pembuatan grafit impermeabeldigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfpembuatan...

7
Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 lSSN 1410 -2897 PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3 dan Busron Masduki4 ABSTRAK PEMBUA T AN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI. Dalam rangka pemanfaatan limbah kokas minyak bumi telah dilakukan penelitian pembuatan grafit impermeabel. Kokas muda minyakbumi dikalsinasi dan dibuat pelet dengan cara dicampur dengan gala ter batubara sebagai bahan pengikat, kemudian dipanggang, diimpregnasi, digrafitisasi. Pengaruh pengulangan impregnasi pada tahap pemanggangan terhadap kualitas grafit sintetik juga dikaji. Kajian dilakukan dengan mengamati kristalinitas, densitas, porositas dan permeabilitas gas grafit sintetik. Hasil penelitian menunjukkan bahwa grafit sintetik yang diperoleh memiliki derajat grafitisasi sebesar 0,64 Permeabilitas gas grafit sjntetik menurun sejalan dengan meningkatnya pengulangan impregnasi. Pelet grafit impermeabel diperoleh dengan pengulangan impregnasi sebanyak lima kali. ABSTRACT SYNTHESIS OF IMPERMEABLE GRAPHITE FROM PETROLEUM COKE. In order to utilize the petroleum coke waste, the synthesis of impermeable graphite from petroleum coke waste by using coal tar pitch as binder and impregnant has been done. Green coke was calcined and mixed with coal tar pitch to make pellets and then were baked, impregnated and graphitized. The influence of repetition of baking step impregnation on the resulting product were studied. The study was done by measuring the crystallinity, density, porosity and gas permeability of the synthesized graphite. The results showed that degree of graphitization of the synthesized graphite is about 0,64. Gas permeability of the synthesized graphite decreases by increasing the number of repetition of impregnation. The impermeable graphite was obtained by five times impregnation. KEY WORDS Graphite, Impermeable, Petroleum coke, Coal tar pitch,Impregnation PENDAHULUAN Dengan adanya rencana pemerintah Indonesia untuk membangun instalasi Pusat Listrik Tenaga Nuklir maka pembuatan grafit moderator perlu direncanakan sejak dini. Selama ini, grafit tersebut masih diimpor dari luar negeri karena Indonesia masih belum dapat memproduksinya. Bahan baku pembuatan grafit adalah kokas minyak bumi (petroleum coke), sebagai bahan pengisi adalah gala ter batubara (coal tar pitch) sebagai pengikat [1,2,3,4]. Kedua bahan tersebut merupakan hasil sam ping industri pengolahan minyak bumi yang jumlahnya relatif melimpah di Indonesia.Kokas minyakbumi sangat baik sebagai bahan pengisi karena memiliki kandungan karbon yang relatif tinggi clan struktur kristalograf yang baik. Gala ter batubara cocok sebagai bahan pengikat karena memiliki kandungan karbon yang tinggi clan plastisitas termal pada suhu pencetakan [5]. Kokas muda (green coke) minyakbumi harus dikalsinasi untuk mengusir material pengotomya. Heintz [6] melaporkan bahwa kalsinasi kokas muda minyakbumi dapat dilakukan pada 1300°C selama 4 jam dengan laju pemanasan 300°C/jam dalam atmosfir gas inert. Sedangkan Kakuta dkk [7] melakukan kalsinasi kokas muda minyakbumi dengan metoda tradisional clan metoda barn. Pada metoda tradisional, kokas dikalsinasi pad a 1300°C sedangkan pada metoda barn, kokas dikalsinasi melalui dua tahap yaitu kalsinasi pada 900°C kemudian kalsinasi diulang pada 1300°C. Mateos dkk [8] telah membuat grafit dari kokas muda minyakbumi melalui pemanasan hingga suhu 2800°C. Pemanasan dilakukan dengan laju 400°C/jam clan waktu residensi 30 menit dalam atmosfir gas nitrogen. Dari difraktogram cuplikan, tarnpak bahwa kokas terkalsinasi pada 1400°C ke bawah memiliki d002 = 3,44 A yang sesuai dengan struktur turbostratik. Pada pemanasandari 1400°C hingga 2500°C, d002 turun sejalan dengan kenaikan suhu clan mencapai 3,354 A pada pemanasan 2500°C ke atas. Heintz [6] telah melakukan grafitisasi kokas muda minyak bumi pada 2900°C dengan laju pemanasan 900°C/jam clan waktu residensi 30 menit dalam atmosfir gas argon. Cuplikan dikarakterisasi berdasarkan intensitas puncak 002 yang dinyatakan oleh tinggi puncaknya. Menurut Aune dkk [9], perbedaan intensitas puncak 002 bersesuaian dengan perbedaan kandungan karbon dalam cuplikan. Grafit telah dibuat dengan memanaskan kokas pada suhu 2880°C dengan laju 10- 20°C/menit clan waktu residensi 1 jam [10]. Selama proses pemanasan, cuplikan mengalami pembe-basan material pengotor dalam bentuk gas yang akan meninggalkan bentuk pori pacta badan grafit. Ukuran pori yang terbentuk sangat bergantung pacta kondisi perlakuan pemanasan, ukuran dari partikel kokas, jumlah pengotor, j Dipresentasikan pada Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 2Kelompok Material Anorganik Jurusan Kimia F .MIP A -UGM JFakultas Keguruan Ilmu Pendidikan, Universitas Sriwijaya 4Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta 324

