its undergraduate 13329 paper

7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper

1/5

Prosiding Tugas Akhir Semester Genap 2009/2010 SK 091304

STUDI ADSORPSI NOx PADA ZEOLIT Cr-NaA YANG DISINTESIS

DARI SEKAM PADI

Myrna Tunjung Sari * , Irmina Kris Murwani1

Jurusan Kimia,

Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam,

Institut Teknologi Sepuluh Nopember, Surabaya

ABSTRAK

Pada penelitian ini telah dipelajari adsorpsi gas NOx pada adsorben zeolit NaA dan (3, 6, 9, 12 dan

15%) Cr-NaA yang disintesis dari sekam padi. Zeolit NaA dan Cr-NaA hasil sintesis dikarakterisasi strukturnya

dengan XRD dan dilakukan penentuan luas permukaan dengan metode spektrofotometri menggunakan pewarna

metilen biru. Hasil karakterisasi struktur menunjukkan bahwa tidak terdapat perbedaan struktur antara zeolit

NaA dengan Cr-NaA. Luas permukaan zeolit NaA, 3, 6, 9, 12, dan 15% Cr-NaA adalah 18,22; 17,97; 18,11;

18,25; 18,32 dan 18,04 m2/g. Konsentrasi NOx yang teradsorp pada adsorben ditentukan dengan metode

spektrofotometri. Uji adsorpsi gas NOx memperlihatkan bahwa adsorben 9% Cr-NaA memiliki adsorptivitas

optimum untuk gas NO dan 3% Cr-NaA untuk gas NO2 dengan jumlah gas NO dan NO2 teradsorpsi sebesar

0,0259 dan 0,0748 mmol secara berurutan. Hasil uji adsorpsi mengindikasikan bahwa kemampuan adsorpsi

adsorben tidak dipengaruhi oleh struktur dan luas permukaan adsorben, melainkan dipengaruhi oleh doping

logam Cr yang cenderung memberikan adsorptivitas selektif terhadap gas NO.

Kata kunci : Sekam Padi, Zeolit NaA, Cr-NaA, Adsorpsi NOx, Spektrofotometri

ABSTRACT

NOx gas adsorption has been studied on NaA zeolite adsorbent and (3, 6, 9, 12 and 15%) Cr-NaA

synthesized from rice husk. The synthesized Zeolite NaA and Cr-NaA structures were characterized by XRD,

and surface area determination performed by spectrophotometric method using methylene blue dye. Structural

characterization results showed that there is no difference between the structure of zeolite NaA and Cr-NaA. The

surface area of zeolite NaA, 3, 6, 9, 12, and 15% Cr-NaA is 18,22; 17,97; 18,11; 18,25; 18,32 and 18,04

m2/g. The adsorbed NOx concentration in the adsorbent was determined by spectrophotometric method. NOx

gases adsorption test showed that the adsorbent 9% Cr-NaA has optimum adsorptivity for NO gases and 3% Cr-

NaA for NO2 gases with amount of NO and NO2 gases adsorbed at 0,0259 and 0,0748 mmol sequentially. The

results of adsorption test indicating that the adsorptivity was not influenced by the structure and surface area of

adsorbent, but influenced by Cr doping which are likely to provide selective adsorptivity of NO gas.

Keywords : Rice Husk, Zeolite NaA, Cr-NaA, NOx Adsorption, Spectrophotometry

PENDAHULUAN

Gas nitrogen oksida (NOx) merupakan salah

satu gas yang merupakan sumber pencemar udara, dan

sumber greenhouse effect. Sumber gas nitrogen oksida

dapat diklasifikasikan menjadi tiga, yaitu kendaraan

bermotor, tanaman, dan sumber lainnya (industri,

pembuangan atau pembakaran pabrik bahan kimia, dll).

