Download - ITS Undergraduate 13329 Paper
-
7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper
1/5
Prosiding Tugas Akhir Semester Genap 2009/2010 SK 091304
STUDI ADSORPSI NOx PADA ZEOLIT Cr-NaA YANG DISINTESIS
DARI SEKAM PADI
Myrna Tunjung Sari * , Irmina Kris Murwani1
Jurusan Kimia,
Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam,
Institut Teknologi Sepuluh Nopember, Surabaya
ABSTRAK
Pada penelitian ini telah dipelajari adsorpsi gas NOx pada adsorben zeolit NaA dan (3, 6, 9, 12 dan
15%) Cr-NaA yang disintesis dari sekam padi. Zeolit NaA dan Cr-NaA hasil sintesis dikarakterisasi strukturnya
dengan XRD dan dilakukan penentuan luas permukaan dengan metode spektrofotometri menggunakan pewarna
metilen biru. Hasil karakterisasi struktur menunjukkan bahwa tidak terdapat perbedaan struktur antara zeolit
NaA dengan Cr-NaA. Luas permukaan zeolit NaA, 3, 6, 9, 12, dan 15% Cr-NaA adalah 18,22; 17,97; 18,11;
18,25; 18,32 dan 18,04 m2/g. Konsentrasi NOx yang teradsorp pada adsorben ditentukan dengan metode
spektrofotometri. Uji adsorpsi gas NOx memperlihatkan bahwa adsorben 9% Cr-NaA memiliki adsorptivitas
optimum untuk gas NO dan 3% Cr-NaA untuk gas NO2 dengan jumlah gas NO dan NO2 teradsorpsi sebesar
0,0259 dan 0,0748 mmol secara berurutan. Hasil uji adsorpsi mengindikasikan bahwa kemampuan adsorpsi
adsorben tidak dipengaruhi oleh struktur dan luas permukaan adsorben, melainkan dipengaruhi oleh doping
logam Cr yang cenderung memberikan adsorptivitas selektif terhadap gas NO.
Kata kunci : Sekam Padi, Zeolit NaA, Cr-NaA, Adsorpsi NOx, Spektrofotometri
ABSTRACT
NOx gas adsorption has been studied on NaA zeolite adsorbent and (3, 6, 9, 12 and 15%) Cr-NaA
synthesized from rice husk. The synthesized Zeolite NaA and Cr-NaA structures were characterized by XRD,
and surface area determination performed by spectrophotometric method using methylene blue dye. Structural
characterization results showed that there is no difference between the structure of zeolite NaA and Cr-NaA. The
surface area of zeolite NaA, 3, 6, 9, 12, and 15% Cr-NaA is 18,22; 17,97; 18,11; 18,25; 18,32 and 18,04
m2/g. The adsorbed NOx concentration in the adsorbent was determined by spectrophotometric method. NOx
gases adsorption test showed that the adsorbent 9% Cr-NaA has optimum adsorptivity for NO gases and 3% Cr-
NaA for NO2 gases with amount of NO and NO2 gases adsorbed at 0,0259 and 0,0748 mmol sequentially. The
results of adsorption test indicating that the adsorptivity was not influenced by the structure and surface area of
adsorbent, but influenced by Cr doping which are likely to provide selective adsorptivity of NO gas.
Keywords : Rice Husk, Zeolite NaA, Cr-NaA, NOx Adsorption, Spectrophotometry
PENDAHULUAN
Gas nitrogen oksida (NOx) merupakan salah
satu gas yang merupakan sumber pencemar udara, dan
sumber greenhouse effect. Sumber gas nitrogen oksida
dapat diklasifikasikan menjadi tiga, yaitu kendaraan
bermotor, tanaman, dan sumber lainnya (industri,
pembuangan atau pembakaran pabrik bahan kimia, dll).
