ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEEN.BArAN. Jakarta 18-19Maret 1996

PROSES TEKNOLOGI PEMBUA TAN P ADUAN LOGAM ZIRKONIUM(ZIRCALOY) DENGAN METODA METALURGI SERBUK

RA. Suryana, Muchlis Badmzzaman, Widjaksana, Sigit, Eric lohneriPusat Elemen Bakar Nuklir

ABSTRAK

TEKNOLOGI PROSES PEMBUATAN PADUAN LOGAM ZIRKONIUM (ZIRCALOY) DENGAN METODAMETALURGI SERBUK. Telah dilak\lkan pembuatan paduan logam zirkoniwn (zircaloy) dari serbuk zirkoniwnditambah serbuk unsur-unsur pemadunya malalui teknik metalurgi serbuk. Parameter proses yang mempengarohi sifatproduk sinter, khususnya densitas, telah diamati. Hasil percobaan menunjllkkan bahwa pada temperatur 1100 °C,pengamh tekanan pengompakan relatif kecil. Pengamatan mikro struktur menunjukkan bahwa proses penyinteranterdiri dari tiga tahap, yaitu tahap awal, tahap antara, dan tahap akhir yang terjadi masing-masing antara I sampai 2,5jam, 2,5 sampai 6 jam, dan lebih dari 6 jam.

ABSTRACT

TECHNOLOGY OF ZIRCONIUM ALLOYS USING POWDER METAlLURGY METHOD. Powder metallurgymethod has been employed to produce zirconium alloys mode of zirconium and it's alloying elements powder.Proces" porameter" that influence on the properlie" of the sintered product and its density have been investigated.The experiments show that at the sintering temperature of 11 00 °C, variation of compaction pressure relatively has alitlle effect on sintered density. The microstructure investigation shows that the sintering process consists of threestage". i.e. : initial. intermediate andfinal stage which i" respectively occurred between 1 to 2.5 hours. 2.5 to 6 hoursand above 6 hours sintering time.

PENDAHULUAN Proses utama yang tercakup daIam metalurgiserbuk ini adalah proses penyiapan serbuk.pengompakan, daD penyinteran. Dari ke tigaproses ini, dua proses terakhir lebih dominanpengaruhnya terhadap kualitas basil. Oleh karenaitu pemahaman yang baik terhadap fenomenayang terjadi dalam ke dua proses tersebutdiperlukan.

Logam zirkonium atau paduannya (zircaloy)sejak lama telah dipergunakan daJam berbagaibidang seperti industri kimia, perkapalan sertaaplikasi tenaga nuklir karena keandalan sifat-sifatnya, seperti ketahanan korosi terhadap mediaasarn daD basa kuat pada temperatur tinggi,mudah dibentuk, daD mempunyai titik leburtinggi' Di bidang aplikasi tenaga nuklir, sebagianbesar bahan ini dipasok untuk bahan strukturkhususnya kelongsong pada elemen bakar nuklirreaktor daya berpendingin air ringan atau beratkarena zirkonium mempunyai transparansi yangbesar terhadap netron tennal serta ketahananmekanik yang sangat tinggi2.

Proses ~ngomRakanProses pengompakan serbuk pada dasarnya

bertujuan untuk mengkonsolidasikan serbuk kedalam bentuk yang diinginkan daD memberikekuatan yang memadai untuk penanganan ataupengerjaan berikutnya. Melalui proses ini terjadiberbagai perubahan fisis akibat tekanan yangdiberikan. Secara makro, pengaruh utama dalamproses ini adalah adanya pembentukan suatumassa koheren yang makin rapat daD keras padatekanan yang lebih tinggi.

Melalui penelitian ini beberapa aspek teknisdari teknologi pembuatan zirca/oy-4 (Zr-4) mulaidari pengenalan sifat bahan dasar sampai prosesmetalurgi serbuk guna mendapatkan suatu produkterutama mengenai pengaruh tekananpengompakan, temperatur daD waktu sinterterhadap sifat-sifat basil sinter kbususnya densitasdan mikro struktur telah dipelajari.

