Posiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1996

PENENTUAN UKURAN DAN DENSITAS PRESIPITA T MgzSiPADA PADUAN AI-Mg-Si MENGGUNAKAN TEKNIK

HAMBURAN NEUTRON SUDUT KECIL 1

Sutiarso2, A. Maulana2, E.G.Rahman Putra2, Gunawan2, L Hafid2

ABSTRAKPENENTUAN UKURAN DAN DENSITAS PRESIPITAT ME SI PADA PADUAN AI-ME-SI MENGGUNAKAN

TEKNIK HAMBURAN NEUTRON SUDUT KECIL (SANS). Telah dirakukan penentuan ukuran dan densitas presipitat padapaduan AI-Mg-Si dengan teknik SANS. Presipitat hasil aging paduan pada ternperatur 2000C selarna 200 menit diamati melalui kurva!(Q) VI Q. Analisis data dilakukan menggunakan aproksimasi Guinier. Hasil analisis menunjukkan bahwa ukuran rata-rata daripresipitat sebesar 134,4 nm dan densitas sebesar 4,60/0. Terdapat perbedaan yang cukup besar antara hasil ini dibandingkan denganpengukuran menggunakan TEM. Penggunaan aproksimasi Guinier untuk sistem dengan presipitat yang mempunyai selang distribusiukuran yang lebar tampaknya tidak sesuai.

ABSTRACTMEASUREMENT OF SIZE AND DENSITY OF M~SI PRECIPITATES IN AN AI-M&-SI ALLOY USING A

SMALL ANGLE NEUTRON SCATTERING TECIINIQUE. A measurement of size and density of precipitates in an AI-Mg-Sialloy using a SANS technique has been done. Precipitates produced by ageing at 200oC for 200 minutes were observed through I(Q)VB. Q curves. The Guinier approximation was used for data analysis. The results showed that the precipitate size of 134.4 run and 4.6 %volume dcnsity were obtained. A quite large discrepancy was found between this result and TEM measurements. The use of the Guinierapproximation for this kind of system whose a wide range of size distribution seems to be inappropriate.

bentuk bulk dapat dilaksanakan. Selain itupenyiapan cuplikan pada teknik ini relatifsederhana daD tidak memerlukan keahliantersendiri. Penentuan ukuran presipitat denganteknik hamburan neutron sudut kecil dapatmemberikan harga rata-rata sebenamya dariukuran presipitat di dalam bulk tersebut.

Pada eksperimen ini, teknik SANSakan digunakan untuk menentukkan ukuran daDdensitas dari presipitat Mg2Si pada paduan AI-Mg-Si. Paduan AI-Mg-Si dipilih sebagaiobyek studi karena mempunyai kepentinganindustri yang tinggi. Pada proses pengerasanbahannya selalu berkaitan dengan fenomenapresipitasi. Proses presipitasi pada paduan init~lah banyak dipelajari daD dari hasilpenelitian-penelitian tersebut dinyatakan bahwaukuran daD distribusi dari rasa-rasa metastabilseperti GP zones ataupun presipitat semi-koherent berkaitan erat dengan sifat fisispaduan tersebut (Abis, 1985).

Penelitian ini merupakan penelitianawal dari serangkaian studi mengenaipresipitasi pada paduan AI-Mg-Si dengan teknikSANS. Pada penelitian awal ini pembahasanlcbih dititik beratkan pada pengenalan teknikSANS, yang mana merupakan teknik yangsaling melcngkapi dengan teknik elektronmikroskopi, untuk mcnentukkan ukuran daDdensitas presipitat. Mengingat teknik SANS ini