Dari ketiga sumber tersebut, emisi dari kendaraan
bermotor menyumbang 50% dari total keseluruhan
emisi nitrogen oksida (NOx), selain pembakaran, emisi
industri, dan reaksi kimia (Inglezakis, 2006). Nitrogen
oksida (NOx), bersama dengan senyawa-senyawa
volatil hidrokarbon lainnya (VOC), memainkan
peranan sebagai prekursor untuk reaksi ozon
troposferik dan kabut fotokimia. Dimana ozon
troposferik memiliki efek negatif terhadap kesehatan(reduksi fungsi paru-paru) dan lingkungan (perubahan
* Corresponding author Phone : 08179110746
e-mail: [email protected] Alamat sekarang : Jur Kimia, FMIPA,ITS, Surabaya.
e-mail: [email protected]
mailto:[email protected]:[email protected] -
7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper
2/5
iklim akibat efek gas rumah kaca yang ditimbulkan)
(Taschner, 1991).
Reduksi kadar NOx di udara melalui adsorpsi
merupakan salah satu solusi dengan metode reduksi
selektif nonkatalitik (SCNR). Dimana penelitian-
penelitian yang telah dilakukan sebelumnya
menyebutkan bahwa gas NOx mampu diadsorpsi oleh
katalis heterogen yang didukung oleh penambahan
logam. Beberapa penelitian yang berkaitan dengan
adsorpsi nitrogen oksida menyebutkan bahwa
penggunaan zeolit dan Al2O3 berpendukung logam
sebagai adsorben mampu mengurangi kadar NOx
dalam udara (Akolekar, 2000; Brazlaukas, 2008; Chi,
2000; Fridell, 1999; Seker, 2000; Yang, 2008). Salah
satu jenis zeolit yang dapat digunakan sebagai
adsorben adalah zeolit dengan tipe A (zeolit A). Zeolit
A merupakan katalis yang dikenal luas di industri
sebagai adsorben (dengan variasi molecular sieving,
komposisi Si/Al, tipe kation, derajat pertukaran
(exchange degree), dan keadaan hidrasi maupun
dehidrasinya), yang tidak bergantung pada tipe
strukturnya (Song, 1987).
Sintesis zeolit NaA (zeolit A) dalam beberapa
penelitian sebelumnya, telah dilakukan dengan
menggunakan sekam padi sebagai sumber silika
(SiO2). Silika dari sekam padi dapat diperoleh dengan
pembakaran sekam padi menjadi abunya pada 600 -
700C, dengan kandungan silika sebesar 87 97%
dengan sedikit alkali dan elemen lainnya yang dapatterdeteksi (Muthadi, 2006). Sintesis zeolit NaA dari
sekam padi pada penelitian sebelumnya menggunakan
teknik hidrotermal, dengan mencampurkan larutan
silika, yang dibuat dari abu sekam padi, dengan
perbandingan mol tertentu terhadap gel aluminat dan
kemudian dilakukan pengadukan dalam reaktor pada
suhu dan waktu yang telah ditentukan (Nur, 2001).
Penelitian lebih lanjut mengenai zeolit NaA sebagai
adsorben menunjukkan bahwa zeolit NaA murni dapat
ditingkatkan kapasitas adsorpsinya dengan
menambahkan logam, baik logam alkali (Ba, Mg),logam mulia (Pt, Pd, Rh), maupun logam golongan
transisi (Cu, Ce, Co) (Akolekar; 2000; Brazlaukas,
2008; Fridell, 1999; Seker, 2000).
Pada penelitian ini sekam padi digunakan
sebagai sumber silika untuk sintesis zeolit NaA. Zeolit
NaA disintesis dengan menggunakan metode
hidrotermal dari campuran gel silikat dan gel aluminat
dengan perbandingan yang telah ditentukan. Seperti
yang telah disebutkan sebelumnya, bahwa kapasitas
adsorpsi zeolit NaA dapat ditingkatkan dengan
menambahkan logam dengan cara impregnasi dan
dopping. Penelitian sebelumnya (Febriana, 2009 dan
Suraidah, 2009) menyatakan bahwa impregnasi logam
Cu dan Cr pada zeolit NaA belum mampu
menghasilkan adsorptivitas maksimum zeolit NaA
terhadap gas NOx. Sehingga perlu dilakukan penelitian
mengenai konsentrasi logam Cr yang didopping pada
zeolit NaA untuk meningkatkan adsorptivitasnya
terhadap gas NOx.