Proses pengompakan serbuk pada tekanantertentu dapat memberikan karakteristik produkyang tergantung pula pada kondisi peralatanseperti di mensi , daD tekanan maksimum yangdiperbolehkan. Pada pembuatan pelet mentah,tekanan pengompakan berpengaruh pada densitaspelet yang diperoleh. Kurva densitas sebagaifungsi dari tekanan pengompakan adalah berupa

garis lengkung3.

TEORI

Pembuatan z;rcaloy dengan metoda metalurgiserbuk

166

Prosiding Presentasi /lmiah Daur Bahan Bakor NuklirPEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996

Proses sinter unsur penambah Sn (1,30 %), Fe (0,22 %) dan Cr(0,10 %) sesuai dengan spesifikasi zirca/oy-4pada berbagai tekanan, kemudian disinter denganmemvariasikan temperatur (1000 -1200 °C) danwaktu (1 -10 jam). Densitas sam~l basil sinterkemudian diukur daD setelah sampel dikenaiproses metalografi dilakukan pengambilan fotomikro struktur.

Banyak definisi yang dikemukakan tentangproses sinter (penyinteran). Menurut JONES 4,proses sinter merupakan perlakuan panas padasuatu agregat serbuk yang dikompakkan atauserbuk yang lepas dengan maksud untukmenyempumakan sifat-sifatnya. Melaluj prosesjill, terjadi berbagai perubahan fisis pada bahanyang disinter. Secara garis besar, perubahan itutampak pada ukuran keseluruhan kompakan sertasifat mekaillk dan fisis bahan.

BASIL DAN BABASAN

Hubungan antara densitas pelet mentah yangdiperoleh daTi pengompakan serbuk zircaJoy-4dapat dilihat pada gambar I daD tabell. Tampakbahwa pada tekanan yang relatif rendah yaituantara 2 sampai 8 MP titik-titik basil percobaansedikit mengalami penyimpangan dari kurvadensik'lS-tekanan. Hal ini diduga karena padatekanan rendah masih terjadi proses pengisiandaD penyusunan butir-butir di dalam dies.Setelah proses pengisian selesai makapenambahan tekanan menyebabkan kenaikandensitas yang cukup teratur. Pada kondisi ini titik-titik basil percobaan sudah mendekati kurva.

Banyak fenomena yang dapat terjadi selamapenyinteran baik secara berurut maupun bersama-sarna. JONES 4 menunjukkan bahwa secara

umum ada dua fenomena yaitu adhesi ataupelasan pada permukaan partikel daD perubahanbentuk partikel, sedemikian hingga adhesi lebihkuat. Lebih jauh dia menjelaskan bahwa adakemungkinan fenomena lain yaitu reduksiporositas total, atau densifikasi daD penghalusan"permukaan-da1am" pori. Kedua fenomenatersebut dapat terjadi dengan dua mekanismeyaitu penyusunan ulang partikel-partikel daDperpindahan bahan dari bagian padat kompakanke pori-pori.

Peneliti lain, illRSCllliORN 5 daD LENEL 6

menjelaskan fenomena yang mirip tetapi agaklebih rinci. Fenomena yang dijelaskan nampak

seperti tahapan proses penyinteran yang dapatterjadi secara berurutan dan/atau bersama-Sc1ma.Fenomena-fenomena tersebut adalah :-pengikatan antara partikel-partikel,-perturnbuhan leber,-penutupan saluran pori,

-pembulatan pori,-densifikasi atau pengkerutan pori,-pertumbuhan butir.

