pengaruh perlakuan panas terhadap struktur dan morfologi

Pengaruh Perlakuan Panas Terhadap Struktur dan Morfologi Material Lapisan Barium Titanat (BaTiO3)/Barium Zirconium Titanat (BaZrTiO3) yang Disintesis dengan Metode Chemical

Solution Deposition

[1]Arda Yogatama, [2]Bambang Soegijono,[3]Rachmat Andika

[1][2][3]Departemen Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Indonesia

Email: [1][email protected]

[2][email protected] [3][email protected]

ABSTRAK

Material multi lapisan Barium Titanat (BaTiO3)/Barium Zirconium Titanat

(BaZrTiO3) berhasil ditumbuhkan pada substrat silikon (Si). Lapisan tersebut

disintesis dengan metode Chemical Solution Deposition yang diikuti dengan Spin

Coating. Dalam sintesis lapisan BTO/BZT tersebut dilakukan variasi siklus heat

treatment pada proses penambahan lapisan. Lapisan dikarakterisasi dengan XRD

dan SEM guna melihat mikrostruktur serta morfologi yang terbentuk. Parameter

sintesis lapisan didapatkan pada lapisan BTO/BZT dengan kecepatan putar 3000

rpm dengan proses pemanasan (1 Siklus). Terjadi peningkatan crystallite size

yang sebanding dengan peningkatan kristalinitas pada lapisan dengan proses

pemanasan (1Siklus). Crystallite size yang didapatkan kisaran diameter 42-48 nm.

Kata kunci :

BTO, BZT, Chemical Solution Deposition, Spin Coating, Crystallite size

ABSTRACT

Influence of Heat Treatment to Structure and Morphology on Material Barium Titanate (BaTiO3)/Barium Zirconium Titanate (BaZrTiO3) with

Chemical Solution Deposition Method

Pengaruh Perlakuan ..., Arda Yogatama, FMIPA UI, 2016

A multilayered material Barium Titanate (BaTiO3)/Barium Zirconium

Titanate (BaZrTiO3) has been successfully grown on a silicon substrate. The

aforementioned layer was synthesized employing the Chemical Solution

Deposition method and Spin Coating method. Temperature cycle variation was

conducted within the synthesis process of the layer addition process. The layer

was characterized using XRD and SEM in order to observe the microstructure and

the morphology of the newly added layer. Layer formation of BTO has been

optimized at 3000 rpm in one temperature cycle. There was a proportional

increase of crystallite size in respect to the increase in the crystalinity of the layer

within one temperature cycle. Crystallite size obtained ranges from 42-48nm in

diameter.

Keyword :

BTO, BZT, Chemical Solution Deposition, Spin Coating, Crystallite size

Latar Belakang

Setelah penemuan piezoelektrisitas oleh Curie bersaudara dan fenomena

ferroelektrisitas pada Garam Rochele oleh Joseph Valaseks mendorong para

peneliti untuk mengembangkan material basis ferroelektrik. Material ferroelektrik

merupakan material dielektrik yang dapat terpolarisasi spontan dan memiliki

kemampuan mengubah orientasi arah medan internalnya memalui penerapan

medan eksternal.

Material ferroelektrik banyak diaplikasikan dalam teknologi elektronika.

Konstanta dielektriknya yang cukup tinggi dapat dimanfaatkan sebagai

penyimpan memori pada devais elektronik, sedangkan sifat piezoelektriknya

dapat digunakan sebagai mikroaktuator dan sensor.

Material ferroelektrik yang populer untuk dikembangkan antara lain :

Plumbum Srontium Titanat (PbSrTiO3), Plumbum Zirconium Titanat (PbZrTiO3),

dan Barium Titanat (BaTiO3). Hingga 1 Juli 2006 menurut arahan PBB dan PBDE

2002/95/EC (RoHS) negara – negara di Eropa melarang penggunaan plumbum

atau timbal karena ketidak ramahannya terhadap lingkungan. Oleh sebab itu, para


peneliti memutuskan untuk tidak menggunakan material berbahan dasar Plumbum

(Pb). Material yang menjadi kandidat untuk menggantikan material berbahan

dasar plumbum antara lain adalah Barium Titanat (BaTiO3), selain bebas dari

plumbum, Barium Titanat juga memiliki konstanta dielektrik yang cukup tinggi.

