Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VIPusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATANPusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-R1STEK

ISSN 1410-6086

SERAP AN CESIUM DAN STRONSIUM P ADA NA-BENTONIT

Pratomo Budiman SastrowardoyoPusat Teknologi Limbah Radioaktif-BA TAN

ABSTRAK

SERAPAN CESIUM DAN STRONSIUM PADA NA-BENTONIT. Penelitian tentangserapan radionuklida pada Na-bentonit telah dilakukan. Cesium dan stronsium masing-masingbertanda Cs-13 7 dan Sr-90 digunakan dalam penelitian ini karena dominasinya dalam limbahradioaktif. Bentonit asal Kulonprogo- Yogyakarta digunakan sebagai calon bahan penyangga padasistem disposal. Metode catu dengan pengocokan diadopsi untuk mempelajari kinetika serapan danisoterm serapan. Hasil memperlihatkan kinetika yang cepat dengan koefisien distribusi yangtinggi, yang merupakan faktor favorable bagi retensi migrasi radionuklida dalam buffer material.Serapan cesium dan stronsium pad a Na-bentonit mengikuti isoterm Freundlich yang menandakanproses serapan terjadi pada lokasi yang beraneka. Diharapkan hasil yang diperoleh dapatdiaplikasikan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier, yang selanjutnya dapat digunakansebagai rekomendasi bagi penyusunan desain basis sistem penyimpanan limbah.

Kata kunci: Cesium, stronsium, Na-bentonit, material buffer

ABSTRACT

SORPTION OF CESIUM AND STRONTIUM ON SODIUM-BENTONITE. The studyon radionuc/ide sorption on Na-bentonite has been performed. Cesium dan strontium labeled byCs-J 37 and Sr-90 respectively were used because their domination in the radioactive waste.Bentonitefrom Kulonprogo-Yogyakarta was used as a candidate for buffer material of radioactivewaste disposal. Simple batch experiment was adopted to study sorption kinetics and sorptionisotherm. The results showed the fast kinetics and high coefficient distribution which are favorable

factors for slowing down radionuclides migration in buffer material. The sorption of cesium danstrontium on Na-bentonite obeys the Freundlich isotherm which indicate that sorption processoccurred on the heterogen of sorption site. It is hoped that the results could be applied in theperformance assessment of engineered barrier, and then it would be a recommendation inpreparing of basic design of waste disposal system.

Keywords: Cesium, stronsium, Na-bentonit, buffer material.

PENDAHULUAN

Telah disepakati di banyak negara,bahwa bentonit dipertimbangkan sebagaicalon buffer material dalam sistempenyimpanan limbah radioaktif. Hal initerutama karena konduktivitas hidraulik

yang rendah serta faktor retardasi yangtinggi terhadap pelepasan radionuklida darifasilitas sistem penyimpanan limbahradioaktif [1,2]. Rendahnya konduktivitashidraulik bentonit berfungsi untukmenghambat intrusi air tanah ke fasilitaspenyimpanan, yang karenanya akanmenunda korosi wadah limbah. Kemampuantersebut diperkirakan menurun sedikitnyasetelah beberapa ratus tahun. Setelah itufungsi isolasi benton it terhadap pelepasanradionuklida akan menonjol, akibatterlarutnya limbah radioaktif ke badan airtanah. Sepanjang transportnya di dalam

214

buffer material, radionuklida akanberinteraksi dengan mineral-mineral dalambahan tersebut, yang terutama berupasmektit. Seperti telah banyak dikenal smektitmerupakan mineral utama penyusun batuanbentonit. Interaksi tersebut dapatdideskripsikan dengan mekanisme serapan.Dalam hal ini, pengertian serapan ialahsetiap proses fisika-kimia perpindahan masadari fasa larutan ke fasa padatan, baik taklangsung (filtrasi molekuler, ekslusi ion)maupun langsung: secara reversibel(adsorpsi fisik, pertukaran ion) atauireversibel (mineralisasi, presipitasi) [3].

