pembuatan pelet campuran uoz, ujos d~n tiozl...

7
}.~ ~L(f/;. PEMBUATAN PELET CAMPURAN UOz, UJOs d~n TiOzl Tundjung lndrati Yulianti2, Rochim Suratman3 daD Busron Masduki2 ABSTRAK PEMBUATAN PELET CAMPURAN UO2. UJOs DAN TiO2' Pelet U02 digunakan sebagai bahan bakar reaktor daya. Uranium oksida, U,Os sebanyak 1O% (berat) berfungsi sebagai pembentuk pori-pori yang relatif besar dan terdistribusi me rata. Titan dioksida (0, I % berat) berfungsi sebagai "dopping" sehingga densifikasi pelet pada proses sinter terjadi lebih cepat. Petet mentah campuran basil kompaksi 3 ton/cm2 dipresinter terlebih dahulu kemudian dilanjutkan dengan proses sinter dalam atmosfir argon yang terkungkung. Laju pemanasan pada proses presinter 150 °C/jam, suhu presinter 600 °C, 700 °C, 800 °C, laju pendinginan :!: 150 °C/jam dengan waktu presinter 3 jam. Gas H2 digunakan sebagai reduktor pada proses presinter dengan laju alir 2 I/jam. Laju pemanasan dan laju pendinginan proses sinter 150 °C/jam, suhu sinter 1400 °C dengan waktu sinter 3 jam. Berdasarkan penelitian didapat data perbandingan O/U pelet = 2,08, densitas pelet basil sinter 1O, I g/cm' atau 92,15 % densitas teoritis, kekerasan pelet rata- rata 579 t 4,65 (HV), ukuran butir rata-rata 11,03 ~ m dan pori-pori tertutup terdistribusi merata dengan ukuran 1-3 ~m. Secara kuantitatif, pelet tersebut memenuhi syarat untuk bahan bakar reaktor daya, tetapi daTi struktur mikronya temyata pori-pori terbuka belum terbentuk secara sempuma. Saran yang perlu dilakukan untuk pembuatan pelet campuran tersebut adalah kompaksi untuk membuat pelet mentah dinaikan menjadi 6 ton/cm2. ABSTRACT FABRICATION OF VOl, VJ08 AND TiO, MIXED PELLETS. Pellets UO, are used as fuel in the nuclear power reactor. Uranium oxide, U,08 (10 % weight) has a function as a formating the closed pore with a good distribution on pellet. The dopping Ti02 (0,1% weight) can make the densification on the sintering process faster than without dopping. The green pellets, compacted on 3 ton/cm', are presintered with H, as gas reductor, after that the presintered pellets are sintered with argon atmosphere bath system. The rate of heating of the presintering is 150 .C/hour, the temperature of presintered 600 .C, 700 .C, 800 .C, the rate of cooling is* 150 .C/hour and the time of presintering is 3 hours. In the presintering process, H, is used as reductor. The rate of heating and cooling on the sintering is 150 .C/hour , the temperature of sintering is 1400 .C and the sintering time is 3 hour. Based on the experiment, the ratio 0/0 of pellet is 2,08, the densitY of pellet is 10,13 grarn/cm' or the theory densitY is 92,15 %, the average hardness of pellet is 579 * 4,65 HV, the grain size is 11, 03 ~m and the size closed pores with a good distribution are 1 -3 ~m. Quantitatively, the pellet is aplicable for nuclear power reactor, but based on the microstructure, the open pores are not formed completely. For making the mixed pellets, the compaction of the green pellets should be improved to be 6 ton/cm2. KEY WORD Pellets, ClosedPore,Sintering PENDAHULUAN Reaktor nuklir menganut sistim pengaman berlapis. pengaman pertama adalah bahan bakar tersebut. Pengaman kedua adalah kelongsong bahan bakar bila bahan bakar yang digunakan bempa pelet. Pengaman ketiga adalah batang kendali. Pengaman keempat adalah air pendingin reaktor clan juga berfungsi sebagai moderator. Pengaman kelima adalah tangki reaktor. Pengaman keenam bempa perisai beton. Pengaman ketujuh bangunan reaktor. Ini masih ditambah dengan sistim kendali pegoperasianreaktor secara keselumhan [I]. Untuk mengoptimalkan fungsi pengaman pertama maka dalam pembuatan bahan bakar reaktor nuklir hams memperhatikan syarat syarat bahan bakar tersebut. Syarat tersebut tidak akan lepas dari, sifat mekanik, sifat fisis sifat thermal clan struktur mikro. Sifat termal pada tulisan ini ditinjau daTi perbandingan 0/0 yang terdapat pada pelet tersebut. Syarat-syarat tersebut dapat dipenuhi dengan membuat pelet U02 secarateliti. Keistimewaan pada kertas kerja ini adalah pembuatan pelet UO2 dengan bahan dasar serbuk UO2 buatan Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta- BATAN, bukan buatan CEA Perancis maupun buatan KFA, German. Serbuk UO2 buatan PPNY- BA TAN distribusi ukuran serbuknya masih tergolong jelek maka serbuk ini harus digranulasi. Proses granulasi ini bertujuan untuk memperbaiki mampu alir sehingga efek bridging tidak terjadi pada saat serbuk dikompaksi. Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mengetahui sejauh mana keberhasilan pembuatan pelet UO2 dengan serbuk buatan PPNY yang telah digranulasi. Proses sinter yang dipilih adalah sinter dua tahap. Tahap pertama adalah presinter dengan tujuan untuk mereduksi UJOs sehingga terbentuk jejak pori-pori daD menghindari kegagalan visual berupa keretakan atau pecah pada tahap selanjutnya . Tahap kedua adalah sintering dalam atmosfir argon terkungkung pada suhu 1200 °C daD 1400 °C. Tiap tahapan hasilnya dianalisa untuk mengetahui perbandingan O/U, densitas, kekerasan, daD struktur mikronya. I Dipresentasikan pada Pertemuan IImiah gains Materi 1997 2 Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta-BATAN 3 Institut Teknologi Bandung 280

