Barium Zirkonium Titanat .............................................................. 9

2.5. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) ................................ 10

2.6. XRD (X-Ray Diffraction) ............................................................... 11

2.7. SEM (Scanning Electron Microscopy) ............................................ 13

BAB III METODOLOGI PENELITIAN ...................................................... 15


commit to user

x

3.1. Tempat dan Waktu Penelitian ......................................................... 15

3.2. Alat dan Bahan yang Digunakan .................................................... 15

3.2.1. Alat yang Digunakan .............................................................. 15

3.2.2. Bahan yang Digunakan ........................................................... 16

3.3. Metode Penelitian ........................................................................... 16

3.3.1. Persiapan Substrat ................................................................... 17

3.3.2. Pembuatan Larutan ................................................................. 18

3.3.2.1. Barium Titanat (BaTiO3) ............................................... 18

3.3.2.2. Barium Zirkonium Titanat (BZT) .................................. 19

3.3.3. Proses Spin Coating dan Proses Hydrolisis .............................. 19

3.3.4. Proses Annealing .................................................................... 20

3.3.5. Karakterisasi ........................................................................... 21

3.3.5.1. XRD (X-Ray Diffraction) ............................................... 21

3.3.5.2. SEM (Scanning Electron Microscopy) .......................... 22

3.4. Teknik Analisa Data ....................................................................... 22

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ...................................................... 23

4.1. Karakterisasi Struktur Kristal ......................................................... 23

4.1.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT ........................ 24

4.1.2. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT

(BaZr0,35Ti0,65O3) ................................................................ 25

4.1.3. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT

(BaZr0,50Ti0,50O3) .............................................................. 26

4.1.4. Pola Difraksi BT (BaTiO3), BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dan

BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) ....................................................... 27

4.2. Karakterisasi Menggunakan SEM ................................................... 29

4.2.1. Karakterisasi Morfologi ........................................................ 29

4.2.1.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT.................. 29

4.2.1.2.Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis

BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) .................................................. 30

4.2.1.3.Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis

BZT (BaZr0,50Ti0,50O3). ................................................. 31


commit to user

xi

4.2.1.4. Morfologi Lapisan Tipis BT (BaTiO3), BZT(BaZr0,35Ti0,65O3)

dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) ........................................... 32

4.2.1.5. Morfologi Lapisan Tipis BT (BaTiO3), BZT(BaZr0,35Ti0,65O3)

dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) ........................................... 34

4.2.2. Karakterisasi Ketebalan ........................................................ 35

4.2.2.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT.................. 35

4.2.2.2. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT

(BaZr0,35Ti0,65O3) .......................................................... 36

4.2.2.3. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT

(BaZr0,50Ti0,50O3) .......................................................... 37

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ........................................................ 39

5.1. Kesimpulan .................................................................................... 39

5.2. Saran .............................................................................................. 39

DAFTAR PUSTAKA .................................................................................. 40

LAMPIRAN ................................................................................................ 42


commit to user

xii

DAFTAR TABEL

Halaman

Tabel 4.1. Intensitas Lapisan Tipis BaTiO3 Hasil Uji XRD 25

Tabel 4.2. Intensitas Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 Hasil Uji XRD 26

Tabel 4.3. Intensitas Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 Hasil Uji XRD 27

Tabel 4.4. Nilai 2θ pada Lapisan Tipis BaTiO3, BaZr0,35Ti0,65O3, 28

BaZr0,5Ti0,50O3

Tabel 4.5. Ukuran Butir pada Lapisan Tipis BaTiO3 29

Tabel 4.6. Ukuran Butir pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) 30

Tabel 4.7. Ketebalan pada Lapisan Tipis BaTiO3 35

Tabel 4.8. Ketebalan pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) 36

Tabel 4.9. Ketebalan Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) 37


commit to user

xiii

DAFTAR GAMBAR

Halaman

Gambar 2.1. Stuktur Perovskite ABO3 5

Gambar 2.2. Struktur Perovskite BaTiO3 6

Gambar 2.3. Skema Struktur kristal BaTiO3 7

Gambar 2.4. Kurva Histerisis Ferroelektrik 8

Gambar 2.5. Proses Empat Tahap pada Spin Coating 10

Gambar 2.6. Difraksi pada Sinar-X 12

Gambar 2.7. Skema SEM 14

Gambar 3.1. Diagram Alir Penelitian 17

Gambar 3.2. Pencucian Substrat dengan Ultrasonic Cleaner 18

Gambar 3.3. Proses Penimbangan Bahan dengan Neraca Analitik 18

Gambar 3.4. Proses Pencampuran Bahan 19

Gambar 3.5. Proses Pengadukan dan Pemanasan Menggunakan Hot 19

Plate Magnetic Stirrer

Gambar 3.6. Tempat Penyimpanan Larutan BT atau BZT 19

Gambar 3.7. Proses Penetesan pada Substrat 20

Gambar 3.8. Proses Spin Coating Menggunakan Spin Coater 20

Gambar 3.9. Proses Annealing Menggunakan Furnace 21

Gambar 3.10. Alat Uji XRD Merk Bruker 21

Gambar 4.1. Pola Difraksi Lapisan Tipis BaTiO3 dengan Variasi 24

Jumlah Lapis

Gambar 4.2. Pola Difraksi Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 dengan 25

Variasi Jumlah Lapis

Gambar 4.3. Pola Difraksi Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 dengan 26


Gambar 4.4. Pola Difraksi Lapisan Tipis BaTiO3, BaZr0,35Ti0,65O3, 28

BaZr0,5Ti0,50O3

Gambar 4.5. Foto SEM Lapisan Tipis BaTiO3 Variasi Jumlah Lapis 30


commit to user

xiv

Gambar 4.6. Foto SEM Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 Variasi 31

Jumlah Lapis

Gambar 4.7. Foto SEM Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 Variasi 32

Jumlah Lapis

Gambar 4.8. Foto SEM 1 Lapis Lapisan Tipis 33

Gambar 4.9. Foto SEM 2 Lapis Lapisan Tipis 34

Gambar 4.10. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BaTiO3 36


Gambar 4.11. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis 37

BaZr0,35Ti0,65O3 Variasi Jumlah Lapis

Gambar 4.12. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis 38

BaZr0,50Ti0,50O3 Variasi Jumlah Lapis


commit to user

xv

DAFTAR SIMBOL

Simbol Keterangan Satuan

0 derajat celcius C

M Molaritas mol/m3

n bilangan bulat (1,2,3,… dst)

d jarak antar kisi meter

λ panjang gelombang sinar-X meter

θ sudut difraksi 0

E Energi eV


commit to user

xvi

DAFTAR LAMPIRAN

Halaman

Lampiran 1 ICDD untuk BZT (Barium Zirkonium Titanat) 42

Lampiran 2 ICDD untuk Pt 42

Lampiran 3 ICDD untuk BaTiO3 43

Lampiran 4 ICDD untuk PtSi 43

Lampiran 5 Perhitungan konstanta kisi 44

Lampiran 6 Perhitungan kesalahan relatif 46


commit to user

1

BAB I

PENDAHULUAN

1.1. Latar Belakang Masalah

Seiring dengan perkembangan zaman, kebutuhan akan peralatan elektronik

yang semakin kecil dengan performa yang semakin meningkat menjadi semakin

besar. Lapisan tipis mempunyai peran penting dalam pengembangannya karena

banyak digunakan sebagai komponen elektronik khususnya pada dielektrik dalam

kapasitor.

Sejak tahun 1989, fabrikasi dalam bentuk lapisan tipis sangat luas, karena

sifat-sifat bahan ferroelektrik dapat dimodifikasi sesuai kebutuhan serta mudah

diintegrasikan dalam bentuk divais. Suatu material dikatakan bersifat ferroelektrik

jika di dalam suatu bahan material tersebut mengalami gejala terjadinya

perubahan polarisasi listrik secara spontan (Ngurah Ayu, 2001). Lapisan tipis

ferroelektrik telah mendapat perhatian khusus dalam aplikasi elektronik, yaitu non

volatile memory, kapasitor, sensor piroelektrik dan aktuator piezoelektrik. Hal

yang menarik adalah dapat digunakan untuk non volatile memory, yang termasuk

didalamnya adalah Ferroelectric Random Access Memory (FRAM) (Agung,

2008).

