jurnal katalis ni-mo dan zeolit

7/22/2019 Jurnal Katalis Ni-Mo Dan Zeolit

1/8

SEMINAR NASIONAL VISDM TEKNOLOGI NUKLIR

YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010

ISSN 1978-0176

Esis W., dkk 739 STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA

PREPARASI DAN KARAKTERISASI

KATALIS NI-MO/ZEOLIT ALAM AKTIF

1Esis Witanto,2Wega Trisunaryanti, 2Triyono

1Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir, BATAN-Yogyakarta2Jurusan Kimia Fakultas MIPA Universitas Gajah Mada, Yogyakarta

Abstrak

Telah dilakukan preparasi dan karakterisasi katalis Ni-Mo/Zeolit Alam Aktif. Zeolit alam diaktivasi

dengan metode hidrotermal pada temperatur 500 oC selama 6 jam (sampel ZAAH). Logam Mo diimpregnasipada sampel ZAAH menggunakan larutan prekursor amonium molibdat [(NH4)6Mo7O24.4H2O], setelahdikeringkan kemudian dilanjutkan dengan impregnasi Ni dalam larutan prekursor nikel nitrat [Ni(NO3

)2.6H2O] masing-masing proses dilakukan pada temperatur 90 oC selama 5 jam, kemudian dikalsinasi pada

temperatur 400 oC selama 5 jam, kemudian direduksi pada temperatur 400 oC selama 3 jam dengan aliran

gas hidrogen. Karakterisasi katalis meliputi penentuan jumlah situs asam total menggunakan metode

gravimetri dengan basa piridin, uji kualitatif rasio Si/Al sampel ZAAH dengan Spektroskopi IR dengan

mengamati pergeseran bilangan gelombang situs TO4 (T=Si atau Al), penentuan luas permukaan spesifik,

volume total pori dan rerata jejari pori menggunakan metode BET (NOVA-1000), kristalinitas katalis

dengan X-ray diffraction (XRD) dan topologi permukaan katalis dengan Scanning Electron Microscope

(SEM).

Hasil penelitian menunjukkan bahwa perlakuan hidrotermal menyebabkan dealuminasi zeolit,

pengaruh pengembanan logam dapat meningkatkan keasaman dan menurunkan luas permukaan spesifik

dari katalis Ni-Mo/ZAAH, dan pengaruh pengembanan logam tidak menyebabkan kerusakan pada kristalzeolit.

Kata kunci : Zeolit alam aktif, hidrotermal, Ni-Mo/ZAAH.

Abstract

The preparation and Characterization of Ni-Mo/activated natural zeolite catalyst was carried out.

Natural zeolite was activated by hydrothermal method at 500 oC for 6 h (produced ZAAH sample). Mo

metal was impregnated on the ZAAH using precursor of amonium molibdate solution, followed by Ni metal

using precursor of nickel nitrate solution at 90oC for 5 h to respectivelly. The catalyst was then calcinaced

at 400 oC for 5 h, and reduced by H2 gas at 400 oC for 3 h.

The characterization of catalyst includes total acid sites was determinated by pyridine adsorption,Si/Al ratio of the ZAAH by Spectroscopy IR, specific surface area, total pore volume, and average pore

radius by BET method, crystalinity by X-ray Diffraction (XRD), and catalyst tophology by scanning electron

microscope (SEM).

The research result showed that the hydrothermal treatment to the zeolite sample caused

dealumination. Impreganation of Ni-Mo decreased specific surface area and increased the sample acidity of

the ZAAH sample. Impregnation of metal on the ZAAH did not damage the zeolite crystalline.

Key words : Actvated Natural Zeolite, hydrothermal, Ni-Mo/activated natural zeolite.


2/8



ISSN 1978-0176

STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA 740 Esis W., dkk

PENDAHULUAN

Industri kimia di Indonesia telah berkembang

dengan cepat. Di bidang industri perminyakan,katalis sangat memegang peranan yang tidak dapat

di pandang sebelah mata. Katalis merupakan tolokukur keberhasilan suatu produk yang dapat dilihatdari berbagai sudut. Dari segi ekonomi, industri

perminyakan yang menggunakan katalis, produkyang dihasilkan akan lebih menguntungkan karenadiperlukan energi yang relatif lebih kecil.