Sejumlah penelitian berkaitan denganmigrasi radionuklida dalam bentonit telahban yak dilakukan, dan diterbitkan diberbagai media ilmiah. Namun padapenelitian-penelitian terse but, lebih ban yakdigunakan jenis bentonit Wyoming (USA),

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VIPusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATANPusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RiSTEK

ISSN 1410-6086

dan Kunigel VI (Jepang) [4-10]. Sedangkanpenggunaan bentonit asal Indonesia, yangberpotensi untuk digunakan sebagai bahanbuffer pada sistem penyimpanan limbah diIndonesia, masih sangat langka. Dalampenelitian ini digunakan bentonit asalNanggulan Kulon Progo Yogyakarta, yangmerupakanjenis Ca-bentonit.

Dalam makalah ini disajikan serapancesium dan stronsium pada Na-bentonit.Cesium dan stronsium dipilih sebagai modelradionuklida, terutama karena terdapatnyaradionuklida hasil fisi bahan bakar, yangdominan dalam limbah, yaitu Cs-138 dan Sr­90 [II]. Karena itu, kedua radionuklidatersebut cukup layak untuk digunakan dalampengkajian unjuk kerja sistem penyimpananlimbah.

Pengukuran-pengukuran serapandilakukan pada kondisi media sederhana,pelarut air murni. Hal ini untuk menghindarikemungkinan pengaruh zat terlarut yangmungkin dapat mengganggu. Selanjutnyahasil yang diperoleh diharapkan diintroduksi ke dalam model migrasiradionuklida pada pengkajian unjuk kerjaengineered barrier sistem penyimpananlimbah radioaktif.

TAT A KERJA.

Bahan

Bahan-bahan yang digunakan meliputiCsCl.6H20 dan SrCh.6H20 untukpenyediaan larutan pengemban (produkE.Merck); serta larutan perunut radioaktifCs-I37 dan Sr-90 (produk Amersham). Ca­bentotit asal Kulon Progo Yogyakartadigunakan dalam penelitian ini. Komposisikimia disajikan pada Tabel 1 [12].

Penyediaan Na-bentonit dilakukan denganperlakuan fisik dan kimiawi terhadap Ca­bentotit. Prosedur penyediaan Na-bentonitterse but diadopsi dari pustaka [13].

Metode

Teknik percobaan yang dilaksanakan,ialah seperti disajikan dalam pustaka [14],dan telah banyak dilakukan di PTLR­BATAN [15-17]. Kontak radionuklidadalam larutan dengan fase padatan bentonitdilaksanakan dengan pengocokan dalambotol polyethylene.

o Pad a percobaan kinetika digunakan 0,2g Na-bentonit dengan 30 ml 5xlO-6 Nlarutan cesium! stronsium, kemudiansetiap waktu tertentu diambil 0,2 mluntuk pengukuran radioaktivitas. Daripercobaan kinetika ditetapkan waktupengocokan saat dicapainyakesetimbangan, yang kemudiandigunakan untuk percobaan berikutnya.

o Pada percobaan isoterm serapan,digunakan 0,1 g Na-bentonit untuk 15

ml larutan cesium! stronsium, denfanpad a konsentrasi bervariasi IxlO' ­Ix 10'2 N. Pengocokan dilakukan denganbantuan alat rolling shaker pada 276rpm, selama waktu yang diperoleh daripercobaan kinetika. Lalu pemisahanfase padatan dan fase larutan dilakukandengan bantuan syringe micro-filter

0,45 11m. Kemudian digunakan 10 mlfase larutan untuk pengukuranradioaktivitas.

o Pengukuran radioaktivitas dilakukandengan bantuan instrumen LSC,Packard Canbera Co., type Tri-Cab1600.

Tabel 1. Komposisi kimia bentonit asal Nanggulan Kulon Progo Yogyakarta [11].

NoPARAMETER KOMPOSISI (%

METODEBERA T)1Si02 84,79Gravimetri

2Ah03 undetectableSSA

3Fe203 undetectableSSA

4CaO 3,22kompleksometri

5MgO 0,40SSA

6Free Acid 0,08Titrimetri

7pH (I 0% larutan) 6,5Elekrometri

8Loss on iJ!nition 13,29Gravimetri

215

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VIPusat Teknologi Limbah RadioakiifBATANPusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK

ISSN 1410-6086

o Kuantifikasi serapan dilakukan denganpengukuran koefisien distribusi, Kd,

yaitu ratio konsentrasi radionuklidapada padatan dan dalam larutan, padakesetimbangan [3].