Akan tetapi Barium Titanat memiliki nilai kebocoran arus. Pendopingan ion Zr4+

pada Barium Titanat dapat mengurangi kebocoran arus dan menaikan konstanta

dielektrik yang lebih tinggi (Andika et al., 2013).

Banyak metode yang dapat dilakukan untuk mensintesis lapisan material

ferroelektrik seperti Barium Tianat (BTO) dan Barium Zirconitum Titanat (BZT)

salah satunya adalah Chemical Solution Deposition (CSD). Metode Chemical

Solution Deposition merupakan metode penumbuhan larutan pada substrat.

Metode ini menjadi favorit untuk diteliti karena kemudahan dan faktor biaya yang

lebih rendah dibandingkan metode lain sepereti Chemical Vapour Deposition

(CVD), Pulsed Laser Deposition (PLD), dan Sputtering (Adem, 2003). Akan

tetapi dengan metode tersebut rentan dihasilkan sampel yang crack atau retak,

dengan adanya crack tersebut akan menurunkan preforma pada sampel yang akan

diperoleh. Selain itu, pada penelitian ini akan dibuat material BTO dan BZT yang

berlapis (BTO/BZT) guna melihat struktur dan morfologi dari lapisan tersebut.

Metode Penelitiaan

Penelitian ini dilaksanakan di Laboratorium Fisika Kimia Departemen

Fisika Fakultas Matematika dan Ilmu Pegetahuan Alam Universitas Indonesia

(FMIPA UI), dan proses pengambilan data karakterisasi pada beberapa lembaga

pengujian kimia serta material, seperti : Pusat Laboralotirium Terpadu Universitas

Islam Negeri Syarif Hidayatulah Jakarta, Laboratorium CMPFA Departemen

Metalurgi dan Material Fakultas Teknik Universitas Indonesia. Penelitian

berlangsung dari bulan Januari 2015 sampai dengan bulan Desember 2015.


Universitas Indonesia 4

Sintesis lapisan BaTiO3/Ba(ZrxTi1-x)O3 pada penelitian ini menggunakan

metode Chemical Solution Deposition. Prekursor yang digunakan adalah Barium

Asetat [Ba(C2H3O)2] 99%, Titanium Iso-Propoksida [Ti(OCH(CH3)2)4] 99,99%,

dan Zirconium n-butoksida (C16H36O4Zr) 99,99%, serta pelarut yang digunakan

adalah Asam Asetat (C2H4O2) 100% dan Ethylen Glycol [HOCH2CH2OH] 99,5%.

Semua prekursor dan pelarut yang digunakan ditimbang dengan timbangan digital

dalam gelas kima atau labu elenmeyer. Setelah semua prekursor dan pelarut telah

ditimbang dalam satu wadah maka akan dihomogenisasi dengan menggunakan hot

plate magnetic stirrer, selanjutnya larutan akan disaring dengan menggunakan

kertas saring sebelum disimpan ataupun digunakan.

Sampel dikarakerisasi DTA-TGA untuk mengamati laju dekomposisi dari

sampel sebelum dideposisi dan dari data tersebut didesain heat treatment yang

akan dilakukan pada tahap selanjutnya.

Deposisi dilakukan dengan metode Spin Coating. Larutan sampel diteteskan ke

atas substrat yang sudah berada pada landasan spin coater dengan pipet. Subtrat

yang digunakan pada penelitian ini adalah substrat Silikon (Si). Sampel (lapisan)

kemudian dikeringkan diatas hot plate lalu dilanjutkan dengan furnance.

Karaktersasi sampel lapisan berupa karakterisasi stuktur kristal dengan alat X-Ray

Diffractrometer (XRD) dan morfologi lapisan dengan menggunakan alat

Scanning Electron Microscopy (SEM).

Analisis struktur kristal diperoleh dari hasil karak terisasi X-Ray

Difraktometer (XRD). Analisis terhadap puncak pada pola XRD dilakukan

dengan mengamati data posisi (2θ), intensitas tiap puncak, dan lebar puncak atau

Full-Width Half Maximum (FWHM).