Dari ketiga sumber tersebut, emisi dari kendaraan

bermotor menyumbang 50% dari total keseluruhan

emisi nitrogen oksida (NOx), selain pembakaran, emisi

industri, dan reaksi kimia (Inglezakis, 2006). Nitrogen

oksida (NOx), bersama dengan senyawa-senyawa

volatil hidrokarbon lainnya (VOC), memainkan

peranan sebagai prekursor untuk reaksi ozon

troposferik dan kabut fotokimia. Dimana ozon

troposferik memiliki efek negatif terhadap kesehatan(reduksi fungsi paru-paru) dan lingkungan (perubahan

* Corresponding author Phone : 08179110746

e-mail: [email protected] Alamat sekarang : Jur Kimia, FMIPA,ITS, Surabaya.

e-mail: [email protected]
mailto:[email protected]:[email protected]


2/5

iklim akibat efek gas rumah kaca yang ditimbulkan)

(Taschner, 1991).

Reduksi kadar NOx di udara melalui adsorpsi

merupakan salah satu solusi dengan metode reduksi

selektif nonkatalitik (SCNR). Dimana penelitian-

penelitian yang telah dilakukan sebelumnya

menyebutkan bahwa gas NOx mampu diadsorpsi oleh

katalis heterogen yang didukung oleh penambahan

logam. Beberapa penelitian yang berkaitan dengan

adsorpsi nitrogen oksida menyebutkan bahwa

penggunaan zeolit dan Al2O3 berpendukung logam

sebagai adsorben mampu mengurangi kadar NOx

dalam udara (Akolekar, 2000; Brazlaukas, 2008; Chi,

2000; Fridell, 1999; Seker, 2000; Yang, 2008). Salah

satu jenis zeolit yang dapat digunakan sebagai

adsorben adalah zeolit dengan tipe A (zeolit A). Zeolit

A merupakan katalis yang dikenal luas di industri

sebagai adsorben (dengan variasi molecular sieving,

komposisi Si/Al, tipe kation, derajat pertukaran

(exchange degree), dan keadaan hidrasi maupun

dehidrasinya), yang tidak bergantung pada tipe

strukturnya (Song, 1987).

Sintesis zeolit NaA (zeolit A) dalam beberapa

penelitian sebelumnya, telah dilakukan dengan

menggunakan sekam padi sebagai sumber silika

(SiO2). Silika dari sekam padi dapat diperoleh dengan

pembakaran sekam padi menjadi abunya pada 600 -

700C, dengan kandungan silika sebesar 87 97%

dengan sedikit alkali dan elemen lainnya yang dapatterdeteksi (Muthadi, 2006). Sintesis zeolit NaA dari

sekam padi pada penelitian sebelumnya menggunakan

teknik hidrotermal, dengan mencampurkan larutan

silika, yang dibuat dari abu sekam padi, dengan

perbandingan mol tertentu terhadap gel aluminat dan

kemudian dilakukan pengadukan dalam reaktor pada

suhu dan waktu yang telah ditentukan (Nur, 2001).

Penelitian lebih lanjut mengenai zeolit NaA sebagai

adsorben menunjukkan bahwa zeolit NaA murni dapat

ditingkatkan kapasitas adsorpsinya dengan

menambahkan logam, baik logam alkali (Ba, Mg),logam mulia (Pt, Pd, Rh), maupun logam golongan

transisi (Cu, Ce, Co) (Akolekar; 2000; Brazlaukas,

2008; Fridell, 1999; Seker, 2000).

Pada penelitian ini sekam padi digunakan

sebagai sumber silika untuk sintesis zeolit NaA. Zeolit

NaA disintesis dengan menggunakan metode

hidrotermal dari campuran gel silikat dan gel aluminat

dengan perbandingan yang telah ditentukan. Seperti

yang telah disebutkan sebelumnya, bahwa kapasitas

adsorpsi zeolit NaA dapat ditingkatkan dengan

menambahkan logam dengan cara impregnasi dan

dopping. Penelitian sebelumnya (Febriana, 2009 dan

Suraidah, 2009) menyatakan bahwa impregnasi logam

Cu dan Cr pada zeolit NaA belum mampu

menghasilkan adsorptivitas maksimum zeolit NaA

terhadap gas NOx. Sehingga perlu dilakukan penelitian

mengenai konsentrasi logam Cr yang didopping pada

zeolit NaA untuk meningkatkan adsorptivitasnya

terhadap gas NOx.