Dari tahapan-tahapan tersebut nampak jelasbahwa bahan yang disinter pada dasarnya adalahsuatu bahan yang tidak stabil pada temperaturtinggi. Di sini terdapat pergerakan partikel yangberarti di dalam struktur bahan karena adanyadaya penggerak. Gerakan partikel itu seringdiidentifikasi sebagai proses difusi. Atas dasaritu, fenomena yang terjadi dalam prosespenyinteran didominasi oleh proses difusi.sehingga peristiwa-peristiwa yang terjadi akanmengikuti aturan-aturan difusi.

Pada tekanan antara 8 -16 MP. masihterlihat adanya kenaikan densitas. namon setelahtekanan pengompakan mencapai 16 MP.penambahan densitas relatif kecil. sehinggapercobaan berikutnya dilakukan di sekitar tekanantersebut.

Pengaruh tekanan pengompakan terhadapdensitc'ls sinter pada berbagai temperatur daDtekanan dengan waktu sinter tetap 2 jamditunjukkan pada gambar 2 dan label 2. Untukmengetahui kondisi yang relatif baik. perlu

BAHAN DAN METODA

Pembuatan Zircaloy melalui metodametalurgi serbuk dilakukan dengan carapengompakan campuran serbuk zirkonium daD

167

Prosiding Presentasi /lmiah Daur Bahan Bako,. NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

Pada gambar 3 daD tabel 3 menunjukkanhubungan antara densitas sinter daD waktupcnyinteran pada temperatur dan tekananpengompakan tertentu. Pada temperaturpenyinteran 1100°C daD tekanan pengompakan16 MP, terlihat bahwa penyinteran terbagj dalam3 tahap yaitu tahap awal, tahap antara dan tahapakhir. Pada tahap awal penyinteran yaitu sampaiwaktu kira-kira 2,5 jam, pengaruh waktu terhadapdensitas tidak teratur, karena terjadinya beberapafcnomena yang komplek yang kemungkinandisebabkan oleh ketidak homogenan serbuk dalamkompakan sebelum penyinteran, pelepasangas/udara yang terperangkap, efek Kirkendal danadanya unStlr penambah, serta laju pemanasanawal yang terlalu cepat. Fenomena-fenomenatcrsebut dapat tcrjadi berurutan maupun bersama-Sc1ma. Mikro struktur pada tahap tersebutdiperlihatkan pada gambar 4a, b daD c. Padatahap antara (2,5 -6 jam), pengaruh waktutcrhadap densitas sangat jelas daD struktur mikropada tahap ini dapat dilihat pada gambar 4d. Padatahap akhir penyinteran yang diperkirakandimulai sctelah waktu sinter 6 jam, ternyata waktusangat berpcngaruh terhadap rekristaiisasi daDpertumbuhan butir (gambar 5a, b daD c).

peninjauan dari bcbcrapa scgi yailu cfisiensi dankemampuan alai :-tekanan pengompakan di bawah 20 MP-temperatur sintcr di bawah 1200 DC

Jadi di sini terdapat dua pilihan temperaluryaitu 1000°C dan IIOO°C. Temyala pada rent.1ngtekanan 18 -22 MP. lemperatur 1100°Cmemberikan basil densitas pelet yang Icbih tinggihila dibandingkan dcngan dcnsitas yang diperolehpada temperatur 100O°C. Oleh karena ilutemperatur IIOO°C dipilih unluk percobiulnberikutnya yaitu unluk variasi waklu. Sclain itudapat pula dilihat bahwa pada tcmperalur 1100°C.variasi densitas rclatif kccil dibandingkan dcnganvariasi pada suhu 1000 °C apalagi 1200 °C. yangberarti bahwa penyinteran pada tcmperaturlIOO°C tidak bcgitu dipellgaruhi olch tckananpengompakan. sehingga unluk mencapai dcnsitastertentu dapat dipilih tckanan dalam rclllang yanglebih panjang.

