ISSN 1410-1998Prosiding Presentasi I/miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

PENGARUH PENAMBAHAN ZEOLIT TERHADAP KUALIT AS PELETMENTAH UO2.

Sugondo, Abdul Latief, Tata Terbit Saputra, Nusin Samosir, SayudiPusat Pengembangan Teknologi Bahan IBakar dan Daur Ulang-BATAN

ABSTRAK

PENGARUH PENAMBAHAN ZEOLIT TERHADAP KUALITAS PElET MENTAH UO2. Densitas,kekuatan tekan atau kekerasan, dan cacat fisik merupakan tiga parameter utama yangmenentukan kwalitas pelet mentah UO2. relet mentah disiapkan dari serbuk UO2 produkCamero yang dicampur dengan pelumas seng stearat dan aditif zeolit AW500. Selanjutnyacampuran dihomogenisasi dengan alat tipe-V dan dilakukan kompaksi dengan metode uniaksial-punch tunggal, sehingga dihasilkan pelet mentah berdiameter 15 mm dan tinggi 15 mm. Variasitekanan 1,16; 1,74; 2,33; 2,91; dan 3,49 ton cm2, konsentrasi zeolit 0,1; 0,3; 0,5; 0,8; dan 1,0 %berat, waktu 2, 3, 4, dan 5 detik, dan rasio tinggi terhadap diameter (UD) 0,6; 0,8; dan1,O.Dilakukan karakterisasi densitas, kekerasan, dan volume relatif. Penambahan tekanan dari 1,16ton/cm2 sampai 3,49 ton/cm2 menaikkan densitas dari 4,673 g/cm3 menjadi 5,372 g/cm3,kekerasan dari 9,720 HRF menjadi 32,497 HRF, dan volume relatif dari 2,346 menjadi 2,041.Perubahan konsentrasi zeolit dari 0,1 %berat menjadi 1,0 %berat meningkatkan densitas dari5,464 g/cm3 menjadi 5,526 g/cm3, kekerasan dari 35,256 HRF menjadi 40,222 HRF, danpenurunan volume relatif dari 2,007 menjadi 1,984. Perpanjangan waktu kompaksi dari 2 detiksampai sampai 5 detik hanya menaikkan kekerasan dari 39,778 HRF sampai 40,222 HRF.Perubahan UD dari 0,6 sampai 1,0 hanya menaikkan kekerasan dari 36,867 menjadi 40,222HRF, sedangkan densitas dan volume relatif tidak berubah secara signifikan. Penambahantekanan nampak memberikan tegangan sisa yang mengakibatkan pegas balik dan selanjutnyamenyebabkan ekspansi volume. Zeolit berkemungkinan menambah friksi sehingga mereduksigaya tekan punch, sehingga menghasilkan densitas dan kekerasan rendah. Waktu kompaksioptimum 4 detik mengindikasikan bahwa pelepasan molekul gas dari pelet mentah selama masihdi dalam die. Varia bel geometris UD nampak hanya berkorelasi dengan distribusi tegangan,sebab densitas dan volume relatif tidak berubah secara signifikan.

ABSTRACT

EFFECT OF ZEOLITE ADDITIVE ON QUALITY OF UOz GREEN PELLETS. The density,compression strength or hardness, and physical defect are the three important parameters todetennine the quality of UOz green pellets. The green pellets were prepared from UOz powdersfrom Came co which was mixed with zinc stearate lubricant and zeolite AW500 additive.Furthennore, the mixture was mixed with the V-type machine and compacted by the uniaxialmethod with single action, so that it was resulted in green pellets 15 mm in diameter and 15 mm inheight. The studied variables were the applied pressures in order of 1.16r 1.74,2.33,2.91, and3.49 ton/cmz, the zeolite concentrations in order of 0.1; 0.3; 0.5; 0.8; arid 1.0 % by weight, thetime in order of 2, 3, 4, and 5 second, and the height to diameter ratios (LID) in order of 0.6, 0.8,1.0, and 1.2. The characterizations conducted were the density, hardness, and relative volume.Enhancing pressure from 1.16 to 3.49 ton/cmz increases the density from 4.673 to 5.372 glcm3,the hardness from 9.720 to 32.497 HRF, and the relative volume from 2,346 to 2,041. Thesaturation of the zeolite concentration from 0.1 to 1.0 % by weight increases the density from5.464 to 5.526 glcm3, the hardness from 35.256 to 40.222 HRF, and reduces the relative volumefron 2.007 to 1.984. The prolonging of time from 2 to 5 second increasses only the hardness from39.778 to 40.222 HRF. The enhancing of the applied pressure probably increases the volumeexpansion as the effect of the spring back due to the residual stress. The zeolite additive causesthe friction force larger that reduces the absorbed pressure and resuts in the lower density andhardness. The optimum compaction time is 4 seconds that indicates the time for gas moleculesrelease from the green pellets while is being inside the die. The effect of LID to the stressdistribution is significant on hardnes.

