PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN RADIOAKTIVI-

Daniel Santoso

BATAN - PUSAT REAKTOR ATOM BANDUNG

Abstrak

PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN RADIO­AKTIVITAS NUKLlDA PEMANCAR SINAR BETA. Radiasi Cerenkov da­pat dip,ergunakan untuk pengukuran aktivitas nuklida pemancar sinar betadalam suatu pencacah sintilasi cairan. Banyaknya proton yang ditimbulkanoleh partikel beta dalam medium dapat diperkirakan berdasarkan teori Frankdan Tamm. Makin tinggi indeks-bias cairan medium makin ban yak photonakan dibentuk. Indeks-bias itu juga menentukan tingginya nilai batas Ceren­kov dan dengan demikian menentukan fraksi partikel-partikel sinar beta yangdapat membangkitkan photon berdasarkan effek Cerenkov. Fraksi ini dapatdiperhitungkan berdasarkan distribusi Fermi dan nilai energi minimum tadi.Percobaan dilakukan dengan mempergunakan pencacah sintilasi cairan 'Nuc­lear Chicago' yang dihubungkan dengan pencacah saluran banyak buatan'Nuclear Data'. Detector aslinya digantikan dengan photo-multiplier yangmempunyai jendela kwarts. Faktor - faktor yang dapat berpengaruh terhadapeffisiensi pencacahan telah diselidiki, seperti indeks-bias, masa-jenis dan vo­lume cairan yang diperiksa, jenis pelarut, vial pencacah, pengaruh adanya'zat-zat yang menimbulkan quenching. Mekanisme, quenching, effeknya terhadap tinggi pulse dan effisiensi pencacahan serta metoda koreksinya ju-.~ga telah diteliti.

PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN

AKTIVITAS NUKLlDA PEMANCAR SINAR BETA.

Penggunaan Radiasi Cerenkov untuk pencacahan nuklida pemancar sinar be­ta merupakan suatu cara yang baik dalam penelitian biokimia ataupun biologi.Hal ini terutama penting bagi pengukuran aktivitas beta didalam air, karena umumnya pelarut-pelarut untuk metoda pencacahan sintilasi cairan tidak dapat bercam­pur dengan air.Keuntungan cara ini dapat disimpulkan sebagai berikut:

1. Tidak diperlukan persiapan untuk penyediaan sample.2. Sample dapat digunakan lagi untuk percobaan lain.3. Murah.4. Dapat digunakan untuk pengukuran aktivitas larutan air dalam jumlah

relati p besar.5. Tidak ada peristiwa peredaman kimiawi, yang ada hanya peredaman war­

na.

Oleh karena Radiasi Cerenkov hanya dapat ditimbulkan oleh partikel-parti­kel dengan kecepatan minimum tertentu serta mengingat distribusi enersi partikelbeta yang bersifat kontinu, jelaslah bahwa:

I. Hanya partikel-partikel dengan enersi diatas en~rsi minimum dapat dide­teksi.

2. Partikel-partikel dengan enersi kurang dari enersi minimum tadi tidak da­pat dideteksi sarna sekali.

3. Effisiensi pencacahan Cerenkov akan selalu kurang dari 100%.

Besarnya effisiensi teoritas ini dapat dihitung berdasarkan:

268·

N (E)

Eth

EoJ

Gambar IEo

(i)

·E

Distribusi enersi partikel beta dapat dinyatakan dengan persamaan J:er:mi sebagaiberikut :

N(E) dE

dimana N(E)mo

hcIMidgF(Z,E)PW

EEo

jumlah partikel per satuan ene'rsi dengan enersi yangbesarnya diantara E dan E + dE

masa elektron dalam keadaan diam.

tetapan Planck.

kecepatan cahaya dalam vacuum

nuclear matrix element.

tetapan Fermi (10-49 erg cm3)

faktor koreksi Coulomb.

momentum elektron.