Katalis yang digunakan dapat dalam bentuklogam murni atau oksidanya. Umumnya katalis

tersebut berada pada fasa padat sehingga katalis inistabil secara termal dan mudah dipisahkan daricampuran. Katalis sistem logam pengemban

merupakan katalis yang baik karena logam dapatterdispersi merata pada permukaan pengemban.Anderson dan Dawson mengemukakan bahwa tahap

awal yang penting dalam pembuatan katalis logam-pengemban adalah pemilihan pengemban yangsesuai (Sadiana, 1999). Salah satu pengemban yang

sudah banyak digunakan adalah zeolit. Zeolitmempunyai aktivitas dan stabilitas termal yangtinggi (Satterfield, 1980). Zeolit terbagi menjadi

zeolit alam dan zeolit sintetis. Zeolit alam adalahsalah satu bahan yang sudah banyak digunakansebagai pengemban. Zeolit alam banyak ditemukan

di alam dan bercampur dengan materi pengotor,

baik yang bersifat kristalin maupun amorpus. Zeolitmemiliki karakter-karakter yang perlu dimodifikasidan salah satu karakter tersebut adalah keasaman

dari zeolit. Keasaman zeolit dapat ditingkatkandengan cara dealuminasi maupun denganmenambahkan logam atau oksida logam tertentu.Menurut Hegedus (1987) logam-logam yangdiembankan ke dalam zeolit akan menyebabkan

luas permukaan relatif besar, yang pada akhirnyaakan memperbesar luas kontak antara katalisdengan reaktan, sehingga reaksi berjalan cepat.

Keasaman zeolit dapat ditingkatkan dengan caradealuminasi maupun dengan menambahkan logam

atau oksida logam tertentu. Menurut Hegedus(1987) logam-logam yang diembankan ke dalamzeolit akan menyebabkan luas permukaan relatifbesar sehingga reaksi berjalan cepat. Menurut

Trisunaryanti (1991) dan Kalangit (1995) logam-logam transisi seperti logam Cr, Pt, Ni, Pd, dan Motelah diteliti sebagai logam yang diembankan pada

zeolit alam dengan hasil yang baik.Penelitian katalis sistem logam pengemban

sudah dilakukan oleh Ipop Syarifah (2000). Zeolit

alam sebelum diimpregnasi logam Ni, diaktivasisecara langsung dengan kalsinasi, oksidasi danreduksi. Kemudian logam Ni direndam dalam

larutan prekursor Ni(NO3)2 6H2O dan menghasilkan

katalis Ni-HZw.

Penelitian lain katalis sistem logam pengembandilakukan juga oleh Radionsono (2005). Zeolitalam diaktivasi dengan menggunakan larutan asam

HF1% dan HCl 6 N. Kemudian impregnasi logamNi dan Mo sehingga menghasilkan katalis Ni-Mo/zeolit. Radionsono juga melakukan variasiNi/zeolit Nb2O5dan Ni-Mo/zeolit Nb2O5.

Dari hasil penelitian terdahulu dapat diambilkesimpulan bahwa proses aktivasi dipengaruhiperlakuan dari zeolit yang digunakan sebagai

pengemban. Modifikasi dan aktivasi yang telahdilakukan mempengaruhi selektifitas produk padaaplikasi proses hidrorengkah.

Pada penelitian yang akan dilakukan ini, zeolitalam akan diaktivasi menggunakan metodehidrotermal. Kemudian katalis yang terbentuk dari

impregnasi logam Ni dan Mo selanjutnyadikalsinasi dan reduksi. Katalis Ni-Mo/zeolit alamaktif yang terbentuk dikarakterisasi menggunakan

metode uji keasaman Gravimetri, metodeSpektoskopi IR, Metode BET, Metode XRD danSEM.

METODE

Preparasi Zeolit Alam Aktif (ZAAH) :

Zeolit alam (ZA) bentuk bongkahanditumbuk/dipecah hingga menjadi bentuk serbuk

halus. Selanjutnya ZA direndam dalam aquadesselama 24 jam pada suhu kamar, disaring, dandikeringkan pada temperatur 100 oC. ZA yangmengalami pengeringan diaktivasi melalui proses

hirotermal pada suhu 500 oC selama 6 jam. ZA yangsudah menjalani proses hidrotermal dapatdinamakan zeolit alam aktif (ZAAH).