METODOLOGI

Alat dan Bahan

Peralatan yang digunakan dalam penelitian ini

adalah peralatan gelas dan instrumen. Peralatan gelas

sederhana yang digunakan antara lain botol timbang,

beaker glass, cawan, corong gelas, corong buchner,

erlenmeyer, gelas ukur, kaca arloji, lumpang,

pengaduk, pipet volume, pipet ukur, pipet tetes,

termometer dan tabung reaksi. Instrumen yang

digunakan adalah hot plate dengan magnetic stirrer,

oven, neraca analitik, spektronik Genesys 20 danUV1100, dan Phillips XPert Diffractometer (XRD).

Bahan-bahan yang digunakan dalam

penelitian ini adalah bahan-bahan kimia dengan grade

p.a. (pro analisis) seperti natrium hidroksida (NaOH),

natrium aluminat (NaAlO2), padatan CrCl3.6 H2O,

asam klorida (HCl), hidrazin sulfat (N2H4.H2SO4),

asam sulfanilamida, larutan fosfat (H3PO4), N-1-

naftalindiamin dihidroklorida (NED), CuSO4.5H2O,

asam nitrat (HNO3), metilen biru. Juga bahan kimia

lain seperti kertas saring merk Whatman no.41, kertas

indikator universal Merck, sekam padi, dan aquades.

Prosedur Kerja

1.Persiapan Adsorben

Pada penelitian ini prekusor SiO2 untuk

sintesis zeolit NaA berasal dari sekam padi. Sintesis

zeolit NaA pada penelitian ini dibuat dengan cara

mencampurkan larutan gel dari silikat dan aluminat

dengan perbandingan 3,9 Na2O:Al2O3:1,8 SiO2270

H2O. Campuran kemudian dioven pada temperatur

100C selama 12 jam. Hasil sintesis kemudian

disaring, dicuci dengan aquades hingga netral,

kemudian dioven pada temperatur 100C selama 24

jam, dikalsinasi pada temperatur 450C selama 4 jam

sehingga didapatkan padatan putih. Padatan zeolit NaA

kemudian digunakan sebagai adsorben.

Doping logam Cr3+

pada zeolit NaA

dilakukan dengan penambahan 3, 6, 9, 12 dan 15%

berat (w/w) Cr3+

ke dalam campuran gel silikat dan gel

aluminat pada prosedur di atas, kemudian campuran

dioven pada temperatur 100C sesuai dengan waktu

optimum yang diperoleh pada sintesis zeolit NaA.

Hasil sintesis kemudian disaring, padatan dicuci

dengan aquades hingga pH netral, kemudian dioven

pada temperatur 100C selama 24 jam. Padatan


3/5

dikalsinasi pada temperatur 450C selama 4 jam. Hasil

yang diperoleh adalah padatan putih kekuningan.

2. Karakterisasi Struktur Adsorben

Zeolit hasil sintesis dikarakterisasi strukturnya

menggunakan XRD dengan sumber sinar Cu2K pada

2 = 5-70 dengan increment0,02 per detik.

3. Karakterisasi Luas Permukaan Adsorben

Karakterisasi luas permukaan adsorben

dilakukan metode adsorpsi metilen biru dibagi menjadi

3 tahap, yaitu penentuan panjang gelombang

maksimum metilen biru, pembuatan kurva kalibrasi

metilen biru dan penentuan luas permukaan adsorben.

4. Uji Adsorpsi

Padatan zeolit NaA dan 3-15% Cr-NaA hasil

preparasi digunakan untuk adsorpsi gas NOx. Adsorben

dialiri gas NOx, NOx yang teradsorp kemudian

diekstraksi dengan aquades. Nitrat dalam ekstrak

direduksi menjadi nitrit dengan hidrazin sulfat dan

penentuan konsentrasi NO2-

dilakukan dengan metode

spektroskopi UV-Vis menggunakan reaksi diazotasi

Griess (Kil, 2006) .