E +1m c2

o

:: enersi kinetis partikel beta.

enersi decay total

Penutunan rumus ini dapat dijumpai dalam literatur (I, 2,3) dan tidak akandiulangi disini.

Untuk transisi dari sUatu inti induk tertentu sampai kepada suatu keadaantertentu dari inti anak, I Mif I dapat dianggap konstan, sehingga persamaan untukspektrum beta menjadi :

N(E) dE = k F ( Z,E ) P W ( EO - E )2 dE

~i11ana semua tetapan diganti oleh sebuah tetapan baru k.

(3)

269

(5)

Oillam bentuk yang lebih umum distribusi beta itu dapat dilukiskan sebagai

N(E) dE = k F ( Z, E ) P W (E - E)2 Cn (E, E , Z) dE (4)o 0dimana Cn merupakan faktor bentuk (shape faktor) dari suatu spektrum betaterlarang orde ke-n.

Batas teoritis untuk effisiensi deteksi dengan demikian menjadi :fEo

L = Eth F(Z,E) p W (Eo - E ) 2 Cn (E, Eo, Z) dEE' 2

fo 0 F (Z,E) P W ( Eo - E) Cn (E, Eo, Z) d E

Nilai F (Z,E) telah dibuat tabelnya oleh National Bureau of St andards (4)dalam bentuk f ( Z, E) = p2 F ( Z,E ). Menurut Murthy (5) sebuah polynomialberbentuk ~~ AiEi dapat digunakan untuk ~endekati [ f ( Z,E)/p I W, sehinggapersamaan (5) kini dapat dituliskan _Sebagal :

~2 A. Ei1=0 1

TABLE I

Upper Limit* for Cerenkov Detection of Beta Emitters in water

Nuclide Half LifeMaximum Energy (MeV)Upper Limit (%)

24Na

15 Hr1.390( 100 % ) 80.99

32p

14.3 D1.704( I 00 ~ )

86.58

36CJ

3.08 x J05Yr714(980) 58.14

38Cl

37.3 Min1.l10(31 % ) 70.312.770

(16 % ) 94.99

1.25 x J09Yr

4.810(53 % ) 98.13

40K

1.330(89 % ) 82.19

42K

12.52 Hr2.040(25 % ) 90.203.580

(75 % ) 96.33

47Ca

4.7 D 690(82 % ) 41.662.000

(18 % ) 89.70

47Sc

84 D 360( 100 % ) 3.8848

44 Hr 650( 100 % ) 37.4056Sc

2.6 Hr2.810(50 % ) 94.73Mn 1.040(30 % ) 65.62

650(20 % ) 36.69

59Fe

45 D 271(46 % ) 01462

(54 % ) 14.68

60Co

5.2 Yr 312(99 % ) .75

64Cu

12.8 Hr 573(39 % ) 27.66

69Zn

57 Min 900( 100 % ) 56.70

76As

26.4 Hr2.970(51 % ) 93.732.410

(16 % ) 92.081.760

(16 % ) 85.23

77As

39 Hr 684(98 % ) 38.91

82Br

36 Hr 440( I 00 % ) 11.55

85Kr

10.3 Yr695(99 % ) 47.22

86Rb

18.6 D1.780(84 % ) 84.07720

(IS % ) 41.75

270

TABLE

(Sambungan)Nuclide

Half LifeMaximum Energy (MeV)Upper LImit (%)

90Sr

27.7 Yr545( 100 % ) 32.3690

64.2 Hr2.260(99 % ) 89.09

llrmCd43 D

1.610(98 % ) 81.03

131 I

8.1 D 608(87.2%) 29.30355

(9.3%) 2.97250

(2.8%) 0.00

137Cs

26.6 Yr514(93.5%) 27.351.170

(6.5%) 46.47

144Pr

17 Min2.980(95 % ) 93.712.300

(2 % ) 87.78800

(8 % ) 46.08

185W

76 D 430( 100 % ) 9.26

TABEL 2

Study of the Effect of Container on Net Count Rate

Radionuc1ide

Solvent

Volume

All samples contained equal amounts of radioactivity

Vial Net cpm

Glass

44147± 210Nylon

47945± 219Polyethylene

59405± 244

Quartz67231± 259

L

2 .(~ A.EI) (Eo - E)2 C (E,E ,Z) dEI n 0

1=0

2 .

