analisa grafik

7
Herlan Setiawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 1 Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 4 Juli 2012 PEMBUATAN LARUTAN H 198 AuCl 4 DARI LOGAM EMAS (FOIL), SEBAGAI BAHAN BAKU UTAMA SINTESIS NANOPARTIKEL Au- PAMAM DENDRIMER Herlan Setiawan 1 , Anung Pujiyanto 1 , Hotman Lubis 1 , Mujinah 1 , Dede Kurniasih 1 , Hambali 1 , Rien Ritawidya 2 , Abdul Mutalib 1 1) Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka- BATAN - Kawasan PUSPIPTEK Serpong, Tangerang Selatan 2 ) Program Pasca Sarjana, Jurusan Farmasi, Fakultas MIPA, Universitas Indonesia, Jakarta Email : [email protected] ABSTRAK PEMBUATAN LARUTAN H 198 AUCL 4 DARI LOGAM EMAS (FOIL), SEBAGAI BAHAN BAKU UTAMA SINTESIS NANOPARTIKEL AU-PAMAM DENDRIMER. Material nanopartikel 198 Au merupakan isotop pemancar sinar β yang memiliki kemampuan penetrasi yang baik untuk digunakan dalam terapi dan diagnosis kanker, dengan resiko yang lebih rendah dibandingkan menggunakan obat-obatan konvensional. Pada proses sintesis Nanopartikel Au digunakan PAMAM dendrimer Generasi 4 sebagai stabilisator, karena kemampuan kimia dan keteraturan strukturnya. Pada penelitian telah dibuat HAuCl 4 dan H 198 AuCl 4 sebagai bahan baku utama dalam sintesis nanopartikel emas dari pelarutan logam emas berupa lembaran (foil). Dari hasil uji menggunakan spektrometer UV, HAuCl 4 dan H 198 AuCl 4 mempunyai serapan yang sama dengan HauCl 4 standar yaitu pada 312-313 nm. Pada pengukuran kemurnian radionuklida menggunakan spektrometer gamma, menunjukan puncak tunggal pada energi 411,66 keV. Dari hasil grafik peluruhan diperoleh waktu paro 198-Au sebesar 2,68 hari. Analisa kromatogram dari pengukuran Kromatografi Lapis Tipis menggunakan fasa gerak metanol-air (75:25), diperoleh Rf 0,8. Sedangkan dari hasil elektroforesa, menunjukan pergerakan sampel H 198 AuCl 4 ke arah sumbu positif. Dari hasil analisa menggunakan TEM, Nanopartikel Au – PAMAM G4 yang terbentuk berada pada ukuran 3-5 nm. Kata kunci : Logam Au, HAuCl 4 , PAMAM, Nanopartikel emas ABSTRAK PREPARATION OF H 198 AUCL 4 SOLUTION FROM GOLD METALS FOIL, AS THE MAIN RAW MATERIALS SYNTHESIS OF AU-PAMAM DENDRIMER NANOPARTICLES. 198 Au nanoparticle material is β-ray-emitting isotope that has a good penetration capability for use in cancer therapy and diagnosis, with a lower risk than the use of conventional medicines. In the process of synthesis of Au nanoparticles used PAMAM Generation 4 dendrimer as a stabilizer, due to the ability of the chemical and structural regularity In the present study has been made HAuCl 4 and H 198 AuCl 4 as a main ingredient in the synthesis of gold nanoparticles of gold dissolution in the form of gold metal foil. From the test results using the UV spectrometer, H 198 AuCl 4 and HAuCl 4 have similar absorbance with the HAuCl 4 standard at 312-313 nm. In the measurement of radionuclide purity using a gamma spectrometer, shows a single peak at 411.66 keV energy. The results from the decay chart, obtainable half-life time of 198 Au for 2.68 days. Analysis of chromatograms from Thin Layer Chromatography measurements using methanol-water (75:25) as mobile phase is obtained Rf 0.8. While the results elektroforesa, H 198 AuCl4 samples showed movement toward the positive site. From the analysis using TEM, Au Nanoparticles - PAMAM G4 was formed on the size of 3-5 nm Key words: 198 Au foil, HAuCl4, PAMAM, gold nanoparticles PENDAHULUAN enelitian menggunakan teknologi nano semakin berkembang disegala bidang. Logam nanopartikel telah banyak digunakan dalam berbagai aplikasi seperti sensor, katalisis, biokimia, optik, dan elektronik. Proses dispersi logam nanopartikel dalam fasa cair dan permukaan padat adalah faktor hal yang paling penting untuk mengontrol ukurannya (1) . Koloid logam nanopartikel dapat diperoleh dengan proses top- down dan bottom-up, salah satu pemanfaatan yang sedang berkembang di dunia adalah pembuatan generasi baru nanodevice dan material “cerdas” yang dapat digunakan untuk teknologi bidang kesehatan (2) . Terapi menggunakan radiasi pengion termasuk sinar-X, sinar γ dan partikel berenergi tinggi telah digunakan secara luas untuk pengobatan hampir semua jenis tumor padat. Dalam perngobatan kanker, material nanopartikel memiliki kemampuan penetrasi yang baik untuk digunakan dalam terapi dan diagnosis, dengan resiko yang lebih rendah dibandingkan menggunakan obat-obatan konvensional. Distribusi nanopartikel dipengaruhi oleh berbagai parameter, P