ditingkatkan menjadi di atas 50 GWd/ton(1).Daya kungkung gas hasil fisi bahan bakardapat ditingkatkan dengan pembesaran butirmelalui penambahan aditif oksida niobia,titania, dan gadolinia(3). Tetapi aditif inidiketahui mempercepat difusi gas hasil fisi.Alternatif yang lain melalui penambahan aditifmineral alumino silikat, titania silikat, kaolinit,

PENDAHULUAN

Tujuan akhir penambahan zeolit ialahuntuk mengurangi pembebasan gas hasil fisi(fission gas release- FGR) bahan bakar nuklirsaat diiradiasi dalam teras reaktor nuklir.FGR menjadi signifikan jika derajat bakar

264

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi "miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -SA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

Menurut teori Boishin(7) jika tinggi danvolume relatif pelet turun secara aritmatismaka tekanan naik secara geometris dan

diperoleh

Vr = b log P + c (1)

Vr=V~t (2)

VI = W!PI (3)

Keterangan:volume relatif (Vr) , volume teoritis (VJ.tekanan (P), berat (w). densitas teoritis (pJ.dan konstantanta b dan c.

Jika distribusi tegangan akibat gayatekan dianggap homogen dan terjadipelumasan sempurna sehimgga faktor gesekmendekati satu maka diperoleh

L optimum = (D/2).Jn .(4)

maka diperolehL optimum = 0,886 (5)

Keterangan:Tinggi optimum (L) dan diameter (0)

Jika rasio distribusi tegangan aksialterhadap horisontal mendekati satu danhomogen maka harga kekerasan ekivalendengan kekuatan tekan, sehingga diperoleh

log HRF = m Pb (6)

Keterangan:Kekerassan Rockwel grade-F(HRF) (60 tonbeban dengan identor bola baja) dandensitas pelet mentah (Pb).

TAT A KERJA

Penyiapan sampel pelet mentahUO2: Ditimbang 500 9 UO2, 1 9 seng stearatdan 5 9 zeolit. Diambil :t 100 9 UO2 + 5 9zeolit untuk dilakukan pencampuran awal

dengan mortar sampai bercampur sempurna(:t 3 jam), selanjutnya dicampur dengan sisaUO2 dan ZnO kemudian dimasukkan botolplastik 0,5 liter, ditutup rapat dan dicampurdengan at at tipe-V, selama 4 jam. Langkahberikutnya dilakukan pengompakan serbukmenjadi petet mentah dengan ukuran :t tinggi15 mm dan tinggi :t 15 mm. Tekananpengompakan bervariasi yaitu: 1,16 : 1,74;2,33; 2,91; dan 3,49 ton/cm2. Konsentrasizeolit bervariasi, yaitu: 0,1; 0,3; 0,5; 0,8; dan1,0 %berat. Variasi waktu tinggal yaitu: 2,3,4,dan 5 detik. Variasi rasio tinggi terhadap

dan benton it, yang terbukti mengurangi FGRdan penggelembungan batas butir(3). Zeolityang mengandung alumino silikatseharusnya mampu berfungsi sebagai aditiftersebut.

Fabrikasi bahan bakar uraniumdioksida melibatkan proses peletisasi. Prosesini melalui tiga tahap utama yaitu

pencampuran (mixing), pengepresan(pressing), dan pemanggangan (sintering).Hasil pengompakan ialah pelet mentah(green pellet) yang harus memenuhi kriteriasebagai berikut: kuat atau keras, tidak cacat,densitas minimum 50%, dan homogen.

relet mentah dapat dibentuk denganpengepresan uniaksial. Pad a prose inidiperlukan bahan pengikat (binder) danpelumas (lubricant). Pengikat dimaksudkanuntuk menambah daya ikat antar partikelsehingga tidak terjadi keretakan danlaminasi. Pelumas diimaksudkan untukmengurangi keausan dinding die danmeningkatkan daya geser partikel. Pelumasyang digunakan dalam peletisasi uraniumdioksida ialah seng stearat dan tidakdigunakan senyawa pengikat lain.