Barium titanat (BaTiO3) merupakan material ferroelektrik oksida dengan

struktur perovskite ABO3. BaTiO3 digunakan sebagai kapasitor karena

mempunyai konstanta dielektrik tinggi (Gao et.al., 2007). BaTiO3 mempunyai

struktur yang sangat sederhana dari pada bahan ferroelektrik lainnya. BaTiO3 juga

menarik ditinjau dari aplikasinya, karena mempunyai sifat kimia dan mekanik

yang stabil, memiliki sifat ferroelektrik sampai di atas suhu ruang yakni dengan

suhu curie 1200C (Jona and Shirane, 1993). BaTiO3 telah banyak digunakan dalam

aplikasi dibidang elektronik seperti sensor, transducer, infrared detector dan multi

layer ceramic capacitor (MLCCs) (Bambang, 2008). Untuk meningkatkan

konstanta dielektrik dan untuk mengurangi kehilangan dielektrik pada frekuensi

rendah, maka ditambahkan Sr atau Zr (Gao et al., 2007).


commit to user

2

Material lead zirconate titanate (PZT) memiliki struktur perovskite ABO3.

PZT mempunyai keunggulan dalam sifat piezoelektrik dan ferroelektriknya

merupakan bahan yang diminati dalam teknologi semikonduktor. Dalam divais

piezoelektrik PZT digunakan sebagai filter, resonator dan aktuator. Material PZT

diketahui sebagai material terbaik piezoelektrik (Ngurah Ayu, 2001). Akan tetapi,

keberadaan timbal didalam PZT mengakibatkan material ini kurang ramah

terhadap lingkungan. Selain itu, PZT memiliki temperatur curie yang cukup tinggi

yaitu sekitar 2300C (Bambang dkk, 2009).

Barium zirkonium titanat, BaZrTiO3 (yang dikenal BZT) menggantikan

BST karena Zr4+ mempunyai sifat kimia yang lebih stabil daripada Ti4+ dan

mempunyai ukuran ion yang lebih besar untuk memperluas kisi perovskite (Gao.

et.al., 2007). Zr4+ mempunyai ukuran jari-jari 86 pm sedangkan Ti4+ mempunyai

ukuran jari-jari 74,5 pm (Zhai.et.al., 2004). Zr4+ juga dapat mengurangi

kehilangan dielektrik saat frekuensi rendah. Keramik BZT yang mempunyai

struktur butir yang halus dan padat akan memiliki sifat dielektrik yang baik

(Chen.et.al., 2010). BZT merupakan komposisi penting sebagai dieletrik pada

kapasitor multilayer (Bernardi.et.al., 2010). Barium zirkonium titanat, BaZrxTi1-

xO3 berdasar pada BaTiO3 yang diperoleh dari modifikasi Zr4+ terhadap Ti4+ yang

mempunyai jari-jari yang hampir sama.

Beberapa metode yang dapat digunakan untuk penumbuhan lapisan tipis di

antaranya thermal evaporation, radio frequency and magnetron sputtering, metal-

organic chemical vapor deposition (MOCVD), sol-gel method (Zhu et.al., 1998)

atau Chemical Solution Deposition (CSD), dan Pulse Laser Ablation Deposition

(PLAD) (Ngurah Ayu, 2001). Pada penelitian ini pembuatan lapisan tipis

menggunakan metode Chemical Solution Deposition (CSD) yang disiapkan

dengan spin coater. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) merupakan cara

pembuatan lapisan dengan pendeposisian larutan bahan kimia di atas substrat,

yang dipreparasi dengan spin coater pada kecepatan putar tertentu. Spin coating

mempunyai beberapa kelebihan, yaitu ketebalan lapisan dapat diatur, biaya relatif

murah, mudah dalam pembuatan dan menggunakan material dan peralatan yang

sederhana (Ngurah Ayu, 2001). Metode CSD mempunyai 3 tahapan penting, yaitu


commit to user

3

pembuatan larutan, pendeposisian larutan pada substrat dengan spin coater, dan

proses pemanasan.

Penambahan atom di posisi dalam struktur ABO3, berperilaku sebagai

destabilizer terhadap ferroelektrik. Hal ini akan manjadikan material bersifat

paraeletrik karena merupakan ion dengan jari-jari yang lebih besar dan polarisasi

yang lebih besar pula (Kuang et.al., 2009). Variasi Zr yang nantinya menempati

posisi Ti pada BaTiO3 dapat mempengaruhi sifat ferroelektrik dan tidaknya

sebuah sampel. BaTiO3 merupakan material ferroelektrik sedangkan BZT (dengan

perbandingan Zr:Ti=50%:50%) merupakan paraelektrik.

Berdasarkan penelitian Alfan (2011), hasil parameter penumbuhan lapisan

tipis BZT menggunakan spin coater yang paling optimal menggunakan kecepatan

putar 4000 rpm selama 30 detik. Dari hasil penelitian Wahyu (2011), hasil optimal

penumbuhan lapisan tipis BZT menggunakan suhu annealing 8000C, heating rate

30C/menit dan waktu tahan 3 jam.

Pada penelitian ini dilakukan pembuatan lapisan tipis BT, BZT

(BaZr0.35Ti0.65O3) dan BZT (BaZr0.5Ti0.50O3) dengan konsentrasi 0,2 M

menggunakan metode Chemical Solution Deposition (CSD) di atas substrat Pt/Si

dengan memvariasi jumlah lapisan. Kedua material ini mempunyai sifat yang

berbeda, sehingga perlu dianalisa struktur kristal menggunakan peralatan X-ray

Diffraction (XRD) dan morfologi menggunakan peralatan Scanning Electron

Microscopy (SEM) yang mana juga dapat diketahui ketebalan serta ukuran butir

pada lapisan tipis.

1.2. Rumusan Masalah

Berdasarkan latar belakang yang dikemukakan, maka dapat dirumuskan

masalah sebagai berikut:

a. Bagaimana struktur kristal dan pengaruh penambahan variasi Zr pada lapisan

tipis BT dan BZT yang terbentuk?

b. Bagaimana perbedaan morfologi lapisan tipis BT dengan BZT yang

terbentuk?


commit to user

4

1.3.Batasan Masalah

Beberapa batasan masalah dalam penelitian adalah sebagai berikut:

a. Pada penelitian ini menggunakan metode CSD yang disiapkan dengan spin

coater dengan kecepatan putar 4000 rpm dalam waktu 30 detik.

b. Pada pembuatan lapisan tipis menggunakan waktu tahan, dan molaritas yang

sama, yaitu pada suhu 8000C, dengan heating rate 30C/menit, waktu tahan

(holding time) 3 jam, molaritas 0,2 M.

1.4. Tujuan Penelitian

Dari latar belakang dan rumusan masalah, maka tujuan dari penelitian ini

adalah :

a. Mengetahui struktur kristal dan pengaruh penambahan variasi Zr pada lapisan

tipis BT dan BZT yang terbentuk.

b. Mengetahui perbedaan morfologi lapisan tipis BT dengan BZT yang

terbentuk.

1.5. Manfaat Penelitian

Manfaat dari penelitian ini adalah :

a. Sebagai bahan referensi penelitian selanjutnya.

b. Sebagai wawasan dan pengalaman penumbuhan lapisan tipis.


commit to user

5

BAB II

DASAR TEORI

2.1. Struktur Perovskite

Struktur perovskite memiliki rumus ABO3, dimana A adalah logam

monovalen, divalen atau trivalen dan B adalah eleman pentavalen, tetravalen atau

trivalent (Jona and Shirane, 1993). Struktur perovskite merupakan sebuah kubus

dengan atom A terletak pada tiap sudut kubus, atom B terletak pada diagonal

ruang kubus dan oksigen terletak pada diagonal bidang kubus, ditunjukkan pada

Gambar 2.1 (Lines and Glass, 1977). Atom A cenderung ion dengan jari-jari

besar, sedangkan atom B cenderung ion dengan jari-jari kecil.