Tabel 1. Daftar prekursor dalam mensintesa lapisan BaTiO3/Ba(ZrxTi1-x)O3

Prekursor Sumber Kemurnian Ba(C2H3O)2 Aldirch Chemical Company, USA 99%

Ti(OCH(CH3)2)4 Aldirch Chemical Company, USA 99.99% C16H36O4Zr Aldirch Chemical Company, USA 99.99%

C2H4O2 Aldirch Chemical Company, USA 100% HOCH2CH2OH Aldirch Chemical Company, USA 99.50%



Hasil data dari XRD dapat digunakan untuk menentukan sifat struktural dari

fase pada material yang terbentuk, orientasi kristal, sertal ukuran kristalnya.

Analisis ini dilakukan dengan menggunakan grafik puncak-puncak dari data

XRD. Perubahan yang terjadi terhadap struktur kristal menyebabkan pelebaran

puncak pada kurva difraksi sinar-X tersebut (Meirama, 2012).

Terdapat dua identitas struktural dari material yang dapat diekstrak melalui

lebar kurva yang kita dapatkan dari difraksi sinar-X, yaitu crystallite size (ukuran

butir) dan microstrain. Banyak metode yang dapat memodelkan dan menghitung

sifat struktural tersebut. Salah satunya adalah metode Debye-Scherrer dan

Williamson-Hall.

Hasil dan Pembahasan

Untuk mempelajari fenomena termal pada sampel yang diberikan

perlakuan panas, peneliti melakukan analisa diferensial termal (DTA) dan

termogravitrimetrik (TGA) yang dilakukan dengan Simadzu DT30 pada sampel

bubuk sebanyak 10.5 mg dengan kenaikan temperatur sebesar 10oC/menit dan

pada rentang temperatur (30 – 800)oC.

Gambar 1. Kurva karakteristik termal BTO



Analisis termal dilakukan untuk melihat respon termal dari sampel dan

merancang heat treatment pada proses sintesis lapisan. DTA digunakan juga

untuk mengamati perbedaan temperatur terhadap temperatur referensi (Al2O3),

sedangkan TGA adalah Termobalance, mengamati perubahan massa dari sampel

selama pemanasan.

Kehilangan massa dari perkursor mengidentifikasian terjadinya

transformasi yang diikuti dengan pelepasan ikatan kimia, sehingga pada saat

ikatan lepas mengakibatkan atom-atom terpisah dan massa atom berkurang. Selain

itu kehilangan massa juga dapat mengisyaratkan adanya penguapan beberapa

impuritas pada sampel. Dari hasil analisis termal pada sampel pada Gambar 1

menunjukan muncul tiga (3) fenomena termal.

Fenomena pertama yang dapat ditunjukan pada gambar 1 adalah peristiwa

endotermik. Hal ini terjadi pada temperatur <200oC, pada temperatur tersebut

diperkirakan merupakan penguapan dari pelarut organik yang ada pada sampel.

Pelarut yang digunakan pada penelitian ini adalah asam asetat. Pelarut ini

diketahui memiliki titik uap sebesar 117oC (Sigma Aldric - MSDS). Pada

fenomena ini diikuti juga dengan kehilangan massa sebesar 54.28 % (lihat pada

gambar 2 )

Gambar 2. Kurva kehilangan massa



Kedua, pada temperatur (150 – 400)o C teramati kembali fenomena

endotermik yang diikuti dengan dekomposisi massa sekitar 10.91 %. Hal ini

diperkirakan terjadinya dekomposisi dari perkursor yaitu Titanium Isopropoksida

dan Zirconium n-butoksida, perkursor alkoksida tesebut akan menguap pada

temperature (200 – 250)o C. Pada rentang temperatur itu juga diperkirakan terjadi

kembali penguapan dari sisa pelarut dan juga chelating agent yaitu ethylene

glycol. Pelarut ini memiliki titik uap sebesar 198o C (Sigma Aldric - MSDS).

Rentang temperatur ini ion Titanium akan terbentuk pada proses kristalisasi awal

(Putra, 2015)

Yang terakhir adalah terlihat adanya kehilangan massa pada temperatur >

650o C, hal ini juga diikuti lagi dengan fenomena endotermik. Hal ini berkaitan

dengan pelepasan karbonat menjadi CO2 serta proses kristalisasi pada sampel

(Bera & Sarkar, 2004).