Upload: others

Post on 31-Oct-2019

28 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 lSSN 1410 -2897

PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELDARI KOKAS MINY AK BUMI}

~ ~j

Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3 dan Busron Masduki4

ABSTRAKPEMBUA T AN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI. Dalam rangka pemanfaatan limbah kokas

minyak bumi telah dilakukan penelitian pembuatan grafit impermeabel. Kokas muda minyakbumi dikalsinasi dan dibuat peletdengan cara dicampur dengan gala ter batubara sebagai bahan pengikat, kemudian dipanggang, diimpregnasi, digrafitisasi. Pengaruhpengulangan impregnasi pada tahap pemanggangan terhadap kualitas grafit sintetik juga dikaji. Kajian dilakukan dengan mengamatikristalinitas, densitas, porositas dan permeabilitas gas grafit sintetik. Hasil penelitian menunjukkan bahwa grafit sintetik yangdiperoleh memiliki derajat grafitisasi sebesar 0,64 Permeabilitas gas grafit sjntetik menurun sejalan dengan meningkatnyapengulangan impregnasi. Pelet grafit impermeabel diperoleh dengan pengulangan impregnasi sebanyak lima kali.

ABSTRACTSYNTHESIS OF IMPERMEABLE GRAPHITE FROM PETROLEUM COKE. In order to utilize the petroleum coke

waste, the synthesis of impermeable graphite from petroleum coke waste by using coal tar pitch as binder and impregnant has beendone. Green coke was calcined and mixed with coal tar pitch to make pellets and then were baked, impregnated and graphitized.The influence of repetition of baking step impregnation on the resulting product were studied. The study was done by measuring thecrystallinity, density, porosity and gas permeability of the synthesized graphite. The results showed that degree of graphitization ofthe synthesized graphite is about 0,64. Gas permeability of the synthesized graphite decreases by increasing the number ofrepetition of impregnation. The impermeable graphite was obtained by five times impregnation.

KEY WORDSGraphite, Impermeable, Petroleum coke, Coal tar pitch,Impregnation

PENDAHULUAN

Dengan adanya rencana pemerintahIndonesia untuk membangun instalasi Pusat ListrikTenaga Nuklir maka pembuatan grafit moderatorperlu direncanakan sejak dini. Selama ini, grafittersebut masih diimpor dari luar negeri karenaIndonesia masih belum dapat memproduksinya.Bahan baku pembuatan grafit adalah kokas minyakbumi (petroleum coke), sebagai bahan pengisiadalah gala ter batubara (coal tar pitch) sebagaipengikat [1,2,3,4]. Kedua bahan tersebutmerupakan hasil sam ping industri pengolahanminyak bumi yang jumlahnya relatif melimpah diIndonesia.Kokas minyakbumi sangat baik sebagaibahan pengisi karena memiliki kandungan karbonyang relatif tinggi clan struktur kristalograf yangbaik. Gala ter batubara cocok sebagai bahanpengikat karena memiliki kandungan karbon yangtinggi clan plastisitas termal pada suhu pencetakan[5]. Kokas muda (green coke) minyakbumi harusdikalsinasi untuk mengusir material pengotomya.

Heintz [6] melaporkan bahwa kalsinasikokas muda minyakbumi dapat dilakukan pada1300°C selama 4 jam dengan laju pemanasan300°C/jam dalam atmosfir gas inert. SedangkanKakuta dkk [7] melakukan kalsinasi kokas mudaminyakbumi dengan metoda tradisional clanmetoda barn. Pada metoda tradisional, kokasdikalsinasi pad a 1300°C sedangkan pada metodabarn, kokas dikalsinasi melalui dua tahap yaitu

kalsinasi pada 900°C kemudian kalsinasi diulangpada 1300°C.