Upload: hoangthuy

Post on 07-Apr-2019

227 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

}.~~L(f/;.

PEMBUATAN PELET CAMPURAN UOz, UJOs d~n TiOzl

Tundjung

lndrati Yulianti2, Rochim Suratman3 daD Busron Masduki2

ABSTRAKPEMBUATAN PELET CAMPURAN UO2. UJOs DAN TiO2' Pelet U02 digunakan sebagai bahan bakar reaktor daya.

Uranium oksida, U,Os sebanyak 1O % (berat) berfungsi sebagai pembentuk pori-pori yang relatif besar dan terdistribusi me rata. Titandioksida (0, I % be rat) berfungsi sebagai "dopping" sehingga densifikasi pelet pada proses sinter terjadi lebih cepat. Petet mentahcampuran basil kompaksi 3 ton/cm2 dipresinter terlebih dahulu kemudian dilanjutkan dengan proses sinter dalam atmosfir argon yang

terkungkung. Laju pemanasan pada proses pres inter 150 °C/jam, suhu presinter 600 °C, 700 °C, 800 °C, laju pendinginan :!: 150°C/jam dengan waktu presinter 3 jam. Gas H2 digunakan sebagai reduktor pada proses presinter dengan laju alir 2 I/jam. Lajupemanasan dan laju pendinginan proses sinter 150 °C/jam, suhu sinter 1400 °C dengan waktu sinter 3 jam. Berdasarkan penelitiandidapat data perbandingan O/U pelet = 2,08, densitas pelet basil sinter 1O, I g/cm' atau 92,15 % densitas teoritis, kekerasan pelet rata-

rata 579 t 4,65 (HV), ukuran butir rata-rata 11,03 ~ m dan pori-pori tertutup terdistribusi merata dengan ukuran 1-3 ~m. Secarakuantitatif, pelet tersebut memenuhi syarat untuk bahan bakar reaktor daya, tetapi daTi struktur mikronya temyata pori-pori terbukabelum terbentuk secara sempuma. Saran yang perlu dilakukan untuk pembuatan pelet campuran tersebut adalah kompaksi untukmembuat pelet mentah dinaikan menjadi 6 ton/cm2.

ABSTRACTFABRICATION OF VOl, VJ08 AND TiO, MIXED PELLETS. Pellets UO, are used as fuel in the nuclear power

reactor. Uranium oxide, U,08 (10 % weight) has a function as a formating the closed pore with a good distribution on pellet. Thedopping Ti02 (0,1% weight) can make the densification on the sintering process faster than without dopping. The green pellets,compacted on 3 ton/cm', are presintered with H, as gas reductor, after that the presintered pellets are sintered with argon atmospherebath system. The rate of heating of the presintering is 150 .C/hour, the temperature of presintered 600 .C, 700 .C, 800 .C, the rate of

cooling is* 150 .C/hour and the time of presintering is 3 hours. In the presintering process, H, is used as reductor. The rate of heatingand cooling on the sintering is 150 .C/hour , the temperature of sintering is 1400 .C and the sintering time is 3 hour. Based on theexperiment, the ratio 0/0 of pellet is 2,08, the densitY of pellet is 10,13 grarn/cm' or the theory densitY is 92,15 %, the average

hardness of pellet is 579 * 4,65 HV, the grain size is 11, 03 ~m and the size closed pores with a good distribution are 1 -3 ~m.Quantitatively, the pellet is aplicable for nuclear power reactor, but based on the microstructure, the open pores are not formedcompletely. For making the mixed pellets, the compaction of the green pellets should be improved to be 6 ton/cm2.