Upload: viki-wulandari

Post on 28-Nov-2015

25 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: analisa grafik

Herlan Setiawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 1

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

PEMBUATAN LARUTAN H198AuCl4 DARI LOGAM EMAS (FOIL), SEBAGAI BAHAN BAKU UTAMA SINTESIS NANOPARTIKEL Au-PAMAM DENDRIMER

Herlan Setiawan1, Anung Pujiyanto1, Hotman Lubis1, Mujinah1, Dede Kurniasih1, Hambali1, Rien Ritawidya2, Abdul Mutalib1 1)Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka- BATAN - Kawasan PUSPIPTEK Serpong, Tangerang Selatan 2 )Program Pasca Sarjana, Jurusan Farmasi, Fakultas MIPA, Universitas Indonesia, Jakarta Email : [email protected]

ABSTRAK PEMBUATAN LARUTAN H198AUCL4 DARI LOGAM EMAS (FOIL), SEBAGAI BAHAN BAKU UTAMA SINTESIS NANOPARTIKEL AU-PAMAM DENDRIMER. Material nanopartikel 198Au merupakan isotop pemancar sinar β yang memiliki kemampuan penetrasi yang baik untuk digunakan dalam terapi dan diagnosis kanker, dengan resiko yang lebih rendah dibandingkan menggunakan obat-obatan konvensional. Pada proses sintesis Nanopartikel Au digunakan PAMAM dendrimer Generasi 4 sebagai stabilisator, karena kemampuan kimia dan keteraturan strukturnya. Pada penelitian telah dibuat HAuCl4 dan H198AuCl4 sebagai bahan baku utama dalam sintesis nanopartikel emas dari pelarutan logam emas berupa lembaran (foil). Dari hasil uji menggunakan spektrometer UV, HAuCl4 dan H198AuCl4 mempunyai serapan yang sama dengan HauCl4 standar yaitu pada 312-313 nm. Pada pengukuran kemurnian radionuklida menggunakan spektrometer gamma, menunjukan puncak tunggal pada energi 411,66 keV. Dari hasil grafik peluruhan diperoleh waktu paro 198-Au sebesar 2,68 hari. Analisa kromatogram dari pengukuran Kromatografi Lapis Tipis menggunakan fasa gerak metanol-air (75:25), diperoleh Rf 0,8. Sedangkan dari hasil elektroforesa, menunjukan pergerakan sampel H198AuCl4 ke arah sumbu positif. Dari hasil analisa menggunakan TEM, Nanopartikel Au – PAMAM G4 yang terbentuk berada pada ukuran 3-5 nm. Kata kunci : Logam Au, HAuCl4, PAMAM, Nanopartikel emas

ABSTRAK PREPARATION OF H198AUCL4 SOLUTION FROM GOLD METALS FOIL, AS THE MAIN RAW MATERIALS SYNTHESIS OF AU-PAMAM DENDRIMER NANOPARTICLES. 198Au nanoparticle material is β-ray-emitting isotope that has a good penetration capability for use in cancer therapy and diagnosis, with a lower risk than the use of conventional medicines. In the process of synthesis of Au nanoparticles used PAMAM Generation 4 dendrimer as a stabilizer, due to the ability of the chemical and structural regularity In the present study has been made HAuCl4 and H198AuCl4 as a main ingredient in the synthesis of gold nanoparticles of gold dissolution in the form of gold metal foil. From the test results using the UV spectrometer, H198AuCl4 and HAuCl4 have similar absorbance with the HAuCl4 standard at 312-313 nm. In the measurement of radionuclide purity using a gamma spectrometer, shows a single peak at 411.66 keV energy. The results from the decay chart, obtainable half-life time of 198Au for 2.68 days. Analysis of chromatograms from Thin Layer Chromatography measurements using methanol-water (75:25) as mobile phase is obtained Rf 0.8. While the results elektroforesa, H198AuCl4 samples showed movement toward the positive site. From the analysis using TEM, Au Nanoparticles - PAMAM G4 was formed on the size of 3-5 nm Key words: 198Au foil, HAuCl4, PAMAM, gold nanoparticles