Aditif zeolit mengandung oksidaalumina dan silikat, dan okasida ini jugaberfungsi sebagai pelumas(4,S), dan selain itudalam kesatuan struktur mineral jugaberfungsi sebagai pengikat. Sehingga zeolit

diharapkan dapat kompatibel denganuranium dioksida dan seng stearat. Jikaasumsi ini benar maka pelet mentah hasilkompaksi mempunyai densitas tinggi (Iebihbesar 50%), kuat atau keras, tidak cacat dan

homogen.

Homogenitas zeolit dan seng stearattelah dibuktikan dengan scanning microscopee/ctron (SEM) dan wavelength dispersivesacanning (WDS)(6). Distribusi zeolitmengikuti pol a Gauss yang berarti

terdistribusi sempurna, sedangkan sengstearat dalam pol a distribusi menghasilkandua puncak yang bearti partikel terdistribusi

random sempurna.

Dalam paper ini akan dibahasdensitas dan kekerasan pelet mentah yangdipengaruhi oleh variabel tekanan (P), rasiotinggi terhadap diameter (LID), konsentrasizeolit, dan waktu tinggal die (Compactionspeed). Densitas mengilustrasikan porositasdan kekerasan menggambarkan kekuatanikat anatar partikel.

265

Prosiding Presentasi flmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000 ISSN 1410-1998

diameter pelet mentah yaitu: 0,6; 0,8; 1,0;dan 1,2.

Uji kekerasan, digunakan alat ujikekerasan makro dengan metode Rockwellyaitu HRF(hardness rockwell tipe F denganbeban 60 kg menggunakan identor bola baja.

HASIL DAN BAHASAN

Volume relatif (Vr) dapat dihitung dari datapercobaan, kecuaJi densitas teoritis yangtelah ditentukan sebelumnya dengan metodedifraksi sinar-x dan diperoleh densitas teoritis

(pJ sebesar10,9646 g/cm3(8). Oari subtitusipersamaan 2 dan 3 maka diperoleh:

Vr = Vb Pt/W (7)

Pada tekanan 2,91 ton/cm2,konsentrasi zeolit 1,0 %berat, waktu 4 detik,dan UD sebesar 1,0, maka diperoleh volume

pelet mentah(Vb) 2.7857cm3 dengan berat(w) 14.9505 g. Sehingga diperoleh volumerelatif

Vr = (2.7857cm3)(10.9646 g/cm1/14.9505 9

= 2.0430

Hasil perhitungan volume relatif untukberbagai varia bel dapat dilihat pad a Tabel-1

Tabel1. Volume, berat, densitas, kekerasan,dan volume relatif pelet mentahUO2 ditambah aditif zeolit

5.5-u"OJ(/)<I-~ZWC

-.t M ~ 0)".. M 0) -.t

~ N N MTB<ANAN,ton/cm 2

y = O.OO47x4 -O.O81x3 +

O.4172x2 -O.556x +

4.8274D> = Jf,,- -

-=-'C=::-'::=--=C~ ~IGambar 1. Densitas Vs tekanan kompaksi

pelet mentah UO2 ditambahaditif zeolit

y = -1.1925x4 + 10.692x3 -

28.074x2 + 28.64xR2 = O.998Ei

50~:;:. 40,z~ 30,U)

~ 20,w~ 10.w~ 0,

1 1.7 2.3 2.9

TB<ANAN,ton/cm 2

3.5 PelumasanJ. dimaksudkan untukmengurangi gaya friksi yang terjadi antarpartikel dan antara partikel dengan dindingdie. Cara pelumasan dapat langsung maupuntidak langsung. Pelumasan langsung yaitulangsung memberikan pelumas diantara dua

Gambar 2. Kekerasan Vs tekanan kompaksipelet mentah UO2 ditambahaditif zeolit

266

5

4.5

4

.

.

.<0~~

1.2

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Pebruari 2000

permukaan yang bersinggungan. Pelumasantidak langsung yaitu mencampur bahanpelumas dengan serbuk. Pada saatpengepresan serbuk, paartikel mengalamideformasi, yang menyebakan kekasaranpermukaan. Akibat friksi menyebabkankeausan dinding die dan meningkatkantegangan sisa serbuk terkompaksi atau peletmentah.