Dengan demikian peneliti dapat merancang heat treatment pada sintesis

lapisan, yaitu 150o C merupakan proses drying dimana proses ini merupakan

proses untuk menguapkan pelarut, 400o C yaitu pirolisis yang berguna untuk

menghilangkan pelarut sisa dan mempersiapkan pertumbuhan kristal, serta yang

terakhir adalah annealing pada temperatur 750o C yang berguna untuk kristlisasi

dari lapisan yang akan dibentuk.

Untuk mendapatkan kualitas morfologi lapisan yang baik pada metode

spin coating, banyak faktor yang dapat mempengaruhi salah satunya adalah

kecepatan putar. Hal ini dapat mempengaruhi unifromitas dari lapisan sehingga

kualitas lapisan menjadi lebih baik.

Secara teori bahwa kecepatan putar akan sebanding dengan ketebalan dan

kerataan kontur lapisan. Ketidakrataan kontur dapat menyebabkan crack dan juga

peeling atau delaminasi lapisan yang menyebabkan lapisan rusak (Ashiri, Nemati,

& Sasani Ghamsari, 2014).

Pada Gambar 3 merupakan hasil lapisan dengan konsenrasi larutan BTO

dan larutan BZT dengan konsentrasi 0.5 M, serta konten Zr pada larutan BZT

sebesar 10%. Terlihat bahwa pada gambar (a) tumbuh lapisan yang lebih tebal

dari pada gambar (b), hal ini sesuai dengan teori, dimana gaya sentripetal yang

diberikan dari spin coater akan berbanding terbalik dengan ketebalan dari lapisan.



Semakin besar gaya, maka akan semakin tipis lapisan yang terbentuk. (Yofentina,

Viska, Hikam, Bambang, & P, 2010).

Ketebalan lapisan dapat mempengaruhi lapisan yang ingin dibentuk. Pada

sintesis lapisan BTO/BZT diusahakan agar lapisan dibuat semakin tipis, dengan

asumsi bahwa ketebalan lapisan tersebut dapat meningkatkan interaksi molekul

antar lapisan, sehingga multi-lapisan BTO/BZT terbentuk.

Kerataan kontur juga dapat mempengaruhi sifat dari lapisan. Ketidakrataan

dari kontur lapisan ditandai dengan banyaknya gradasi warna yang terbentuk,

seperti pada gambar 4.4 (a). Hal ini yang mendasari bahwa kecepatan putar yang

tepat untuk mensintesis lapisan BTO/BZT adalah 3000 rpm. Terbukti pula dari

hasil mikroskop optik pada Gambar 4.

Pada hasil mikroskop optik dari lapisan BTO/BZT dengan variasi

kecepatan putar (2000 dan 3000) rpm ini dapat dilihat pada Gambar 4. Dari

gambar tersebut dapat dilihat bahwa lapisan dengan kecepatan putar 3000 rpm

memiliki kualitas lapisan yang lebih merata.

Pada lapisan dengan kecepatan putar 2000 rpm terdapat fenomena hilocks.

Fenomena ini terjadi akibat adanya udara yang terjebak atau void, void tersebut

a) b)

Gambar 3 Lapisan BTO/BZT gambar (a) 2000 rpm, (b) 3000 rpm



dimungkinkan terbentuk akibat proses coating yang tidak tepat (Ashiri et al.,

2014).

Proses penipisan dengan kecepatan putar yang tidak tepat menyebabkan

gelembung udara terbentuk atau terjebak pada lapisan, sehingga pada proses

pemanasan udara yang terjebak terebut pecah dan memaksa lapisan menjadi

berlubang seperti yang ditunjukan pada Gambar 4 (a).

a) 3000 rpm b) 2000 rpm

Gambar Error! No text of specified style in document.. Lapisan BTO/BZT dengan variasi kecepatan putar diambil dengan Mikroskop Optik

Gambar 5. Hasil difraksi sinar-X lapisan BTO dan lapisan BZT



Pada penelitian ini dilakukan terlebih dahulu sintesis lapisan dari masing

masing lapisan yang akan ditumpuk atau stacking. Hal ini dilakukan guna menguji

parameter yang digunakan pada sintesis lapisan BTO/BZT. Parameter yang

digunakan adalah konsentrasi larutan, jumlah lapisan, konten dari Zr yang

didoping pada lapisan BZT, kecepatan putar spin coater, dan temperatur pada heat

treatment.