Impregnasi logam Mo dan Ni :

Sebanyak 1,379 g ammonium heptamolibdadtetrahidrat dilarutkan dalam 200 mL air bebas ionpada labu alas bulat, ditambah 150 g ZAAH

kemudian direfluks sambil diaduk dengan pengadukmagnet selama 5 jam pada temperatur 90 oC,kemudian dikeringkan dan diperoleh katalis

Mo/Zeolit Alam Aktif ( Mo/ZAAH). Kemudiandengan cara yang sama sebanyak 3,695 g NikelNitrat, dilarutkan dalam 200 mL air bebas ion pada

labu alas bulat, ditambah padatan katalis Mo/ZAAHyang dipreparasi sebelumnya. Kemudian direfluks

sambil diaduk dengan pengaduk magnet selama 5jam pada temperatur 90 oC, kemudian dikeringkandan diperoleh katalis Ni-Mo//ZAAH. Padatan Ni-Mo/ZAAH kemudian dikalsinasi dengan

menggunakan reaktor kalsinasi dan dialiri gas

nitrogen dengan laju alir gas 20 mL/menit.


3/8



ISSN 1978-0176


Selanjutnya direduksi dan dialirkan gas hidrogen

dengan laju alir gas 20 mL/menit.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Keasaman katalis

Keasaman adalah jumlah milimol asam per satuanberat atau luas permukaan. Besaran ini diperolehmelalui pengukuran jumlah basa amoniak yang

bereaksi dengan gugus asam padatan, di manajumlah basa amoniak dari fasa gas yang diadsorpsioleh permukaan padatan adalah ekivalen dengan

jumlah asam pada permukaan padatan yangmenyerap basa tersebut. Keasaman padatan pada

zeolit berasal dari situs asam Bronsted dan situsasam Lewis (Trisunaryanti, 2000).

Uji keasaman ini dilakukan untuk mengetahuibanyaknya situs asam di dalam katalis tanpamelihat seberapa kuat situs asamnya. Hasilpenentuan keasaman sampel ZA, ZAAH, dan

katalis Ni-Mo/ZAAH dengan menggunakan metodegravimetri melalui adsorpsi basa piridin adalahsebagai berikut : 0,449, 0,180, dan 1,058 (mmol/g).

Besarnya Keasaman (K kat) untuk ZA > ZAAH danNi-Mo/ZAAH > ZAAH. K kat untuk Ni-Mo/ZAAHyang sudah melalui proses kalsinasi dan reduksi

ternyata lebih besar dari ZAAH. Hal ini dapat

disebabkan karena pada dealuminasi zeolit denganproses hidrotermal, aluminium yang telahdilepaskan dari kerangka zeolit, akan pindah atau

berada pada struktur non-kerangka dan akanmenutupi permukaan dan pori-pori zeolit sehinggaproses adsorpsi basa amoniak pada permukaanzeolit menjadi tidak efektif. Berkurangnya situs

aktif asam bronsted dan asam lewis ini dikarenakanmasih adanya kation-kation pada struktur nonkerangka zeolit terutama kation-kation monovalen

yang menyebabkan deaktivasi situs-situs asam aktifpada kerangka zeolit.

Pengaruh perlakuan uap air pada suhu kalsinasi

terhadap zeolit akan menurunkan nilai keasamandari ZAAH, hal ini dikarenakan Al dalam kerangkazeolit (Al framework) yang mempunyai sifat asam

Lewis akibat dari uap air terjadi reaksi dan berubahmenjadi Al(OH3) yang terletak diluar kerangkazeolit (Al non framwork) sehingga meningkatkan

keasaman situs asam Bronsted.Mekanisme perlakuan uap air pada suhu

kalsinasi terhadap zeolit dapat dijelaskan padaGambar 1. (Hamdan, 1992) :

Gambar 1. Mekanisme perlakuan uap air pada zeolit


4/8



ISSN 1978-0176


Gambar 2. Proses lepasnya proton dari situs Bronsted menjadi situs Lewis

Gambar 3. Proses stabilitas struktur dari situs Lewis menjadi situs Lewis sebenarnya