PENDAHULUAN enelitian menggunakan teknologi nano semakin berkembang disegala bidang. Logam

nanopartikel telah banyak digunakan dalam berbagai aplikasi seperti sensor, katalisis, biokimia, optik, dan elektronik. Proses dispersi logam nanopartikel dalam fasa cair dan permukaan padat adalah faktor hal yang paling penting untuk mengontrol ukurannya (1). Koloid logam nanopartikel dapat diperoleh dengan proses top-down dan bottom-up, salah satu pemanfaatan yang sedang berkembang di dunia adalah pembuatan

generasi baru nanodevice dan material “cerdas” yang dapat digunakan untuk teknologi bidang kesehatan (2).

Terapi menggunakan radiasi pengion termasuk sinar-X, sinar γ dan partikel berenergi tinggi telah digunakan secara luas untuk pengobatan hampir semua jenis tumor padat. Dalam perngobatan kanker, material nanopartikel memiliki kemampuan penetrasi yang baik untuk digunakan dalam terapi dan diagnosis, dengan resiko yang lebih rendah dibandingkan menggunakan obat-obatan konvensional. Distribusi nanopartikel dipengaruhi oleh berbagai parameter,

P

Page 2: analisa grafik

2 ISSN 0216 - 3128 Herlan Setiawan, dkk.

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

seperti ukuran dan kemampuan nanopartikel untuk proses inaktivasi menggunakan fitur pada sel kanker. Aplikasi terapi radiasi sel tumor menggunakan nanopartikel yang memiliki sifat spesifik, bertujuan untuk meningkatkan toksisitas penyinaran terhadap sel tumor dan mengurangi kerusakan pada jaringan sehat disekitarnya. Di antara berbagai logam nanopartikel, telah dilaporkan studi praklinis efek radiosensitisasi pada nanopartikel emas (Au) terhadap beberapa pancaran foton (3).

Di Amerika Serikat Penggunaan Radioisotop Au-198 sebagai radioterapi untuk penyakit kanker, telah disetujui oleh Badan Pengawas Obat dan Makanan setempat. Radioisotop Au-198 merupakan zat radioaktif pemancar radiasi beta (99%) dengan energi 0.96 Mev dan pemancar gamma (γ) energi 1.1 MeV dengan waktu paruh 2.69 hari, serta memiliki jarak efisien sekitar 1mm dari jaringan sel kanker. Pada awalnya Au-198 di dunia kesehatan digunakan sebagai sumber brakiterapi untuk penyakit kanker prostat, berupa sediaan koloid emas berukuran mikro, maupun seed emas. Dengan proses pembuatan nanopartikel emas, proses distribusi Au-198 terhadap sel kanker lebih efektif, karena sumber akan bawa langsung oleh agen pembawa (drug delivery) sehingga Au-198 akan kontak langsung dengan sel kanker target (4).

Selain oksidator, proses reduksi ion Au3+ menjadi emas nanopartikel bervalensi nol (Au0) pada pelarut air maupun pelarut organik biasanya diperlukan sebuah stabilisator. Stabilisator yang digunakan umumnya adalah etilen glikol, protein, polimer/ co-polimer atau dendrimer dengan gugus fungsi yang mengandung unsur N, O, P dan S sebagai atom donor (5).