Mateos dkk [8] telah membuat grafit darikokas muda minyakbumi melalui pemanasanhingga suhu 2800°C. Pemanasan dilakukandengan laju 400°C/jam clan waktu residensi 30menit dalam atmosfir gas nitrogen. Daridifraktogram cuplikan, tarnpak bahwa kokasterkalsinasi pada 1400°C ke bawah memiliki d002 =

3,44 A yang sesuai dengan struktur turbostratik.Pada pemanasan dari 1400°C hingga 2500°C, d002turun sejalan dengan kenaikan suhu clan mencapai3,354 A pada pemanasan 2500°C ke atas. Heintz[6] telah melakukan grafitisasi kokas muda minyakbumi pada 2900°C dengan laju pemanasan900°C/jam clan waktu residensi 30 menit dalamatmosfir gas argon. Cuplikan dikarakterisasiberdasarkan intensitas puncak 002 yangdinyatakan oleh tinggi puncaknya. Menurut Aunedkk [9], perbedaan intensitas puncak 002bersesuaian dengan perbedaan kandungan karbondalam cuplikan.

Grafit telah dibuat dengan memanaskankokas pada suhu 2880°C dengan laju 10-20°C/menit clan waktu residensi 1 jam [10].Selama proses pemanasan, cuplikan mengalamipembe-basan material pengotor dalam bentuk gasyang akan meninggalkan bentuk pori pacta badangrafit. Ukuran pori yang terbentuk sangatbergantung pacta kondisi perlakuan pemanasan,ukuran dari partikel kokas, jumlah pengotor,

j Dipresentasikan pada Pertemuan Ilmiah Sains Materi 19972 Kelompok Material Anorganik Jurusan Kimia F .MIP A -UGMJ Fakultas Keguruan Ilmu Pendidikan, Universitas Sriwijaya4 Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta

324

Page 2: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 1SSN 1410 -2897

Konversi kokas minyakbumi menjadi grafitSebanyak 3,4 gram serbuk kokas deng\iD

ukuran butir 106 Ilm dicampur dengan 1,6 gramserbuk gala ter batubara dengan ukuran butir 106Ilm kemudian dibentuk menjadi pelet. Pelettersebut dipanggang pada 1000°C selama 1 jamdan digrafitisasi pada suhu 2500°C selama I jamkemudian dikarakterisasi.

jumlah pengikat daD sebagainya [11]. Pemanasanpada suhu 1540°C hingga 2880°C, menyebabkanpembebasan belerang daD senyawa anorganiklainnya sehingga volume pori cuplikan menjadimeningkat [12]. Porositas graftt berpengaruh pactasifat-sifatnya yang lain seperti densitas,permeabilitas gas, ketahanan terhadap korosi,kekuatan daD sebagainya.

Pencegahan terbentuknya pori-pori padabadan graftt dapat dilakukan dengan penambahanzat inhibitor hembusan yang dapat memperlambatemisi belerang [4,13]. Sogabe dkk [II] telahmelakukan kajian pelapisan permukaan grafttdengan poliimida untuk mengurangi permeabilitasgasnya. CarR yang paling umum clan murah untukmengurangi porositas pelet karbon atau grafttadalah impregnasi dengan gala fer batubara [I].Pacta proses ini, pori-pori graftt akan terisi olehimpregnan yang selanjutnya tergrafttisasi melaluipe- manasan temperatur tinggi. Oleh karena itu,penelitian ini akan mengkaji pem- buatan grafttimpermeabel dari kokas minyakbumi dengan galater batubara sebagai pengikat.

Perlakuan impregnasiPelet hasil campuran kokas clan tar pitch

tersebut dipanggang pada IOOO°C kemudiandilakukan impregnasi dengan gala ter batubara clandipanggang ulang. Impregnasi clan pemanggangandiulang sebanyak I, 2, 3, 4 clan 5 kali. Selanjutnyapelet digrafitisasi clan dikarakterisasi lagi. Peletdikarakterisasi dengan mengukur massa, densitasclan porositas serta permeabilitas gas. Porositasdiukur dengan porosimeter gas Helium clanpermeabilitas gas diukur terhadap gas nitrogen.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Penelitian ini mengkaji perlakuanimpregnasi dalam proses grafitisasi kokas minyakbumi dengan gala ter batubara sebagai pengikatclan impregnan. Untuk itu, beberapa parameterfisik grafit yang telah terimpregnasi sepertikristalinitas, densitas, porositas clan permeabilitasgas diamati clan dianalisis.

PROSEDURPERCOBAAN

KaIsinasi kokas minyakbumiKokas muda minyakbumi dikalsinasi pacta

1300°C dengan laju kenaikan temperatur sekitar4,56°C/menit daD waktu pemanasan sekitar 60men it.