Gambar 2.1. Stuktur Perovskite ABO3

(Lines and Glass, 1977)

2.2. Barium Titanat (BaTiO3)

Barium Titanat (BaTiO3) merupakan material ferroelektrik dan mempunyai

struktur perovskite ABO3 yang sangat cepat perkembangan penelitiannya. Hal ini

dikarenakan BaTiO3 mempunyai struktur yang sangat sederhana dari pada bahan

ferroeletrik lainnya. BaTiO3 juga menarik ditinjau dari aplikasinya, karena

mempunyai sifat kimia dan mekanik yang stabil, memiliki sifat ferroeletrik

sampai di atas suhu ruang dan mudah disiapkan dan digunakan dalam bentuk

sampel keramik polikristalin (Jona and Shirane, 1993). BaTiO3 juga mempunyai

konstanta dielektrik dan koefisien elektro-optik relatif besar, sehingga dapat


commit to user

6

digunakan pada kapasitor lapisan tipis, perangkat gelombang optik, dan memori

semikonduktor non volatil (Zhu et.al., 1997). BaTiO3 mempunyai suhu curie

1200C, yakni merupakan suhu peralihan dari bahan paraelektrik menjadi

ferroelektrik yakni dari fase kubik ke tetragonal.

Gambar 2.2. Struktur Perovskite BaTiO3

(Jona and Shirane, 1993)

Gambar 2.2. merupakan struktur perovskite BaTiO3 yang mana mengacu

pada struktur ABO3. Posisi A (terletak pada tiap sudut kubus) ditempati oleh Ba2+,

posisi B (terletak pada diagonal ruang) ditempati oleh Ti4+, dan O2- yang terletak

pada diagonal sisi.

Barium titanat mempunyai bentuk yang berbeda seiring dengan perbedaan

suhu. Gambar 2.3 menunjukkan bahwa pada saat suhu BaTiO3 dibawah -900C

berbentuk rhombohedral, saat suhunya diantara -900C sampai 50C berbentuk

orthorhombic dan saat suhunya 50C sampai 1200C berbentuk tetragonal, dan di

atas 1200C berbentuk kubus (Jona and Shirane, 1993). BaTiO3 mempunyai

struktur kristal yang berbeda seiring dengan perbedaan suhu yaitu kubik,

tetragonal, orthorhombik dan rhombohedral. Struktur kristal kubik mempunyai

sifat paraelektrik, sedangkan pada struktur kristal tetragonal, orthorhombik dan

rhombohedral mempunyai sifat material ferroelektrik.


commit to user

7

Gambar 2.3. Skema Struktur kristal BaTiO3

(Jona and Shirane, 1993)

2.3. Material Ferroeletrik

Ferroelektrik merupakan kelompok material elektronik khususnya dielektrik

yang mempunyai sifat polarisasi spontan serta mempunyai kemampuan merubah

polarisasi internalnya dengan menggunakan medan listrik luar (E) sesuai yang

diberikan pada bahan tersebut. Efek polarisasi diharapkan memiliki perubahan

sifat fisik kristal, seperti elastis, optik, termal, dan lain-lain. Kurva histeresis

adalah hubungan antara perpindahan dielektrik (polarisasi, P) dan kuat medan

listrik (E). Sebagian besar diamati pada temperatur tertentu yang dibatasi oleh di

atas wilayah transisi (atau curie) yang tidak lagi kristal ferroelektrik (yaitu

berubah menjadi paraelektrik) dan menunjukkan perilaku dielektrik (Jona and

Shirane, 1993).

orthorhombic Tetragonal

kubic

orthorhombicTetragonal

Rhombohedral

1200-900C

00C


commit to user

8

Gambar 2.4. Kurva Histerisis Ferroelektrik(Jona and Shirane, 1993)

Jika kristal pada awalnya merupakan gabungan dari sejumlah domain positif

(yaitu domain yang orientasi polarisasi listriknya ke kanan) dan domain negative

(yaitu domain yang orientasi polarisasinya ke kiri) yang berarti polarisasi listrik

secara keseluruhan adalah nol. Selanjutnya jika kita memakai medan listrik yang

kecil dengan arah positif maka didapatkan hubungan linier antara polarisasi listrik

(P) dengan medan listrik (E), karena medan listrik cukup besar untuk merubah

domain. Kurva hubungan polarisasi listrik (P) dengan kuat medan listrik (E)

ditunjukkan pada Gambar 2.4, dari gambar tersebut didapatkan bagian linier

(bagian OA). Jika kita meningkatkan kekuatan medan listrik, sejumlah domain

negatif akan berubah dalam arah positif yang menyebabkan terjadinya pergerakan

domain, maka polarisasi listrik akan meningkat dengan cepat (bagian AB), hingga

didapatkan suatu keadaan dimana suatu domain berkumpul pada arah positif yang

disebut keadaan jenuh (bagian BC) dan akhirnya kristal hanya terdiri dari domain

tunggal yang positif. Sedangkan bila kekuatan medan listrik diturunkan, polarisasi

biasanya tidak akan kembali ke titik nol, tetapi cenderung mengikuti garis CD dan

ketika medan listrik tereduksi menjadi nol, beberapa domain akan berkumpul pada


commit to user

9

positif dan menunjukkan polarisasi remanen, Pr (bagian CD). Ekstrapolarisasi dari

bagian linier BC yang memotong sumbu Y di titik E menunjukkan nilai polarisasi

spontan material, Ps (OE). Nilai polarisasi dari material dapat dihilangkan dengan

menggunakan sejumlah medan listrik pada arah yang berlawanan (negatif). Harga

dari medan listrik yang diperlukan untuk mereduksi nilai polarisasi (P) menjadi

nol (pola OF) disebut medan koersfi (Ec). Dengan meningkatkan nilai medan

listrik akan mengakibatkan suatu keadaan dimana semua domain berkumpul pada

arah negative (bagian FG) dan putarannya akan lengkap dengan membalikkan

arah medan listrik sekali lagi kea rah positif (bagian GHC). Pada akhirnya

didapatkan kurva hubungan polarisasi listrik (P) dengan medan listrik (E) yang

ditunjukkan pada loop histerisis (CDGHC)s (Jona and Shirane, 1993).

2.4. Barium Zirkonium Titanat (BZT)

Barium zirkonium titanat, BaZrTiO3 (yang dikenal BZT) menggantikan

BST karena Zr4+ mempunyai sifat kimia yang lebih stabil daripada Ti4+ dan

mempunyai ukuran ion yang lebih besar untuk memperluas kisi perovskite (Gao

et.al., 2007). Zr4+ juga dapat mengurangi kehilangan dielektrik saat frekuensi

rendah. Keramik BZT yang mempunyai struktur butir yang halus dan padat akan

memiliki sifat dielektrik yang baik (Chen et.al., 2010). BZT merupakan komposisi

penting sebagai dieletrik dalam kapasitor multilayer (Bernardi et.al., 2010).

Barium zirkonium titanat, BaZrxTi1-xO3 berdasar pada BaTiO3 yang diperoleh dari

modifikasi Zr4+ terhadap Ti4+ yang mempunyai jari-jari yang hampir sama.

Penambahan atom di posisi dalam struktur ABO3, berperilaku sebagai

destabilizer terhadap ferroelektrik. Hal ini akan manjadikan material bersifat

paraeletrik karena merupakan ion dengan jari-jari yang lebih besar dan polarisasi

yang lebih besar pula (Kuang et.al, 2009). Variasi Zr yang nantinya menempati

posisi Ti pada BaTiO3 dapat mempengaruhi sifat ferroelektrik dan tidaknya

sebuah sampel. BaTiO3 merupakan material ferroelektrik sedangkan BZT (dengan

perbandingan Zr:Ti=50%:50%) merupakan paraelektrik.


commit to user

10

2.5. Metode Chemical Solution Deposition (CSD)

Metode Chemical Solution Deposition (CSD) merupakan cara pembuatan

lapisan dengan pendeposisian larutan bahan kimia di atas substrat. Keunggulan

metode sol-gel untuk pembuatan lapisan tipis adalah homogenitas yang baik,

mudah dikontrol dalam hal komposisi, menggunakan temperatur yang rendah,

keseragaman film pada daerah yang luas, dan menggunakan peralatan yang

sederhana dengan biaya relatif murah (Ngurah Ayu, 2001).

Pada metode sol-gel, mengalami perubahan fase menjadi sol (koloid yang

mempunyai padatan tersuspensi dalam larutannya) dan kemudian menjadi gel

(koloid tetapi mempunyai fraksi solid yang lebih besar daripada sol). Tiga tahapan

penting CSD adalah pembuatan larutan, proses spin coating, dan proses thermal

atau annealing.

Proses spin coating merupakan pelapisan dengan cara menyebarkan larutan

di atas substrat yang diputar dengan kecepatan tertentu yang konstan untuk

memperoleh lapisan yang homogen (Agung, 2008). Prinsip fisika pada spin

coating adalah menggunakan keseimbangan antara gaya viskositas dengan gaya

sentrifugal yang diatur oleh kecepatan pada spin coater dan viskositas.