HASIL DAN PEMBAHASAN

Difraktogram hasil sintesis zeolit NaA, Cr2O3

dan 3-15% Cr-NaA terlihat pada Gambar 1.

Gambar 1. Difraktogram Cr2O3 (a), zeolit NaA (b), 3%

Cr-NaA (c), 6% Cr-NaA (d), 9% Cr-NaA

(e). dan 15% Cr (f).

Gambar 1. (a) menunjukkan difraktogram

Cr2O3 yang berasal dari kalsinasi CrCl3.6H2O pada

suhu 450C selama 4 jam. Sementara Gambar 1. (b)

menunjukkan difraktogram zeolit NaA yang dibuat

melalui proses hidrotermal selama 12 jam, dan telah

dicocokkan dengan data base zeolit NaA PDF 39-

0222. Dari Gambar 1. (b) dapat terlihat bahwa zeolit

NaA memiliki puncak-puncak karakteristik pada 2 =

7,22; 10,2; 12,5; 16,14; 21,72; 24,04; 27,14; 30 dan

34,22 dengan tipe kristal kubus. Pada difraktogram (c)

(e) terlihat bahwa dengan doping logam Cr, puncak-

puncak karakteristik zeolit NaA tidak mengalami

perubahan secara signifikan. Hal ini ditunjukkan

dengan tidak terlihat adanya puncak-puncak baru.

Meskipun demikian, perubahan intensitas dapat

diamati sejak penambahan logam Cr sebesar 3%

hingga 15%. Hal ini sesuai dengan pernyataan (Hu

et.al., 2008), bahwa difraktogram yang terdeteksi tidak

akan mengalami perubahan karena adanya doping

logam sampai batas konsentrasi tertentu. Namun,

seperti yang dapat diamati pada difraktogram (f),

penambahan logam Cr 15% mengakibatkan adanya

puncak baru () yang merupakan puncak karakteristik

dari Cr2O3. Adanya puncak baru tersebut menandakan

bahwa pada penambahan logam Cr sebesar 15%

kapasitas substitusi logam Cr pada kerangka zeolit

NaA telah terlampaui. Sebagai akibatnya, logam Cr

akan bermigrasi dari kerangka dan mengisi rongga

(cavity) dan permukaan dari zeolit NaA, sehingga akan

muncul puncak pada difraktogram yang terbaca

sebagai puncak karakteristik Cr2O3 (Kucherov, Slinkin

et.al., 1987; Kumar et.al., 2009).

Luas permukaan yang diukur dengan

spektroskopi UV-Vis dengan menggunakan metilen

biru dapat dilihat pada Tabel 1.

Tabel 1. Luas Permukaan Adsorben

AdsorbenLuas Permukaan

(m2/ gram)

NaA 18,22

3% Cr-NaA 17,97

6% Cr-NaA 18,11

9% Cr-NaA 18,25

12% Cr-NaA 18,32

15% Cr-NaA 18,04

Hasil uji adsorpsi gas NOx pada masing-

masing adsorben terlihat pada Gambar 2.


4/5

Gambar 2. Uji adsorpsi gas NOx pada masing-masing

adsorben

Berdasarkan pada Gambar 2. ternyata pada

penelitian ini luas permukaan tidak berpengaruh

signifikan terhadap adsorptivitas. Karena dengan luas

permukaan adsorben yang hampir sama menunjukkan

adsorptivitas yang berbeda. Gambar 3. juga

memperlihatkan perbedaan adsorptivitas untuk NO2-

dan NO3-. Dari Gambar 3. dapat dilihat bahwa pada

adsorben dengan doping logam Cr sebesar 9%

memiliki adsorptivitas yang tertinggi terhadap NO2-,

dimana NO2- tersebut diduga berasal dari gas NO yang

berikatan dengan air pada saat proses ekstraksiberlangsung. Sedangkan adsorptivitas NO3