KEY WORDPellets, Closed Pore, Sintering

PENDAHULUAN

Reaktor nuklir menganut sistim pengamanberlapis. pengaman pertama adalah bahan bakartersebut. Pengaman kedua adalah kelongsong bahanbakar bila bahan bakar yang digunakan bempa pelet.Pengaman ketiga adalah batang kendali. Pengamankeempat adalah air pendingin reaktor clan jugaberfungsi sebagai moderator. Pengaman kelimaadalah tangki reaktor. Pengaman keenam bempaperisai beton. Pengaman ketujuh bangunan reaktor.Ini masih ditambah dengan sistim kendalipegoperasian reaktor secara keselumhan [I].

Untuk mengoptimalkan fungsi pengamanpertama maka dalam pembuatan bahan bakar reaktornuklir hams memperhatikan syarat syarat bahanbakar tersebut. Syarat tersebut tidak akan lepas dari,sifat mekanik, sifat fisis sifat thermal clan strukturmikro. Sifat termal pada tulisan ini ditinjau daTiperbandingan 0/0 yang terdapat pada pelet tersebut.Syarat-syarat tersebut dapat dipenuhi denganmembuat pelet U02 secara teliti.

Keistimewaan pada kertas kerja ini adalahpembuatan pelet UO2 dengan bahan dasar serbukUO2 buatan Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta-BATAN, bukan buatan CEA Perancis maupunbuatan KFA, German. Serbuk UO2 buatan PPNY-BA TAN distribusi ukuran serbuknya masihtergolong jelek maka serbuk ini harus digranulasi.Proses granulasi ini bertujuan untuk memperbaikimampu alir sehingga efek bridging tidak terjadi padasaat serbuk dikompaksi.

Tujuan dari penelitian ini adalah untukmengetahui sejauh mana keberhasilan pembuatanpelet UO2 dengan serbuk buatan PPNY yang telahdigranulasi. Proses sinter yang dipilih adalah sinterdua tahap. Tahap pertama adalah pres inter dengantujuan untuk mereduksi UJOs sehingga terbentukjejak pori-pori daD menghindari kegagalan visualberupa keretakan atau pecah pada tahap selanjutnya .Tahap kedua adalah sintering dalam atmosfir argonterkungkung pada suhu 1200 °C daD 1400 °C. Tiaptahapan hasilnya dianalisa untuk mengetahuiperbandingan O/U, densitas, kekerasan, daD strukturmikronya.

I Dipresentasikan pada Pertemuan IImiah gains Materi 19972 Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta-BATAN3 Institut Teknologi Bandung

280

Prosiding Perlemuan llmiah Sains Maleri 1997 /SSN /4/0-2897

Metoda yang digunakan adalah gravimetriuntuk menentukan perbandingan O/U, metodapengukuran dimensi dan berat untuk menentukandensitas, metoda Vickers untuk menentukankekerasan dan metoda metalografi denganmenggunakan Scanning Electron Microscope (SEM)untuk menentukan ukuran butir pelet dan pori-poripelet [2].

volume UJOs ortorombik lebih besar dibandingkanvolume U02 dengan kristal kubus. Tetapan kisi°30S a=6,71:t 0,01 A,b = 11,96+ 0,03A dan c =

4,15+0,01 A. Tetapan kisi 002 adalah 5,441 A.Behtuk kristal 002 yang unik ini menurut

WILLIS [5]gerak atom 02- sangat spesifik yaitukearah <111> dan <110> sehingga memungkinkanuntuk menggerombol menjadi cluster dibagiantengah kristal 0°2. Akibat gerak ini, menurutPORTER [6], atom asing yang berukuran kecil dapatterinterstisi pada kedudukan oktahedral atautetrahedral. Pada penelitian ini digunakan aditif Ti02sehingga atom Ti4+ dapat terinterstisi seperti dugaanyang dinyatakan pada pustaka [7]. Secara skematisbidang (110) yaitu merupakan bidang paling aktifdari slip sistim kristal 002 bertambah padattergambar pada gambar 1. Kepadatan bidang {110)bertambah berakibat mudahnya terjadi deformasiplastis pada suhu ~ 1100°C., sehingga densifikasisemakin cepat terjadi karena merupakan gabungandari fenomena difusi atom 04+, Ti4+, 02-, kekosongandan deformasi plastis yang terjadi lebih awaldibandingkan tanpa adanya aditif. Densifikasi lebihcepat terjadi berarti pertumbuhan butir juga lebihcepat terbentuk sehingga ukuran butir bertambahbesar.