""'",-~.!:..oj~~

~:i

v

, .-.., I' H

Tek8nnn penaolnpnknn. alP

~~

Gambar 2. HubUllgan mltara tckmla11 pcngompakmldaJldcnsit.1s relet ~inl~r pndn bcrb.1gnitemperatur dcngan waktu ~inl~r 2 jIlIn

b

16K

Prosiding Presentasi /llniah Daur Bahan Bakor NuklirF'EBN-BATAN. Jakarta /8-/9Maret /996

c c

Gambur 5. Mikro struktur zircaloy-4 yang disinter padatem~ratur 1100 °C, waktu sinter: 8. 6jam; b. 8 jwn; c. 10 jam. pembesaran 200 x,(merupakan tallap akllir pada penyinteran)

SIMPULAN

Proses penyinteran pacta IIOO°C selama 1 -

10 jam untltk pelet serbuk zirca/oy-4 yangdikompakkan oleh tekanan sebesar 16 MP terdiridari tiga tahap, yaitu tahap awal, tahap antara dant.lhap akhir. Pacta tahap awal (I -2,5 jam),pcngaruh waktu masih belum teratur karenaterjadinya bcberapa fenomena yang komplek,sedangkan pacta tahap antara (2,5 -6 jam), waktuberpcngaruh terutama terhadap densitas peletsinter dan pacta t.'1hap ctkhir (6 -10 jam), waktubcrpcngaruh terut.'1ma terlk'1dap rekristalisasi danpcrtumbuhan butir.

d

Garnbar 4. Mikro stnlktur zircaloy-4 yaug disiutcr padatemperatllr 1100 °C, waktu sinter: a. Ijmu; b. 1,5 jam; c. 2,5 jam; d. 3 jmn.pembesarml 200 x, (merupakml tahap awalclan tahap antara pada I~nyintcran)

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasih kepadaSaudara Isfandi, Martoyo, Asep Sirnagan,Sardjono B.E., Hadijaya BSc, Suyoto daD pihak-pihak yang telah membantu hingga selesainyapenelitian ini.

a

DAFTARPUSTAKA

I. BENY AMIN, M., "Nuclear Reactor Materialsand Applications", Van Nostrand ReinholdCompany Inc., New York, 1983

2. KNODLER, D., RESHKE, S., WEIDINGER,H.G., "Technology of Zirconium Alloys forCladding Tubes of Water Cooled FuelAssemblies", Kcmtechnik, 50, no. 4, 1987.

3. CAZAUD, E., LE ROUX, R., "M,tallurgie.Mise En Forme Et Traitements", 6ge ed.,Dunod, Paris (1974).b

169

Prosiding Presentasi Ilmiah Dour Bahan Bokor NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

Sn lebih kecil dari pada jumlah Zn, terjadiperbcdaan difusivitas yang besar sehinggaterjadi pori-pori (efek Kerkendal) denganakibat terjadi peng-gembungan, dan tentunyadensitas turnn.

4. JONES, W.O., "Principal of PowderMetallurgy", Arnold, London, 1937

S. HlRSC}llIORN, J.S., "Introduction to PowderMetallurgy", American Powder MetalurgyInstitute, Princeton N.J.

6. LENEL, F. V., "Powder Metallurgy, Principlesand Applications", Metal Powder IndustriesFederation, Princeton N.J.

3. MARADU SIBARANI

Apakah metode metalurgi serbuk ini dapatdigunakan untuk zirkaloy dalam bentuk pelatdan kelongsong. bagaimana dengan prosesteknologinya ?

TANYAJAWAB

1. MUL Y ADLR.

RA.SURYANA

.

Berapa tinggi yang ideal temperat\lr sintering

terhadap temperatur melting?Unsur yang ditambahkan dalam prosessintering, sebaiknya memilki temperaturmelting lebih tinggi atatl lebih rendahtemperatur lebur bahan dasar ( Zirkonium) ?

Bagaimana hubungan tinggi temperatursintering terhadap tetnperatur lebur unsur-unsur bahan das.1r dan unstlr ballaD yangditarnbahkan !