(~ AiEl) (Eo - E)2 Cn (E,Eo,Z)dE1=0

(6)

Dengan mempergunakan koefisien-koefisien polynomial serta fungsi faktor ben­tuk (shape factor) dari artikel Murthy (5) serta memperhatikan aturan seleksi Gamow­Teller, maksimum effisiensi teoritis pencacahan dapat diperkirakan dengan jalan meng­hitung integraHntegraJ daJam persamaan (6). Perhitungan tersebut teJah diJakukan de­n~an memakai Computer Univac 1108, hasil-hasilnya dapat dilihat pada table 1.Sifat-sifat Radiasi Cerenkov.

271

Radiasi cerenkov dipancarkan oleh partikel bermuatan yang bergcrak dengan ke­cepatan melampaui kecepatan cahaya dalam medium yang transparant. Cahaya terse-

but dipancarkan dalam arah yang membuat sudud <D dengan arah gerak partikel se­bagaimana tertulis pada gambar 2, dimana:

.•.. Cos 8

.•.••.• Pro-. l}tgel,

0/]]6ClJ]g /3

/3n

v

(7)

Lintasan

Partikelv

c

n

c

kecepatan partikel

kecepatan cahaya dalam ruang hampa.

indeks bias medium.

Gambar 2. IIlustrasi sudut Cerenkov.

Dari persamaan (7) jelas bahwa /3n harus > 1 atau /3> _1_ berarti v ~-;-Untuk elektron-elektron yang bergerak dalam air n =1.33 n hal ini sesuai de­

ngan enersi sebesar 260 keY. Enersi ini merupakan enersi minimum yang harus dipu­nyai elektron-elektron tersebut agar dapat menimbulkan Radiasi Cerenkov. Batas ener­si minimum ini merupakan fungsi dari indeks bias cairan yang diperiksa. Sebagaimanaternyata pada gambar 3.

0.5

272

1.2 1.3 1.4 1.5Indeks bias.

GambaI' 3.

1.6 1.7

Mengcnai sifat-sifat radiasi Cerenkov dapat disebutkan, bahwa distribusi Spek­tralnya bcrsifat kontinu dcngan lebih banyak encrsi dipancarkan dalum daerah pan­jang gelombang pcndek.

Berdasarkan teori Tamm dan Frank dapat diturunkan, bahwa jumlah foton per-

satuan panjang dalam interval panjang gelombang diantara Al dan 1.2dapat dinyatakan oleh:

dMdx

dimana e

"n

Pro - Amp.

Main Amp.

Linear delay

muatan partikel

indeks bias medium.

S.C.A. Coinsidence

DelayGenerator

S.C.A.

Pre - Amp.

Main - Amp.

A.D.C.

Analyser

Timer

O&ciIiOS

Teletype drive

Teletype

X. Y. Recorder

-4 S I n3. Gambar : Bagan usunan nstrumen

Seringkali n dianggap konstan dan rumus pendekatan sbb. digunakan:

1dN = 21TC(. (_

Adx 2

~l_) ( 1 _

Al

(9)

dimana C( = 211"2 e2 ~

rata-rata)\ hc_1_ dan nilai n diambil untuk suatu panjang gelombang137

Effisiensi Optik.

Bagi setiap partikel beta yang akan dideteksi dengan cara ini, jumlah foto elek­tron yang akan dipancarkan oleh foto catoda ditentukan oleh:

1. lumlah foton Cercnkov yang terjadi.2. Effisiensi optik, yaitu perbandingan antara jumlah foton yang mengenai fo­

to catode dan jumlah foton Cerenkov seluruhnya yang ditimbulkan olehpartikel beta.