Gambar 2.5. Proses Empat Tahap pada Spin Coating (Luurtsema, 1997)


commit to user

11

Pada Gambar 2.5 menunjukkan proses spin coating ada 4 tahap secara

berurutan, yaitu deposisi, spin up, spin off dan evaporasi. Pada peristiwa deposisi

merupakan peletakan larutan di atas substrat. Proses spin up, pada peristiwa ini

kecepatan putar tidak stabil karena dari kondisi diam menjadi cepat sehingga

larutan yang tidak dapat mempertahankan posisinya akan terlempar dari substrat.

Pada proses ketiga yaitu spin off, kecepatan putar dalam keadaan stabil dan pada

substrat mengalami perataan. Proses yang terakhir yaitu evaporasi atau penguapan

(Luurtsema, 1997). Pada proses spin coating waktu, kecepatan putar dapat diatur

sesuai yang dikehendaki sehingga ketebalannya dari lapisan tipis dapat diatur.

Beberapa parameter yang terlibat dalan proses spin coating adalah viskositas

larutan, kandungan padatan, kecepatan angular dan waktu putar (Agung, 2008).

2.6. X-ray Diffraction (XRD)

Karakterisasi XRD bertujuan untuk menetukan sistem kistal (kubus,

tetragonal, orthorhombic, rombohedral, heksagonal, monoklinik, dan triklinik).

Metode difraksi dapat menerangkan parameter kisi, jenis struktur, susunan atom

yang berbeda-beda pada kristal, adanya ketidaksempurnaan pada kristal, orientasi,

butir-butir dan ukuran butir, ukuran dan berat jenis endapan dan distorsi kisi (R. E

Smallman, 1991).

Hamburan Sinar-X dihasilkan jika suatu elektroda logam ditembak dengan

elektron-elektron dengan kecepatan tinggi dalam tabung vakum. Suatu kristal

dapat digunakan untuk mendifraksikan berkas sinar-X dikarenakan orde dari

panjang gelombang sinar-X hampir sama atau lebih kecil dengan orde jarak antar

atom dalam suatu kristal (R. E Smallman, 1991).

Suatu material dikenai sinar-X maka intensitas sinar yang ditransmisikan

akan lebih rendah dari intensitas sinar datang, hal ini disebabkan adanya

penyerapan oleh material dan juga penghamburan oleh atom-atom dalam material

tersebut. Berkas sinar-X yang dihamburkan ada yang saling menghilangkan

(interferensi destruktif) karena fasenya berbeda dan ada juga yang saling

menguatkan (interferensi konstruktif) karena mempunyai fase yang sama. Berkas

sinar-X yang saling menguatkan (interferensi konstruktif) dari gelombang yang


commit to user

12

terhambur merupakan peristiwa difraksi. Sinar-X yang mengenai bidang kristal

akan terhambur ke segala arah, agar terjadi interferensi konstruktif antara sinar

yang terhambur dan beda jarak lintasannya maka harus memenuhi pola nλ.

Gambar 2.6. Difraksi Sinar-X pada Kristal (Suryanarayana, 1998)

Pada Gambar 2.6 dapat dituliskan

Beda lintasan antara sinar 1 dan sinar 2

Sehingga beda lintasannya

Persamaan 2.6 disebut persamaan Bragg, dengan n = bilangan bulat (1, 2, 3,

…dst), λ adalah panjang gelombang sinar-X, d adalah jarak kisi pada kristal, dan

θ adalah sudut difraksi. Berdasarkan persamaan Bragg, jika sinar-X dijatuhkan


commit to user

13

pada sampel kristal, maka bidang kristal akan menghamburkan sinar-X yang

mempunyai panjang gelombang yang sama dengan jarak antar kisi pada kristal.

Sinar yang terhamburkan akan ditangkap oleh detektor kemudian akan

diterjemahkan sebagai puncak difraksi.

2.7. Scanning Electron Microscopy (SEM)

SEM bekerja berdasarkan prinsip scan sinar elektron pada permukaan

sampel yang selanjutnya informasi yang didapatkan diubah menjadi gambar.

Teknik SEM menggunakan hamburan balik elektron yakni saat elektron (dengan

E = 30 kV) menumbuk permukaan sampel maka elektron sampel keluar menjadi

elektron baru dengan E = 100 eV, sinyalnya diperkuat kemudian besar

amplitudonya ditampilkan dalam gradasi gelap terang pada layar CRT (Cathode

Ray Tube). Pada layar CRT inilah gambar struktur objek yang sudah diperbesar

bisa dilihat (R. E Smallman, 1991).

Teknik SEM merupakan pemeriksaan dan analisis permukaan. Gambar

permukaan yang diperoleh merupakan gambar topografi. Gambar topografi

diperoleh dari penangkapan pengolahan elektron sekunder yang dipancarkan oleh

spesimen. Prinsip kerja SEM adalah elektron mengenai kesemua permukaan

sampel titik demi titik sampai tidak ada permukaan yang terlewat dan membentuk

garis demi garis. Tiap sapuan elektron ke permukaan menghasilkan elektron

sekunder yang kemudian ditangkap oleh detektor kemudian diolah dan

ditampilkan pada layar CRT.

Sinyal lain yang penting adalah back scattered electron yang besarnya

intensitas tergantung pada nomor atom unsur yang ada pada permukaan sampel.

Dengan cara ini akan diperoleh gambar yang menyatakan perbedaan unsur kimia

yakni warna terang menunjukkan adanya unsur kimia yang lebih tinggi nomor

atomnya. Teknik SEM dapat digunakan untuk melihat objek dari sudut pandang 3

dimensi. Skema SEM ditunjukkan pada Gambar 2.7.


commit to user

14

Gambar 2.7. Skema SEM (R. E Smallman, 1991)

Lempengan Tipis

Auger

Sinar-X

Berkas DatangTerpencar

Kembali

Sekunder (energi rendah)

Ditransmisikan

Inelastik

Elastik


commit to user

15

BAB III

METODOLOGI PENELITIAN

3.1. Tempat dan Waktu Penelitian

Penelitian ini dilakukan di Laboratorium Material Jurusan Fisika FMIPA

Universitas Sebelas Maret mulai dari menimbang, pembuatan larutan sampai

pembuatan lapisan tipis. Proses annealing menggunakan furnace dilakukan di

Laboratorium Pusat MIPA sub lab fisika Universitas Sebelas Maret. Karakterisasi

menggunakan XRD (X-Ray Diffraction) dilakukan di Laboratorium MIPA terpadu

Universitas Sebelas Maret, sedangkan karakterisasi menggunakan SEM (Scanning

Electron Microscopy) dilakukan di PPPGL (Pusat Penelitian dan Pengembangan

Geologi Kelautan) Bandung. Waktu pelaksanaan penelitian mulai dari bulan Juli

2011 sampai dengan Desember 2011.

3.2. Alat dan Bahan yang Digunakan

3.2.1. Alat yang Digunakan

Alat yang digunakan dalam penelitian ini meliputi alat pembuatan dan

karakterisasi. Alat-alat yang digunakan untuk pembuatan lapisan tipis diantaranya

adalah kaca, penggaris, dan pemotong substrat untuk menghasilkan ukuran

substrat yang diinginkan serta pinset digunakan untuk mengambil substrat.

Substrat yang telah jadi kemudian dicuci menggunakan Ultrasonic cleaner merk

KA DA CHENG dan kemudian dikeringkan menggunakan Hair dryer. Pipet dan

spatula digunakan untuk mengambil bahan cair dan padatan yang nantinya akan

ditimbang menggunakan Neraca analitik merk Mettler Toledo tipe AL204.

Tabung erlenmenyer 25 mL untuk mencampur bahan cair dan padat dan diaduk

serta dipanaskan menggunakan Hot plate magnetic stirrer merk IKA® C-MAG

tipe HS 7. Alat pendeposisian larutan pada substrat menggunakan Spin coater

merk CHEMAT technology dan untuk proses annealing menggunakan Furnace

merk Neytech Qex. Sedangkan alat-alat yang digunakan untuk karakterisasi adalah

XRD merk Bruker dan SEM merk JEOL.


commit to user

16

3.2.2. Bahan yang Digunakan

Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah substrat Pt/Si.