METODOLOGI
Alat dan Bahan
Peralatan yang digunakan dalam penelitian ini
adalah peralatan gelas dan instrumen. Peralatan gelas
sederhana yang digunakan antara lain botol timbang,
beaker glass, cawan, corong gelas, corong buchner,
erlenmeyer, gelas ukur, kaca arloji, lumpang,
pengaduk, pipet volume, pipet ukur, pipet tetes,
termometer dan tabung reaksi. Instrumen yang
digunakan adalah hot plate dengan magnetic stirrer,
oven, neraca analitik, spektronik Genesys 20 danUV1100, dan Phillips XPert Diffractometer (XRD).
Bahan-bahan yang digunakan dalam
penelitian ini adalah bahan-bahan kimia dengan grade
p.a. (pro analisis) seperti natrium hidroksida (NaOH),
natrium aluminat (NaAlO2), padatan CrCl3.6 H2O,
asam klorida (HCl), hidrazin sulfat (N2H4.H2SO4),
asam sulfanilamida, larutan fosfat (H3PO4), N-1-
naftalindiamin dihidroklorida (NED), CuSO4.5H2O,
asam nitrat (HNO3), metilen biru. Juga bahan kimia
lain seperti kertas saring merk Whatman no.41, kertas
indikator universal Merck, sekam padi, dan aquades.
Prosedur Kerja
1.Persiapan Adsorben
Pada penelitian ini prekusor SiO2 untuk
sintesis zeolit NaA berasal dari sekam padi. Sintesis
zeolit NaA pada penelitian ini dibuat dengan cara
mencampurkan larutan gel dari silikat dan aluminat
dengan perbandingan 3,9 Na2O:Al2O3:1,8 SiO2270
H2O. Campuran kemudian dioven pada temperatur
100C selama 12 jam. Hasil sintesis kemudian
disaring, dicuci dengan aquades hingga netral,
kemudian dioven pada temperatur 100C selama 24
jam, dikalsinasi pada temperatur 450C selama 4 jam
sehingga didapatkan padatan putih. Padatan zeolit NaA
kemudian digunakan sebagai adsorben.
Doping logam Cr3+
pada zeolit NaA
dilakukan dengan penambahan 3, 6, 9, 12 dan 15%
berat (w/w) Cr3+
ke dalam campuran gel silikat dan gel
aluminat pada prosedur di atas, kemudian campuran
dioven pada temperatur 100C sesuai dengan waktu
optimum yang diperoleh pada sintesis zeolit NaA.
Hasil sintesis kemudian disaring, padatan dicuci
dengan aquades hingga pH netral, kemudian dioven
pada temperatur 100C selama 24 jam. Padatan
-
7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper
3/5
dikalsinasi pada temperatur 450C selama 4 jam. Hasil
yang diperoleh adalah padatan putih kekuningan.
2. Karakterisasi Struktur Adsorben
Zeolit hasil sintesis dikarakterisasi strukturnya
menggunakan XRD dengan sumber sinar Cu2K pada
2 = 5-70 dengan increment0,02 per detik.
3. Karakterisasi Luas Permukaan Adsorben
Karakterisasi luas permukaan adsorben
dilakukan metode adsorpsi metilen biru dibagi menjadi
3 tahap, yaitu penentuan panjang gelombang
maksimum metilen biru, pembuatan kurva kalibrasi
metilen biru dan penentuan luas permukaan adsorben.
4. Uji Adsorpsi
Padatan zeolit NaA dan 3-15% Cr-NaA hasil
preparasi digunakan untuk adsorpsi gas NOx. Adsorben
dialiri gas NOx, NOx yang teradsorp kemudian
diekstraksi dengan aquades. Nitrat dalam ekstrak
direduksi menjadi nitrit dengan hidrazin sulfat dan
penentuan konsentrasi NO2-
dilakukan dengan metode
spektroskopi UV-Vis menggunakan reaksi diazotasi
Griess (Kil, 2006) .
