Prosiding Seminar T eknologi pengamanan Bahan Nuklir ke-5Jakarta, 29 September 2004

ISSN: 1412 -2812

ANALISIS URANIUM SECARA RADIOMETRI GUNA KLARIFIKASIAKUNT ANSI BAHAN NUKLIR

Yusuf NampiraPusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir clan Daur Ulang-BATAN

ABSTRAKANALISIS URANIUM SECARA RADIOMETRI GUNA KLARIFIKASI AKUNTANSI BAHAN NUKLIR. Uraniumdigunakan dalam kegiatan pengembangan bahan bakar nuklir. Penggunaan bahantersebut terkena peraturan safeguard yaitu diberlakukannya akuntansi bahan nuklir.Sehubungan dengan hal terse but, maka aliran bahan nuklir yang digunakan dalamproses pengembangan perlu diklarifikasi keberadaannya. Dalam rangka klarifikasi inidilakukan analisis uranium baik dalam bahan dasar, produk pengembangan prosesmaupun limbah yang dihasilkan. Berdasarkan sifat radionuklida uranium yang meluruhdengan memancarkan radiasi alpha dan gamma, uranium dapat dianalisis denganmetode radiometri. Analisis uranium menggunakan metode radiometri akanmemberikan informasi ten tang total kandungan dan komposisi isotopic uranium dalambahan nuklir.

ABSTRACTURANIUM ANALYSIS BY RADIOMETRY FOR CLARIFICATION OF NUCLEAR MATERIAL ACCOUNTANCY.The uranium was used in the activity of the development of nuclear fuel. Using of thefissile material incurred by regulation of safeguard that is implemented by accounting ofnuclear material. Referring to this mentioned, so the stream of the nuclear material usedin the development require to be clarified its existence. In order to this clarification hasbeen done by analysis of uranium in elementary material, product of developmentprocess and also the waste yielded. Pursuant to nature of radionuclide of uranium whichdecays by transmitted alpha and gamma radiation, the uranium can be analyzed byradiometry method. The uranium analysis use radiometry methods shall give informationof total content and isotopic abundance of nuclear material.

Bahan dapat belah yang terkenaperaturan tersebut antara lain U-235dan Pu-239. Uranium terdiri dari bebe-rapa isotop, yaitu U-234, U-235, U-236dan U-238. Semua isotop uraniumterse but merupakan inti tidak stabil danmengalami peluruhan dengan meman-carkan radiasi alpha. Isotop U-234 danU-235 disamping memancarkan radiasialpha juga memancarkan radiasigammal3]. Peluruhan U-235 dan U-238ditunjukkan pad a Gambar 1. Di dalamreactor, U-235 sebagai bahan bakarakan mengalami pembelahan danmenghasilkan beberapa jenisradionuklida yang sebagian besarmemancarkan radiasi gamma, di-sam ping itu dalam bahan bakar pascairradiasi mengandung hasil pembiakandari U-238, sisa U-235 dan radioisotopuranium lainnva.

PENDAHULUANDalam kegiatan pengembangan

bahan bakar nuklir yang selaluberkaitan dengan bahan dapat belah,yang dimulai dari pengembangan prosespembuatan bahan bakar nuklir,penggunaan bahan bakar dalam reaktorhingga pengujian pasca iradiasi.Adapun bahan dapat belah terse butsejak pengolahan dari bahan mineral,penyimpanan maupun penggunaanbahan nuklir dalam pe-ngembanganbahan bakar, baik dalam prosespembuatan bahan bakar maupunpengujiannya perlu dilakukan peng-hitungan atau akuntansi bahannuklir[l,21. Dalam melakukan akuntansiterse but dilakukan dengan cara peng-hitungan, penimbangan maupun denganpengukuran.