3. Effisiensi kwantum dari f6to katoda, yakni fotoelektron yang dipancarkanoleh katoda untuk tiap foton yang jatuh padanya.

Foton-foton yang berbentuk dalam medium mengenai fotokatoda secara lang­sung atau setelah mengalami refleksi beberapa kali dari dinding.Daya mengumpulkan cahaya ini pada suatu panjang gelombang tertentu tergantung~ri: .

1. Absorpsi per satuan panjang larutan.Setelah melalui jarak sepanjang X, jumlah foton yang diteruskan N(X) da­pat dihitung dari jumlah semula N(O) menurut perumusan:

N(X) = N(O) exp ( -)1 X ) (10)s

Koefisien absorpsi Us tergantung dari jenis t>elarut serta jenis dan konsen­trasi semua zat yang terlarut. Pelarut-pelarut dan zat-zat terlarut yang me­nyerap panjang gelombang pendek akan sangat mengurangi intensitas caha­ya yang tiba pada detektor serta menimbulkan peredaman warna

2. Absorpsi per satuan panjang dinding viaLDapat digunakan perumusan yang serupa

N(X) = N(O)exp(-)1 X) (11)w

dimana /uw = koefisien absorpsi dinding viaL Nilai /uw tergantung darisifat transmlsi bahan yang digunakan untuk membuat pencacah.

3. Koefisien refleksi dinding ruang pencacah.Dibawah 3000 A koefisien refleksi biasanya berkurang dengan cepat.

Bila ukuran fisik diketahui dan bentuk vial serta ruang pencacah merupakankonfigurasi geometrik yang sederhana, maka effisiensi optik dapat diperhitung kan.

Eksperimen.

Untuk mempelajari variabel-variabel yang berpengaruh pada pencacahan caraCerenkov telah digunakan instrumen yang susunannya tertera pad a gambar 4.Detektor-detektor yang ada dalam pencacah sintilasi cairan buatan Nuclear Chicagomodel 701 B, yakni photomultiplier EMI 6097B, telah digantikan dengan photomul­tiplier yang memakai jendela kwartsa (EMI 9750 QB). Untuk keperluan pemberianbent uk yang sesuai kepada pulsa (Pulse Shaping), maka pre dan main amplifier ju-ga digantikan dengan yang lebih sesuai.

Dalam penelitian ini telah diselidiki pengaruh dari jenis vial pencacah, pelarut,,volume pelarut, adanya zat-zat yang berfluorescensi dalam larutan, adanya zat-zatperedam, pengaruh perubahan indek bias serta kemungkinan penentuan campuran-2 macam isotop. '

274

Jenis vial pencacah ternyata sangat berpengaruh pada effisiensi deteksi. Hasilpercobaan dengan alat kami terlihat dalam tabel 2. Effek tersebut dapat terlihatpula pada spektrum yang dipotret, dinuna terjadi pergcseran kearah tinggi pulsayang lebih besar (Gambar 5). Vial kwartsa membcrikan effisiensi terbesar, tempatkedua diduduki oleh polyethylene.Sinar ultraviolet yang diteruskan oleh kwartsa dan sintillasi yang dapat teijadi da­lam dinding vial kwartsa dan mcnycbabkan lebih banyak foton mencapai fotokato­de. Akibatnya pulaa-pulsa menjadi lebih besar, demikian pula kemllngkinan deteksi­nya. Umumnya dinding vial tidak hanya meneruskan cahaya yang terbentuk dalamlarutan, tetapi juga merupakan medium Cerenkov untuk sebagian partikel.Oleh karena harganya yang murah, dalam praktek polyethylene mungkin bahanyang paling baik untuk membuat vial pencacah Cerenkov. Keberatannya hanya bi­la kita mcnggunakan pelarut-pelarut organik tertentu yang dapat berdiffusi melaluidinding.