Seperti telah dijelaskan dipendahuluan (teorl)bahwa metalurgi serbuk ialah suatu teknologipembuatan komponen ( part) dari serbuk,disamping pembuatan serbuknya itu sendirl,yang dimaksud komponen (part) rnisalnyaroda gigi. Jadi metalurgi serbuk bukan untukmembuat pelat/ kelongsong.

.

4. PINITOYORA.SURYANA

Mohon kejelasan tekanan pengompakan'MP" terhadap pelet silindris. Bila 'MP"adalah satuan tekanan hidrolik dari mesinpress, mohon di kalibrasi ke dalam satuanstandar : kg/cm2, psi, dlI. Dan tekananpengompakkan pelet perlu di kalikan faktorluas:Luas Penampang Piston Hidrolik (02)

d2Luas Penampang relet

D = diameter piston hidrolikd = diameter pelet

.

Tergantung pada sifat produk yangdiinginkan, karena seperti discbutkan dalamteorin, pengiriman ialah perlakuan panasuntuk memperoleh sifat-sifat kompakan yanglebihbaik.Tergantung hila mau memadu dcngan unSllrapa, seperti dalam zirkaloy, sisik lcbur yanglebih rendah dari zirkonium. akan tempidapat juga kita memadu dengan unsur yangsisik lebumya lebih tinggi misalnya paduandengan dasar logam AI yang di padu denganZr.Tidak ada hubungannya dengan unsurpemadu yang ada hubungan ant...ratemperatur sintcring untuk lcbur logam das...ryaitu 2/3 T. ( unulk lcbur keloin ).

RA. SURY ANA

MP hanyalah ukuran skala saja, dan tekanansebenarnya berd.'lsarkan perhitungan yangdisesuaikan dengan kondisi operasipembuatan pelet VO2 jenis cireal, IMP= 3,1tol1/in2.

2. DARDJO

Pada ukuran berapalogam zirkonium dapatPhenomena yang rumittahap awal 1-2.5 jam?

5. TAUFIKUSMAN

.

Mohon dijelaskan fenomena yang terjadipada kurva " Pengaruh waktu terhadapdensiti "RA.SURYANA

RA.SURYANA

Seperti ditunjukkan dalam kurva. padapcnelitian ini bahwa pengaruh densitas tidak

-250 -180 mesh-325 meshAda Sn yang temperatur leburnya jauh lebihrendah dari Zn, pada 300 °C Sn dan jumlah

..70

dalam mesh paduanunth secara total?

apa yang terjadi pada

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996

teratur terutama pada tahap awal perputaran(1-2 jam) hal ini sebagai akibat (diduga) lajupemanasan yang terlalu tinggi daD adanyaunsur pemadu, terutama Sn yang sisiklebumya jauh lebih rendah dari Zr. Padapenelitian selanjutnya dengan laju pemanasanyang lebih rendah dari 600, daDdibandingkan juga dengan Zr mumi,memang laju pemanasan dan unS\lr pemadumempengaruhi kurva densitas vs waktu.

Apa maksud atau tujuan dari prosespenyinteran di bagi menjadi tiga tahap ?

RA. SURY ANA

.

6. GUNANDJAR

Pada waktu penyinteran, grafik/kurva yangdiperoleh (densitas vs waktu sinter)menunjukkan bahwa densitas relatif menurun(pada t.'lhap kedua). Bisakah dijelaskanmengapa densitas tersebut menurun,mengapa justru tidak naik.

RA. SURY ANA

.

Memang densitas pada tahap kedua masihmenurun. ( belum naik ) hal ini didugakarena pengaruh laju pemanas.1n ( heatingrate) yang terlalu bes.1r dan adanya unsur-unsur pemadu pada kertas kerja kami yanglain ( penelitian lanjutan ). untuk lajupemanasan < 600 °C. densitas menunjukkan

kenaikkan pada t.1hap kedua .