Ano/isis Uronivm Secoro Rodiometri Gvno Klorifikosi Akvntonsi ISSN: 1412 -2812Bohon Nvk/ir, Yvsvf Nompiro, 31-39

:~wl

II~U

~'2~T"-..~2~£

l."y~~A"'-f~Th?).~...z;; ....r-OO6W0"-" Rci ~

/~

2~ "'u/"

lJ4T.4J....'1410 ~"' lIU

!!)T./10'"

234

230

U~Ro.-".".22JI- ~ 2261-

i 22tr~ I-" L~.~ 214

Ulrtl/.'6i Zi9,.

J

21'11 ..",." ../

~~

~I)" ._,,0

lOT ~

~"'p~...I"e.Ol I>

:rl?.~".1811 ".I.-.L..:.I 1 1 1 IJ

61 82 8) 84 8~ 86 0/ 68 89 90 91 92

AI.m~ ..o"bl'. Z

Gambar la. Proses Peluruhan 235U

"," ¥'"'"

!I'~:"8:'" 8)°'.';;;'.!'O,,4!()f'oG! /~

"~.! I I.- I '_I

82 84 8(; 8e 90 9tAIOOl" numb',. l

Gambar lb. Proses Peluruhan 238U

Guna mendukung kegiatan akuntansibahan nuklir analisis uranium dapatdilakukan dengan beberapa cara,diantaranya dengan cara kimia maupundengan cara analisis tidak merusak[4J.Berdasarkan sifat peluruhan uranium diatas, analisis bahan nuklir uranium danplutonium dapat dilakukan denganradiometri, yaitu dengan mengukurradioaktivitas isotop uranium ataumelalui pengukuran radioaktivitas anakluruh atau hasil belah uranium-235.Pengukuran ini dilakukan denganmengukur radiasi gamma atau radiasialpha dari isotop uranium ataumengukur radiasi gamma radionuklidayang bersangkutan dengan uranium.

Penghitungan dalam pengukurankuantitatif uranium menggunakanmetode ini ditentukan dengan mengukurintensitas radiasi pada energi yangbersangkutan, yang dinyatakan dalamnet area per waktu pencacahan. Bila netarea per waktu pencacahan sampeldinyatakan sebagai cacah per detik(CpS)sampel dan standar mengandungisotop uranium beraktivitas Ast adalah(Cps)st, maka untuk menghitungkandungan uranium dalam sampel

didasarkan pacta penggunaan rumus dibawah ini :

(CQS}lEXYi

A=

,..(1)

E = Efisiensi pengukuranYi = Prosentasi radioaktivitas pacta energi

pengukuran

Bila pengukuran standar dancu plikan dilakukan pacta energi radiasialpha yang sarna rnaka penentuanterse but dapat dilakukan denganrnenggunakan persarnaan relatif :

CPS)samD~1 = Asamp~l

(CpS)st Ast

atau

Asampel .(CPS)samEel X Ast

[Cps)st

Berdasarkan persamaan di atasdapat diturunkan menjadi persamaanperbandingan isotop uranium-235terhadap isotop uranium-238, sehinggapersamaan tersebut menjadi:

{(CpS)U-235/U23S}sampel(3)X {(N)U-235/U-238}st{(N)U-235/U23S}sampel =

{(CpS)U-235/U23S}st

(N)U-235/U-238 = Perbandingan atom uranium-235/uranium-238

Sedangkan prosentase isotop uranium dalam uranium-235 dalam sampel adalah:

32

235U% 235U = X 100%

(4)234lJ + 235lJ + 236lJ + 238lJ

Vi = (N)u-i / 6,02.1023 X = (CpsJi/(E X Yi X Aj / 6,021023)

dalam bahan yang dian~lisis dibutuhkansuatu sampel mendekati keadaanlapisan tunggal. Hal ini diperlukanuntuk memperkecil serapan radiasialpha oleh matriks sampel, sehinggaradiasi yang terdeteksi mencerminkanradiasi alpha dari sampel tersebut.

Energi radiasi alpha maksimumdari isotop uranium ditunjukkan dalamTabel 1. Berdasarkan energi radiasitersebut digunakan untuk analisisisotop uranium dalam sampel.