PENDAHULUANStudi mengenai presipitasi pada paduan

aluminium telah banyak dilakukan mengguna-kan teknik mikroskopi elektron ( Lutts, 1961;Thomas 1961; Pashley, 1967) .Pengamatanpresipitat menggunakan mikroskop elektrontransmisi (TEM) memberikan infonnasimengenai ukuran presipitat secara langsung.Namun untuk pengukuran fraksi volumenyaseringkali dijumpai kesulitan terutama karenadiperlukannya penentuan secara akurat daritebal foil cuplikan (Sutiarso, 1993). Kesalahandalam pengukuran kuantitatif ini dapat terjadipada penyiapan cuplikan seperti preferentialetching baik pada presfpitat maupun padamatriksnya. Kesalahan lain dapat juga. timbulmelalui penampilan gambar olch bcrkaselektron daD penentuan ketebalan foilnya.Selain dari hambatan teknis di atas kelemahanlainnya dari teknik ini adalah pengambilandaerah pengamatannya yang sangat kecilsehingga representasi dari cuplikan secarakeseluruhan kurang memadai.

Hamburan neutron sudut kecil (SANS)merupakan teknik altematif untuk mengamatifenomena presipitasi pada bahan. Kelebihandari teknik ini terutama pada daya tembusneutronnya yang besar pada hampir semuabahan sehingga penggunaan cuplikan dalam

1. Dipresentasikan pacta Seminar Ilmiah PPSM 19962. Pusat Pcnelitian Sains Materi, BAT AN

148

mernpakan teknik yang relatif barn diIndonesia, pada makalah ini latar belakang teorihamburan neutron sudut kecil diberikan untukmemberikan gambaran secara singkat mengenaiproses pengolahan data hamburan dananalisisnya. Penelitian ini akan dilanjutkanpada tahun berikutnya dengan mengamatipertumbuhan presipitat dengan pcrlakuanaging.

-untuk presipitat dengan bentuk jarom(needles) dengan panjang L (pizzi, 1974),.

R = ( .l ) J.'2L

g 12 ..(4)

LA TAR BELAKANG TEORI SANSHamburan neutron sudut kecil muncul

karena adanya fluktuasi kerapatan panjanghamburan pada bahan (Feigin, 1987) .Fluktuasi tersebut dapat ditimbulkan karenaadanya rasa kedua (presipitat) pada matriksnya.Oleh karena itu apabila tidak terjadi fluktuasi,intensitas hamburan neutron sudut kecil akantidak bergantung pada sudut hamburannya(flat). Tampang lintang SANS daTi presipitat-presipitat yang terdistribusi secara acakdiberikan melalui persamaan berikut:

Untuk sistem dengan presipitat-presipitat yangterpisah cukup jauh antara satu dengan lainnya,faktor I(Q) pada persamaan (1) dapatdiabaikan. Sehingga dengan substitusipersamaan (2), persamaan (1) dapat ditulismenjadi:

d}:;

dO

(5)

Rg dapat dipcroleh melalui kurva logaritmiftampang lintang sebagai fungsi dari Q.Menggunakan least square fitting, kemirimgankurva dan harga konstantanya (perpotongankurva dengan absisnya) dapat diperolehmelalui bagian linier dari kurva tersebut untukkemudian digunakan dalam mengevaluasiharga Rg dan G. Untuk presipitat denganbcntuk bola dan jarum, jari-jari dan panjangpresipitat dapat diperoleh melalui persamaan (3)dan (4). Densitas dari presipitat yangdinyatakan dalam fraksi volume diperolehmelalui konstanta G. Dari persamaan (5)dengan diperolehnya harga -harga V p' N dan

6p maka fraksi volume np dapat dihitung.

(1)

di mana n~ adalah jumlah presipitat per satuan

volume, \ V;) adalah kuadrat volume rata-

rata sebuah presipitat, N adalah jumlah atomper satuan volume daD (J1p) adalah

perbedaan rata-rata rapat panjang hamburanantara presipitat daD matriksnya. F(Q) adalahfaktor bentuk yang menyatakan hamburan daTisebuah presipitat daD tanda () menyatakan

barga-rata yang melingkupi bcrbagai ukurandaD orientasi daTi presipitat. I(Q) menyatakanhamburan yang disebabkan oleh interfaceeffect di antara presipitat-presipitat tersebut.Faktor bentuk di atas dapat didekati melalui(Guinier, 1937),