Pada Gambar 5 ditampilkan hasil dari karakterisasi X-ray Difraktrometer

dari lapisan BTO dan lapisan BZT. Lapisan tersebut menggunakan parameter

pembuatan yang sama yaitu, konsenterasi larutan BTO dan BZT sebesar 0.5 M , 5

lapis jumlah lapisan, 3000 rpm kecepatan putar, dan 450o C (pirolisis) serta 750o

C (annealing). Hanya satu parameter yang berbeda. Yaitu, pada lapisan BZT

ditambahkan konten Zirconium sebesar 10%.

Hasil dari difraksi sinar-X pada lapisan tersebut diolah dengan software

GSAS, lalu pola dari difraksi sinar-X dilakukan matching dengan software Match

menggunakan Data Base (ICDD : 00 – 036 – 0019). Dari hasil XRD menunjukan

bahwa material BTO (Barium, Titanium) dan BZT (Barium, Zirconium, Titaniun)

berhasil terdeposisi pada substrat.

Tingkat kekristalan dari BZT lebih rendah dibandingkan dengan BTO

pada substrat Si. Hal ini dapat ditunjukan pada gambar 6 masing masing puncak

Gambar 6 Kenaikan intensitas hasil pola difraksi sinar-X lapisan BTO dan lapisan BZT yang dipotong pada 2θ (30.0 – 32.5)o



yang tumbuh pada BTO dan BZT mengalami peningkatan intensitas. Peningkatan

intensitas tersebut terjadi pada 2θ (22 o ; 32 o ; 38 o ; 45 o ; 52 o ; dan 56o).

Gambar 6 menunjukan perbedaaan intensitas dari lapisan BTO dan

lapisan BZT. Pola hasil difraksi sinar-X tersebut dipotong pada 2θ (30 o – 32.5o).

Penurunan intensitas pada ploa difraksi BTO ke BZT bukan hanya menunjukan

tingkat kekristalan dari lapisan tersebut yang menurun, akan tetapi penurunan

intensitas juga menunjukan bahwa makin sedikit reaksi antara TiO2 dan BaTi2O4

yang menyebabkan kristalinitas dari BZT menurun (Vasilescu et al., 2013).

Setelah mempelajari proses sintesis dari lapisan BTO dan BZT, didapatkan

optimasi parameter pada sintesa multi-lapisan BTO/BZT. Lapisan BTO/BZT

disintesis berdasarkan optimasi parameter yang dilakuakan pada sintesa lapisan

BTO dan BZT, tabel 2 menjelaskan optimasi parameter apa saja yang digunakan

dalam sintesis lapisan BTO/BZT.

Tabel 2. Parameter sintesis lapisan BTO/BZT

Parameter Nilai Satuan

Kecepatan Putar 3000 Rpm

Konsentrasi Larutan 0.5 Molar

Konten Zr 10 At%

Temperatur Annealing 750 Celcius

Menggunakan parameter sintesis pada tabel 2, lapisan BTO/BZT berhasil

di sintesis diatas substrat Silikon (Si), hal ini dibuktikan pada hasil pola difraksi

sinar-X pada Gambar 7.

Gambar 7 terbukti bahwa telah terdeposisi multi-lapisan BTO/BZT diatas

substrat Silikon (Si). Hasil dari pola difraksi tersebut juga identik dengan hasil

dari pola difraksi lapisan BTO dan lapisan BZT, hal ini membuktikan bahwa

hampir tidak terbentuk fasa lain pada sintesis tersebut. Hal tersebut dikonfirmasi

dengan hasil dari hasil refinment dengan GSAS dan matching fasa menggunakan

software Match dengan ICDD PDF #360019 .



Pada penelitian ini dilakukan dua variasi proses heat treatment (perlakuan

panas). Pertama, lapisan pertama (BTO/BZT1) disentesis dengan proses

penambahan lapisan yang dilakukan setelah proses pirolisis (1/2 siklus). Kedua,

lapisan (BTO/BZT2) dilakukan proses penambahan lapisan dilakukan setelah

lapisan sebelumnya sudah mengalami kristalisasi pada proses annealing.