Difraktogram Graftt Nuklir dan Sinte1Gambar 1

325

Page 3: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 lSSN 1410.2897

Kajian konversi kokas minyakbumi menjadigrafit

sedangkan gra,fit sintetik memiliki derajatgrafitisasi s~besar 0,64. Hal ini menggambarkanbahwa kualitas grafit sintetik mencapai 91,42 %kualitas grafit nuklir.

Gambar 2 : Puncak 002 dati Grafit Nuklirdan GrafitSintetik

Oleh karena itu dapat disimpulkan bahwa grafitsintetik darikokas muda minyakbumi dengan galater batubara sebagai pengikat memiliki derajatgrafitisasi 0,64 yang setara dengan 91,42 %kualitas grafit nuklir.

Pembuatan grafit dari kokas minyak bumidengan gala ter batubara sebagai pengikatdilakukan melalui proses pemanas an pacta suhutinggi. Kokas minyakbumi dikalsinasi dandicampur dengan gala ter batubara untuk dibentukmenjadi relet. Pelet tersebut dipanggang dandigrafitisasi kemudian dikarakterisasi dengandifrakto meter sinar-x. Pembuktian kebenaran darihasil sintesis dilakukan dengan caramembandingkan pola difraktogram dari grafitsintetik terhadap grafit standar tingkat nuklir pactasudut difraksi 15-100°. Difraktogram dari keduagrafit tersebut disajikan pacta gambar 1..

Pacta gambar 1. terlihat bahwa difraktogramgrafit sintetik memiliki pola yang sarna dengandifraktogram grafit nuklir. Semua puncak yangkhas yang di- miliki oleh spektra grafit nuklir jugadimi- liki oleh spektra grafit sintetik meskipunmemiliki intensitas yang berbeda. Tiga puncaktertinggi dari grafit standar yaitu puncak 002, 100dan 004 secara berurutan muncul pacta sudutdifraksi, 29 = 26,35 ; 44,08 dan 54,18°. Tiga

puncak tersebut dari grafit sintetik muncul pacta 29= 26,31; 44,00 dan 54,08. Dengan adanya keco-

cokan pola difraktogram grafit sintetik terhadap

pola difraktogram grafit nuklir, seperti yangterlihat dalam gambar.l, dapat dibuktikan bahwabasil sintetis adalah grafit dengan struktur yangbenar. Namun demikian, grafit sintetik masihmemiliki intensitas spektra dan sudut difraksi yangrelatif lebih kecil dari pacta grafit standar. Hal inimenunjukkan bahwa kristalinitas grafit sintetiklebih rendah dibandingkan dengan kristalinitasgrafit standar tingkat nuklir.

Untuk lebih jelas melihat perbedaan antaragrafit nuklir standar dan sintetik dapat disajikanspektra puncak 002 seperti terlihat dalam gambar-3.2. Derajat grafitisasi dari masing-masingcuplikan dapat di hitung berdasarkan harga dooldari spektra puncak 002.

Pacta gambar 2 tampak bahwa puncak 002dari grafit nuklir muncul pacta sudut difraksi, 29 =

26,35° sedangkan puncak 002 dari grafit sintetikmuncul pacta sudut difraksi, 29 = 26,31 °. Hal ini

membuktikan bahwa cuplikan telah memilikistruktur grafit dengan benar. Derajat grafitisasi (g)dari grafit nuklir dan sintetik dapat ditentukandengan menggunakan persamaan Bacon [14],

Kajian perlakuan impregnasiGrafit sintetik merupakan material berpori.

Sekitar 25% dari volume grafit tersebut terdiri ataspori-pori sehingga densitasnya selalu lebih kecildaripada densitas kristal grafit ideal [4]. Untuk

kebanyakan tujuan, porositas grafit sangat pentinguntuk diperhatikan karena porositas berpengaruhpada sifat-sifat yang lainnya. Adanya pori padabadan grafit memungkinkan gas atau cairanmerembes kedalam badan tersebut, sehinggaperistiwa oksidasi atau reaksi kimia lain semakinmudah terjadi [I].

Cara yang paling umum dan murah untukmemperkecil porositas grafit adalah perlakuanimpregnasi dengan menggunakan gala ter batubarasebagai bahan impregnan [5]. Pada umumnya,bahan yang telah diimpregnasi akan lebih tahanterhadap korosi dan reaksi kimia lainnya. Untukmaterial impermeabel seperti elemen bahan bakarnuklir, pengulangan impregnasi harus dilakukanbeberapa kali.