TEORI

Bahan bakar reaktor daya ban yakmenggunakan bahan bakar 002 berbentuk relet.Syarat yang harus dipenuhi untlik bahan bakarreaktor daya, pelet 002 harus mempunyai densitasteoritis >90 %, kekerasan 600 HV, ukuran besarbutir relet >} 0 J.lm untlik reaktor jenis PWR dan 15J.lm untlik reaktor jenis HWR. Pori-pori relet harusterdistribusi merata dan berukuran > I ~m sampaidengan 3 J.lm. Pori-pori terse but untlik menampungproduk fisi sehingga diutamakan pori-pori tertutlipwalaupun pori-pori terbuka juga perlu diperhatikan.Pelet dengan pori-pori berukuran relatif besar untlikmencegah efek restruktlirisasi pada saat reletdigunakan sebagai bahan bakar reaktor nuklir. Efekini disebabkan adanya perpindahan masa yang lebihmudah karena konstribusi ukuran pori-pori yangkecil serta perbedaan suhu yang sangat besar antarasuhu pendingin dan suhu ditengah-tengah relet.Akibat restruktlirisasi relet maka terjadi lubangditengah-tengah relet. Akibat yang paling fatalpertama didahului terjadinya collapse padakelongsong dimana kelongsong ini melengkungkearah dalam bahan bakar. Akibat kedua terjadiinteraksi antara bahan bakar dan kelongsong secaralangsung yang disebut PC} (Pellet-CladdingInteraction). Peristiwa ini juga akan diikuti tahapanselanjutnya yaitu kemudahan produk fisiberinteraksi dengan kelongsong dengan fenomenayang disebut SCC (Stress-Corrosion Cracking)[2-4].

(110) (100)

Gambar Skema kedudukan atom Tj4+ padabidang (100) daD (lIO) pada stmk-tur kristal 0°2.Vsaha untuk mencegah hal tersebut diatas

maka kecuali dNakukan pengisian gas helium padakelongsong bahan bakar faktor pembuatan peletVOz juga sangat menentukan. relet harusmempunyai ukuran pori-pori besar daD tersebarmerata dan butir pelet VOz mempunyai ukuran>10 11m.

Pembentukan pori-pori terbuka tidak cukupmemadai untuk menampung produk fisi, makauntuk membentuk pori-pori tertutup diusahakanmemberi campuran 0308 kedalam serbuk U02sebelum dikompaksi. Uranium oksida, 0308mempunyai struktur kristal orlorombik sehinggapada saat relet campuran mengalami prosespres inter maka teroksidasi menjadi 002 denganstruktur kristal kubus pusat muka dengan tipetluorit. Adanya perubahan struktur kristal ini makaterjadi jejak pori-pori yang biasanya berupa pori-pori tertutup .Pori-pori tersebut terbentuk karena

FROST [3] menyatakan ukuran butir peletsangat menentukan unjuk kerja pelet V02 sebagaibahan bakar reaktor dalam pencegahan efekrestrukturisasi. Secara logika dapat digambarkansebagai berikut. Pori-pori berukuran kecil yangberisi produk tisi mudah bergerak karena ringannyamaka bila pelet mempunyai ukuran butir besar pori-pori tersebut tidak mudah mencapai batas butir.Sebaliknya bila butir pelet berukuran kecil,pencapaian pori-pori tertutup berukuran kecil padabatas butir sangat mudah dan bergabung denganpori-pori terbuka pacta batas but it.

pengabungan pori-pori yang berisi produkfisi memudahkan produk fisi ini bergerak menyusuribatas butir dan terjadi keretakan yang panjang.

281

Pro.~iding /'erlemuan //miah Sains Maleri /997 /SSN /4/0-2897

Retakan ini dapat memudahkan produk fisi mencapaikelongsong bahan bakar. Kelongsong bahan bakarakan mempunyai be ban lebih berat sebagai sistimpengaman kedua karena pengaman pertama yaitubahan bakar sudah berkurang fungsinya. Efek jelekyang terjadi adalah adanya konstribusi keretakan inipada fenomena PCI dan SCC yang telah diterangkandiatas.