Pada tekanan udaIa 17 ~- > 20 ~ padaumumnya densitas turun. Penurunan inidapat disebabkan oleh beberapa faktor :a). .S'pringback ejectb). Pelepasan gas ( degarring ). udara/gas

yang terperangkap pada waktupengompakan

c). Belum terpadunya denrifikasi sempurnasehingga : .Pada 1000 °C denrefikasibelum sempuma.Pada 1200 °C temperatur selalu tinggi

sehingga panas a dan b dominan..Pada 1100 °C pengaruh a dan b

kurang dominan sehingga pengaruhtekanan relatif baik

terhadap densitas lihat halaman sebelah.Seperti diketahui pada proses penyinteranterjadi bermacam-macam fenomenadiantaranya menurut Hersckharn dan Leneladalah :-Pengikatan unsur partikel-Pertumbuhan leher-Penutupan saluran pori-Densifikasi daD pengerutan pori-Pertumbultan butirFenomena tersebut dapat terjadi berurutanatau bersama-sama. Oleh sebab itu kadang-kadang terpadunya fenomena tersebut disingkat dengan tahap awal. tahap antara daDtahap akhir untuk memindahkan.

7. FRANSISCA A.E. T.

Apa sebabnya pada temperatur 1100 °Cpengaruh tekanan pengompakan kecilterhadap densitas ?

171

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEBN-BArAN, Jakarta 18-19Maret 1996

LAMPmAN

Tabel Data pengompakan serbuk zircaloy-4

Tekanan

(MP)Berat (g)No. Densitas (g/cm3)Tinggi

=~1,28951,21751,20301,15101,09951,09301,10901,12501,14101,15401,16601,17701,20001,23401,25601,25401,27601,32001,30001,33901,36001,38201,4120: 22cm: 40cm

Diameter(cm)

2,31902,31902,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802,33802.3380

Volume

~~5,20634,90244,92474,70164,48064,45274,52144,59004,65874,71444,76594,81314,91185,05775,15215,14355,23975,42685,34095,50835,59855,69285.8215

20,367020,012520,087019,948020,019020,230021,521021,521022,127022,458022,954023,304024,144024,975025,455025,456025,966026,943026,625027,471027,979028,460029.1510

~~~~~

~~~

~~~~~~~~~~~~~~5,0075

23467

~8

9~II

1213141617

~~~

192021

~22

234

56

7891011]2]3]4]516]7181920212223

Punch atasKedalaman dies

Waktu pengompakan : 30 detik1 MP = 5,67 bar

Tabel 2. Data penyinteran pelet zircalov. waktu sinter 2 jam Tabel 3. Data penyinteran relet zircaloy dengan variasiwaktu sinterTempe-

ratur(OC)

DensitasPS

($!~)

Waktu

Gam)Tekanan

(MP)

DensitasPM (g/cm3) Tern-

peratur(OC)

DensitasPS

(p./cm3)

Tekanan

(MP)Waktu(jam)

DensitasPM (g/cm')

16

17,5192122

4,9384,9574,9825,0025,007

6,786

6,828

6,316

6,4346.266

4,9824,9874,9384,9834,9854,9384,9384,938

6,782

6,676

6,414

6,652

6,313

6,090

5,8506,152

1000

16

17,5192122

4,9384,9574,9825,0025,007

6,4146,5616,5386,4926.555

1610001100

21417

18,520

21,5

4,9154,9414,9654,9875.003

6,3756,6766,7186,0006.654

1,5

2,

2,536

8

10

6

8

10

6

8

10

6

8

10

4,9574,9574,957

6,2785,8055.613

17,51200

4,9384,9384,938

6,5506,3715,613

1614

17

18,520

21,5

4,9154,9414,9654,9875,003

1000reletrusak 5,897

5,9985.725

4,9574,9574.957

130017.5

PM = Pelet MentahPS = Pelet basil sinter

172