Dalam penelitian ini, perlakuan impregnasidilaksanakan pada tahap petnanggangan. Pengaruhperlakuan impregnasi pada sifat-sifat fisik peletgrafit dikaji secara kualitatif dan kuantitatif.Pengaruh tersebut diamati dan diintepretasikanberdasarkan perubahan sifat pelet sepertiperubahan massa, densitas, porositas dan

permeabilitas gas.

3,44 -doo2

3,44 -3,3541)

Hasil perhitungan menunjukkan bahwa grafitnuklir memiliki derajat grafitisasi sebesar 0,70

326

Page 4: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosid;nJ! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997 ISSN 1410 -2897

Pada proses ini, pelet yang telah

terpanggang diimpregnasi dengan merenda~nyadalam cairan panas gala ter batubara. Selamaperendaman, gas yang ada dalam pori-pori peletakan keluar clan diharapkan cairan gala akanmengisi pori-pori tersebut. Selanjutnya gala akanmenyatu dengan badan peletmelalui pemanasan.

Pengaruh pengulangan impregnasi pada sifatdensitas gas pelet

Setelah terimpregnasi, pelet dipanggangkembali kemudian digrafitisasi. Selama prosespemanggangan dan grafiti-sasi, sebagian galamenguap dan sebagian lagi mengendap pacta pelet.Dengan adanya gala yang mengendap pacta peletmaka massa pelet akan bertambah. Untukmembuktikan hal tersebut, massa pelet diukursebelum daD setelah perlakuan impregnasi.

Hubungan pengulangan impregnasi denganpertambahan Massa pelet setelah pemanggangan(p) dan setelah grafitisasi (g) disajikan padagambar 3.

diimpregnasi. Secara umum, massa peletbertambah besar sejalan dengan meningkatnyapengulangan impregnasi yang telah dilakukanpadanya. Jika diamati lebih teliti, terlihat bahwalaju pertambahan massa pelet relatif besar padapengulangan impregnasi hingga tiga kali. Tetapisetelah pelet diimpregnasi sebanyak tiga kali, lajupertambahan massanya sangat kecil bahkan dapatmencapai nol pada perlakuan impregnasiberikutnya. Hal ini disebabkan oleh makin

banyaknya gala yang diendapkan pada peletsejalan dengan meningkatnya pengulanganimpregnasi. Pada awal perlakuan impregnasi,kemam- puan pelet untuk menyerap gala masihbesar sehingga gala yang dapat diendapkanpadanya relatif banyak. Tetapi setelahdiimpregnasi sebanyak tiga kali, pelet hampirjenuh sehingga gala yang dapat diendapkanpadanya relatif sedikit pada perlakuan impregnasi

berikutnya.Pengendapan gala pada pelet dapat terjadi

pada dua kemungkinan, yaitu pada permukaan luarclan pada pori-pori pelet. Hila gala hanyamengendap pada permukaan luar pelet makavolume pelet akan ikut bertambah, sehinggadensitasnya tidak berubah bahkan menurun denganadanya pertambahan massa karena densitas galalebih kecil dari pada densitas kokas. Tetapi hilagala mengendap pada pori-pori pelet maka volumepelet tidak membesar clan densitasnya akanmeningkat dengan adanya pertambahan massa.Untuk mengetahui hal tersebut, maka perubahandensitas ruah pelet sebagai akibat pengulanganimpregnasi yang dilakukan padanya perlu dikaji.2 3 4

~ngulangan ~regna.i (kai)

5 6

Gambar 3 Hubungan banyaknya pengulanganimpregnasi dengan pertambahan massa pelet

Pengaruh pengulangan impregnasi pada sifatdensitas gas pelet

Pengaruh perlakuan impregnasi padadensitas ruah pelet diamati dengan caramenentukan densitas ruah dari masing-masingpelet yang telah diimpregnasi. Densitas ruah peletditentukan dengan cara membandingkan massapelet terhadap volume ruahnya. Hubungan aurorabayaknya pengulangan impregnasi clan densitasruah pelet setelah pemanggangan (p) clan setelahgrafitisasi (g) disajikan pada gambar 4.

Pada gambar 4, tampak bahwa densitaspelet setelah digrafitisasi lebih besar dibandingkandengan densitas sebelum digrafitisasi. Hal inidisebabkan oleh adanya peningkatan keteraturanstruktur karbon dalam pelet akibat proses

grafitisasi.

Pada gambar 3, tampak bahwa massa peletsebelum tergrafitisasi berbeda clengan Itlassanyasetelah tergrafitisasi. Setelah digrafitisasi, massa

pelet mengalami penyusutan sehingga massanyasemakin kecil. Hal ini dimungkinkan karenaadanya material pengotor yang keluar selamaproses. Menurut Kolar [12] pembebasan belerangclan senyawa anorganik lainnya akan terjadi padasuhu ] 540°C hingga 2880°C.