ANALISIS URANIUM SECARARADIMETRI ALPHA

Sifat daTi radiasi alpha yaitumempunyai tenaga besar dan berdayatembus rendah (radiasi alpha bertenaga4 MeV menghasilkan 130.000 pasanganion dalam udara sebelum berhenti, halini ekivalen dengan jarak tembus 0,05mm dalam aluminium). Sehubungandengan sifat tersebut, agar hasil analisisuranium menggunakan metode inimendekati nilai kandungan sebenarnya

Tabel 1 Energi Radiasi Alpha dan Aktivitas Jenis Isotop Uranium

uranium-235 dalam sam pel. Hubunganini mempunyai koefisien arab sebagainitro 1/ (E x Yi). Keadaan inimenunjukkan bahwa radiasi yangterukur mencerminkan kandunganuranium yang acta dalam sam pel(Gambar 3) dan pacta hasil pengendapandengan cara elektrodeposisi terse butbelum tampak adanya serapan radiasialpha oleh sam pel yang terendapkan.Hal ini sesuai dengan persamaan (1) diatas.

Hasil pengukuran cacah radiasialpha menggunakan pencacah salurganda (MCA) dengan detektorsemikonduktor sawar muka daTibeberapa radio-aktivitas standar SRM U-993 yang dipersiapkan dengan caraelektrodeposisi dalam media amoniumklorida jenuh pacta pelat kuningandilapis krom[SI, ditunjukkan pad aspektrum Gambar 2. Hasil pencacahanberbagai kandungan uranium dalamlarutan tersebut menunjukkan suatuhubungan linear dengan aktivitas

Anolisis Uranium Secoro Rodiometri Guno Klorifikosi Akuntonsi ISSN: 1412 -2812Bohon Nuklir, Yusuf Nompiro, 31-39

~'i'C-..ccuucu

(.,)

y = O,1439x + 0,0054

R2

-r-

10

L0 12 14

Gambar 2. Hubungan antara Aktivitas Uranium dalam Standar U SRM-U993

Adapun spektrum uranium alamyang diperoleh dari analisis seperti pactaanalisis uranium standar di atas,ditunjukkan dalam Gambar 3(51, Hasilanalisis komposisi isotopik uranium

alarn menggunakan cara ini denganpembanding standar di atas menunjuk-kan nilai yang mendekati hargakomposisi isotopik di dalam tabelnuklida (Tabel 2)

Pengukuran komposisi isotopikuranium dalam limbah uranium yangdisementasi mempunyai matriks SiO2dan A1203. Matriks terse but akanmenyerap radiasi alpha dari isotopuranium di dalamnya. Hal inimenyebabkan terjadinya pemindahanenergi dari radiasi alpha ke matrikstersebut. Adanya pemindahan terse butmaka energi alpha yang terdeteksi tidakmenunjukkan energi radiasi isotop yangacta dalam cuplikan. Keadaan iniditunjukkan dalam Gambar 4a. Bilasampel tersebut disiapkan melaluipemisahan uranium dari matriksnyamenggunakan cara ekstraksi dalammedia asam nitrat- TBP dan kerosen,uranium yang berada dalam rase organik

diambil melalui elektrodeposisi dalammedia amonium klorida jenuh,peinisahan tersebut menyebabkanpengaruh efek matrik semen pactaanalisis. Puncak-puncak spektrumradiasi alpha yang diperolehmenggambarkan isotop uranium dalamlimbah seperti yang ditunjukkan dalamGambar 4b[6J. Berdasarkan pengukuranyang dengan didahului pemisahan ini,kandungan dalam sam pel dan komposisiisotopik uranium dapat ditentukanmenggunakan Persamaan 1 danPersamaan 3 di atas.

21,81,61,41,2

10,80,60,40,2

o.