Pengurangan jarak ini diikuti dengan penguranganvolume relet secara keseluruhan dan disebutpenyusutan atau shringkage. Secara skematis dapatdinyatakan dengan model 4 butir bergabung menjadisatu (gambar 3).

~~ m~IB, 'L

B : pertumbuhan leher dan

..C : berkurangnya pori-pori.

0 : titik kontak.

A : terbentuk bidang kontak

Garnbar 3: Tahapan pembentukan bidang kontak

sampai pengabungan partikel menjadibutir.

Pada tahap selanjutnya, pertumbuhandaerah leher berhenti dan terjadi pergerakan kurvabatas butir yang disebabkan oleh perbedaan tekananpada permukaan butir daTi arab cern bung kearahcekung. Adanya pergerakan batas butir terjadipergerakan atom disekitamya yang besamya sarnatetapi berbeda arah gambar 4). Pergerakan batasbutir ke arah lengkungan sehingga butir yang kecilakan hilang bergabung dengan dengan butir yangbesar. Pergerakan atom-atom melintasi barns butir iniakan mengeluarkan energi yang merupakan dayadorong daTi terbentuknya petumbuhan butir.

Berdasarkan acuan KINGERY [8],SHEAKSPHERE [9], GOETSEL [10], dan VANVLACK [II] , proses pembuatan pelet VO2 adalahsintering pelet basil pengompakan serbuk. Fenomenayang mendasari proses sinter adalah difusi dandeforrnasi plastis. Difusi berupa difusi atom dankekosongan atau cacat dalam struktur kristal yangberada dalam pelet tersebut. Fenomena ini dimulaisaat pelet dipanaskan sampai proses sinter selesai.ORLANDER [4] menyatakan fenomena deforrnasidimulai saat kristal itu mencapai suhu transisiterjadinya perubahan sifat getas menjadi ulet sampaisuhu kembali ke suhu transisi tersebut.

Difusi dapat terjadi karena adanya energiyang ditambahkan dan berlangsung pada kurunwaktu dimana adanya penambahan energi tersebut.Apabila dalam pelet mentah hasil kompaksi dapatdigambarkan adanya titik-titik kontak maka disetiaptitik kontak tersebut terjadi perbedaan tekanankarena adanya tegangan perrnukaan. Perbedaantekanan ini memudahkan terjadinya perpindahanatom atau cacat dari perrnukaan yang cembung kecekung.

Dengan bertambahnya waktu dan naiknyasuhu maka titik kontak ini akan berubah menjadibidang kontak. Secara skematis dapat digambarkanpada gambar 2.

~

..;:

I.

~

v,

,i,

f

/"t.lO...,~

.tit,,.11o. ,.~.

00\,

(1) (2)

Gambar 4: 1. Pergerakan atom dibatas butir.2. Pertumbuhan butir.

Pertumbuhan butir terjadi seiring denganberkurangnya jumlah pori-pori secara keseluruhan.Akibat berkurangnya pori-pori maka harga densitassemakin bertambah demikian juga dengankekerasan dan konduktivitas panas. Hargakonduktivitas panas ini menurut ORLANDER [4]mempunyai korelasi dengan harga perbandinganO/U. Harga O/U diperoleh dari struktur kristalU02tx , dimana x = 0 maka harga konduktivitas

paling tinggi dengan bertambahnya harga x makakonduktivitas panas semakin menurun. Daripemyataan ORLANDER ini maka analisa denganmetoda gravimetri untuk mengetahui besamya O/U

--'""'""...J.

r~ It. ~..

Gambar 2 : Perubahan titik kontak menjadibidang kontak.

Peristiwa selanjutnya terjadi pertumbuhan leheryang disebabkan oleh difusi atom-atom pacta batasbutir yang tadinya berupa bidang kontak. Arah difusiatom ini ketempat yang kosong, sedangkankekosongan akan berdifusi kedaerah batas butir.Akibatnya jarak antara butir akan semakin dekat.

282

/SSN /4/0-2897Prosiding Pertemuan Ilmiah So ins Materi 1997

mentah kemudian dipresinter dengan laju pemanasan150 °C/jam, suhu pres inter 600 °C, 700 °C clan800 °C, waktu presinter 3 jam sedangkan lajupendinginan :!: 150°C/jam. Sebagian dari pelet basilpres inter diukur densitas, kekerasan clanperbandingan DIU nya, sebagian lagi disinter dalamatmosfir argon terkungkung pada suhu 1250 °C/jamclan suhu 1400 °C/jam.

cukup memadai untuk memprediksi atau mewakaliharga konduktivitas panas. Harga O/V = 2 ini

merupakan hasil yang idial.. Menurut SAND clanSHEAKPHERE [9], perubahan sifat relet dengankenaikan suhu sintering dapat dinyatakan sebagaigambar dibawah ini.

konduktivitas panas.