Varisasi heat treatment (perlakuan panas) ini dilakukan untuk mengamati

hasil lapisan dari perbedaan proses pemanasan yang terjadi pada sintesis lapisan

BTO/BZT. Hasil dari lapisan BTO/BZT dilihat secara struktur kristal dan

morfologi dari lapisan BTO/BZT. Gambar 4.9 memperlihatkan hasil difraksi

sinar-X lapisan BTO/BZT dengan variasi heat treatment. BTO/BZT 1 merupakan

lapisan dengan pemanasan ½ siklus dan BTO/BZT 2 merupakan lapisan dengan

pemanasan 1 siklus.

Hasil pola difraksi sinar-X tersebut membuktikan bahwa, pada setiap

variasi perlakuan panas terdeposisi lapisan BTO maupun lapisan BZT. Hal ini

dibuktikan dengan munculnya puncak yang menunjukan terbentuknya material

BTO dan BZT tersebut, seperti yang ditunjukan pada 2 Theta 22o yang tumbuh

pada bidang kristal 0 0 2 (h k l) yang merupakan bidang milik BZT dan pada 2

Theta 38o bidang 1 1 0 (h k l) merupakan bidang dari BTO (Bacha, Deniard,

Richard-Plouet, Brohan, & Gundel, 2011).

Gambar 7. Perbandingan pola hasil difraksi sinar-X lapisan BTO/BZT sebelum di refinment (obs) dan setelah refinement (ref)



Untuk melihat perbedaan hasil lapisan dari variasi proses pemanasan

dilakukan analisis struktur kristal pada lapisan BTO/BZT. Analisis struktur yang

diamati yaitu, crystallite size (ukuran kristal), microstrain (regangan mikro), dan

konstata kisi atau prameter kisi. Untuk mengamati crystallite size dan microstrain,

hasil dari pola difraksi sinar-X dari lapisan BTO/BZT dilakukan dekonvolusi pada

kurva hasil XRD, dekonvolusi kurva tersebut dilakukan dengan software Peakfit

v4.

Setelah didapatkan paramater-parameter yang dibutuhkan untuk

menghitung crystallite size dan microstrain, perhitungan tersebut dilakukan

dengan dua metode yang berbeda. Metode pertama yaitu metode Debye-Scherrer

dan metode kedua adalah metode Williamson-Hall.

Tabel 3 Crystallite size (ukuran butir) dan Microstrain (regangan mikro) dihitung dengan metode Williamson-Hall dan Debye-Scherrer

Material Ukuran Butir Regangan Mikro

(no unit) W-H D-S BTO/BZT 1 42 nm 10.5 nm 0.0068 BTO/BZT 2 48 nm 11.4 nm 0.0060

Gambar 8. Pola difraksi sinar-X dari lapisan BTO/BZT



Dari Gambar 9 menunjukan bahwa peningkatan ukuran kristal terjadi,

baik ukuran kristal yang dihitung dengan Williamson - Hall ataupun Debye -

Scherrer. Hal tersebut diperkirakan terjadi akibat dari variasi heat treatment pada

proses pembentukan lapisan. Pengaruh proses pelapisan yang dilakukan setelah

annealing atau pada penelitian ini disebut 1 siklus (BTO/BZT 2) menyebabkan

pertumbuhan kristal pada lapisan BTO/BZT.

Pertumbuhan kristal berhubungan dengan nilai FWHM dari hasil pola

difraksi sinar-X. Dimana semakin besar FWHM maka semakin kecil ukuran

kristal yang terukur pada sebuah material. Hal ini dibuktikan pada Gambar 10.

Hasil plot kurva Williamson-Hall (W-H) berhubungan erat dengan nilai FWHM

yang diamati pada lapisan. Sesuai dengan persamaan (3.5) yang dilakukan dengan

metode kuadrasi kecil (least square) didapatkan nilai intercept yang lebih kecil

dari plot kurva W-H BTO/BZT2 dibandingkan intercept dari plot kurva W-H

BTO/BZT1.

Menurut metode Williamson-Hall nilai intercept tersebut

merepresentasikan nilai (kλ/D), dimana k adalah konstanta Scherrer yang bernilai

0.9, sedangkan λ adalah panjang gelombang dari sumber radiasi sinar-X yang

digunakan pada instrument XRD yang digunakan pada penelitian, dengan sumber

Gambar 9. Crystallite size lapisan BTO/BZT



Cu maka nilainya adalah 1.54 Angstrom. Dengan demikian nilai intercept hasil

kurva W-H berbanding terbalik dengan crystallite size (Meirama, 2012).