Dendrimer berbasis (Poly)amidoamine (PAMAM) adalah kandidat utama sebagai template dan stabilizer karena kemampuan kimia dan keteraturan strukturnya. (2,5). Selain berperan sebagai stabilisator dalam proses sintesis nanopartikel emas, (Poly)amidoamine (PAMAM) juga berfungsi sebagai drug delivery, karena sifatnya yang spesifik pada sel kanker dan compatible dengan tubuh sehingga dapat terdegradasi. Dendrimer (Poly)amidoamine (PAMAM) mengandung molekul inti amidoamine, memiliki banyak cabang yang merupakan perpanjangan dari molekul inti, memiliki berat molekul dan ukuran tertentu bergantung pada tingkat generasinya. Makin tinggi generasi Dendrimer (Poly)amidoamine (PAMAM), maka strukturnya akan menyerupai bentuk bola dan meningkatkan kemampuan untuk mengenkapsulasi logam kompleks, nanopartikel, molekul anorganik maupun molekul organik yang lain. (4,6)

Pembuatan Nanopartikel Au (NpAu) dilakukan dengan mereaksikan larutan HAuCl4 dengan senyawa stabilisator (PAMAM dendrimer) yang kemudian akan mengenkapsulasi ion Au3+. Setelah ion Au3+ terikat dalam stabilisator, ion Au3+

direduksi menggunakan asam sitrat atau NaBH4 sehingga terbentuk Au0(6).

Pada penelitian ini dilakukan pembuatan HAuCl4 dari logam emas (foil), sebagai bahan dasar utama pada proses sintesis Nanopartikel Au (NpAu). Diharapkan parameter pembuatan HAuCl4 dari logam emas ini digunakan sebagai referensi dalam proses pembuatan H198AuCl4. Proses iradiasi logam emas (197Au) menjadi isotop 198Au dilakukan di Rabbit System reaktor GA Siwabessy PRSG BATAN. Selain itu pada penelitian ini dilakukan uji awal sintesis nanopartikel Au-PAMAM dendrimer, menggunakan bahan baku HAuCl4 dari logam Au foil secara “dingin”.

TATAKERJA

Bahan dan Alat Bahan yang digunakan pada penelitian ini

adalah logam emas 99,99% lembaran atau “foil” dengan ketebalan 0,2 mm yang berasal dari PT.Aneka Tambang (ANTAM). (Poly)amidoamine (PAMAM) dendrimer generasi 4 dan NaBH4 berasal dari Sigma-Aldrich. HCl p.a dan HNO3 p.a yang dibeli dari Merck, serta bahan kimia lainnya. Proses analisis menggunakan spektrometer UV/Vis JascoV-550, spektrometer gamma, kamar Iradiasi gamma Atomlab, Single Channel Analyser (SCA)., Transmission Electron Microscopy (TEM).

Cara Kerja Pembuatan HAuCl4 0,002M dari logam emas

Logam emas (foil) seberat ±10 mg dilarutkan menggunakan 5 mL aqua regia (HCl : HNO3). Setelah dipastikan logam emas larut dalam aqua regia, larutan kemudian dikisatkan. Hasil kisatan lalu dicuci menggunakan 10 mL aqua bidest, kemudian dikisatkan kembali. Proses pencucian dan pengisatan menggunakan 10 mL aqua bidest dilakukan sebanyak 3 kali. Setelah pencucian dan pengisatan yang ke-3, kisatan dilarutkan dengan HCl 0,01M, sehingga diperoleh konsentrasi HAuCl4 0,002M. Larutan HAuCl4 di analisa menggunakan spektrometer UV/VIS. Pembuatan HAuCl4 0,002M menggunakan standar HAuCl4

Larutan HAuCl4 standar sebagai pembanding dibuat dengan melarutkan HAuCl4.3H2O (≥99,9%) menggunakan HCl 0,01 M, hingga diperoleh konsentrasi larutan 0,002M, atau sama dengan larutan HAuCl4 yang dibuat dari hasil pelarutan foil emas.

Page 3: analisa grafik

Herlan Setiawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 3

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

Preparasi Logam Emas untuk proses Iradiasi Logam emas ditimbang ± 10mg, kemudian

dicuci menggunakan aseton. Logam emas yang telah dicuci dimasukkan kedalam tabung kuarsa, kemudian tabung ditutup dengan proses pengelasan. Tabung kuarsa yang telah ditutup, dilakukan uji gelembung, untuk memeriksa kebocoran pada hasil pengelasan. Sisi luar tabung kuarsa dicuci menggunakan aseton, lalu dikeringkan. Tabung kuarsa kering, dibungkus menggunakan aluminium foil lalu dimasukkan ke dalam kapsul Rabbit. Kapsul Rabbit diiradiasi selama 5 jam di sistem Rabbit reaktor GA Siwabessy PRSG BATAN. Pembuatan H198AuCl4 0,002M dari logam emas hasil iradiasi (198Au)