Substrat dicuci menggunakan Metanol (CH3OH). Bahan pelarut yang digunakan

Asam Asetat (CH3COOH) dan Etylen Glikol (HOCH2CH2OH). Sedangkan bahan

terlarut yang digunakan adalah Barium Asetat [Ba(CH3COO)2], Titanium

Isoporoksid [Ti(OC3H7)4], dan Zirkonium Butoxid [Zr(O(CH2)3CH3)4]. Pada

bahan padat ditimbang menggunakan kertas timbang dan pada alat spin coater

dilapisi menggunakan aluminium foil.

3.3. Metode Penelitian

Metode yang digunakan pada penelitian ini adalah metode eksperimen. Pada

penelitian ini dibuat dua jenis lapisan tipis yaitu Barium Titanat (BT) dan Barium

Zirkonium Titanat (BZT).

Pembuatan lapisan tipis Barium Titanat (BT) dan Barium Zirkonium Titanat

(BZT) mengikuti diagram alir pada Gambar 3.1. Langkah-langkah yang dilakukan

pada penelitian ini meliputi : persiapan substrat, pembuatan larutan, proses spin

coating dan proses hydrolysis, proses annealing, dan proses karakterisasi.


commit to user

17

Gambar 3.1. Diagram Alir Penelitian

3.3.1. Persiapan Substrat

Substrat yang digunakan pada penelitian ini adalah substrat Pt/Si yang

dipotong sesuai ukuran yang diinginkan menggunakan pemotong substrat.

Substrat yang telah dipotong dibersihkan menggunakan metanol dan digetarkan

menggunakan ultrasonic cleaner selama 5 menit dan proses ini dilakukan dua kali

ditunjukkan pada Gambar 3.2.

Persiapan substrat

Pembuatan larutan

Larutan BaTiO3 Larutan BZT

Proses spin coating Proses spin coatingProses spin coating

Proses pemanasan/hidrolisis Proses pemanasan/hidrolisis

Proses annealing Proses annealing

Karakterisasi Karakterisasi

XRD SEM XRD SEM

Struktur kristal Morfologi dan ukuran butir

Struktur kristal Morfologi dan ukuran butir

Analisa

Kesimpulan


commit to user

18

Gambar 3.2. Pencucian Substrat dengan Ultrasonic Cleaner

3.3.2. Pembuatan Larutan

Pada penelitian ini dibuat 2 jenis lapisan tipis, yaitu Barium Titanat (BT)

dan Barium Zirkonium Titanat (BZT). Pembuatan larutan BT dan BZT pada

penelitian ini meliputi :

3.3.2.1. Barium Titanat (BaTiO3)

Pembuatan larutan Barium Titanat (BT) dimulai dengan menghitung massa

dan menimbang bahan yang akan digunakan. Bahan yang digunakan meliputi

Barium Asetat [Ba(CH3COO)2], Titanium Isoporoksid [Ti(OC3H7)4], Asam Asetat

(CH3COOH), dan Etylen Glikol (HOCH2CH2OH) ditunjukkan pada Gambar 3.3.

Gambar 3.3. Proses Penimbangan Bahan dengan Neraca Analitik

Proses selanjutnya mencampurkan semua bahan pada tabung erlenmenyer

ditunjukkan pada Gambar 3.4. Bahan yang telah dicampur diaduk menggunakan

hot plate magnetic stirrer pada kecepatan 4000 rpm dengan mencatat waktu

sampai mendapat larutan homogen. Setelah diperoleh larutan homogen, larutan


commit to user

19

dipanaskan dengan hot plate dengan suhu dibawah titik didih air yaitu 900C agar

tidak terjadi pengkristalan yang ditunjukkan pada Gambar 3.5. Larutan yang telah

jadi kemudian dimasukkan pada botol dan diberi label serta keterangan

ditunjukkan Gambar 3.6.

Gambar 3.4. Proses Pencampuran Bahan

Gambar 3.5. Proses Pengadukan dan Pemanasan Menggunakan Hot Plate

Magnetic Stirrer

Gambar 3.6. Tempat Penyimpanan Larutan BT atau BZT

3.3.2.1.Barium Zirkonium Titanat (BZT)

Pembuatan larutan Barium zirkonium Titanat (BZT) mempunyai proses

yang sama seperti membuat larutan BT. Perbedaan antara pembuatan larutan BT

dan BZT adalah bahan yang terlarut pada larutan BZT ditambah Zirkonium

Butoxid [Zr(O(CH2)3CH3)4].

3.3.3. Proses Spin Coating dan Proses Hydrolisis

Subtrat yang telah diletakkan pada spin coater kemudian diteteskan larutan

yang telah dibuat sampai semua permukaan substrat ditunjukkan Gambar 3.7.


commit to user

20

Selanjutnya diputar selama 30 detik dengan kecepatan 4000 rpm ditunjukkan

pada Gambar 3.8.

Setelah dilakukan proses spin coating, substrat yang telah terlapisi larutan

kemudian dipanaskan pada suhu 3000C menggunakan hot plate selama 5 menit.

Untuk mendapatkan jumlah lapis yang diinginkan maka dilakukan proses

penetesan larutan dan proses hydrolisis sampai jumlah lapis yang diinginkan.

Pada penelitian ini jumlah lapisan yang digunakan adalah 1, 2, 3, 4 dan 5 untuk

BT sedangkan 1 dan 2 lapis untuk BZT.

Gambar 3.7. Proses Penetesan pada Substrat Gambar 3.8. Proses Spin Coating

Menggunakan Spin Coater

3.3.4. Proses Annealing

Setelah mendapatkan substrat yang telah terlapisi larutan kemudian

dilakukan proses annealing menggunakan furnace. Proses annealing dilakukan

dengan menggunakan suhu 8000C, heating rate 30C/menit, dan waktu tahan

(holding time) selama 3 jam. Seperangkat alat furnace yang digunakan untuk

proses annealing ditunjukkan pada Gambar 3.9.


commit to user

21

Gambar 3.9. Proses Annealing Menggunakan Furnace

3.3.5. Karakterisasi

3.3.5.1. X-Ray Diffraction (XRD)

Karakterisasi menggunakan peralatan X-ray diffraction (XRD) akan

diperoleh struktur kristal dan bidang yang muncul pada lapisan tipis. Hasil yang

diperoleh dari uji XRD adalah intensitas dan 2θ.

Gambar 3.10. Alat Uji XRD Merk Bruker

Berdasarkan persamaan Bragg, jika sinar-X dijatuhkan pada sampel kristal,

maka bidang kristal akan membiaskan sinar-X yang mempunyai panjang

gelombang yang sama dengan jarak antar kisi pada kristal. sinar yang dibiaskan

akan ditangkap oleh detektor kemudian akan diterjemahkan sebagai puncak

difraksi. Makin banyak bidang kristal yang terdapat pada sampel, makin kuat


commit to user

22

intensitas yang dihasilkan. Tiap puncak yang dihasilkan mewakili 1 bidang

tertentu. Puncak yang dihasilkan pada uji XRD dicocokkan dengan ICDD data

base. Gambar alat XRD ditunjukkan pada Gambar 3.10.

3.3.5.2. Scanning Electron Microscopy (SEM)

Karakterisasi menggunakan peralatan Scanning Electron Microscopy (SEM)

akan diperoleh strukur morfologi lapisan tipis serta diperoleh besarnya ukuran

butir dan ketebalan. SEM bekerja berdasarkan prinsip scan sinar elektron pada

permukaan sampel, yang selanjutnya informasi yang didapatkan diubah menjadi

gambar. Teknik SEM menggunakan hamburan balik elektron yakni saat elektron

menumbuk permukaan sampel maka elektron sampel keluar menjadi elektron baru

(sekunder) dan sinyalnya diperkuat dan ditampilkan pada layar CRT (Cathode

Ray Tube). Dilayar CRT inilah gambar struktur objek yang sudah diperbesar bisa

dilihat. Teknik SEM merupakan pemeriksaan dan analisis permukaan. Gambar

permukaan yang diperoleh merupakan gambar topografi.

3.4. Teknik Analisa Data

Karakterisasi yang digunakan pada penelitian ini adalah XRD dan SEM.