Gambar 4. Spektra IR sampel (a) ZAAH dan (b) ZA


5/8



ISSN 1978-0176


Proton dalam zeolit mempunyai mobilitas yangtinggi, kira-kira pada suhu 200 C dan pada suhu 550C mereka lepas sebagai air dengan membentuk situs

Lewis, dapat dijelaskan pada Gambar 2. Situs Lewisadalah tidak stabil, kemudian dengan adanya uap airterus-menerus akan menguatkan proses stabilitasstruktur, yang hasilnya disebut situs Lewis

sebenarnya . Proses stabilitas struktur dapat dilihatpada Gambar 3. Spesies (AlO)+ adalah sumber Alyang berguna sebagai situs Lewis, sehingga

berkesan bahwa Al terkoordinasi dari situs Lewis(kira-kira Al+) berperan sebagai asam lemah.

Pengaruh dealuminasi secara kualitatif dapat

dilihat pada Gambar 4.Dari Gambar 4 terlihat zeolit sebelum

perlakuan hidrotermal memiliki bilangan

gelombang vibrasi rentangan asimetris 1049,28 cm-1, sedangkan zeolit alam setelah perlakuanhidrotermal memiliki bilangan gelombang 1056,99

cm-1. Pergeseran ini disebabkan oleh berkurangnyaatom Al dalam kerangka (framework) menjadi Alluar kerangka (non framework) akibat terjadinyadealuminasi.

Dealuminasi dapat menyebabkan lepasnya

alumina dari struktur kerangka tetrahedral zeolit,sehingga secara kualitatif terjadinya dealuminasidapat ditentukan dengan mengamati pergeseran

bilangan gelombang spektra IR akibat vibrasi

rentangan asimetris gugus TO4 (T=Si atau T=Al)pada bilangan gelombang 1000-1100 cm-1.

Jumlah fraksi atom Al yang terdapat padastruktur tetrahedral zeolit berbanding lurus denganbilangan gelombang rentangan asimetris utamasehingga jika terjadi pengurangan atom Al pada

kerangka struktur tetrahedral zeolit akanmenimbulkan pergeseran bilangan gelombangvibrasi rentangan asimetris gugus TO4 (T=Si dan

Al) ke arah frekuensi yang lebih besar.Struktur zeolit terdiri dari kristal anggota kelas

aluminosilikat. Unit terkecil dalam struktur zeolit

dapat dipandang sebagai tetrahedral TO4 dengan T

merupakan Si

4+

atau Al

3+

. TO4 ini merupakan unitpembangun primer dari zeolit (Oudejans, 1984)

dengan bentuk seperti pada Gambar 6. :

Gambar 5. Unit pembangun primer zeolit.

(a). Tetrahedrasilika, (b) tetrahedra alumina.

Struktur kerangka zeolit disusun dari gabunganunit-unit tersebut yang tersambung oleh ion oksigenyang digunakan secara bersama-sama. Karena atom

Si dan O dalam strukturnya tidak memiliki muatansedangkan atom Al mempunyai kelebihan muatannegatif maka struktur alumina silika tersebut harusdinetralkan oleh kation (seperti Na+, Ca+, K+, dll.).

Gambar 6. Struktur kerangka zeolit

Walaupun dengan perlakuan uap air dapatmengurangi jumlah aluminium dalam kerangka (Al

framework) dan jumlah total situs aktif, proses inidapat menghasilkan situs yang memiliki kekuatanasam tinggi sehingga kualitas keasaman katalismeningkat.

Luas permukaan spesifik, volume total pori dan

rerata jejari pori.

Hasil pengukuran luas permukaan spesifik, volumetotal pori dan rerata jejari pori adalah sebuahkesatuan pengukuran, dengan menggunakan metodeBET, hasil analisis dari ZAAH dan katalis Ni-Mo/ZAAH disajikan pada Tabel 1.

Tabel 1 Hasil pengukuran luas permukaan, volume

total pori dan rerata jejari pori dengan menggunakanmetode BET.

Material Luaspermukaan

spesifik(m2/gram)

Volumetotal

pori-pori(10-1

cc/gram)

Reratajejari

pori()

ZAAH 26,0 1,2 91,2

NiMo/ZAAH 21,3 1,0 99,7

Dari tabel di atas diketahui bahwa luas permukaanNi-Mo/ZAAH lebih kecil dari ZAAH. Pengaruhpenurunan luas permukaan pada Ni-Mo/ZAAH

dapat diperkirakan karena saat preparasi katalis,proses kalsinasi dan reduksi terhadap ZAAH yangmenggunakan suhu tinggi dapat menyebabkan

penyusutan ukuran partikel pori dipermukaan zeolit.


