pengaruh suhu pemanasan terhadap kinetika …digilib.batan.go.id/e-prosiding/file...
TRANSCRIPT
ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005
PENGARUH SUHU PEMANASAN TERHADAP KINETIKAOKSIDASI BAGIAN DALAM KELONGSONG ZIRCALOY·2
Etty Mutiara
ABSTRAK
PENGARUH SUHU PEMANASAN TERHADAP KINETIKA OKSIDASI BAGIAN DALAM
KELONGSONG ZIRCALOY-2. Telah dilakukan proses oksidasi pad a bagian dalam
kelongsong zirkaloi-2 menggunakan uap air untuk mendapatkan lapisan tipis protektif
zirkonium oksida sebagai salah satu alternatif pengganti lapisan grafit. Lapisan oksida ini
diharapkan mampu menggantikan fungsi grafit sebagai pelindung kelongsong terhadap
serangan gas hasil belah setelah. Agar diperoleh lapisan yang memenuhi persyaratan
maka dilakukan eksperimen dengan memvariasikan beberapa parameter proses.
Parameter proses akan mempengaruhi laju dan karakteristik hasil pelapisan. Pad a tahap
ini, parameter proses yang diY..?riasikan adalah suhu pemanasan pad a waktu pemanasan
tertentu dan tekanan tetap. Pengamatan yang dilakukan berupa pertambahan berat
spesimen. Berdasarkan eksperimen yang telah dilakukan diperoleh data pertambahan
berat specimen untuk proses oksidasi pada suhu 235 - 375°C dengan lama pemanasan 12
dan 24 jam.
KATA KUNCI : zirkaloi, kelongsong, pelapisan, kinetika, oksidasi, grafit.
PENDAHULUAN
Pad a bagian dalam kelongsong
elemen bakar PHWR (tipe Cirene dan CANDU)
dipersyaratkan untuk dilapisi dengan grafit
yang mempunyai ketebalan sekitar 5 j../m [1} .
Lapisan tersebut berfungsi sebagai pelumas
kering saat pemasukan pelet U02 ke dalam
kelongsong dan sebagai bagian dari sistem
pengungkung serta pelindung kelongsong
terhadap serangan gas hasil belah. Hal ini
merupakan salah satu upaya agar
kemungkinan terjadinya kegagalan kelongsong
karena pellet-cladding interaction (PCI) dapatdikurangi [2} .
Selain grafit telah banyak dite!iti
bahan-bahan lain yang dapat digunakan
sebagai pelindung atau penghambat
kegagalan kelongsong karena PCI. Pad a
elemen bakar tipe PWR digunakan lapisan tipis
zirkonium murni yang mempunyai fungsi yang
sama dengan lapisan grafit pad a elemen bakar
tipe Candu [2] . Sedangkan upaya untuk
mernpertinggi ketahanan korosi pada bagian
luar kelongsong telah dilakukan proses
143
pasivasi yang pada prinsipnya merupakan
proses yang sama dengan pelapisan
menggunakan zirkonium oksida [3J. Beberapa
fakta di atas memberikan peluang bagi lapisan
oksida untuk menggantikan fungsi lapisan
9 rafit.
Lapisan tipis zirkonium oksida ini dapat
diperoleh dengan melakukan proses oksidasi
menggunakan uap air sebagaimana yang telah
dilakukan pada bagian luar kelongsong
(pasivasi) untuk elemen bakar Cirene.
Kemungkinan terjadi perbedaan reaksi pad a
pembentukan lapisan tersebut dl bagian luar
dan dalam kelongsong. Hal ini karena adanya
perbedaan sifat-sifat fisik dan kimia di
permukaan luar dan permukaan dalam ?kibat
dari fabrikasi. Dugaan ini terkait dengan
permasalahan dalam pemenuhan persyaratan
lapisan itu baik persyaratan"'fungsi, dimensimaupun kompatibilitas. Pemenuhan
persyaratan atau pencapaian kualitas yang
diinginkan pada dasarnya tergantung pad a
paramet~r dan besar parameter proses yangdipilih disamping kondisi permukaan bahan itu
Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005
sendiri. Parameter proses akan mempengaruhilaju dan karakteristik pelapisan yang keduanya
disebabkan oleh tahapan proses yang terjadi.