Parameter dari karakterisasi XRD yang diperoleh adalah 2θ dan besarnya

intensitas, sehingga diperoleh struktur kristal dan bidang yang muncul. Sedangkan

karakterisasi SEM akan diperoleh morfologi permukaan serta ukuran butir dan

ketebalan yang dihasilkan pada lapisan tipis yang telah ditumbuhkan pada subtrat

Pt/Si. Program CorelDraw X-5 digunakan untuk memperoleh besarnya ukuran

butir dan ketebalan.


commit to user

23

BAB IV

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pada penelitian ini telah dibuat 3 jenis lapisan tipis yaitu lapisan tipis BT

(BaTiO3), BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3). Konsentrasi larutan

yang dibuat adalah 0,20 M yang ditumbuhkan pada substrat Pt/Si. Penumbuhan

lapisan tipis menggunakan metode Sol-Gel yang disiapkan dengan spin coater

pada kecepatan putar 4000 rpm dalam waktu 30 detik. Pada pembuatan tiga jenis

lapisan tipis menggunakan waktu tahan yang sama, yaitu 3 jam, pada suhu 8000C,

dengan heating rate 30C/menit.

Lapisan tipis yang dibuat memiliki warna yang berbeda-beda, untuk BT

memiliki warna keemasan dan ungu sedangkan untuk 2 jenis BZT warnanya putih

keruh. Setelah lapisan tipis telah berhasil dibuat di atas substrat Pt/Si, selanjutnya

dilakukan 2 uji karakterisasi yaitu XRD untuk mengetahui struktur kristal dan

SEM untuk mengetahui ketebalan, ukuran butir yang dihasilkan dan morfologi

pada lapisan tipis yang dibuat.

4.1. Karakterisasi Struktur Kristal

Uji XRD dilakukan pada lapisan tipis Barium Titanat (BT) dan Barium

Zirkonium Titanat (BZT) untuk mengetahui struktur kristal. Informasi data yang

diperoleh pada uji XRD adalah intensitas sebagai sumbu-y dan sudut 2θ sebagai

sumbu-x, yang mana dapat diketahui puncak yang muncul pada uji XRD.

Peralatan XRD yang digunakan menggunakan sumber radiasi Cu.

Tiap puncak yang muncul pada hasil uji XRD mewakili satu bidang. Puncak

yang diperoleh kemudian dicocokkan dengan ICDD (International Centre for

Diffraction Data) sehingga dapat diketahui nama bidangnya. Untuk Pt

menggunakan ICDD PDF # 870642 sedangkan untuk BZT menggunakan ICDD

PDF # 360019, dan untuk BT menggunakan ICDD PDF # 812203. Puncak yang

dihasilkan menunjukkan bahwa lapisan tipis yang dibuat merupakan poli kristal.

Semakin banyak puncak yang dihasilkan maka terdapat semakin banyak bidang

kristal didalamnya.


commit to user

24

4.1.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT (BaTiO3)

Pada penelitian ini variasi jumlah lapis yang digunakan untuk Barium

Titanat (BT) adalah 1, 2, 3, 4 dan 5, namun yang dapat diuji XRD hanyalah 3, 4

dan 5 lapis. Hal ini disebabkan karena kemampuan detektor terbatas yaitu tidak

dapat mendeteksi untuk 1 dan 2 lapis karena mempunyai lapisan yang terlalu

tipis. Grafik hasil difraksi ditunjukkan pada Gambar 4.1 dengan pembandingnya

adalah substrat Pt. Pola difraksi ini dicocokkan dengan ICDD data base untuk BT

menggunakan ICDD PDF #812203, bidang yang muncul milik BT adalah (100),

(101), dan (211). Pada bidang (211) puncak yang dihasilkan lebih rendah diantara

yang lain berbeda dengan hasil difraksi Pt sangatlah tinggi.

Gambar 4.1.Pola Difraksi Lapisan Tipis BaTiO3 dengan Variasi Jumlah Lapis

Intensitas yang dihasilkan dapat dilihat pada Tabel 4.1, dimana terlihat

kenaikkan nilai intensitas seiring dengan bertambahnya jumlah lapis. Hal ini

disebabkan karena makin banyak jumlah lapis maka semakin banyak jumlah

unsur yang terdeposit pada substrat sehingga menyebabkan probabilitas

membentuk kristal pada suatu bidang orientasi tertentu makin besar.


commit to user

25

Tabel 4.1. Intensitas Lapisan Tipis BaTiO3 Hasil Uji XRD

Intensitas

Bidang3 lapis 4 lapis 5 lapis

(100) 954 1866 2416

(101) 2077 2475 3183

(211) 800 1042 1179

4.1.2. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3)

Variasi jumlah lapis yang digunakan untuk BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) adalah 1

lapis dan 2 lapis. Pola difraksi hasil uji XRD ditunjukkan pada Gambar 4.2 dan

dicocokkan dengan ICDD data base untuk BZT menggunakan ICDD PDF

#360019. Bidang yang muncul pada BZT adalah (001), (011) dan (002).

Gambar 4.2.Pola Difraksi Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 dengan Variasi Jumlah Lapis

Besarnya intensitas yang dihasilkan dapat dilihat pada Tabel 4.2, dimana

terlihat kenaikan nilai intensitas seiring dengan bertambahnya jumlah lapis yaitu

dari 1 lapis menjadi 2 lapis. Hal ini disebabkan karena makin banyak jumlah lapis


commit to user

26

maka semakin banyak jumlah unsur yang terdeposit pada substrat sehingga

menyebabkan probabilitas membentuk kristal pada suatu orientasi bidang tertentu

makin besar.

Tabel 4.2. Intensitas Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 Hasil Uji XRD

Intensitas

Bidang1 lapis 2 lapis

(001) 2496 2624

(011) 2541 3280

(002) 1604 1851

4.1.3. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3)

Variasi jumlah lapis yang dilakukan untuk BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) adalah 1

dan 2 lapis seperti pada BZT (BaZr0,35Ti0,65O3). Grafik hasil difraksi ditunjukkan

pada Gambar 4.3 dengan menggunakan ICDD PDF #360019 untuk BZT orientasi

bidang yang muncul adalah (001), (011) dan (112) namun pada saat 1 lapis bidang

(001) dan (112) tidaklah terlihat puncaknya.

Gambar 4.3

Pola Difraksi Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 dengan Variasi Jumlah Lapis


commit to user

27

Intensitas yang dihasilkan dapat dilihat pada Tabel 4.3, dimana mengalami

kenaikan nilai intensitasnya saat jumlah lapisnya bertambah dari 1 lapis menjadi 2

lapis. Hal ini disebabkan karena makin banyak jumlah lapis maka semakin banyak

jumlah unsur yang terdeposit pada substrat sehingga menyebabkan probabilitas

membentuk kristal pada suatu orientasi bidang tertentu makin besar.

Tabel 4.3 Intensitas Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 Hasil Uji XRD

Intensitas

Bidang1 lapis 2 lapis

(001) Tidak ada puncak 2340

(011) 3279 3567

(112) Tidak ada puncak 1263

4.1.4. Pola Difraksi BaTiO3; BaZr0,35Ti0,65O3 dan BaZr0,35Ti0,65O3

Grafik pola difraksi pada BaTiO3; BaZr0,35Ti0,65O3 dan BaZr0,50Ti0,50O3

ditunjukkan pada Gambar 4.4. Pada BZT jumlah lapis yang digunakan adalah 2

lapis sedangkan untuk BT jumlah lapis yang digunakan adalah saat 3 lapis karena

saat 2 lapis pola difraksinya tidak dapat terbaca oleh detektor XRD. Puncak yang

dihasilkan pada BZT hampir sama dengan BT namun mengalami pergeseran

sudut difraksi dengan BT.