6/8



ISSN 1978-0176


Penyusutan yang disebabkan oleh panas yang tinggi

mengakibatkan partikel-partikel berukuran kecilakan berkurang atau mungkin akan lenyap samasekali dan sebagai gantinya akan muncul partikel-

partikel berukuran besar. Kemungkinan lain sebagaipenyebab menurunnya luas permukaan adalahadanya penggumpalan logam-logam yang menempeldipermukaan katalis. Oleh karena itu luas

permukaan dari Ni-Mo/ZAAH akan lebih kecildibandingkan dengan ZAAH.

Kristalinitas katalis Ni-Mo/ZAAH.

Difraksi sinar-X digunakan untuk mengidentifikasi

jenis mineral zeolit yang terkandung dalam sampelkatalis dan kristalinitasnya. Posisi sudut difraksi (2derajat) dan jarak antar bidang akan

menggambarkan jenis kristal, sedangkan intensitasmenunjukkan kristalinitas suatu sampel. Metodeanalisis kualitatif suatu material kristalin

menggunakan pola difraksi sinar-X adalah

berdasarkan fakta bahwa setiap material kristalin

mempunyai pola difraksi sinar-X yang karakteristik.Analisis secara kualitatif ini yaitu denganmembandingkan difraktogram sampel dengan zeolit

alam standar sehingga dapat diperoleh informasitentang jenis mineral sampel tersebut. Pengaruhaktivasi hidrotermal pada zeolit alam diketahui dari

perubahan intensitas pada sudut 2 derajat.Pengaruh aktivasi dengan hidrotermal dari zeolitdapat dilihat pada Gambar 7.

Dari Gambar 7. terlihat adanya puncak-puncak

terkuat dari ketiga material padatan yaitu ZA,ZAAH, dan katalis Ni-Mo/ZAAH. Hasil analisisharga d dan 2 dari ketiga material tersebutmenunjukkan bahwa perlakuan hidrotermal dari ZAmenjadi ZAAH dan Ni-Mo/ZAAH tidak terjadiperubahan yang signifikan. Perubahan yang terjadi

pada ketiga puncak material tersebut sangat kecilsekali.

Gambar 7. Difraktogram dari: (a) ZA (b) ZAAH dan (c) Katalis Ni-Mo/ZAAH.


7/8

SEMINAR NASIONAL VISDM TEKNOLOGI NUKLIRYOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010

ISSN 1978-0176


Berdasarkan data analisis XRD beberapa tigapuncak utama, perbandingan intensitas puncak

utama ZA, ZAAH, dan Ni-Mo/ZAAH ditunjukkanpada Tabel 2.

Tabel 2 Hargaddan 2 untuk puncak-puncak terkuat dari difraktogram ZA, ZAAH, dan katalis Ni-Mo/ZAAH.

Material Puncak I Puncak II Puncak III

2 d 2 D 2 d

ZA 25,80 3,45 26,60 3,348 27,70 3,217

ZAAH 25,72 3,46 26,56 3,353 28,04 3,179

Katalis Ni-Mo/ZAAH 25,84 3,44 26,64 3,343 27,92 3,193

Puncak-puncak difraktogram yang selalu muncul

tinggi dan adanya tiga puncak yang memiliki 2

dan d yang hampir sama, maka dapat dikatakanbahwa sifat dasar kristal ZAAH tidak berubah.

Begitu pula dengan tingkat kristalinitas dari katalisNi-Mo/ZAAH, di mana zeolit yang telah mengalamimodifikasi dengan penambahan logam Ni dan Mo

kristalinitasnya tidak menunjukan perubahan yangberarti.