Selain itu, tampak juga bahwa perla kuanimpregnasi berpengaruh secara nyata pada massapelet baik sebelum maupun sesudah grafitisasi.relet yang telah diimpregnasi memiliki massalebih besar dari pada pelet yang belum

327

Page 5: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosidin Pertemuan I/miah Sains Materi 1997 ISSN 1410 -2897

porositas sebelum digrafitisasi. Hal iniberhubungan dengan terbentuknya pori-pori barnakibat adanya massa susut pelet yang disebabkanoleh terusimya material pengotor dari badan pelet.Material yang terusir tersebut me-ninggalkanrongga pada pelet dalam bentuk pori yang dapat

meningkatkan porositas pelet.

r;"iP)j~

0 2 3 4

~ng.n h1'rognasi (QI)5 6

Gambar 4: Hubungan banyaknya pengulanganimpregnasi dengan densitas ruah pelet

0 2 3 4

~ulang.n ~regn..i (kai)

Gambar 5 : Hubungan banyaknya peng- utanganimpregnasi dengan porositas ruah petet

Dalam proses tersebut penyusutan volumepelet terjadi dengan laju yang lebih besar daripada

laju penyusutan massanya sehingga kerapatanpartikel-partikel pelet meningkat setelah

digrafitisasi.Densitas pelet sebelum atau setelah

digrafitisasi tampaknya dipengaruhi banyak nyapengulangan impregnasi. Pelet yang telahdiimpregnasi memiliki densitas lebih besar daripada petet yang belum diimpreg nasi. Hal inidisebabkan oleh meningkatnya kerapatanpartikel.partikel karbon dalam relet denganadanya pertambahan massa. Fenomena inimemberikan petunjuk bahwa impregnan telahterendapkan pada pori-pori relet sehingga volumepelet tidak bertambah besar dengan adanyapertambahan massa.

Secara umumdensitas relet bertambah besar

sejalan dengan meningkatnya pengulanganimpregnasi. Pada impregnasi hingga yang ke tigakali laju pertambahan densitas relet relatif besartetapi setelah petet terimpregnasi sebanyak tigakali laju pertambahan densitasnya relatifkecil.

Pertambahan densitas relet yang sejalandengan kenaikan massanya menunjukkan bahwaimpregnan terendapkan pada pori-pori relet.Dengan adanya impregnan yang mengendaptersebut maka ukuran pori-pori relet akanmengecil dan untuk membuktikan pendapat inidilakukan pengukuran terhadap porositas relet.

Pengaruh pengulangan impregnasi pads sifat

porositas gas peletPorositas pelet adalah perbandingan volume

pori-pori pelet terhadap volume ruahnya. Bilaukuran pori pelet semakin kecil maka hargaporositasnya juga semakin kecil. Oleh karena itu,porositas pelet diukur dengan porosimeter helium.Hubungan antara pengulangan impregnasi daDporositas pelet disajikan padagambar 5.

Pada gambar-3.5, terlihat bahwa porositaspelet setelah digrafitisasi lebih besar dari pada

Porositas pelet baik sebelum mau- punsetelah grafitisasi tampak dipengaruhi olehperlakuan impregnasi. relet yang tidakterimpregnasi memiliki porositas yang lebih besardari pada relet yang telah terimpregnasi.Pengulangan impregnasi sebanyak lima kali dapatmenurunkan porositas pelet hingga setengah kaliporositas semula. Hal ini disebabkan oleh makinkecilnya ukuran pori-pori pelet akibat adanyasebagian gala yang terperangkap di dalam peletsetelah impregnasi. Selanjutnya gala tersebutmengendap pada pori-pori relet dan menyatudengan badan relet setelah grafitisasi.

Secara umum porositas pelet menurunsejalan dengan meningkatnya pengulanganimpregnasi. Pengulangan hingga tiga kalimenghasilkan kurva dengan kemiringan yangsangat tajam, yang berarti bahwa laju penurunanporositas relet adalah relatif besar. Tetapi setelahrelet terimpregnasi sebanyak tiga kali, lajupenurunan porositasnya relatif kecil. Hal iniberhubungan dengan terjadinya pengecilan ukuranpori-pori relet sejalan dengan meningkatnyapengulangan impregnasi. Pada awal perlakuanimpregnasi perubahan ukuran pori-pori reletadalah relatif besar. Tetapi setelah reletterimpregnasi sebanyak tiga kali, ukuran pori-porinya hampir mencapai harga minimal sehinggagala yang ditambahkan pada perlakuan impregnasiberikutnya kurang mampu untuk memperkecilpori. Penurunan porositas yang sejalan denganpertambahan massanya membuktikan bahwa