Gambar 4. Kekerasan Vs %zeolit peletmentah UO2 ditambah aditifzeolit

y = O.OO19x3 -O.O25x2 +

O.O946x + 4.9834

R2 = 1

Seng stearat adalah pelumas populeryang digunakan untuk pembuatan peleturanium dioksida. Dalam percobaan ini adaaditif zeolit yang mengandung oksida aluminadan silikat. Menurut diagram Rabinowicz{9) AIdan Zn membentuk larutan padat lebih darisatu persen. Silikon dan uranium tidaktermasuk dalam diagram tersebut tetapisilikon terikat dalam mineral zeolit. Karenazeolir kristalinitasnya rendah cenderungberstruktur pla':Jar yang berarti teganganirisnya rendah dan mudah tergeser, sehinggamembantu pelumasan atau sedapat mungkintidak meningkatkan friksi.

5.1"C: 5.08.(/)

~ 5.06.U5ffi 5.04c

5.02.

2 3 4 5

WAKTU PENGOMPAKAN. detik

--Gambar 5. Densitas Vs waktu

pengompakan pelet mentah UO2ditambah aditif zeolit

60 -~==

~~~~

40 ~

20.o.

2 3 4

WAKTU PENGOMPAKAN,s

5

,

Gambar 6. Kekerasan Vs waktupengompakan pelet mentah UOzditambah aditif zeolit

Adanya pengaruh aditif terhadappelumasan dapat dilihat dari densitas dankekerasan pelet mentah. Densitas peletmentah uranium dioksida sedikit cenderun~naik setelah ditambah zeolit dari 5,464 g/cmpada 0,1% zeolit dan 5,526 g/cm3 pada 1 %zeolit ( Tabel-1dan Gambar-3). Kekerasanmeningkat dari 35,256 HRFpada 0,1 % zelitdibandingkan dengan 40,222 HRF pada 1%zeolit dan nampak fluktuasi. Volume relatifturun dari 2,007 menjadi 1,984. Jika zeolitmenyebabkan friksi maka gaya punchtereduksi oleh gaya friksi sehingga densitasdan kekerasan pelet mentah menurun danvolume relatif naik. Jadi zeolit juga berfungsi

sebagai pelumas.

267

Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU dan P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Pebruari 2000

ISSN 1410-1998

dengan syarat faktor kesebandingangeometri sarna dengan satu, maka diperoleh

Loptimum = 3,545 Ax/Ay (8)

Keterangan: tinggi pelet optimum (Loptimum)luas tampang lintang (Ax) dan luas

perimeter(radial) (Ay).

Tampang lintang berkaitan dengangaya tekan dan perimeter berkaitan dengan

gaya gesek dinding (wall friction). Parameterini dipilih mengingat secara praktis mudahdikarakterisasi melalui dimensi tinggi (L) dandiameter (0).

Oari Tabel-1, Gambar-7, danGambar-8, terlihat bahwa yang berubahsecara signifikan adalah harga kekerasan.Pada UO maksimum s~{lJa dengan 0,8,kekerasannya adalah 43;489 HRF. Jadi jelasbahwa UO erat hubungannya dengandengan distribusi tegangan dan geometri.Besarnya harga kekerasan disebabkan olehtegangan sisa dari interlocking antar partikel

Waktu kompaksi yaitu berkaitandengan waktu tinggal punch yang dapatmemberikan sumbangan meningkatnyategangan sisa. Pada saat punch berhenti danbelum kembali ke arah posisi semula,molekul gas cenderung ke luar pelet dan

terjadi pelepasan tegangan sisa. Proses inimenyebabkan ekspansi volume pelet padasaat pelepasan punch, atau dikenal denganistilah spring back (gaya pegas balik). Gayaini secara praktis terlihat bahwa pada saat

berlangsung proses pengepresan serbuk,punch terpental menuju arah semula. Jikaekspansi volume terlalu besar dapatmengakibatkan pelet mentah mengalamikeretakan atau cacat retak.

Terlihat pada Gambar-5, densitasmaksimum dicapai pada waktu kompaksi 3 -4 detik. Tetapi pada waktu kompaksi 3 detikkekerasan turun. Jadi waktu kompaksi yangcocok ialah 4 detik. Waktu kompaksi yangterlalu singkat tidak memberi kesempatanmolekul gas ke luar pelet dan waktukompaksi terlalu lama menyebabkanredistribusi tegangan tidak merata.