Logam emas hasil iradiasi dikeluarkan dari kapsul Rabbit dan tabung kuarsa. Proses pengeluaran logam harus didampingi oleh petugas pengawas radiasi. Logam emas hasil iradiasi diperlakukan seperti proses pelarutan logam emas tidak aktif, namun proses pelarutan dilakukan didalam hot cell dan didampingi oleh Petugas Pengawas Radiasi. Larutan H198AuCl4 di analisa menggunakan spektrometer UV/VIS, Kromatografi Lapis Tipis (KLT) dan elektroforesa. Untuk analisa Isotop 198Au dianalisa menggunakan spektrometer gamma dan kamar ionisasi gamma (dose calibrator). Uji “dingin” Sintesis Nanopartikel Au-PAMAM dendrimer

1 mL Larutan HAuCl4 hasil pelarutan foil emas, ditambah dengan 8,5 ml larutan PAMAM dendrimer generasi 4, pada labu erlenmeyer. Campuran diaduk menggunakan magnetic stirrer selama 15 menit dengan kecepatan 400 rpm. Kemudian dengan cepat ditambahkan larutan 0,5 ml NaBH4 pada campuran HAuCl4-PAMAM dendrimer, sambil terus di aduk hingga ion Au3+ tereduksi menjadi Au0.

HASIL DAN PEMBAHASAN Pada proses pelarutan foil emas

menggunakan aqua regia (HCl : HNO3 3:1) sebanyak 5 ml, sehingga terjadi mekanisme reaksi sebagai berikut : Au(s)+NO3-

(aq)+4H+(aq) → Au3+

(aq)+NO(g)+2H2O(l) Larutan Au3+ akan membentuk larutan

kompleks stabil [AuCl4]-, karena bereaksi dengan ligan Cl- dari HCl. Proses pengisatan foil Au secara berulang menggunakan aqua bidest bertujuan untuk menghilangkan sisa gas NO yang terbentuk dari proses pelarutan. Pada proses terakhir, hasil kisatan dilarutkan dengan HCl 0.01 untuk memperoleh larutan HAuCl4 0.002M.

Pada Gambar 1(a) menunjukan gambar logam emas murni yang digunakan dalam pembuatan HAuCl4 dan H198AuCl4. Sedangkan pada Gambar 1(b) adalah HAuCl4 yang telah dibuat dengan proses pelarutan logam Au. Sebagai pembanding, dibuat juga larutan standar HAuCl4 menggunakan HAuCl4.3H2O (≥99.9%) yang diperoleh dari Sigma Aldrich. Proses pembuatan dan visual larutan H198AuCl4 dari logam emas yang telah diiradiasi, sama seperti HAuCl4 dari logam emas yang tidak radioaktif.

Dari hasil analisa menggunakan spektrometer UV/VIS, larutan HAuCl4 yang dibuat dari hasil pelarutan Au foil menunjukan puncak serapan yang spesifik yaitu pada panjang gelombang 313 nm, sedangkan larutan standar HAuCl4 menunjukan puncak serapan pada panjang gelombang 312 nm, sama seperti H198AuCl4 yang dibuat dari foil 198-Au, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1(c). Hal ini menunjukan bahwa logam Au yang telah dilarutkan telah berubah menjadi larutan HAuCl4.

Gambar 1. (a) logam emas murni bahan pembuatan

HAuCl4, (b) Larutan HAuCl4 (c) Spektra UV larutan HAuCl4 dari logam emas dan standar

Pada kisatan terakhir dilakukan juga pelarutan menggunakan aqua bidest untuk mengamati pengaruh pelarut terhadap serapan UV. Pada pengukuran UV-Vis, pengaruh pelarut dalam tahap akhir ternyata mempengaruhi adanya pergeseran serapan panjang gelombang, foil Au yang dilarutkan menggunakan HCl 0,01 memiliki puncak serapan di 312 nm, sedangkan foil Au yang

Page 4: analisa grafik

4 ISSN 0216 - 3128 Herlan Setiawan, dkk.

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

dilarutkan menggunakan aqua bidest memiliki puncak serapan di 306 nm. Standar HAuCl4 yang dibuat dengan melarutkan HAuCl4.3H2O menggunakan HCl 0,01 menunjukan puncak serapan pada 311 nm sedangkan standar HAuCl4 yang dilarutkan menggunakan aqua bidest menunjukan puncak serapan pada 300 nm seperti yang ditunjukan pada Gambar 2. Hal ini dikarenakan ligan [Cl]- memiliki sifat donor π lebih besar dibanding ligan [H2O], sehingga HAuCl4 yangdilarutkan dengan aqua bidest memiliki puncak serapan ke arah panjang gelombang yang lebih kecil (7).