HASIL DAN PEMBAHASAN
Difraktogram hasil sintesis zeolit NaA, Cr2O3
dan 3-15% Cr-NaA terlihat pada Gambar 1.
Gambar 1. Difraktogram Cr2O3 (a), zeolit NaA (b), 3%
Cr-NaA (c), 6% Cr-NaA (d), 9% Cr-NaA
(e). dan 15% Cr (f).
Gambar 1. (a) menunjukkan difraktogram
Cr2O3 yang berasal dari kalsinasi CrCl3.6H2O pada
suhu 450C selama 4 jam. Sementara Gambar 1. (b)
menunjukkan difraktogram zeolit NaA yang dibuat
melalui proses hidrotermal selama 12 jam, dan telah
dicocokkan dengan data base zeolit NaA PDF 39-
0222. Dari Gambar 1. (b) dapat terlihat bahwa zeolit
NaA memiliki puncak-puncak karakteristik pada 2 =
7,22; 10,2; 12,5; 16,14; 21,72; 24,04; 27,14; 30 dan
34,22 dengan tipe kristal kubus. Pada difraktogram (c)
(e) terlihat bahwa dengan doping logam Cr, puncak-
puncak karakteristik zeolit NaA tidak mengalami
perubahan secara signifikan. Hal ini ditunjukkan
dengan tidak terlihat adanya puncak-puncak baru.
Meskipun demikian, perubahan intensitas dapat
diamati sejak penambahan logam Cr sebesar 3%
hingga 15%. Hal ini sesuai dengan pernyataan (Hu
et.al., 2008), bahwa difraktogram yang terdeteksi tidak
akan mengalami perubahan karena adanya doping
logam sampai batas konsentrasi tertentu. Namun,
seperti yang dapat diamati pada difraktogram (f),
penambahan logam Cr 15% mengakibatkan adanya
puncak baru () yang merupakan puncak karakteristik
dari Cr2O3. Adanya puncak baru tersebut menandakan
bahwa pada penambahan logam Cr sebesar 15%
kapasitas substitusi logam Cr pada kerangka zeolit
NaA telah terlampaui. Sebagai akibatnya, logam Cr
akan bermigrasi dari kerangka dan mengisi rongga
(cavity) dan permukaan dari zeolit NaA, sehingga akan
muncul puncak pada difraktogram yang terbaca
sebagai puncak karakteristik Cr2O3 (Kucherov, Slinkin
et.al., 1987; Kumar et.al., 2009).
Luas permukaan yang diukur dengan
spektroskopi UV-Vis dengan menggunakan metilen
biru dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Luas Permukaan Adsorben
AdsorbenLuas Permukaan
(m2/ gram)
NaA 18,22
3% Cr-NaA 17,97
6% Cr-NaA 18,11
9% Cr-NaA 18,25
12% Cr-NaA 18,32
15% Cr-NaA 18,04
Hasil uji adsorpsi gas NOx pada masing-
masing adsorben terlihat pada Gambar 2.
-
7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper
4/5
Gambar 2. Uji adsorpsi gas NOx pada masing-masing
adsorben
Berdasarkan pada Gambar 2. ternyata pada
penelitian ini luas permukaan tidak berpengaruh
signifikan terhadap adsorptivitas. Karena dengan luas
permukaan adsorben yang hampir sama menunjukkan
adsorptivitas yang berbeda. Gambar 3. juga
memperlihatkan perbedaan adsorptivitas untuk NO2-
dan NO3-. Dari Gambar 3. dapat dilihat bahwa pada
adsorben dengan doping logam Cr sebesar 9%
memiliki adsorptivitas yang tertinggi terhadap NO2-,
dimana NO2- tersebut diduga berasal dari gas NO yang
berikatan dengan air pada saat proses ekstraksiberlangsung. Sedangkan adsorptivitas NO3
-, yang
berasal dari gas NO2, tidak secara langsung
dipengaruhi oleh doping logam. Hal ini ditunjukkan
oleh adsorptivitas NO3- pada zeolit NaA dan 3% Cr-
NaA yang tidak jauh berbeda, seperti yang tampak
pada Gambar 3. Berdasarkan Gambar 3. dapat
diketahui bahwa semakin besar adsorptivitas gas NO,
maka adsorptivitas gas NO2 dalam adsorben yang
sama akan semakin kecil. Dalam hal ini, doping logam
Cr dalam adsorben akan cenderung memberikan
adsorptivitas selektif terhadap gas NO. Sehingga, dapat
dikatakan bahwa doping logam Cr pada adsorben akan
mempengaruhi jenis gas yang diserap tetapi tidak
mempengaruhi jumlah gas yang diserap.