Prosiding Seminar Teknologi Pengamanan Bahan Nuklir ke-5~akarta, 29 September 2004

ISSN: 1412 -2812

i~

III

I

IiI IIAII--Spektrum Alpha dariLimbah Uranium yangDisementasi tanpaPemisahan MatriksSemen

III III );~

!H

Gambar 4a: Gambar 4b Spektrum Alpha dariLimbah Uranium yangDisementasi melaluiPemisahan Matriks Semen

PENENTUAN URANIUM DENGANMETODE RADIOMETRI GAMMA

Seperti yang telah dikemukakanpacta pendahuluan bahwa U-235 dalampeluruhannya memancarkan radiasialpha dan radiasi gamma, sedangkanuranium-238 meluruh dengan meman-carkan radiasi alpha, akan tetapi anakluruhnya yaitu thorium-234 disampingmemancarkan radiasi beta juga me-mancarkan radiasi gamma.

Berdasarkan peluruhan isotopuranium terse but maka analisis uraiumdapat dilakukan melalui pecacahanradiasi pacta energi 186 keY yang meng-identifikasi adanya radionuklida U-235dan energi 92 keY untuk dasar analisisuranium 238. Adapun spektrumpencacahan gamma uranium meng-gunakan detektor Ge(Li) dan penganalisasalur ganda (MCA) ditunjukkan dalamGambar 5.

100

00

~.~

c'"G,~

Gambar 5. Spektrum Gamma dan U30S

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

1kadungan uranium dalam sampel (g)

Gambar 6a. Hubungan antara LajuCacah terhadap BeratUranium

Gambar 6b. Perbandingan an tara KandunganUranium Hasil Pengukuranterhadap Kandungan dalamSampel

kandungan uranium relatif mendekatinilai kandungan uranium dalam sam peldengan penyimpangan relatif sekitar 4%,keadaan terse but ditunjukkan dalamGambar 6b. Adapun kestabilan analisiskomposi~i isotopik uranium (angkabanding 235U/238U) dengan radiometrigamma ditunjukkan dalam Gambar 7adan Gambar 7b. Keadaan tersebutmenggambarkan bahwa efek matrikskurang berpengaruh pacta analisisperbandingan U-235/U-238. Adapunhasil pengukuran komposisi isotopikuranium ini ditunjukkan dalam Tabel 2.

Radiasi gamma yang dipancar-kan oleh uranium-235 maupun radiasidari thorium-234 (anak luruh uranium238) dapat menembus hingga ketebalansam pel 5 mm (berat sam pel lOOg) ataudapat dikatakan bahwa hingga ke-tebalan sampel tersebut belum terjadipenyerapan radiasi oleh matrikssampel[7). Hal ini ditunjukkan denganhubungan an tara laju cacah radiasidengan berat sampel menunjukkanhubungan linier.

Oleh sebab itu analisis uraniummenggunakan metode ini denganstandar U-OO5-A, memberikan hasil

.c

{:Jn.c~~c~CIc

'6c

0 5 10

konsetrasi uranium (g/i)

15 0 50 100 150

berat uranium (g)

Gambar 7a. Pengaruh Konsentrasi Uraniumpada Perbandingan Cacah Radiasi Gamma235U terhadap 238U

Gambar 7b. Pengaruh Berat pada Perban.dingan Cacah Radiasi Gamma 235Uterhadap 238U

0,90

0,80

0,70

0,60

0,50

0,40

..-)<i>

-"~~=>

zCC.cCU)

CCCcEc0)CQ

J(l.

:.8>8

ON

C

~-"

QJ

QJ.D

';:: E

c Q

JC

-o-

a.E

Q

JQ

J'"",0-0)('1C

.

0- c

-at00;; C0-"

.tQ ~r-OX

)~I~~r-ZVI

~

t)'00t)

~o~~,!Jl.-t)ro@bDQt)

'0@or.~roo~bD~-£t)ro~-;'0S~.~I.-~~os.