Topologi permukaan katalis

Bentuk secara fisik ZA dari keadaan permukaanyang tidak teratur sampai menjadi katalis Ni-

Mo/ZAAH setelah dilakukan pemotretan denganalat SEM terlihat bahwa morfologi secara fisispermukaan dari ZA, ZAAH, katalis Ni-Mo/ZAAH

memiliki perbedaan. Perbedaan tersebut dapatdilihat pada Gambar 8, di bawah ini :

Gambar 8. Mikrograf dari (a) ZA 10000x, (b) ZAAH 1000x (Wibowo, 2009), (c) Ni-Mo/ZAAH 10000x

Penggambaran morfologi fisis permukaan katalisNi-Mo/ZAAH dapat dilihat pada Gambar 9, ada

pencitraan topologi permukaan dari kristal katalisNi-Mo/ZAAH berbentuk balok, pada gambar yang

bertanda lingkaran walaupun hanya sedikit. Hal ini

diduga bahwa pengembanan logam yang terdispersidalam permukaan ZAAH serta proses kalsinasi dan

reduksi telah menyebabkan terbentuknya pori baru.Berdasarkan hasil penelitian ini, dapat

diinformasikan bahwa katalis Ni-Mo/ZAAH


8/8



ISSN 1978-0176


memiliki karakter yang baik untuk digunakansebagai katalis.

KESIMPULAN

Dari hasil pembahasan maka dapat diambilkesimpulan :1. Zeolit alam yang diaktivasi melalui proses

hidrotermal dapat menyebabkan dealuminasizeolit.

2. Pengembanan logam Ni dan Mo pada zeolitalam aktif menurunkan luas permukaanspesifik dan meningkatkan keasaman sampel

ZAAH.

3. Pengembanan logam tidak menyebabkankerusakan kristal zeolit.

DAFTAR PUSTAKA

1. Hegedus, L.L., 1987, Catalyst Poisoning,Marcel Dekker Inc., New York.

2. Kalangit, H., 1995, Pembuatan danKarakteristik Nikel-Prosiding Seminar

Nasiona Kimia V Zeolit sebagai Katalis dalam

Proses Oksidasi Langsung n-pentana, Tesis,FMIPA, UGM, Yogyakarta.

3. Nomura, M., Tri Sunaryanti, W., Shiba, R.,Muroi, M., and Miura, M., 1997, Effects of theAddition of Light Hydrocarbon Solvent on the

Catalytic Hydrotreatment of Petroleum HeavyFraction, Symposia Advences in Catalyst andProcesses for Heavy Oil Conversion,American Chemical Society, 42, 355-358.

4. Oudejans, J.S., 1984, Zeolites Catalyst inSome Organic Reactions, First Edition,

Chemical Research, Holland.

5. Rodiansono, 2005, Aktivitas Katalis Ni-Mo/Zeolit dan Ni-Mo/Zeolit-Nb2O5 untuk

Reaksi Hidrorengkah Sampah Plastik PPMenjadi Fraksi Benzin, Tesis, FMIPA, UGM,

Yogyakarta.

6. Sadiana, I.M., 1999, Pembuatan KatalisP/Zeolit dan Cu/Zeolit untuk Konversi n-Oktanol, Tesis, Program Pasca Sarjana UGM,Yogyakarta.

7. Satterfield, C.N., 1980. HeterogeneousCatalyst in Practice, Mc Graw Hill BookCompany, New York.

8. Syarifah, I., 2000,Modifikasi Zeolit Alam DanKarakterisasinya Untuk Katalis Perengkah

Fraksi Minyak Bumi, Tesis, FMIPA, UGM,

Yogyakarta.

9. Trisunaryanti, W., 1991, Modifikasi,Karakterisasi dan Pemanfaatan Zeolit Alam,Tesis, FMIPA, UGM, Yogyakarta.

10. Trisunaryanti, W., Triyono, Mudasir,Nuryanto, R., Nomura, M., Miura, M., Satoh,T., and Kidena, K., 2003, HydrocrackingProcess of Butonian Asphalt-drived

Asphaltene using a Mo-Ni/ Al2O3 Catalyst,The 3rd Asia pacific Congres on Catalist,APACT-3, Dalian-China.

11. Trisunaryanti, W., 2006, Kimia Zat Padat,FMIPA UGM, Yogyakarta.

12. Wibowo, H., 2009, Sintesis Biodisel dariMinyak Jelantah Sawit Terkatalisasi H-Zeolitdan NaOH, Skripsi , Jurusan Kimia FMIPA,UGM, Yogyakarta.

jurnal katalis ni-mo dan zeolit

Documents