[XL ( )Kd =""[X"I I

atau dengan penggunaan radioaktivitas

dalam kaitan ini [X]s dan [X]I masing­masing ialah konsentrasi cesium/stronsium pad a padatan dan dalamlarutan, pada kesetimbangan; Ao dan Amasing-masing ialah radioaktivitasdalam fase larutan, sebelum dansesudah pengocokan; v ialah volumefase larutan dan m ialah massa fase

padatan bentonit.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Hasil percobaan kinetika disajikanpada Gambar I. Diperlihatkan, baik untukcesium maupun stronsium koefisiendistribusi Kd naik secara progresif sebagaifungsi waktu pengocokan t, disusulkemudian dengan kurva mendatar. Awalkurva mendatar ditetapkan sebagai waktupengocokan yang digunakan padapercobaan-percobaan selanjutnya. Waktupt:ngocokan untuk cesium dan stronsiummasing-masing ialah 7 hari dan 8 hari.

300

HasH percobaan isoterm serapandisajikan pada Gambar 2, yaitu variasikonsentrasi cesium/ stronsium terserap padaNa-bentonit, [X]s sebagai fungsi konsentrasicesium/ stronsium dalam larutan, [X]" padakesetimbangan. Dalam bentuk logdiperlihatkan kurva-kurva linier untuk keduaradionuklida. Kurva-kurva linier dengankemiringan yang berbeda dapat dinyatakanbahwa bahwa serapan cesium dan stronsiummengikuti isoterm Freundlich dalam 2 tahap.Hal tersebut dapat diintepretasikan afinitasserapan cesium dan stronsium pada tanahterjadi pada site serapan beraneka [3].

Secara matematis isoterm Freundlich

dapat ditulis sebagai persamaan (3), [15]:

[X] ,= A.[X]~

atau dalam bentuk log:

log[X] ,= A + n .log[X] I

dalam kaitan ini A dan n ialah tetapanFreundlich.

Dari pengukuran kemiringan diperolehnilai slope n, pada intrapolasi ke sumbu asaldiperoleh nilai intercept A. Selanjutnya, dariperhitungan menggunakan persamaan (3),untuk suatu konsentrasi radionuklida rendah

[X]I = 10.6 ek/I (konsentrasi dalamkesetimbangan), diperoleh nilai koefisiendistribusi K.J. Pada Tabel 2. disajikanparameter Freundlich yang diperoleh dalampenelitian ini.

r' v CS

A_~200 j :::,'0~ 100

5 10

t (hari)

15 20

Gambar 1. Kinetika serapan cesium dan stronsium pada Na-bentonit

216

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VIPusat Teknologi Limbah RadioaktifBATANPusat Penelitian llmu Pengetahuan dan Teknologi-R1STEK

1.0E+OO

1.0&01

r ~ 1.0&02g 1.0&03

ISSN 1410-6086

1.0 &041.0 &08 1.0&06 1.0 &04 1.0&02

(X)I (ek/l)

Gambar 2. Isotenn serapan cesium dan stronsiurn pada Na-bentonit

Tabel1. Parameter Freundlich serapan radionuklida pad a Na-bentonit.

NOUNSURKINETIKAPARAMETERNACA

KDRef(EK/KG) (LIKG)

I

Cs 7 hariTahap 1

0,953,06 2380

Tahap 20,661,64

2

Sr 8 hariTahap 10,892,89 3380

Tahap 20,270,15

3

CdTahap 1

0,380,592,6520400[15]Tahap 2

0,581,494

Co 0,400,490.7212300[16]5

Zn 0,700,73 340[17]