Gambar 2. Pengaruh pelarutan foil Au dan Standar

HAuCl4 menggunakan air dan HCl

Sebelum proses iradiasi logam emas di fasilitas Rabbit System reaktor GA Siwabessy PRSG BATAN, dilakukan pencucian menggunakan aseton untuk menghindari pengotor yang kemungkinan dapat ikut teriradiasi, sehingga menjadi radioisotop yang tidak diinginkan. Prinsip pembuatan radioisotop Au-198 menggunakan reaksi (n,γ) seperti ditunjukan pada reaksi: 197Au + 1n →198Au + 0γ

Pembentukan radioisotop Au-198, dikarakterisasi menggunakan penentuan waktu paro, dengan melakukan pengukuran selama beberapa kali, sehingga diperoleh grafik aktifitas terhadap waktu. Pengukuran dilakukan menggunakan 1ml larutan H198AuCl4 0,002 M, yang telah diketahui aktifitas awal 1195 µCi. Proses pengukuran dilakukan menggunakan kamar ionisasi gamma (dose calibrator) selama 16 hari mulai dari tanggal 26 Oktober 2011 sampai 11 November 2011. Dari hasil pengukuran aktifitas tersebut diperoleh grafik eksponensial Aktifitas (µCi) terhadap waktu (jam) seperti yang ditunjukan pada Gambar 3a. Dari hasil grafik tersebut dibuat grafik linear, menggunakan data ln(A) terhadap waktu, seperti ditunjukan pada Gambar.3b.

Dari hasil Gambar 3a diperoleh persamaan eksponensial y = 1180e-0.01x, sedangkan pada Gambar 3b diperoleh persamaan garis lurus y = -0.01037x + 1.10799. Jika dihubungkan dengan persamaan peluruhan, maka persamaan garis pada

Gambar 3a dapat dinyatakan dengan persamaan At = Ao. e-λt. Dimana At menunjukan Aktifitas akhir setelah peluruhan, Ao adalah aktifitas awal, λ menunjukan konstanta peluruhan dan t adalah lama waktu peluruhan. Apabila persamaan tersebut diubah kedalam bentuk ln maka akan diperoleh persamaan ln(A) = ln(Ao)-λt sehingga sesuai dengan persamaan garis lurus yang diperoleh pada Gambar 3b, maka dari persamaan tersebut diperoleh waktu paro radioisotop adalah 64,359 jam atau 2,68 hari. Waktu paro yang diperoleh dari hasil percobaan mendekati waktu paro Au-198 dari literatur yaitu 2,69 hari (8). Kemurnian radionuklida juga dikarakterisasi menggunakan spektrometer gamma, dan menunjukan adanya puncak tunggal pada energi 411,66 KeV, menandakan terbentuknya Au-198.

(a)

(b)

Gambar 3. (a) Grafik peluruhan Aktifitas terhadap waktu. (b) Grafik ln(A) terhadap waktu

Untuk pengukuran kemurnian radiokimia, larutan H198AuCl4 diukur menggunakan Kromatografi Lapis Tipis (KLT) dengan fasa gerak metanol : air (75% : 25%), kemudian kromatogram diukur cacahannya menggunakan Single Channel Analyser (SCA). Dari hasil pengukuran cacahan diperoleh nilai Rf 0,8, menunjukan bahwa radiokimia yang dianalisa menggunakan KLT bersifat polar, seperti yang ditunjukan pada Gambar 4.

Page 5: analisa grafik

Herlan Setiawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 5

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

Gambar 4. Pemeriksaan radioaktifitas

kromatogram H198AuCl4 hasil Kromatografi Lapis Tipis menggunakan single channel analyser (SCA)

Larutan H198AuCl4 juga di analisa menggunakan elektroforesa menggunakan fasa gerak buffer Phospat 0,01 M dengan tegangan listrik DC 400 volt selama 3 jam. Kromatogram hasil elektroforesa yang diukur menggunakan Single Channel Analyser (SCA), menunjukan adanya pergeseran sampel H198AuCl4 ke arah kutub positif. Pergeseran sampel ke arah kutub positif menandakan adanya pergeseran spesi [198AuCl4]-.