TATA KERJAa. Cup/ikon don per/akuan panas

Paduan Al-~g-Si yang digunakandipcroleh dari Alcan International pIc. Paduantcrscbut diperoleh dalam bentuk silinder coran(as-cast) dengan diameter 8 cm. Komposisikimia paduan diberikan pada 1able 1.Cuplikan dengan ukuran 10 x 10 mm dengantebal 5 mm disiapkan. Karena aluminiummempunyai faktor transmisi yang besar untukmempcroleh hamburan yang memadai 10 buahcuplikan ditumpuk menjadi tebal 5 cm.

(F2(Q)) = exp(-~Q2R:) (2)

Aproksimasi ini berlaku secara umum untukQrg<1,5, dirnana Rg dikenal dengan jari-jarigirasi (jari-jari Guinier). Hubungan antara jari-

jari girasi dengan jari-jari presipitat dapatdinyatakan sebagai berikut:

149

Untuk menghasilkan presipitat, cuplikan dilarutpanaskan (solution treated) pada temperatur530°C (:i: 5°C) di sebuah tungku selama 12jam. Kemudian cuplikan dicelup ke dalam airpada tempertur kamar clan dengan segera

diaging pada temperatur 200°C (:t: 2°C) selama200 menit.

Tabel 1. Komposisi kimia paduan

elemen Si Fe Cu Mn Mg Cr Zr Mg Si2

Ti-

Ekses Si

% bcrat 0,72 0,2 0,005 0,3 0,53 0,002 0,016 0,17 0,84 0,41

2-dim PSD58 cm diameter5;2 mmXS.2 mm resolution<112O beam stopper

Gambar 1. IIustrasi skcmalik peralaian SANS-J JAERI

menggunakan peralatan SANS-J. PeralatanSANS-J ini secara keseluruhan sarna denganperalatan SANS yang bcrada di PPSM.Gambar skematik dari peralatan SANS-Jdiberikan pada Gambar I. Peralatan SANS inimenggunakan sumber neutron dingin. Berkasneutron dimonokromatisasi menggunakkanselektor kecepatan mekanik. Jarak antaracuplikan dan detcktor, L diset pada posisi 10 m.Dengan mengkombinasi harga L dan panjanggelombang neutron, A 1,2 nm diperoleh selangtransfer momentum ~Q = 0,01 -0,16 nm-1dimana Q didetinisikan sebagai Q= 47t sin etA( e = sudut hamburan; A = panjang gelombang

neutron). Dengan pengambilan panjanggelombang yang besar ini, efek dari hamburanBragg ganda dapat dihindari. Pemilihan harga ~Q tersebut memungkinkan untuk diamatinyaukuran prcsipitat mulai dari 30 nm sampai 600nm. Berkas neutron yang terhambur dideteksi

b. Pengamatan presipitat dengan TEMPengamatan awal presipitat dilakukan

menggunakan TEM dengan daya 100 kV pada

cuplikan yang mendapat perlakuan aging padatemperatur 200oC selama 100 mcnit.Pengamatan ini bertujuan untuk mendapatkaninformasi tentang bentuk daD ukuran secarakasar daTi presipitat. Keberadaan presipitatpada paduan yang telah diaging tersebut jugadikonfirmasi dengan pengukuran kekerasanbahan menggunakan mesin pengukurkekerasan Vickers.

c. Pengukuran dengan .5:4NS

Disebabkan adanya kerusakan padadetektor SANS yang berada di PPSM, daDdengan memanfaatkan kerja sarna BAT AN-JAERI dalarn bidang harnburan neutroneksperirnen ini akhimya dilakukan di JAERI

]50

3oleh position sensitive detector (PSD) He 2-dimensi dengan jumlah elem'en 128 x 128.Uraian lengkap mengenai peralatan SANS-J initelah disajikan di makalah lain (Suzuki, 1992).