impr~gnan terendapkan pada pori-pori relet.Pada prinsipnya, tujuan penurunan porositas

grafit adalah untuk menghindarkan perembesan

328

Page 6: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 ISSN 1410 -2897

gas-gas oksidator seperti: O2, CO2, CO clan uap airke dalam badan grafit karena gas-gas tersebutdapat bereaksi dengan grafit [15]. Dengandemikian, grafit moderator dalam reaktor nuklirtidak mesti memiliki porositas sebesar Dol tempicukup dengan memiliki kemampuan tinggi untukmenyaring gas-gas oksidator tersebut.

impregnasi sebanyak lima kali dapat menurunkanpermeabilitas gas dari pelet sampai 115 kali.Secara umum, permeabilitas gas dari peletmenurun sejalan dengan meningkatnyapengulangan impregnasi. Hal ini disebabkan olehmenurunnya ukuran pori-pori pelet akibatperlakuan i/llpregnasi yang telah dikenakanpadanya.

Jika diamati lebih teliti, tampak bahwa

pengulangan impregnasi hingga tiga kalimengakibatkan permeabilitas gas dari pelet turunsangat tajam tetapi setelah pelet terimpregnasisebanyak tiga kali maka laju penurunanpermeabilitas gasnya relatif kecil sehinggakurvanya mendatar. Hal ini dimungkinkan karenaukuran pori-pori awal dari pelet masih relatif besar

sehingga banyak gas nitrogen yang dapatmelewatinya. Tetapi setelah pelet terimpregnasisebanyak tiga kali, ukuran pori-porinya hampirmencapai harga minimal sehingga hanya sebagiankecil gas nitrogen yang dapat melewati pelettersebut. Hubungan permeabilitas gas dari peletgrafit dengan pengulangan impregnasi yang telahdilakukan padanya dapat dinyatakan denganpersamaan berikut.

Pengaruh pengulangan impregnasi pad a sifatpermeabilitas gas pelet

Kemampuan pelet untuk melewatkan gasmelalui pori-porinya disebut permeabilitas gas daripelet tersebut. Pelet yang memiliki porositas besarakan lebih mudah dilewati oleh aliran gas sehinggapelet tersebut dikatakan memiliki permeabilitasgas yang besar. Untuk mern buktikan hal tersebutmaka permeabilitas gas dari tiap pelet diukur

dengan permeameter gas. Hubungan pengulanganirnpregnasi dengan permeabilitas gas dari peletdisajikan pada gambar 6.

Pada garnbar 6, terlihat bahwa sebelurn clansetelah tergrafitisasi, permeabilitas gas dari peletrnemiliki harga yang harnpir sarna sehinggakurvanya bertindihan. Hal ini rnenunjukkan bahwaproses grafitisasi tidak berpengaruh padapermeabilitas gas dari pelet

K= -O,6821n3+ 7,273n2-25,26n + 29,593 (2)

dimana harga K adalah permeabilitas gas dari reletgrafit dalam satuan darcy clan n adalah

pengulangan impregnasi

Hasil perhitungan dengan menggunakanpersamaan tersebut menunjukkan bahwapermeabilitas gas daTi relet grafit akan menjadiDol setelah peletnya terimpregnasi sebanyak limakali. Pada saat itu, semua pori-pori relet grafitdiperkirakan telah memiliki ukuran yang lebihkecil daTi pada ukuran molekul gas nitrogensehingga gas nitrogen tidak mampu melewatinya.

Berdasarkan uraian di alas dapatdisimpulkan bahwa permeabilitas gas daTi reletdapat diperkecil melalui perlakuan impregnasidengan gala ter batubara sebagai impregnan. reletgrafit yang telah terimpregnasi sebanyak lima kali

pada tahap pemanggangan dapat menjadiimpermeabel denglill permeabilitas gas sekitar nolorelet grafit impermeabel tersebut memilikiporositas sekitar 22,43 % clan densitas sekitar 1,57

g/mL.

Gambar 6: Hubungan banyaknya pengulanganimpregnasi dengan permeabilitas gas pelet

Fenomena ini dimungkinkan karena prosesgrafitisasi tidak dapat meningkatkan jumlah pori-pori pelet yang berukuran lebih besar dari padaukuran molekul gas nitrogen meskipun secarakeseluruhan porositas pelet meningkat.Peningkatan porositas tersebut diduga sebagaibasil pertambahan jumlah pori-pori yang lebihkecil daTi pada ukuran molekul gas nitrogen tetapilebih besar dari pada ukuran molekul gas helium.