Pada Tabel 4.4 menunjukkan bahwa semakin kecil perbandingan antara

barium dan zirkonium maka pergeseran sudut difraksi (2θ) yang bernilai semakin

kecil (bergeser ke kiri). Dapat dikatakan seiring bertambahnya penambahan Zr

maka semakin besar pergeseran sudut 2θ yang terjadi.


commit to user

28

Gambar 4.4.Pola Difraksi Lapisan Tipis BaTiO3, BaZr0,35Ti0,65O3, BaZr0,5Ti0,50O3

Tabel 4.4. Nilai 2θ pada Lapisan Tipis BaTiO3, BaZr0,35Ti0,65O3, BaZr0,5Ti0,50O3

Nilai 2θ

Bidang

BaTiO3

(3 lapis)

BaZr0,35Ti0,65O3

(2 lapis)

BaZr0,50Ti0,50O3

(2 lapis)

BT (100) / BZT (001) 22,20 22,00 21,85

BT (101) / BZT (011) 31,45 31,15 31,00

BT (211) / BZT (112) 56,10 Tidak ada puncak 55,30

Pada lapisan tipis BaTiO3 struktur Kristal yang dihasilkan adalah

tetragonal dengan besarnya konstanta kisi = = 4,00136 Å sedangkan untuk

nilai = 4,03803 Å. Berbeda dengan lapisan tipis untuk BZT (BaZr0,35Ti0,65O3

dan BaZr0,5Ti0,50O3) mempunyai struktur kristal tetragonal dengan besarnya

konstanta kisi untuk BaZr0,35Ti0,65O3 = 4,05730 Å dan untuk BaZr0,5Ti0,50O3

= 4,07629 Å. Dapat disimpulkan bahwa seiring dengan penambahan zirkonium

maka semakin besar pergeseran sudut 2θ yang terjadi yaitu bergeser ke kiri atau

semakin mengecil yang menyebabkan konstanta kisi bertambah besar.


commit to user

29

4.2. Karakterisasi Menggunakan SEM

Teknik SEM (Scanning Electron Microscopy) adalah scan sinar elektron

pada permukaan sampel, selanjutnya informasi yang diperoleh diubah menjadi

gambar. Hasil yang dapat diketahui dari karakterisasi SEM adalah besarnya nilai

ketebalan dan ukuran butir dari lapisan tipis, dan juga dapat diketahui morfologi

yang terbentuk pada sampel. Perbesaran yang digunakan pada penelitian ini

adalah 20.000 kali dan 40.000 kali.

4.2.1. Karakterisasi Morfologi

Karakterisasi morfologi digunakan untuk mengetahui bentuk permukaan

yang diperoleh pada sampel yang telah dibuat sehingga dapat disimpulkan sampel

yang telah jadi mengalami crack atau tidak. Pada karakterisasi morfologi juga

dapat diketahui hasil kristal yang terbentuk dilihat dari butiran mempunyai bentuk

yang seragam atau tidak.

4.2.1.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT(BaTiO3)

Hasil karakterisasi menggunakan SEM untuk lapisan tipis BT untuk variasi

jumlah lapis ditunjukkan pada Gambar 4.5. Perbesaran yang digunakan hingga

40.000 kali dan dapat ditentukan besarnya ukuran butir.

Nilai yang diperoleh untuk ukuran butir ditunjukkan pada Tabel 4.5. Ukuran

butir pada lapisan tipis BT dapat ditentukan kecuali untuk 2 lapis. Butirannya

sangat rata dan berukuran sangat kecil, terlihat bahwa butirannya homogen.

Tabel 4.5. Ukuran Butir pada Lapisan Tipis BaTiO3

Jumlah Lapis Rata-rata ukuran Butir (nm)

1 Lapis 165,12

2 Lapis Tidak dapat ditentukan

3 Lapis 390

4 Lapis 290

5 Lapis 454,17


commit to user

(a)

(c)

Foto SEM (a).1 lapis (b).

4.2.1.2. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan

Hasil karakterisasi menggunakan SEM

(BaZr0,35Ti0,65O3) untuk variasi jumlah lapis

(b)

(d)

(e)Gambar 4.5.

SEM Lapisan Tipis BaTiO3 Variasi Jumlah Lapis.2 lapis (c).3 lapis (d).4 lapis (e).5 lapis

mlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65

Hasil karakterisasi menggunakan SEM pada lapisan tipis

untuk variasi jumlah lapis ditunjukkan pada Gambar 4.6.

30

5 lapis

65O3)

lapisan tipis BZT

ditunjukkan pada Gambar 4.6.


commit to user

Perbesaran yang diguna

pada teknik SEM tidak terlihat.

(a)

Foto SEM Lapisan

Baik pada 1 dan 2 lapis

ditentukkan besarnya ukuran butir

atau pengelompokkan pada beberapa bagian

teksturnya terlihat tidak rata (kasar).

4.2.1.3. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan

Hasil karakterisasi menggunakan SEM

(BaZr0,50Ti0,50O3) untuk variasi jumlah lapis ditunjukkan pada Gambar 4.7.

Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali

pada teknik SEM tidak terlihat dengan jelas dan terlihat adanya pengotor

akan adalah 40.000 kali, namun butiran yang dihasilkan

tidak terlihat.

(b)Gambar 4.6.

apisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 Variasi Jumlah Lapis(a). 1 lapis (b).2 lapis

Baik pada 1 dan 2 lapis untuk BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) tidak dapat

ditentukkan besarnya ukuran butirnya. Pada permukaan terlihat ada penumpukan

pengelompokkan pada beberapa bagian permukaan dan pada sampel

teksturnya terlihat tidak rata (kasar).

mlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,5

Hasil karakterisasi menggunakan SEM pada lapisan tipis BZT


an yang digunakan adalah 40.000 kali, namun butiran yang dihasilkan

tidak terlihat dengan jelas dan terlihat adanya pengotor

31

yang dihasilkan

apis

tidak dapat

ada penumpukan

pada sampel

50O3)

lapisan tipis BZT


yang dihasilkan

tidak terlihat dengan jelas dan terlihat adanya pengotor.


commit to user

(a)

Foto SEM Lapisan

Tabel 4.6. Ukuran Butir pada Lapisan Tipis

Jumlah lapis

1 lapis

2 lapis

Besarnya ukuran butir dapat dilihat pada Tabel 4.6.

BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) untuk 1 lapis dimana terlihat butiran yang terbentuk tidak

memenuhi semua permukaan pada sampel dan terdapat adanya pengotor, hal ini

ditunjukkan adanya bagian yang berwarna putih. Hal

lapis untuk BZT (BaZr

pengelompokkan rata sehingga tidak dapat ditentu

dan sampel mempunyai tekstur yang tidak rata (kasar).

4.2.1.4. Morfologi Lapisan

Hasil karakterisasi menggunakan SEM untuk 1

BT(BaTiO3); BZT (BaZr

Gambar 4.8. Pada saat

adalah pada lapisan tipis

BZT (BaZr0,35Ti0,65O3)

adalah 40.000 kali.

(b)Gambar 4.7.

apisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 Variasi Jumlah Lapis(a). 1 lapis (b). 2 lapis

Tabel 4.6. Ukuran Butir pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,

Jumlah lapis Kira-kira kuran butir (nm)

1 lapis 194,52

2 lapis Tidak dapat ditentukan

Besarnya ukuran butir dapat dilihat pada Tabel 4.6. Gambar 4.7 (a) adalah

untuk 1 lapis dimana terlihat butiran yang terbentuk tidak


ditunjukkan adanya bagian yang berwarna putih. Hal yang sama terjadi pada

BaZr0,50Ti0,50O3) butirannya tidak terlihat jelas, terlihat

ta sehingga tidak dapat ditentukan besarnya ukuran butirnya,

dan sampel mempunyai tekstur yang tidak rata (kasar).

Lapisan Tipis BaTiO3; BaZr0,35Ti0,65O3; BaZr0,50Ti

terisasi menggunakan SEM untuk 1 lapis pada lapisan tipis

BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) ditunjukkan pada

saat 1 lapis butiran yang dapat terlihat dan dihitung

adalah pada lapisan tipis BT dan BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) sedangkan pada saat

tidak terlihat batas butirnya. Perbesaran yang digunakan

32

apis

0,50O3)

Gambar 4.7 (a) adalah

untuk 1 lapis dimana terlihat butiran yang terbentuk tidak


terjadi pada 2

tidak terlihat jelas, terlihat

kan besarnya ukuran butirnya,

Ti0,50O3

lapis pada lapisan tipis

) ditunjukkan pada

dihitung besanya

sedangkan pada saat

an yang digunakan


commit to user

(a)

Gambar 4.8(a). BT

Pada Gambar 4.8.

adalah pada lapisan tipis BT karena semua permukaan hampir terpenuhi dan

memiliki ukuran yang mendekati seragam

ditentukan yaitu 170 nm

BaZr0,50Ti0,50O3) mempunyai bentuk morfologi yang kurang bagus sehingga

ukuran butir tidak dapat ditentukan karena penambahan Zr yang besar

mempengaruhi larutan yang menyebabkan menggumpal.

lapisan tipis BT warna sampel yang diperoleh ke

lapisan tipis BZT warna pada sampel putih keruh.