Pertambahan ukuran kristal juga mempengaruhi nilai dari konstanta kisi

pada material. Semakin besar ukuran kristal, semakin besar pula nilai dari

konstanta kisi yang ada pada material. Hal ini dapat dibuktikan dari nilai intensitas

yang meningkat. Dengan intensitas yang tinggi menunjukan bahwa tingkat

keteraturan kristal meningkat, lihat Gambar 11 (Hadiati et al., 2013).

Gambar 10. Kurva W-H Plot lapisan BTO/BZT1 & BTO/BZT2

Gambar 11. Kenaikan intensitas hasil pola difraksi sinar-X lapisan BTO/BZT1 dan lapisan BTO/BZT2



Pada Gambar 11 menunjukan bahwa lapisan BTO/BZT 2 yang diberikan

proses heat treatment dengan proses pelapisan (1 siklus) memiliki intensitas yang

lebih tinggi dari lapisan BTO/BZT 1, dengan demikian nilai kristalinitas dari

lapisan meningkat. Hal tersebut terjadi akibat dari proses pemanasan lapisan.

Dengan menggunakan proses pemanasan (1 siklus) berarti bahwa proses

penambahan lapisan dilakukan ketika lapisan awal atau lapisan sebelumnya sudah

mengalami kristalisasi yang disebabkan dari proses annealing.

Hal ini diduga dapat mempengaruhi derajat kekristalan yang juga dapat

berpengaruh pada crystallite size dan parameter kisi yang terbentuk. Hasil nilai

parameter kisi dari lapisan dapat dilihat pada tabel 4.

Selain nilai dari parameter kisi pada Tabel 4 juga memperlihatkan nilai

dari tertragonalitas pada sampel BTO/BZT 1 dan BTO/BZT 2. Hasil ini

menunjukan bahwa lapisan BTO/BZT 2 memiliki nilai tetragonalitas yang lebih

besar. Sejalan dengan peningkatan crystallite size dan konstanta kisi. Nilai

tetragonaitas didapatkan dari proses pemanasan pada lapisan BTO/BZT 2 yang

menyebabkan parameter kisi kristal memanjang akibat perubahan volume unit sel

struktur kristal (Andika, 2013).

Hasil Karakterisasi SEM dapat dilihat pada Gambar 13 lapisan yang

diamati adalah lapisan BTO/BZT 2. Lapisan tersebut merupakan multi lapisan

dari BTO dan BZT yang memiliki hasil baik dari variasi siklus pemanasan pada

penelitian ini. Hasil SEM penampang melintang dari multi lapisan BTO/BZT

tersebut akan dibandingkan dengan hasil SEM penampang melintang dari lapisan

BZT (Gambar 12). Studi morfologi dari lapisan BTO/BZT dapat menentukan

ketebalan dari lapisan dan pada akhirnya dapat menentukan laju pertumbuhan

pada material multi lapisan tersebut.

Tabel Error! No text of specified style in document.. Parameter kisi lapisan BTO/BZT

Material a c c/a

BTO/BZT 1 4.1445 Å 4.0152 Å 0.9688

BTO/BZT 2 4.4198 Å 4.3269 Å 0.9789



Gambar 13 menunjukan hasil dari SEM lapisan BTO/BZT. Hasil

tersebut dapat memperlihatkan ketebalan dari lapisan BTO/BZT yang terbentuk.

Lapisan pertama adalah lapisan Barium Titanat (BTO) dan lapisan setelahnya

adalah lapisan Barium Zirconium Titanat (BZT). Terlihat samar multi lapisan

antara lapisan BTO dan lapisan BZT, perbedaan ketebalan dari lapisan pun samar

terlihat. Lapisan yang lebih di bawah (lapisan BTO) memiliki ketebalan lapisan

yang lebih tebal.

542.5 nm 597.4 nm

Gambar 12. Hasil SEM penampang melintang lapisan BZT

1.201 nm

312 nm

Gambar 13. Hasil SEM penampang melintang lapisan BTO/BZT



Kesimpulan dan Saran Proses sintesis multi lapisan Barium Titanat (BaTiO3)/Barium Zirconium Titanat (BaZrTiO3) dengan menggunakan metode Chemical Solution Deposition (CSD) telah selesai dilaksanakan. Kesimpulan yang didapatkan pada proses penelitian ini adalah :

1. Parameter penumbuhan lapisan BTO/BZT dengan metode CSD telah

diperoleh. Yaitu, kecepatan putar spin coating 3000 rpm dan konsentrasi

setiap larutan sebesar 0.5M.