Gambar 5. Pemeriksaan radioaktifitas kromatogram

H198AuCl4 hasil elektroforesa menggunakan Single Channel Analyser (SCA)

Pada penelitian ini dilakukan juga uji “dingin” pembuatan nanopartikel Au. Nanopartikel Au disintesis dengan mereaksikan larutan HAuCl4 0,002 M dengan stabilisator yang berfungsi juga

sebagai tamplate pembentukan nanopartikel emas. Stabilisator yang digunakan adalah dendrimer (Poly)amidoamine (PAMAM) generasi 4. PAMAM generasi 4 (G4) memiliki inti amidoamine dengan 62 gugus amina tersier dan 64 gugus terminal –NH2. Ion Au3+ dari HAuCl4 yang di campurkan dengan 0,0014 PAMAM G4 akan berikatan koordinasi dengan pasangan elektron bebas di gugus amina tersier dalam struktur PAMAM selama proses pencampuran awal. NaBH4 ditambahkan untuk mereduksi ion Au3+ yang telah berikatan dengan amina tersier, sehingga terbentuk Au dengan bilangan oksidasi 0 (Au0) yang “terjebak” di dalam struktur PAMAM. Proses reaksi antara ion Au3+ dan PAMAM G4 serta proses reduksi menjadi Au0 digambarkan seperti pada Gambar 6.

Gambar 6. Mekanisme reaksi antara ion Au3+ dan

PAMAM G4 [9]

Hasil analisa UV-Vis pada nanopartikel Au hasil sintesis ditunjukan pada Gambar 7, larutan HAuCl4 yang dibuat dengan pelarutan foil Au dengan pelarut HCl 0,01 sebelum proses sintesis menunjukan puncak serapan pada panjang gelombang 311 nm, sedangkan PAMAM G4 menunjukan puncak serapan dikisaran 278 nm. Campuran antara HAuCl4 (Au3+) dengan PAMAM yang telah diaduk menggunakan magnetic stirer selama 15 menit menunjukan puncak serapan pada 280 nm, berdekatan dengan puncak serapan PAMAM G4, namun memiliki intensitas yang lebih besar dan tidak disertai dengan munculnya puncak serapan dari Au3+. Setelah proses oksidasi Au3+ menjadi Au0, analisa UV-Vis menunjukan puncak serapan pada 278 nm dengan intensitas yang lebih besar dibanding serapan sebelum proses oksidasi, disertai peningkatan intensitas serapan antara 500-550 nm yang menandakan adanya plasmon permukaan (surface plasmon) dari nanopartikel Au0

(10).

Page 6: analisa grafik

6 ISSN 0216 - 3128 Herlan Setiawan, dkk.

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

Hasil pengamatan visual, terjadi perubahan warna campuran dari warna kuning saat sebelum oksidasi, menjadi berwarna kemerahan setelah proses oksidasi. Perubahan warna ini adalah salah satu indikasi bahwa telah terbentuk nanopartikel Au0. Proses sintesis menggunakan HAuCl4 dari foil Au dengan pelarut aqua bidest,

menunjukan serapan pada 278 nm pada tahap akhir sintesis nanopartikel Au. Hal ini menunjukan bahwa pelarutan terakhir pada kisatan emas menggunakan HCl 0,01 M dan aqua bidest, saat proses pembuatan larutan HAuCl4 tidak mempengaruhi pembentukan nanopartikel Au.

Gambar 7. Perubahan puncak serapan UV-Vis pada proses sintesis Nanopartikel Au menggunakan PAMAM G4

Hasil sintesis nanopartikel Au – PAMAM G4 di analisa menggunakan Transmission Electron Microscopy (TEM) yang memiliki kapasitas 120 eV di laboratrium Unversitas Gajah Mada, Yogyakarta. Pada hasil pencitraan analisis TEM menunjukan bahwa Nanopartikel Au yang dibuat dari HAuCl4 hasil pelarutan foil emas sudah terbentuk, ukuran nanopartikel Au yang terbentuk berada pada kisaran 3-5 nm. Parameter pembuatan nanopartikel Au secara “dingin” di atas, diharapkan dapat menjadi referensi pembuatan Nanopartikel 198Au pada penelitian selanjutnya.