RASia TINGGI TERHADAP DIAMETER

(LID)

y = -O.O875x2 + O.3725x + 4.736

RZ=1

~

Gambar 8. Kekerasan Vs rasio tinggiterhadap diameter pelet mentahUO2 ditambah aditif zeolit

5.15

SIMPULAN

~ 5.1OJ

cn<t 5.05t:cnZ 5w0

4.95

0.6 0.8 1

RASIO TIOOGl/aAMET~ LID

Ga-m-bar-~ Densitas Vs rasio tinggiterhadap diameter pelet mentahUO2 d.itambah aditif zeolit

1. Aditif zeolit dapat mengurangi ekspansivolume akibat peg as balik.

2. Zeolit dapat menyebabkan penurunanvolume relatif pelet mentah.

3. Rasio tinggi terhadap diameter (UD)memberi pengaruh pada kekerasan peletmentah.

4. Kondisi optimum kompaksi uniaksialpelet mentah uranium dioksida denganaditif zeolit ialah sebagai berikut: tekanan2.91 ton/cm\ konsentrasi zeolit 1 %,waktu kompaksi 4 detik, dan LID 0.8

Korelasi distribusi tegangan den

geometri menghasilkan persamaan-4,

268

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi //miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP21BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

PUSTAKA [8]. SUGONDO, WIDJAKSANA, DANTAUFIK USMAN, Karakterisasi KristalPelet Uranium Dioksida Hasil Sinter DiBEBE-PEBN, Prosiding PPI PenelitianDasar Ilmu Pengetahuan dan TeknologiNuklir, Yogyakarta, 27-29 April 1993,p125-129.

[9]. BLAU P .J., Friction, Lubrication, andWearTechnology, ASM Handbook, Vol18, p 25-122.

TANYA JAWAB

SalWata.Mengapa terjadi anomali antara densitas

dan kekerasan pada pelet mentah yangditambah zeolit?

Sugondo.Densitas didasarkan pada kerapatan

atom persatuan volume, sedangkankekerasan berdasarkan distribusitegangan (stress) jadi distribusikerapatan atom dan distribusi tegangan

pada hakekatnyaindependen.

Siti Amini.Dalam pengujian kwalitas pelet mentah,

mengapa distribusi zeolit dianalisis?

Sugondo.Densitas adalah salah satu karakteristik

kwalitas pelet mentah, distribusi zeolitberkaitan dengan kerapatan atom dalampelet dan kerapatan atom berkaitan eratdengan densitas.

[1]. PIRON J.P., et al., Fuel Microstructureand RIM Effect at High Bum-Up,Proceedings 1994 International TopicalMeeting on Light Water Reactor FuelPerformance, Fluorida, 17-21 April 1994,P 321.

[2]. DEHAUDT Po, et al., Microstructure ofUO2 in a Wide Range of Burnups andTemperatures Impacts on Fission GasRelease Mechanisms, Proceedings 1994International Topical Meeting on LightWater Reactor Fuel Performance,Fluorida, 17-21 April 1994 , P 140.

[3]. KUBO T., et al., Fission Gas Behavior inAdvanced UO2 with ControlledMicrostructures, Proceedings 1994International Topical Meeting on LightWater Reactor Fuel Performance,Fluorida, 17-21 April 1994, P 650-658.

[4]. REED J.S., Principles of CeramicProcessing, John Wiley & Sons, NewYork, 1989.

[5]. BARRER R.M. Zeolite and Clay Mineralsas Sorbents and molecular sieves,academic press, London, 1978.

[6]. SUGONDO, ABDUL LATIEF, TATATERBIT SAPUTRA, DAN NUSINSAMOSIR, Karakterisasi Distribusi ZeolitDalam Pelet Mentah UO2 Dengan WDX-SEM, Presentasi Ilmiah Daur BahanBakar Nuklir, PEBN, BATAN, Jakarta, 10-11 Nopember1998.

[7]. PERVEZ A., SHEIKH N.A., JAVA M.,SHAFIQUE, AND SHAMIN B.A.,Fabrication of Uranium Dioxide FuelPellets of KNUPP Specifications, ReportPINS TECH INMO-2, 1975.

269