2. Pada variasi perlakuan panas terlihat bahwa lapisan dengan proses heat

treatment (1 sklus) menghasilkan lapisan dengan kristalintas yang lebih

baik. Hal tersebut diverifikasi dari hasil pola difraksi XRD yang lapisan

BTO/BZT.

3. Struktur kristal lapisan BTO/BZT adalah perovskite tetragonal dengan

parameter kisi (a = b = 4.1 - 4.4 Å) dan (c = 4.0 - 4.3 Å).

4. Diameter crystallite size dari lapisan dapat teridentifikasi. Yaitu sekitar

10.5 - 48 nm. Diameter ukuran kristal dihitung dengan metode Scherrer

dan Williamson-Hall

5. Ketebalan Lapisan BTO/BZT dapat terlihat melalui hasil pengujian SEM

yaitu, 312-1201 nm.

SARAN

1. Untuk mendapatkan kualitas lapisan yang baik perlu dilakukan variasi :

(kemolaran, waktu tahan pada proses pemanasan, dan temperatu

annealing).

2. Diperlukan pengujian listrk atau polaritas untuk mengkarakteristik lapisan

lebih lanjut.

Daftar Acuan Adem, U. (2003). PREPARATION OF Ba. Preparation of BST Thin Film,

(December). Andika, R., Matematika, F., Ilmu, D. A. N., Alam, P., Studi, P., & Material, I.

(2013). FERROELEKTRIK LAPISAN TIPIS BARIUM ZIRCONIUM TITANATE ( BaZr x Ti 1-x O 3 ) MELALUI METODE CHEMICAL SOLUTION DEPOSITION.

Ashiri, R., Nemati, a., & Sasani Ghamsari, M. (2014). Crack-free nanostructured BaTiO3 thin films prepared by sol-gel dip-coating technique. Ceramics International, 40(6), 8613–8619.



http://doi.org/10.1016/j.ceramint.2014.01.078 Bacha, E., Deniard, P., Richard-Plouet, M., Brohan, L., & Gundel, H. W. (2011).

An inexpensive and efficient method for the synthesis of BTO and STO at temperatures lower than 200°C. Thin Solid Films, 519(17), 5816–5819. http://doi.org/10.1016/j.tsf.2010.12.190

Bera, J., & Sarkar, D. (2004). Formation of BaTiO 3 from Barium Oxalate and TiO 2. October, 11, 131–137.

Hadiati, S., Ramelan, A., Varianti, V., Hikam, M., Soegijono, B., Saputri, D., & Irianti, Y. (2013). Kajian Variasi suhu Annealing dan Holding Time pada Penumbuhan Lapisan Tipis BaZr0,15Ti0,85 dengan Metode Sol Gel. http://journal.unnes.ac.id/nju/index.php/JM, 36(1), 20–27.

Meirama, N. (2012). Sintesis dan karakterisasi struktur dan sifat optis nanopartikel ZnO didop Co menggunakan metode kopresipitasi.

Putra, Y. P. (2015). Pengaruh Parameter Konsentrasi dan Jumlah Lapisan terhadap Mikrostruktur serta Sifat Listrik pada Proses Sintesis Lapisan Barium Titanate (BaTiO3) dengan Metode Spin Coating.

Vasilescu, C. A., Crişan, M., Ianculescu, A. C., Rǎileanu, M., Gartner, M., Anastasescu, M., … Truşcǎ, R. (2013). Structure, morphology and optical properties of multilayered sol-gel BaTi0.85Zr0.15O3 thin films. Applied Surface Science, 265, 510–518. http://doi.org/10.1016/j.apsusc.2012.11.036

Yofentina, I., Viska, I. V, Hikam, M., Bambang, S., & P, A. M. W. (2010). Analisis Struktur Kristal Lapisan Tipis Dengan Metode Sol Gel, 65–68.


pengaruh perlakuan panas terhadap struktur dan morfologi

Documents