-, yang

berasal dari gas NO2, tidak secara langsung

dipengaruhi oleh doping logam. Hal ini ditunjukkan

oleh adsorptivitas NO3- pada zeolit NaA dan 3% Cr-

NaA yang tidak jauh berbeda, seperti yang tampak

pada Gambar 3. Berdasarkan Gambar 3. dapat

diketahui bahwa semakin besar adsorptivitas gas NO,

maka adsorptivitas gas NO2 dalam adsorben yang

sama akan semakin kecil. Dalam hal ini, doping logam

Cr dalam adsorben akan cenderung memberikan

adsorptivitas selektif terhadap gas NO. Sehingga, dapat

dikatakan bahwa doping logam Cr pada adsorben akan

mempengaruhi jenis gas yang diserap tetapi tidak

mempengaruhi jumlah gas yang diserap.

KESIMPULAN

Zeolit NaA, zeolit NaA dengan doping logam

Cr sebesar 3 - 15% dan Cr2O3 dapat digunakan sebagai

adsorben gas NOx, dengan urutan kemampuan adsorpsi

zeolit NaA > 3% Cr-NaA > 6% Cr-NaA > 15% Cr-

NaA > Cr2O3 > 9% Cr-NaA > 12% Cr-NaA. Luaspermukaan dan struktur adsorben tidak berpengaruh

pada adsorptivitas Cr-NaA. Adsorben 9% Cr-NaA

memiliki adsorptivitas optimum untuk gas NO dan 3%

Cr-NaA untuk gas NO2 dengan jumlah gas NO dan

NO2 teradsorpsi sebesar 0,0259 dan 0,0748 mmol

secara berurutan.

UCAPAN TERIMA KASIH

1. Allah SWT atas semuanya berkah dan karuniaNya.2. Dr. rer. nat. Irmina Kris Murwani sebagai dosen

pembimbing Tugas Akhir.

3. Dra Yulfi Zetra, MS sebagai koordinator TugasAkhir.

4. Semua pihak yang telah membantu selamapenyusunan Tugas Akhir ini.

DAFTAR PUSTAKAAkolekar, Deepak B., Suresh K. Bhargava, (2000),

Adsorption of NO and CO on Silver-

Exchanged Microporous Material, Journal

of Molecular Catalysis A : Chemical 157,

199-206

Braslaukaz, Marius, saulius Kitry S, (2008), Synthesis

and Properties of CuO/ Zeolit Sandwich Type

Adsorbent Catalyst, Chinese Journal of

Catalysis 29, 25-30

Chi, Yawu, Steven S. C. Chuang, (1999), Infrared

Study of NO Adsorption and Reduction with

C3H6 in The Presence of O2 over CuO/Al2O3,

Journal of Catalysis 190, 75-91

Febriana, Adhita, (2009), Adsorpsi NOx Pada Logam

Cr Berpendukung Zeolit Yang Disintesis Dari

Sekam Padi, Tesis Mahasiswa Pasca-

Sarjana Jurusan Kimia, ITS, Surabaya

Fridell, Erik, et.al., (1999), NOx Storage in Barium-

Containing Catalysts, Journal of Catalysis

183, 196-209

Hu, Y.M., Y. T. Chen, Z. X. Zhong, et.al., (2008),

The Morphology and Optical Properties of

Cr-doped ZnO Films Grown Using The

Magnetron Co-sputtering Method, Applied

Surface Chemistry 254, 3873-3878

Inglezakis, Vassilis J., Poulopoulos, Stavros G.,

(2006), Adsorption, Ion Exchange, and

Catalysis : Design of Operations and

Environmental Applications, Elsevier B.V.

Kil, J. K., Nam, I. S., Park, J-H, Park, S. J., (2006),

Quantitative Analysis of Nitrogen Oxides

Occluded in Heterogeneous Catalysis,

United States Patent Application

Publication, US 2006/0024836 A1

Kucherov, A. V., A. A. Slinkin, (1987), Introduction

of Cr(V), Mo(V) and V(IV) Ions in Cationic


5/5

its undergraduate 13329 paper

Documents