Bila volume larutan ditambah, mula-mula effisiensi deteksi bertambah. Dalam a­lat kami untuk volume diatas 5 ml tidak ada perubahan effisiensi pencacahan yang ber­arti. Effisiensi deteksi yang lebih rendah untuk volume yang kecil disebabkan karenajarak yang ditempuh partikel-partikel dalam cairan lebih pendek disebabkan kurangnyamedium Cerrenkov. Akibatnya foton yang terbentllk lebih sedikit dan pula yang kecil.Disamping itu volume yang kecil akan terlihat dengan sudut ruang yang lebih kecil pa-

. da permukaan photomultiplier.

Pada umumnya perbedaan effisiensi pencacahan dalam bermacam-macam pelaruttidak terlalu besar, kecuali untuk zat-zat seperti benzene dan toluene, dimana effisien-si deteksi sangat tinggi. Bila kita bermaksud membandingkan bcrmacam-macam pelarut,maka perlu untuk memperhatikan segal a faktor yang berpengaruh baik pada pemben­tukan foton maupun pad a transmisi optik seperti indeks bias, masa jenis, spektruumabsorpsi pclarut serta kemampuan pelarut untuk mengalami suatu transisi yang disertaitimbulnya radiasi. Molekul-molekul toluene misalnya, dapat mengalami eksitasi dengan

jalan menyerap cahaya (A ::;;;;;2780 A) ataupun dengan jalan interaksi dengan radiasi parti·kel serta mencapai keadaan meta stabil yang kemudian dapat kembali kepada keadaandasar (ground state) dengan jalan emisi cahaya pada panjang gelombang kira-kira 3000 X

Mekanisme ini kiranya dapat menjelaskan mengapa effisiensi deteksi sangat tinggidalam benzene dan toluene, oleh karena foton yang terbentuk lebih banyak.

Pengaruh fluor-fluor yang larut dalam air terhadap spektra Cerenkov dan effisien­si pencacahan telah diselidiki. Gambar 6 memperlihatkan hasil percobaan yang telah di­lakukan dengan 7 Amino naphthalene - 1,3 disuJfonic acid dalam air. Dibandingkan de­ngan spektrum semula dalam air, tcrlihat adanya pergeseran kearah nomor saluranyang lebih tinggi. Fluor tersebut menyerap foton-foton ultravioloct yang terbentukoleh effek Cerenkov, lalu memancarkan kembali secara isotropik foton-foton denganpanjang gelombang lebih besar yang dapat menembus dinding-dinding vial pencacahdengan lebih muda. Disamping itu sebagian foton dapat pula ditimbulkan oleh peristi­wa radioluminescensi. Pertambahan effisiensi deteksi akibat pembubuhan flour palingbesar biladigunakan vial gelas dan paling kecil dengan vial kwartsa sesuai dengan argu­mentasi yang telah disebutkan diatas.

Gambar 7 memperlihatkan effek zat-zat peredam terhadap distribusi tinggi pulsa.Pembubuhan zat peredam kedalam larutan radiosotop yang diselidiki mengakibatkanturunnya effisiensi serta bergesernya spektrum kearah nomor saluran yang lebih ren­dah. Untuk koreksi terhadap peredaman a.1. dapat digunakan metoda perbandingan sa­luran. Mengenai effek bcberapa macam zat peredam serta perbandingan antara pelbagaimetoda koreksi telah diteliti dan akan dibahas lebih lanjut dalam kertas karya yang la­in.