1Sifat pelet.

I002 TiO2 (0,1% berat).

Zn-stearat (0,3% berat).

~

PENCAMPURI

/

-.-/ .,.i/ '" '"Kekerasan

Gas H2'PRES]

--.Suhu sinter, "C

Gambar 5: Skema perubahan sifat relet dengankenaikan suhu sinter. E mat1rK~ ~ ~ ~

MtkroTATA KERJA

I'Jf\1 I SEM.IBahan

I.Serbuk UO2 hasil granulasi buatan PusatPenelitian Nuklir Yogyakarta- BATAN.

2.Serbuk TiO2 berderajat nuklir.3.Serbuk Zn-stearat buatan Merck.4.Epoxy Resin sebagai bingkai spesimen.5.Larutan etsa H2SO4:H2O2:H2O = 1:3:6.6.Kertas poles SiC dengan ukuran dalam mesh

240,400,800,1200,1800, dan 3200.7.Film Polaroid tire 667.

Gambar 6. Blok Diagram Tata Kerja Penelitian

Laju pemanasan proses sinter 150 °C/jam,waktu sinter 3 jam clan laju pendinginan 150 °C/jam.relet basil sinter ditentukan densitas, kekerasan,perbandingan 0/0 clan diidentifikasi mikrostruktur-nya secara metalografy.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Perbandingan O/U,Densitas daD KekerasanPerbandingan 0/0 pada pelet mentah

adalah 2,506, pengukuran ini dilakukan padacuplikan dim ana campuran belum ditambah denganTi02 clan Zrt-stearat. Adanya kenaikan suhu ,peletbasil presinter clan basil sinter mempunyai hargaperbandingan 0/0 yang makin lama makin kecilsedangkan harga konduktivitas panas makin lamamakin besar. Densitas pelet basil presinter dan basilsinter mempunyai harga yang makin lama makinbesar demikian juga dengan densitas teoritis clankekerasan pelet. Data 0/0, konduktivitas panas,densitas, kekerasan dari penelitian ini terangkumpada tabel I dan dinyatakan dalam bentuk kurvaperubahan sifat pelet pada gambar 7 .

Alat1. Alat Pencampur daD Alat Kompaksi.2. Tutigku Presinter.3. Tungku "Carbollite" untuk sintering.4. Pemotong spesimen dati Alat Poles.5."Thermal Gravimetry Analyzer" .6. Pengukur Kekerasan "Vickers".7.A1at timbang.8."Scanning Electron Microscope"(SEM).

Tata Kerja Penelitian.PeneJitian ini mengacu pada bJok diagram lata

kerja pada gambar 6.

Serbuk U02 dicampur dengan Ti02sebanyak 0,1 % berat clan Zn02 sebanyak 0,3 %berat. Pencampuran serbuk clilakukan pada mesinpencampur selama 1,5 jam supaya derajathomogenitasnya tinggi. Untuk memperoleh peletmentah serbuk basil pencampuran dikompaksidengan tekanan 4 ton/cm2 relet mentah diukurdensitas, kekerasan clan perbandingan 0/0 nya. relet

283

Prosiding Pertemuan I/miah Sains Materi /997 /SSN /4/0-2897

Gambar 7 merupakan grafik perubahankonduktivitas panas, densitas dan kekerasan peletterhadap perubahan suhu (pre) sinter. Bentuk kurvayang tergambar pada gambar 7 mirip dengan kurvayang terdapat pada gambar 5. Disini terjadikesesuaian fenomena antara teoritis dan hasilpenelitian.

rendah « I 000 °C) dan dalam atmosfir gas Hz.Apabila harga x = 0 maka konduktivitas panaspelet

UOz dapat mencapai 0,08 W/cm.oC. Ini dapatdimengerti dengan peninjauan struktur kristal UOZtxdengan x = 0 maka struktur kristal tersebut tanpa

cacat. Menurut ORLANDER [4] dan V AN VLACK[II] adanya cacat maka konduktivitas panasmenurun.Tabel I: Pengaruh suhu (pre) sinter terhadap harga

O/U, konduktivitas panas, densitas clankekerasan

Fenomena yang mendasari pembahasandensitas clan kekerasan peJet V02 adaJah sarna.Fenomena tersebut diawali dengan adanya difusi,kemudian difusi akan berlangsung terns sernentaradisertai dengan deformasi plastis clan seJanjutnyaada pertumbuhan butir, pengurangan pori-pori clansecara makro terjadi densifikasi. Adanya kenaikansuhu sinter maka secra rnatematis dapat terlihat jelasbahwa koefisien difusi akan bertambah besar.Bentuk matematik tersebut dinyatakan denganhukum Arhenius:

Suhu,OC 27 600 700 800 12'" 1400O/U 2,5 2,27 2,2 2,14 2,1 2,08k, W/cm °C ,025 ,027 ,028 ,029 ,03 ,04

p, g/cm" 5,79 5,8 5,81 5,82 9,9 10,1p(leorilis) 52,89 52,9 53 53,1 "'),J 92,15kekerasan, 147 ]68 187 200 ~~HV :1:3,4 :1:4,1 :1:6,3 :1:1,7 :1:2 :1:4,65

catalan: harga kon uktivitas panas diperolen oarlpengukuran secara gratis yang diperoleh dariOrlander (4).

0 = 00 exp {(-Q)/RT} (1).

.

IDo = koefisien difusi pelet ini harganya tetap hanya

tergantung dari atom-atom dan cacat yangberada pada pelet tersebut (atom 04+, Ti4+, 02-dan kekosongan atau cacat). Pada penelitianyang telah dilakukan berdasarkan pustaka 12pelet campuran tersebut Do = 2,51 x 10 -10

cm2/sec ).Q = energi aktivasi, pada penelitian yang telah

dilakukan terhitung : 23800 caVmole (12).R = .},987 cal/(OK) mole.r = suhu sinter, oK.

-..Gambar 7: Pengaruh suhu sinter terhadap sifat pelet:

konduktivitas panas, densitas dan kekerasan.

Koefisien difusi pelet bertambah besar makapertumbuhan butir akan bertambah cepat. lni berartibahwa penutupan pori-pori clan densifikasibertambah cepat. Densifikasi ini didukung jugadengan adanya perubahan sifat kristal dalam peletsecara keseluruhan bahwa menurut ORLANDER [4]sifat plastis 002 terjadi pada suhu ~ 1200 DC.Adanya atom Ti4+ dalam struktur kristal U02 makasifat plastis yang mengakibatkan adanya deformasiplastis terjadi lebih cepat yaitu pada 1100 DC.

Densitas yang diperoJeh pada suhu 1400 DCadalah 10,1 g/cm3 atau 92,15 % dari densitasteoritis. Harga ini sudah memenuhi syarat untukbahan bakar reaktor nuklir pembangkit listrik.Harga kekerasan 581 :t4,07 HV. Data ini biladibandingkan dengan kekerasan pelet bahan bakarreaktor TRIGA MARK II, Bandung masihdibawahnya yaitu 600 HV. BerdaSarkan hat tersebutmaka pelet 002 perlu dikaji struktur mikronya.

Perubahan harga UfO dengan adanya perlakuanpanas terhadap pelet ini disebabkan adanya peristiwareduksi uranium oksida pada proses presinter.Atmosfir yang digunakan dalam presinter adalah gasH2. Fungsi gas H2 ini sebagai reduktor. Perubahanharga O/U pada proses sinter sangat sedikit, inikarena pelet uranium oksida secara keseluruhannyasudah berbentuk U02fx Perubahan perbandinganO/U hanya dipengaruhi oleh menurunnya harga xdimanaini hanya karena 02+ yang terlepas daTi pelet.Secara mikro dapat dikatakan terlepas dari strukturkristal uranium oksida.

ORLANDEJ{ [4] menerangkan bahwaharga konduktivitas panas dapat dikorelasikandengan harega O/U. Kurva konduktivitas panaspada gambar 7 dibandingkan dengan gambar 5terlihat belum sempuma pencapaian hargamaksimum nya. lni karena O/V pelet hanyamencapai 2,08. Untuk mencapai hargaga x yangkecil ~ 0, pelet perlu direduksi kembali dengan suhu

284

Prosiding Pertemuan f./miah Sains Materi 1997 /SSN /4/0-2897

kompaksi pembuatan relet mentah diatas tekanan 4ton/cm2 maka relet hasil sinter mempunyai densitasteoritis 95 %, kekerasan lebih besar dari 579 HVdengan struktur mikro yang lebih baik

Struktur Mikro relet Hasil SinterGambar 8 merupakan gambar struktur

mikro pelet VO2 hasil sinter pada suhu 1250 °C clan1400 °C. Berdasarkan metoda Heyn clan secara me-talografi kuantitatif, besar butir pada gambar 8 atasadalah 5,46 ~m ini lebih kecil dibandingkan denganbesar butir gambar 8 bawah yaitu 11,043 ~m.