0+"'

0

~cn

:§-;~-"U3

~:I:NV~E--

v

C/)

aQ)

...,

-0-~~'5.0...0.!!.(:as.r:.as0-S

::;=

,

I V

i

~i

af.r:.0-

'<"i::+

-'G

)

EIj -~00 :=

~~

~~~

Zo"'"t:

VV

.!)cnI

~

:~

,

I-.v

tdE

.s::1

.9.e. -U

«td~ !.-\..

~e S.2

S~

~~ °i::+

-'V

~

E

(/J0

(/J10. ~~

~V0-r/)

CX

)I!)

VV

VC

1)VD

('fDD00

I

If)N

O\N

If)'""'N!

(V)

CX

) 0.-

N

-,-0\

O~

rn

vC

X)

t--1(')

, N

N

~0'1l1\

Nil)

vVIl)

C")vo

NO

O--nn

I

i Nt'---

-0~0\

<X

)N

I .~

0q)

'"M

~

:I:01 S

..~

~

t11O;~

OI"'a):;jroO

",()~

~O

.c""~M

I-o~

<..,1-o2oO

v~

~~

~.3:::~

e.U

) ~

'"0:::>

Il)t--.N

~~ vIt)~r:--

\ON

Ot--

""ON

""C

'>N

O""

OO

O~

O~

-tI-tI-tI+I

001/) I/)

NC

'>C

'>N

ON

NN

O'I

t-- ~ t-- ~ t-- ~ f:fi

r-..~

Analisis Uranium SecorD Radiametri Guna Klarifikasi AkuntansiBahan Nuklir, Yusuf Nampiro, 31-39

ISSN: 1412 -2812

pengukuran dan penimbangan) danmemberikan basil yang tepat.

Sedangkan dalam bahan bakarpasca irradiasi kandungan maupunkomposisi uranium dalam bahan bakarpasca iradiasi cukup bervariasi, hal initergantung dari energi yang dihasilkan,yang tergantung pada fluks dan waktuirradiasi yang dilakukan. Oleh sebabitu guna klarifikasi bahan nuklir dalambahan baker pasca irradiasi dibutuhkansuatu analisis kandungan uraniummaupun komposisi uranium dari bahanbaker pasca iradiasi tersebut, hilamemungkinkan dapat juga menganalisisplutonium-239. Analisis tersebut dapatdilakukan dengan menggunakan metoderadiometri alpha. Analisis terse butdilakukan dengan memisahkan uraniumdari basil belah uranium-235. Bilapemisahan dilakukan menggunakanmenggunakan cara ekstraksi pelarutdegan sistem asam nitrat- TBP-kerosen,dalam rase organik akan mengandunguranium dan basil biak plutonium.

Analisis sisa uranium-235 dalambahan bakar pasca iradiasi tersebutdapat pula dilakukan berdasrkananalisis derajat bakar (bum-up) bahanbakar tersebut, analisis ini dilakukanberdasarkan pengukuran basil belahuranium-235 menggunakan spektro-metri gamma!8). Hasil analisis terse buthanya memberikan informasi tentangsisa uranium-235 dalam bahan bakaryang dianalisis.

PENGGUNAAN ANALISISRADIOMETRI URANIUM DALAMKLARIFIKASI AKUNT ANSI BAHANNUKLIR PADA PENGEMBANGANBAHAN BAKAR NUKLIR

Pelaksanaan akuntansi bahannuklir dalam kegiatan pengembanganbahan bakar nuklir mencakup prosespengubahan yellow cake ke uraniumoksida, proses peletisasi dan perakitan,kemudian diikuti pengujian pascairadiasi elemen bakar.

Di dalam kegiatan pengembang-an bahan bakar hingga peletisasidilakukan analisis uranium baikkomposisi isOtopik uranium maupunkandungan uranium dalam basil proses,masuk dalam limbah dan YaP;:; hilangdalam proses (Material Un-accountedFo7j, hill ini dibutuhkan untuk meng-klarifikasi uranium yang digunakan.