Mengenai campuran dua macam radioisotop dapat dikatakan, bahwa caTaini memberi hasH yang baik sekali dalam hal seperti32P + 33p dimana salah satu iso-tvp enersinya melampaui batas enersi Cerenkov, c;edangkan yang lainnya tidak. palam

275

hal ke-dua dua isotop berenersi tinggi (menimbulkan radiasi Cerenkov) hasilnya kurangmemuaskan. Sample-sample qarus dicilcah dua kali: pertama kali amplifikasi harus se-demikian sehingga sebagian besari isotop berenersi lebih rendah masuk dalam windowdan kedua kalinya amplifikasi disesuaikan untuk isotop yang berenersi lebih tinggi.Setelah dikoreksi terhadap background, maka aktivitas masing-masing isotop dapat di­tentukan dengan memecahkan 2 persamaan d~ngan 2 anu.

Akhirnya dapat disimpulkan, bahwa untuk memperoleh response yang optimumperlu diperhatikan hal-hal sebagai berikut:

I. Vial pencacah yang digunakan harus transparan dalam seluruh daerah panjanggelombang, dimana radiasi Cerenkov terbcntuk.

2. Photomultiplier yang dipakai harus mempunyai jendela kwartsa, spektral res­ponseyang lebar dan effisiensi kwantum yang tinggi.

3. Pada dinding-dinding ruangan pencacah harus digunakan reflekster diffus de­ngan koefisien refleksi yang tinggi untuk daerah panjang gelombang yang luas.

Cara pencacahan Cerenkov ini dalam praktek berguna bila enersi isotopnya kira-kira0.5 MeV atau lebih. Bila photomultiplier yang lebih baik lagi dapat diperoleh dikemu­dian hari, tentunya iSQtop-isotop dengan enersi yang lebih rendahpun akan ditentu­kan .

•..C:IoU

•..C:IoU

.,.•..../:.

....•\.

••, .'. •, \", ., ,. ,

:;9 •:~\\

¥I

\\\,,~•.. ,,. '.,.•..• \ ~,'\, .•.•...,I .'.

J

.r i I ~. --" .. ~..,.•...•.., .:.-. ... b\••.•••.I .•.•..•..:.-..-

Channel number

/'.-.., ".,"

f ••••.• '.

,- ... \\~..k. \ "':,' .••••.•••• " \0,

t!' ,r.." ._:- '\.1 "-L

t- :J. 1\ \ 1'\. \,\..~-, ..,"./ ,,,• 110. I.. ".'.j ••••..••.•.... "'•.! t • ~•••..

, I I I .....1:::-._ .•....••.••.•..••....I ~.~~I

GAMBAR 5

Effek vial pencacah terhadap spektrumisotop P-32 dalam air.Dari kiri ke kanan vial pencacah yangdigunakan gel as, nylon, pOlyethylenedan quartz •

GAMBAR 6.

Effek fluor terhadap distribusi tinggi

pulsa. 32IsotoP P dalam air •Fluor 7 Aminorapthalene 1-3disulflonic acid.Dari kiri kekanan konsentrasi fl4Qrmakin bertambah.

276 Channel number

.•.c:>o()

!

..-;.... ,.' \.,i \,

".

\•

\ \\\

J,

\•

i/\ \••.I

\.. \Y

\\"\'"~. .••...•,.

I '.....~:>'..",•......•.~.•...•."'-*

~,..~~---.....-. ....;•.

Channel number

GAMBAR 7

Effek zat peredam (J ) terhadap spektrum32p dalam air. 2Pertambahan konsentrasi J menyebobkanmakin kecilnya gambar spe~trum.

Daftar Pustaka

1. Friedlander, G., Kennedy, J.W. & Miller, J.M., "Nuclear and Radio-chemistry",John Wiley & Sons Inc., N.Y., 1966.

2. Harvey, B.G., "Introduction to Nuclear Physics and Chemistry", Prentice HallInc., New Jersey, 1969, Chapter 8.

3. Wu, C.S. & Moszkowski, S. A., "Beta Decay", Interscience Publishers, N.Y.,1966, Chapter 2 & 3.

4. N.B.S., "Tables for 'the Analysis of Beta Ray Spectra", U.S. Dept. of. Commerce,N.B.S. Applied Mathematics Series 13, 1952.

277