Permeabilitas gas daTi pelet, baik sebelummaupun setelah grafitisasi tampak dipengaruhioleh perlakuan impregnasi yang telah dikenakanpadanya. relet yang telah terimpregnasi memilikipermeabilitas gas lebih kecil dibandingkan denganpelet yang tidak terimpreg-nasi. Pengulangan

KESIMPULAN

Berdasarkan basil penelitian danpemb:lhasan yang telah diuraikan sebelumnyadapat disimpulkan bahwa:

329

Page 7: PEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABELdigilib.batan.go.id/ppin/katalog/file/1410-2897-1997-1-324.pdfPEMBUATAN GRAFIT IMPERMEABEL DARI KOKAS MINY AK BUMI} ~ ~j Yateman Arryanto2, Fakhili Gulo3

Grafit sintetik dari kokas minyakbumi dengangala ter batubara sebagai pengikat mempunyaiderajat grafitisasi sekitar 0,64. Dimana grafitstandar yang digunakan mempunyai derajatgrafitisasi sebesar 0,70.

2 Permeabilitas gas dari relet grafit semakinkecil sejalan dengan meningkatnya

penguIangan impregnasi pada tahappemanggangan. Pelet grafit impermeabeIdapat diperoIeh meIalui penguIangan

impregnasi pada lahar pemanggangansebanyak lima kali. Grafit sintetik yangdihasilkan memiIiki porositas sekitar 22,43 %clan densitas sekitar 1,57 g/mL.

[7] KAKUTA, M., TANAKA, H., SATO, J. andNOGUCHI, H., A New Calc i- ciningTechnology for Manufac- turing of Cokewith Lower Thermal Expansion Coefficient.Carbon, 19{1981), p. 347-352

[8] MATEOS, J.M.J., ROMERO, E. andSALAZAR, C.G.D. , XRD Study ofPetroleum Cokes by Line Profile Analysis:Relation Among Heat Treatment, Structure,and Sulphur Content. Carbon, 31 (1993),p.1159-1178

[9] AUNE, F., BROCKNER, W. and OYE,H.A., X-Ray Characterization of CathodeCarbon Materials. Carbon, 30 (1992), p.1001-1005

DAFTARPUSTAKA[10] WHEISHAUPTOVA, Z., MEDEK, J. and

V A VERKOV A, Z., A Change in The PorousStructure of Coke between 1540°C and2880°C. Carbon, 30(1992), p. 1055-1062

[I] KELLY, B.T., Physics a/Graphite. AppliedScience Publishers, London, (1981).

1] SOGABE, T., INAGAKI, M. and IBUKI, T.,Coating of Graphite by Polyimide and Its GasPermeability. Carbon, 30 (1992), p. 513-516

[2] PIERSON, H.O., Handbook of Carbon,Graphite, Diamond and Fullerenes,Properties, Processing and Applications.Noyes Publications, New Jersey, (1993).

[3] REYNOLDS, W.N., Physical PropertiesoJGraphite. Elsevier Publishing Co, Ltd,Amsterdam, (1968).

[4] VOHLER, 0., STURM, F.V. and WEGE,E.,Carbon and Graphite Materials. Ulmann'sEncyclopedia of Industrial Chemistry, Vol.A5: pp. 105-123. VCH Verlagsgesell Schaft,Weinheim, (1986).

LIGGETT, L.M. ,BAKED and GRAPHITI-ZED Products, Manufacture. Ency. of Chern.Tech. 2m1 ed, 4. John Wiley & Sons Inc.,New York,(1968), pp. 158-202.

[12} KOLAR, M.L., Optical and Crystallo-graphic Structure of Pitch Cokes. Carbon, 30(1992), p. 613-618

[13} WINTER, L.L. , BAKED and GraphitisedrdCarbon. Ency. of Chem. Tech 3 ed., 6.

John Wiley & Sons Inc., New York, (1979),p. 570-576

[14} SEEHRA, M.S. and PAVLOVIC, A.S., X-Ray Diffraction, Thermal Expansion,Electrical Conductivity, and OpticalMk:roscopy Studies of Coal-Based Graphites.Carbon. 31 (1993), p. 557-564

[15] MEERS, J.T. , Properties of Manu- facturedGraphite. Ency. of Chern. Tech. jrd ed.. 6John Wiley & Sons Inc., New York,(1979),p. 589-596

[6] HEINTZ, E.A., Review The Charac-terization of Petroleum Coke. Carbon, 34(1996), p. 699-709

330