Analisis uranium menggunakanmetode radiometri alpha dapatmemberikan data komposisi isotopiksecara menyeluruh, maka klarifIkasibahan awal akan lebih tepat hiladilakukan menggunakan metodetersebut sedangkan pada menggunakanmetode radiometri gamma yang hanyadapat memberikan data angka b!illding235U/238U. Bila kegiatan pengembanganbahan bakar dilakukan dengan meng-gunakan bahan uranium yang mem-punyai komposisi isitopik uraniumsarna, maka pemantauan yangdilakukan dalam proses pengembangan(pemumian hingga peletisasi) hanyalahkandungan uranium dalam hasilpengembangan dan limbah prosespengembangan terse but. Seandainyapengembangan terse but menggunakanbahan uranium dengan komposisiisotopik yang tidak sarna, maka dalammelaksanakan klarifIkasi perlu jugamemperhitungkan komposisi isotopikuranium atau angka banding uraniumdari hasil pengembangan maupun dalamlimbah yang dihasilkan, karenapeggunaan uraium yang berbedakomposisi isotopiknya memungkinkanuntuk teIjadinya penrubahan komposisipada kedua hasil tersebut. Dalam hillklarifIkasi uranium pada produkpengembangan, maupun limbah akanlebih cepat dengan menggunakanmetode radiometri gamma, karenametode ini dilakukan dengan penyiapansarnpel yang sederhana (kalibrasi

KESIMPULANDari keadaan di atas menunjuk-

kan bahwa analisis uranium mengguna-kan metode radiometri dapat memberi-kan informasi tentang kandunganmaupun komposisi isoto pis uranium.Hasil analisis tersebutdapat dilakukandengan cara cepat dan memberikanhasil yang cukup handal guna klarifikasibahan nuklir. Untuk radiometri gammadapat dilakukan secara langsung (tidakmerusak) , maka tidak akan menimbul-kan limbah dalam penganalisaannya.

PUSTAKA[1]. BAPETEN, Sistem Pertanggung-

jawaban dan Pengendalian BahanNuklir, Keputusan Kepala BadanPengawas Tenaga Nuklir, Nomor13 I Ka. BAPETEN IVI -99

Alpha dalam Cuplikan LimbahUranium Dipadatkan denganSemen, Proceedings Seminar Sainsdan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN,Bandung, 1997.

[7]. Nampira, Y., Nasution, H., danNugroho, A., PenggunaanSpektrometer Gamma untukPenentuan Angka BandingUranium 235/238, ProceedingsSeminar Sains dan Teknologi Nuklir,PPTN-BATAN, Bandung, 1998.

[8]. Rein, J.E., Status of Burn UpMeasurement Methodology, IAEA-SM-149.

[2]. Undang-undang RI Nomor 10 tahun1997 ten tang Ketenaga-nuk1iran.

[3]. Benedict, M., Pigford, T. H., NuclearChemical Engineering, Mc Graw-Hill Book Company.

[4]. IAEA, International VerificationSeries, No.1, SafeguardsTecniques and Equipment, Vienna,1997.

[5]. Nampira, Y., Analisis Uraniumsecara Spektrometri Alpha,Proceedings Seminar PJYrN -BAT AN,Bandung, 1989.

[6]. Nampira, Y., Teknik Pengukuranaktivitas Radionuklida Pemancar

DISKUSI

~ Mukhlis, BSc1. Mana yang lebih akurat analisis U dengan radiometri dibandingkan dengan secara

kimia?2. Mengukur Uranium dengan radiometri, apakah bisa sekalian ditentukan masing-

musing unsure radioaktif seperti analisis secara kimiawi?

Yusuf Nampira1. Analisis U menggunakan cara kimia hanya dapat memberikan inforrnasi

kandungan uaranium dalarn sarnpel, sedangkan inforrnasi guna klarifikasiakuntansi bahan nuklir tidak hanya inforrnasi kandungan uranium tetapi jugakomposisi isotopic uranium dalarn sarnpel, inforrnasi tersebut dapat diperolehdengan metode radiometri. Akurasi pengukuran analisis kandungan U dengancara radiometri relative lebih rendah dari analisis cara kimia, akurasi pengukurandengan radiometri sekitar 96%.

2. Dengan menggunakan multichanel analyzer (MCA) radionuklida yang mempunyairadiasi dengan energi yang berbeda dapat dideteksi keberadaan masing-masingradionuklida yang ada dalarn sarnpel dan diukur radioaktifitasnya.