Gambar 8. Analisa nanopartikel Au – PAMAM G4

menggunakan TEM

KESIMPULAN Pada penelitian ini telah dibuat larutan

HAuCl4 yang berasal dari pelarutan foil emas dan H198AuCl4 yang berasal dari foil emas hasil iradiasi di fasilitas Rabbit System PRSG G.A Siwabessy. HAuCl4 yang telah dibuat dari foil emas puncak serapan UV dikisaran 312 nm, sama dengan serapan HAuCl4 yang dibuat dari standar HAuCl4.3H2O (99,9%). Nanopartikel Au – PAMAM G4 menunjukan puncak serapan UV pada 278 nm dan adanya peningkatan intensitas serapan pada 400-600 nm, yang menandakan terbentuknya Au0. Pelarutan akhir foil Au menggunakan HCl 0,01 M dan aqua bidest, tidak mempengaruhi puncak serapan UV nanopartikel Au–PAMAM G4 yang terbentuk dari hasil sintesis. Dari hasil analisa menggunakan TEM, Nanopartikel Au – PAMAM G4 yang terbentuk berukuran 3-5 nm.

DAFTAR PUSTAKA 1. OKUGAICHI. A, TORIGOE. K,

YOSHIMURA. T, ESUMI. K, Interaction of cationic gold nanoparticles and carboxylate-terminated poly(amidoamine) dendrimers, Colloids and Surfaces A: Physicochem. Eng. Aspects 273 (2006) 154–160

2. CHAN. H.K DAN KWOK. P.C. L, Production methods for nanodrug particles using the bottom-up approach, Advanced Drug Delivery Reviews 63 (2011) 406–416

Page 7: analisa grafik

Herlan Setiawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 7

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2012 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 4 Juli 2012

3. MESBAHI. A, A review on gold nanoparticles radiosensitization effect in radiation therapy of cancer, Reports of Practical Oncology and Radiotherapy (2010)

4. KHAN. M. K, MINCH. L. D, NIGAVEKAR. S. S, KARIAPPER. M. S. T, ET AL, Original Article: Engineering Nanomedicine, Fabrication of {198Au0} radioactive composite nanodevicesand their use for nanobrachytherapy, Nanomedicine: Nanotechnology, Biology, and Medicine 4 (2008) 57–69

5. DIETRICH.S, SCHULZE. S, HIETSCHOLD. M, LANG. H, Au Nanoparticles Stabilised by PEGylated Low Generation PAMAM Dendrimers: Design, Characterisation and Properties, Journal of Colloid and Interface Science (2011)

6. ESUMI. K, HAYAKAWA. K, YOSHIMURA. T, Morphological change of gold–dendrimer nanocomposites by laser irradiation, Journal of Colloid and Interface Science 268 (2003) 501–506 (5)

7. SAITO. T, diterjemahkan oleh Ismunandar, Buku Teks Kimia Anorganik, Iwanami Publishing Company. 1996

8. CHEN. J, GERAEDTS. S. D, OUELLET. C, SINGH. B, Evaluation of half-life of 198Au, Applied Radiation and Isotopes 69 (2011) 1064–1069

9. SOMORJAI,G. A, PARK. J.Y, Molecular Factors of Catalytic Selectivity. Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 9212 – 9228

10. YOO. H. G, KIM. H. J, PARK. S. G, The effect of concentration of stabilizer on the formation of Au-NPs in the presence of constant ultrasonic power, Chungbuk National University. 211th ECS Meeting, The Electrochemical Society, 2007

TANYAJAWAB

Sunardjo − Apakah eksperimen yang dilakukan sudah

mengarah ke terapi sel kanker yang direncanakan?

Herlan Setiawan • Pada tahap ini belum sampai dilakukan uji

terhadap sel kanker, tapi masih difokuskan pada pembuatan dan uji stabilitas nanopartikel Au yang terbungkus pamam dendrimer. Selanjutnya perlu dilakukan pemurnian, lalu diuji pada cell line, kemudian diuji klinis terhadap binatang percobaan.

Sri Murniasih − Bagaimana efek kesehatan bagi pasien yang

disuntikkan oleh Au 198 mengingat T ½ Au 198 yaitu 2,68 hari? Apakah ini sudah dipertimbangkan karena penggunaan Iodium yang mempunyai T ½ lebih rendah saja pasien harus diisolasi 2 – 5 hari.

Herlan Setiawan • Karena prinsip nanopartikel Au 198 sama

yaitu brakiterapi, maka sesaat setelah disuntikkan ke dalam tubuh, pasien harus diisolasi. Perbedaan T ½ antara pengguna Au 198 dan Iodium, Au 198 = 2,68 hari, I 125 = 60 hari, I 131 = 8 hari, untuk jenis isotop terapi termasuk memiliki T ½ lebih rendah. Selain itu Au 198 memiliki fungsi ganda, selain untuk terapi, bisa juga digunakan sebagai pencitraan pada kamera gamma.