Dengan kata lain parameter proses akan
mempengaruhi kinetika dan mekanisme
proses. Sudah tentu perlu diteliti seberapa
besar perbedaan hasil proses pelapisan dari
kedua bahan tersebut dalam pemenuhan
persyaratan hasil proses oksidasi sebagai
bahan pelapis aiternatif.
TEORI
Berdasarkan pustaka [4J pad a proses
oksidasi zirkaloi-2 secara umum ada tiga tahap
proses yang mungkin terjadi yaitu tahap proses
pra-transisi, tahap proses transisi, dan tahap
proses paska transisi. Perubahan tahapan
proses secara nyata akan tergantung padatemperatur dan waktu proses.
Pada tahap pra-transisi terjadi reaksi
oksidasi logam Zr karena ada oksigen bebas
aktif hasil disosiasi uap air. Oksida ini berikatan
kuat dengan logam dasarnya dalam bentuk
lapisan tipis yang masif. Lapisan inilah yang
mampu bersifat sebagai lapisan protektif.
Bersamaan dengan pembentukan lapisan itu,
terjadi pula reaksi pembentukan hidrogen dari
hasil dissosiasi uap air. Hidrogen yang
terbentuk tidak sempat bereaksi dengan logam
dasar (base metal) tetapi akan berdifusi ke
luar/lingkungan uap air.
Pada tahap transisi, hidrogen yang
terbentuk tidak berdifusi ke luar, tapi akan
mengalami asosiasi dengan elemen yang
aliovalen dalam paduan membentuk partikel
fasa kedua. sehingga hasil reaksi tidak lagi
murni Zr02 tapi terkandung pula fasa kedua.
Keberadaan fasa kedua dalam lapisan sudah
tentu akan mengubah karakteristik lapisan itu
sendiri. Selanjutnya pada tahap paska transisi,
iaju reaksi oksidasi mengalami perubahan orde
reaksi yang cenderung menjadi lambat,
sedang reaksi pembentukan fase kedua tetap
berjalan. Hal ini memberi pengaruh pada
komposisi lapisan oksida, yang cenderung
melemahkan ikatan lapisan oksida dengan
logam dasarnya. Dampak dari pelemahan
ikatan ini adalah terjadinya proses breakaway
144
ISSN 0854 - 5561
dari lapisan sehingga logam dasar akanterbuka dan reaksi oksidasi akan terjadi lagi.
Dari uraian di atas terlihat bahWa
untuk kepentingan pelapisan oksida
diharapkan proses hanya terjadi pada tahap
pertama saja. Mengacu pada proses yang
telah ada yaitu proses pasivasi, penelitian ini
akan dilakukan di sekitar temperatur untuk
proses pasivasi, yaitu pada tekanan 10 atm
dengan temperatur yang bersesuaian [3J •
Dengan memvariasikan waktu pada
temperatur tertentu diharapkan besaran
kinetika dan waktu optimum dapat diperoleh.
Kemudian dengan memvariasikan temperatur
diharapkan batas-batas tahapan proses dapat
diperoleh. Penelitian tahun ini bertujuan untuk
mendapatkan data kinetika proses oksidasi
pad a permukaan bagian dalam· kelongsongzirkaloi-2 dengan hipotesa bahwa suhu dan
lama proses oksidasi akan mempengaruhi
kinetika dan mekanisme proses yang terjadi.
METODE
Eksperimen yang dilakukan meliputi
pengumpulan data proses oksidasi pada
permukaan bagian dalam kelongsong zirkaloi-2
menggunakan alat autoclave yang ada di
BTBBRD - P2TBDU. Bahan berupa
kelongsong zirkaloi (Zry-2 tube) dengan
diameter luar 20 mm, dipotong-potong hingga
tiap spesimen panjangnya 1 cm. Untuk
menghilangkan lemak dan kotoran. spesimen
tersebut dicuci dengan ultrasonic. dipikling dan
dikeringkan. Spesimen yang telah dikeringkan,ditimbang beratnya dan dioksidasi
menggunakan uap air bebas mineral pada pH
sekitar 7 dalam autoclave dengan variasi dua
parameter proses. Setelah dioksidasi,
autoclave didinginkan, kemudian berat
specimen setelah dioksidasi ditimbang.