Ca (ek/kg) = kapasitas; Kd (L/kg) = koefisien distribusi pada konsentrasi radionuklida dalam

kesetimbangan [X]I = lxl0-6 (ek/L); ...Hasil-hasil yang dlperoleh untuk Jems

Tentang kebenaran hasil yang bentonit lain diantaranya bentonit Kunigeldiperoleh, ideaInya dilakukan perbandingan V I, Jepang' [19] dan benton it Wyoming,terhadap standar, Namun standar untuk USA [20]. Baik dari percobaan secara catupenelitian ini sangat jarang terdapat. Karena dalam suatu kondisi Swy-l maupun dariitu biasanya pembanding~n dilakukan perhitungan mekanistik pertukaran ionterhadap hasil antar laboratonum, walaupun selektif Na-Cs pada bentonit, diperlihatkanmasih akan dijumpai beberapa kesulitan koefisien distribusi Cs pada benton it

karena perbedaan karateristik data, kondisi Kunigel-Vl ialah Kd "" 1260 l/kg [19]:percobaan, penggunaan satuan yang Kondisi Swy-l dimaksudkan sebagaldigunakan, dB [3]. Untukjenis benton it yang kondisi fase larutan 0,01 M HCI04 dalamsarna, pada Tabel 2 disajikan hasil penelitian kesetimbangannya dengan bentonit.serapan kadmium, kobalt dan Seng pada Na- Sementara itu, pada kondisi SBPWbentonit asal Kulonprogo - Y~g~akarta [~6- (synthetic bentonite porewater), untuk18]. Diperlihatkan bahwa mlal koefislen konsentrasi Cs dalam kesetimbangan < Ixdistribusi untuk cesium maupun .stron?iun: 10-8 M, serapan Cs pada benton it Wyomingtinggi. Nilai-nilai tersebut leblh tmggl merniliki nilai Kd ""98 l/kg, (pH 6,9) [20].dibandingkan nilai koefisien distribusi untuk Nilai tersebut naik Kd "" 140 l/kg, (pH 7,9).seng, narnun libih rendah dibandingkan nilai Nilai lebih kecil diperoleh untuk Sr, padakoefisien distribusi untuk kadrniurn dan kondisi-kondisi yang sarna. Dengankobalt. dernikian dibandingkan nilai Kd untuk

benton it Kunigel- V I rnaupun Wyoming,

217

Prosiding Seminar Nasiona/ Tekn%gi Pengo/ahan Limbah VIPusat Tekn%gi Limbah RadioakJif-BATANPusat Pene/itian I/mu Pengetahuan dan Tekn%gi-RiSTEK

ISSN 1410-6086

nilai Kd benton it Kulonprogo terhadap Csatau Sr cukup tinggi.

KESIMPULAN

Dari penelitian tentang serapan cesiumdan stronsium pada Na-bentonit asalKulonprogo Yogyakarta diperlihatkan nilaikoefisien distribusi yang tinggi, yangmerupakan faktor favorabel bagi retensimigrasi radionuklida dalam Na-bentonitsebagai buffer material pada sistempenyimpanan limbah radioaktif. Denganmetode pengocokan sederhana, telahdiperoleh data baru yang dapatdisumbangkan untuk pengayaan data basetentang kelakuan radionuklida di dalambuffer material. Selanjutnya diharapkanhasil ini dapat diaplikasikan dalam model­model migrasi untuk evaluasi penyimpananlimbah radioaktif.

DAFT AR PUST AKA

I. PUSH, R., "Use of Clays as Buffer inRadioactive Repository", LuleaUniversity, Lulea Swedia (1983).

2. PNC, "Research and Development onGeological Disposal of High-LevelRadioactive Waste", PNC- TN1410 93­012, PNC Technical Report, Tokyo(1993).

3. McKINLEY, l.G., HADERMANN, J.,"Radionuclide sorption data base forSwiss safety assesement", NAGRA­CEDRA, TR 84-40, Wurenlingen­Switcheriand (1985).

4. TSUKAMOTO, M., FUJITA, T., OHE,T., "Surface Complexation Modelingfor Desorption of Actinide Sorption atthe Buffer Material/ Water Interface, J.