KESIMPULAN
Zeolit NaA, zeolit NaA dengan doping logam
Cr sebesar 3 - 15% dan Cr2O3 dapat digunakan sebagai
adsorben gas NOx, dengan urutan kemampuan adsorpsi
zeolit NaA > 3% Cr-NaA > 6% Cr-NaA > 15% Cr-
NaA > Cr2O3 > 9% Cr-NaA > 12% Cr-NaA. Luaspermukaan dan struktur adsorben tidak berpengaruh
pada adsorptivitas Cr-NaA. Adsorben 9% Cr-NaA
memiliki adsorptivitas optimum untuk gas NO dan 3%
Cr-NaA untuk gas NO2 dengan jumlah gas NO dan
NO2 teradsorpsi sebesar 0,0259 dan 0,0748 mmol
secara berurutan.
UCAPAN TERIMA KASIH
1. Allah SWT atas semuanya berkah dan karuniaNya.2. Dr. rer. nat. Irmina Kris Murwani sebagai dosen
pembimbing Tugas Akhir.
3. Dra Yulfi Zetra, MS sebagai koordinator TugasAkhir.
4. Semua pihak yang telah membantu selamapenyusunan Tugas Akhir ini.
DAFTAR PUSTAKAAkolekar, Deepak B., Suresh K. Bhargava, (2000),
Adsorption of NO and CO on Silver-
Exchanged Microporous Material, Journal
of Molecular Catalysis A : Chemical 157,
199-206
Braslaukaz, Marius, saulius Kitry S, (2008), Synthesis
and Properties of CuO/ Zeolit Sandwich Type
Adsorbent Catalyst, Chinese Journal of
Catalysis 29, 25-30
Chi, Yawu, Steven S. C. Chuang, (1999), Infrared
Study of NO Adsorption and Reduction with
C3H6 in The Presence of O2 over CuO/Al2O3,
Journal of Catalysis 190, 75-91
Febriana, Adhita, (2009), Adsorpsi NOx Pada Logam
Cr Berpendukung Zeolit Yang Disintesis Dari
Sekam Padi, Tesis Mahasiswa Pasca-
Sarjana Jurusan Kimia, ITS, Surabaya
Fridell, Erik, et.al., (1999), NOx Storage in Barium-
Containing Catalysts, Journal of Catalysis
183, 196-209
Hu, Y.M., Y. T. Chen, Z. X. Zhong, et.al., (2008),
The Morphology and Optical Properties of
Cr-doped ZnO Films Grown Using The
Magnetron Co-sputtering Method, Applied
Surface Chemistry 254, 3873-3878
Inglezakis, Vassilis J., Poulopoulos, Stavros G.,
(2006), Adsorption, Ion Exchange, and
Catalysis : Design of Operations and
Environmental Applications, Elsevier B.V.
Kil, J. K., Nam, I. S., Park, J-H, Park, S. J., (2006),
Quantitative Analysis of Nitrogen Oxides
Occluded in Heterogeneous Catalysis,
United States Patent Application
Publication, US 2006/0024836 A1
Kucherov, A. V., A. A. Slinkin, (1987), Introduction
of Cr(V), Mo(V) and V(IV) Ions in Cationic
-
7/31/2019 ITS Undergraduate 13329 Paper
5/5