Proses oksidasi dilaksanakan denganlama pemanasan tertentu dan variasi suhu
pemanasan dengan tekanan yang
bersesuaian. Variasi suhu sebanyak 5 titik
dalam range 225°C - 400 °c pada waktu
pemanasan 12 dan 24 jam. Selama proses
oksidasi, suhu pemanasan dijaga konstan.Pengamatan yang direncanakan untuk
ISSN 0854 - 5561
dilakukan adalah pertambahan berat
specimen, ketebalan lapisan yang terbentuk
yang diamati menggunakan menggunakan
SEM dan struktur lapisan yang terbentuk
menggunakan XRD.
HASIL DAN BAHASAN
Dari eksperimen yang telah dilakukan
diperoleh data pertambahan berat sample hasil
proses oksidasi pada suhu 235 - 375°C,
tekanan 10 MPa untuk lama pemanasan 12
jam dan 24 jam. Dari grafik (terlampir) terlihat
pengaruh suhu terhadap laju proses oksidasi
yang diindikasikan dengan trend pertambahan
berat sampel pad a lama pemanasan tertentu.
Dari eksperimen yang dilakukan, belum dapat
disimpulkan korelasi antara waktu pemanasan
dar per!~mbCJhan be,at sampel hasil oksidasi
untuk mendapatkan besaran kinetika dan
waktu pemanasan optimum, karena baru
diperoleh 2 (dua) titik variasi lama pemanasan.
Selain itu untuk mendapatkan data kualitas
hasil oksidasi dalam penentuan tahapan
proses diperlukan data ketebalan dan struktur
lapisan oksida yang terbentuk.
KESIMPULAN
Dari grafik (terlampir) terlihat pengaruh
suhu terhadap laju proses oksidasi yang
diindikasikan dengan trend pertambahan berat
sampel pada lama pemanasan tertentu.
Dengan meningkatnya suhu pad a waktu
pemanasan yang tertentu maka laju oksidasi
Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005
meningkat. Sedangkan korelasi antara waktu
pemanasan dan pertambahan berat sampel
hasil oksidasi untuk mendapatkan besaran
kinetika dan waktu pemanasan optimum belum
dapat disimpulkan karena baru diperoleh 2
(dua) titik variasi lama pemanasan. Selain itu
untuk mendapatkan data kualitas hasil oksidasi
diperlukan data ketebalan dan struktur lapisan
oksida yang terbentuk. Sehingga untuk
kelengkapan data eksperimen maka penelitian
ini perlu dilanjutkan.
DAFTAR PUSTAKA
1. ROSINGER H.E., A Study Of The
Pellet/Clad (Uranium DioxidelZirca/oy-4)Interaction at 1373 K and 1473 K, AECL
7785, Whiteshell Nuclear Research
Establishment, Manitoba, 1983, p 2.
2. LAMBERT J.D.B., and STARIN R., Oxide
Fuels, Vol 10A, Nuclear Material Part 1,
Reprint from Material Science and
Technology, VCH Verlagsgesellchaft mbH,
Germany, p.128.
3. NN, Power Reactor Fuel development
Laboratory, Fuel Fabrication Laboratory,
Plant Technical Spesification, Vol. 1, Badan
Tenaga Atom Nasional4. FRANKLIN D.G. and LANG P.
M.,"Zirconium alloy corrosion: A Review
based on An Intf;rnational Atomic Energy
Agency (IAEA) Meeting", American
Society for Testing and Material,
Philadelphia, 1991 ,pp.3-32.
mb,0'::...,1m'" ",""I
'" P.ng4lrut't StIt\u P.m." ••• " T." • ..:Iap P.I\I~h.nB.,.I Sampcl Hasil P,OI •• 0 •..• ><1•• ' Oengan lama
PHTI.lnolunTcrtcnlU
~ __ ~_~_ . ~._~c
"
'0
11
145
,.