Nue/. Mat. 248, 333 (1997).5. HSU, C.N., CHANG, K.P., "Sorption

and Desorption Behavior of Cesium onSoil Components", Appl. Radiat lsotop45 (4), 433 (1994).

6. OSCARSON, D.W., HUME, H.B.,KING, F., "Sorption of Cesium onCompacted Bentonite", Clays ClayMineral 42, 731 (1994).

7. OHNUKI, T., KOlA I, N., "SorptionCharacteristic of Radioactive Cesium

and Strontium on Smectite", Radiochim.Acta 66/67,327 (1994).

8. SHIBUT ANI, T., YUI, M.,YOSHIKA WA, H., "SorptionMechanism of Pu, Am and Se onSodium-Bentonite", in Proceed ]7111

Symp. on the Scientific Basis forNuclear Waste Management (A. Barkett

218

and R.A. Van Konyenburg eds), Mat.Res Soc., Pittsburgh, Pensylvania(1994),725.

9. KOlAI, N., OHNUKI, T.,MURAOKA, S., "Sorption Behavior ofNeptunium on Bentonite - Effect ofCalcium ion on the Sorption", inProceed J 71h Symp. on the ScientificBasis for Nuclear Waste Management(A. Barkett and R.A. Van Konyenburgeds), Mat. Res Soc., Pittsburgh,Pensylvania (1994), 1021.

10. SATO, H., ASHIDA, T., KOHARA, Y.,

YUI, M., "Study of RetardationMechanism of3H, 99Tc, 137Cs,237Npand24lAm in Compacted Bentonite", inProceed J (/h Symp. on the ScientificBasis for Nue/ear Waste Management,(C.G. Interrante and R.T. Pabalan eds),Mat. Res Soc., Pittsburgh, Pensylvania(1993),403.

II. BENEDICT, M., PIGFORD, T.H.,LEVI, H.W., "Nuclear ChemicalEngineering", 2nd Ed., McGraw-HillBook Company, New York, 1981

12. Brosur PT Anindya Yogyakarta13. LUMINGKEW AS, S., "Konversi

bentonit-Ca menjadi bentonit-Nameialui teknik pertukaran ion", ThesisFMIPA UGM (S2), Yogyakarta(1996).

14. MECHERRI, M.O., BUDIMAN-SASTROW ARDOYO, P.,ROUCHAUD, J.C., FEDOROFF, M.,"Study of Neodymium Sorption onOrthose and Calcite for RadionuclideMigration Modelling in Groundwater",Radiochim.A cta 50,169 (1990).

IS. TRAPNELL, B.M.W.,"Chemisorption", Butterworth'sScientific Pub!. (1955).

16. BUDIMAN-SASTROWARDOYO, P.,SUMANTRI, T., "Sorpsi Kadmiumpada Na-Bentonit" Prosiding SeminarTeknologi Limbah V, PTLR-BATANSerpong, Juni 2007, (2007).

17. BUDIMAN-SASTROWARDOYO, P.,"Sorpsi Kobalt pada Na-Bentonit"Prosiding Seminar Nasional Kimia danKongres Nasional Himpunan KimiaIndonesia, Puslit Kimia LIPI-HKI, 22Pebruari 2006, 284 (2006).

18. BUDIMAN-SASTROW ARDOYO, P.,"Sorpsi Seng pada Na-Bentonit"Prosiding Pertemuan dan PresentasiIlmiah, September 2007, 284 (2007).

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VIPusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATANPusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK

ISSN 1410-6086

19. BRADBURY, M.H. & BAEYENS, B.,(2003), A comparison of apparentdiffusion coefficients measured in

compacted Kunige1 V 1 bentonite withthose calculated from batch sorptionmeasurements and De (HTO) data: Acase study for Cs(1), Ni(I1), Sm(lII),Am (111), Zr(1V) and Np(V), TechincalReport PSI Bericht 03-02.

219

20. BRADBURY, M.H. & BAEYENS, B.,(2003), "Near Field Sorption DataBases for Compacted MX-80 Bentonitefor Performance Assessment of a High­Level Radioactive Waste Repository inOpalinus Clay Host Rock", TechincaIReport PSI Bericht 03-07