(b)

(c)

Gambar 4.8. Foto SEM 1 Lapis Lapisan Tipis (b). BaZr0,35Ti0,65O3 (c). BaZr0,50Ti0,50O3

Gambar 4.8. Dilihat dari morfologinya hasil terbaik yang diperoleh


memiliki ukuran yang mendekati seragam serta besarnya ukuran butir dapat

ditentukan yaitu 170 nm. Pada lapisan tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65

mempunyai bentuk morfologi yang kurang bagus sehingga


mempengaruhi larutan yang menyebabkan menggumpal. Secara kasat mata pada

BT warna sampel yang diperoleh keemasan dan ungu sedangkan pada

BZT warna pada sampel putih keruh.

33

Dilihat dari morfologinya hasil terbaik yang diperoleh


serta besarnya ukuran butir dapat

0,65O3 dan



Secara kasat mata pada

emasan dan ungu sedangkan pada


commit to user

4.2.1.5. Morfologi Lapisan Tipis

Hasil karakterisasi menggunakan SEM untuk

lapisan tipis BT(BaTiO

ditunjukkan pada Gambar 4.9. Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali dan

butiran yang dihasilkan tidak

(a)

Gambar 4.9(a). BT

Gambar 4.9 menunjukkan perbedaan antara BT,

BZT(BaZr0,50Ti0,50O3) pada 2 lapis. Morfologi

menunjukkan tidak jelasnya ukuran butir.

dan BaZr0,50Ti0,50O3) mempunyai bentuk morfologi yang kurang bagus sehingga


Morfologi Lapisan Tipis BaTiO3; BaZr0,35Ti0,65O3; BaZr0,50Ti

Hasil karakterisasi menggunakan SEM untuk 2 lapis pada lapisan tipis

tipis BT(BaTiO3), BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dan BZT (BaZr0,


butiran yang dihasilkan tidak terlihat.

(b)

(c)

Gambar 4.9. Foto SEM 2 Lapis Lapisan Tipis (b). BaZr0,35Ti0,65O3 (c). BaZr0,50Ti0,50O3

Gambar 4.9 menunjukkan perbedaan antara BT, BZT (BaZr0,35Ti

pada 2 lapis. Morfologi permukaan lapisan yang didapat

menunjukkan tidak jelasnya ukuran butir. Pada lapisan tipis BZT (BaZr



34

Ti0,50O3

lapisan tipis

0,50Ti0,50O3)


Ti0,65O3) dan

yang didapat

BZT (BaZr0,35Ti0,65O3




commit to user

35

mempengaruhi larutan yang menyebabkan menggumpal. Secara kasat mata pada

sampel BT gradasi warnanya adalah ungu berbeda dengan BZT (BaZr0,35Ti0,65O3)

dan BZT(BaZr0,50Ti0,50O3) warna yang dihasilkan adalah putih keruh. Diantara

ketiganya morfologi dengan hasil yang terbaik adalah BT karena memiliki butiran

yang sangat kecil dan rata namun tidak bisa ditentukan besarnya ukuran butir

karena terlihat homogen.

4.2.2. Karakterisasi Ketebalan

Ketebalan lapisan tipis didapatkan dengan mengambil foto SEM cross

section (tampang lintang) dari lapisan. Perbesaran yang digunakan untuk

mengukur ketebalan adalah 20.000 kali dan 40.000 kali.

4.2.2.1. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BT (BaTiO3)

Hasil foto SEM tampang lintang lapisan untuk mendapatkan ketebalan dari

BT dengan variasi jumlah lapis ditunjukkan pada Gambar 4.10. Perbesaraan yang

digunakan 20.000 kali dan 40.000 kali.

Tabel 4.7 menunjukkan besanya ketebalan yang diperoleh. Dapat

disimpulkan makin banyak jumlah lapis maka ketebalan juga cenderung

mengalami pertambahan.

Tabel 4.7. Ketebalan pada Lapisan Tipis BaTiO3

Jumlah lapis Ketebalan (nm)

1 lapis 120,87

2 lapis 152,52

3 lapis 124,23

4 lapis 201,74

5 lapis 243,82


commit to user

36

(a) (b)

(c) (d)

(e)Gambar 4.10.

Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BaTiO3 Variasi Jumlah Lapis(a). 1 lapis (b). 2 lapis (c). 3 lapis (d). 4 lapis (e). 5 lapis

4.2.2.2. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3)

Hasil foto SEM tampang lintang lapisan untuk mendapatkan ketebalan

lapisan tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3) dengan variasi jumlah lapis ditunjukkan pada


commit to user

37

Gambar 4.11. Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali dengan hasil

pengambilan dari samping.

(a) (b)

Gambar 4.11.Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BaZr0,35Ti0,65O3 Variasi Jumlah Lapis

(a).1 lapis (b).2 lapis

Tabel 4.8 menujukkan besarnya ketebalan yang diperoleh Lapisan Tipis

BZT (BaZr0,35Ti0,65O3). Hal ini menunjukkan bahwa semakin bertambahaya

jumlah lapis maka ketebalan juga bertambah.

Tabel 4.8. Ketebalan pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,35Ti0,65O3)


1 lapis 101,59

2 lapis 264,34

4.2.2.3. Variasi Jumlah Lapis pada Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3)

Hasil foto SEM tampang lintang lapisan untuk mendapatkan ketebalan

lapisan tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3) dengan variasi jumlah lapis ditunjukkan pada

Gambar 4.12. Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali dengan hasil

pengambilan dari samping.


commit to user

38

(a) (b)

Gambar 4.12.Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BaZr0,50Ti0,50O3 Variasi Jumlah Lapis

(a). 1 lapis (b). 2 lapis

Tabel 4.9 menujukkan besarnya ketebalan yang diperoleh Lapisan Tipis

BZT (BaZr0,50Ti0,50O3). Hal ini menunjukkan bahwa semakin bertambahaya

jumlah lapis maka ketebalan juga bertambah.

Tabel 4.9. Ketebalan Lapisan Tipis BZT (BaZr0,50Ti0,50O3)


1 lapis 149,98

2 lapis 155,14

Dari semua sampel yang diperoleh menunjukkan bahwa semakin

bertambahnya jumlah lapis maka besarnya ketebalan yang diperoleh juga

bertambah. Hal yang sama juga terjadi pada nilai ntensitas, intensitas mengalami

kenaikan seiring dengan bertambahnya jumlah lapis. Hal ini disebabkan karena

makin banyak jumlah lapis maka semakin banyak jumlah unsur yang terdeposit

pada substrat sehingga menyebabkan probabilitas membentuk kristal pada suatu

orientasi bidang tertentu makin besar. Seiring dengan penambahan zirkonium

maka semakin besar pergeseran sudut 2θ yang terjadi.


commit to user 39

BAB V

KESIMPULAN DAN SARAN

5.1. Kesimpulan

Berdasarkan hasil penelitian dan pembahasan, yang mengacu pada tujuan

penelitian dapat diambil kesimpulan sebagai berikut :

1. Lapisan tipis BaTiO3 mempunyai struktur kristal Tetragonal sedangkan Barium

Zirkonium Titanat (BZT) mempunyai struktur kristal kubus. Seiring dengan

penambahan zirkonium maka semakin besar pergeseran sudut 2θ yang terjadi

yaitu bergeser ke kiri atau semakin mengecil yang menyebabkan konstanta kisi

bertambah besar.

2. Lapisan tipis BaTiO3 mempunyai bentuk morfologi yang lebih bagus dan ukuran

butirnya dapat ditentukan jika dibandingkan dengan lapisan tipis BZT

(BaZr0,35Ti0,65O3 dan BaZr0,50Ti0,50O3). Pada lapisan tipis BZT terlihat

mengelompok dan permukaannya terlihat kasar atau tidak rata, sehingga ukuran

butir tidak dapat ditentukan karena penambahan Zr menyebabkan larutan

menggumpal.

5.2. Saran

Dalam penelitian ini masih banyak kekurangan maka untuk penelitian lebih

lanjut, perlu dilakukan :

1. Pembuatan larutan BZT dengan molaritas lebih kecil, karena saat 0,20 M larutan

yang dibuat mendekati fase gel.

2. Menggunakan jenis Zr yang berbeda, untuk diperoleh larutan BZT yang

homogen.

perbandingan struktur kristal dan morfologi …/per... · 2.7. sem (scanning electron ......

Documents