Gambar 9: Skema pertumbuhan butir dan berkurangnyapori-pori terbuka.

KESIMPULAN

Penelitian pembuatan pelet campuran 002,OJ08 dan Ti02 dapat disimpulkan sebagai berikut:

1

2.

:3uc pori-pori

terbukaGambar 8. Struktur mikro pelet hasil sinter atmosfir argon

terkungkung (atas) : suhu 125Q °C daD (bawah):suhu 1400 °C

4.

Densitas pelet campuran hasil sinter 1400 °cdalam atmosfir argon terkungkung 10,1 g/cm3atau densitasnya = 92,15 % densitasteoritis.Perbandingan O/U = 2,08 dengan har-gakonduktivitas panas 0,04 W /cm °C.Kekerasan pelet masih lebih rendah harganyahila dibandingkan dengan pelet bahan bakarreaktor TRIGA MARK 11 yaitu barn mencapai579:!: 4,65 HV.Ukuran butir pelet 11 ,03 ~m dengan besar pori-pori tertutup bervaraisi dari < 1 ~m sampaidengan 3 ~m clan terdistribusi merata.

Saran yang perlu dilakukan dalam penelitian lebihlanjut adalah :I. Waktu pres inter diperpanjang > 3 jam sehingga

UO2:1:x mempunyai harga x ~ o.

2. Kompaksi pembuatan pelet mentah diperbesar> 4 ton/cm2 atau 6 ton/cm2.

DAFT.AR PUSTAKA.

Penggabungan butir-butir kecil menjadibutir besar atau pertumbuhan butir clanberkurangnya pori-pori terbuka nampak jelas darigambar struktur mikro terse but. Secara skematispenggabungan butir atau pertumbuhan butir dapatdigambarkan seperti pada gambar 9.

Berdasarkan skema tersebut diatas adakemungkinan bahwa pori-pori terbuka dapat terjebak

menjadi pori-pori tertutup, walaupun pori-poritertutup dalam penelitian ini banyak ditimbulkanadanya penambahan V)08 menjadi V02. Hal inidapat dicermati pada gambar 8 atas, sedangkan padagambar 8 bawah menunjukkan pori-pori tertutupterdistribusi cukup merata.

Gambar 8 bawah menunjukkan bahwa pori-pori terbuka masih terlihat jelas clan tidak berbentuk

bulat. lni karena kompaksi pada pembuatan reletmentah kurang besar yaitu 4 ton/cm2. Apabila

[I] Anoname, Penegenalan Pembangkit ListrikTenaga Nuklir (PLTN), Atomos, BAT AN Thn

I, no 2, Maret (1986).[2] STRASSER A.A, Quality Control of Nuclear

Fuels Technical and Economic Aspects, Journal

285

Prosiding Pertemuan lImiah Sains Materi 1997 /SSN /4/0-2897

[8] KINGERY, W.D., BOWEN, H.K., UHLMAN,D.R., Introduction to Ceramic, John Willey andSons, New York, (1980).

[9] SANDS, R.L., SHAKESPHERE, C.R., PowderMetallurgy Practice and Applications, London,(1966).

[10]CLAUS, GOETZEL, G., Treatise on PowderMetallurgy, Vol I, Interscience Publishers, NewYork, (1966).

[I I] VAN VLACK L.H., Elements of MaterialsScience, Adison Wesley, Publishing Co, Inc.London, (1960).

[12]YULIANTI, T.I., dkk, Model PertumbuhanButir dan Penyusutan pelet Uranium Oksida +TiO2 (0,1% berat) hasil Sinter Dalam AtmosfirArgon, proceding PPI-Pranata Nuklir, PPNY,BATAN, Yogyakarta, (1997).

of Nuclear Materials, 106, North Holand,

Amsterdam, (1986).[3] BRIAN, R.T., FROST, Nuclear Fuel Elements,

Pergamon Press, New York, (1982).[4] DONALD. R. 0., Fundamental Aspects of

Nuclear Reactor Fuel Elements, TechnicalInformation Center, Office Public Affairs, IRD

Administration, (1976).[5] WILLIS, Chemical Applications of Thermal

Neutron Scattering, United Kingdom AtomicEnergy Authority Reach Group, Oxford

University, (1973).[6] PORTER, D.A., KENETH,E., EASTERLING,

Phase Transformation in Metals and Alloys,Van Nostrand Reinhold Co, (1981).

[7] YULIANTI, T.I., SURA TMAN,R., FenomenaLaruit Padat Atom Ti4+ Dalam Struktur KristalUOb Seminar Sains dan Teknologi Nuklir,

PPTN-BATAN, Bandung, (1997).

286