Untuk mengisolasi efek SANS dariinhomogenitas lainnya seperti dislokasi, cacat-cacat kisi daD lain sebagainya dilakukansubtraksi terhadap cuplikan yang diaging olehcuplikan yang telah dihomogenisasi. Karenahamburan dari cuplikan isotropik maka dapatdilakukan perata-rataan pada data cacahan yangtertangkap detektor. Harga rata-rata I(Q) vs Qkemudian di tempatkan ke dalam skala absolut.

Konversi data eksperimen ke tampanglintang diferensial absolut dr/dO. dilakukandengan mengalikan dengan konstanta kalibrasiberdasarkan persamaan:

Gambar 2b. Plot q3xI(q) vs. q menunjukkan perbedaantampang lintang antara cuplikan homogen dan teraging.

Dari Gambar 2a tampak bahwa intensitasSANS dari cuplikan homogen identik denganintensitas cuplikan teraging. Perbedaantampang lintang antar keduanya hampir tidaktampak sarna sekali. Untuk melihat perbedaantampang lintangnya den~n jelas dapatdilakukan dengan memplot Q x I(Q) vs Q (Gb.2b). Data intensitas hamburan untuk cuplikanhomogen tampak tidak konsisten dengan polaintensitas yang rendah daD flat. Hal inimenunjukkan bahwa pelarutan panas padatemperatur 530oC selama 12 jam tidak mampumenghasilkan cuplikan yang terhomogenisasidengan baik. Namun sepanjang tampanglintangnya masih lcbih rendah dari tampanglintang cuplikan teraging penggunaan datatersebut sebagai back ground subtractor masihdapat dilakukan. Dari kurva tampang lintangmakroskopik absolut (Gb. 4) kebergantungandari intensitas hamburan terhadap harga Qnyadapat teramati .Hal ini menunjukkan adanyainformasi tentang inhomogenitas di dalampaduan yang dibawa oleh berkas neutronterhambur. Konfirmasi adanya presipitat padapaduan yang mengalami perlakuan aging di alasdibcrikan juga melalui pengukuran kekerasanVickers dalam bentuk rcspons aging paduantersebut (Gb. 5). Keberadaan presipitat padacuplikan teraging tersebut dapat dibuktikandengan menaiknya kekerasan paduan denganwaktu ageing yang disebabkan oleh bertambahbanyaknya jumlah presipitat. Denganmensubtraksi data cuplikan teraging dengandata dari cuplikan homogen , dengan asumsibahwa pada kondisi tersebut presipitat belumtcrbentuk, intensitas hamburan pada Gambar 4dapat dipastikan berasal dari presipitat.

~(Q) = ~~~!dL~(Q)dO, I AI 1; tc dO

(6)

dimana I , T daD t masing-masing adalahintensitas hamburan, kocfisient transmisi daD tleba} cuplikan. lndeks c, horn, daD AImenyatakan cuplikan, cuplikan homogen dancuplikan standar aluminium.

BASIL DAN PEMBAHASANData intensitas SANS, I(Q) vs Q dari

cuplikan yang diaging pacta temperatur 200oCselama 200 menit daD cuplikan homogenditunjukkan pacta Gambar 2a. Gambar 3menunjukkan data intensitas SANS daricuplikan standar aluminium teriradiasi yangdigunakan untuk memperoleh intensitas absolut.lntensitas SANS absolut dari cuplikan di alasdiberikan pacta Gambar 4.

151

menggunakan TEM (Gb. 8) terdapat perbedaancukup besar, yaitu sekitar 30 %. Hal ini dapatdimengerti karena selain adanya perbedaandalam waktu aging yang dua kali lipat antarapengukuran dengan TEM dan SANS jugakarateristik dari aproksimasi Guinier yang lebihcondong ke harga jari-jari terbesar (Guinier,1937).

Dari plot logaritmik I(Q) absolut vs logQ (Gb. 6), dengan memfokuskan pada daerahGuinier (daerah dimana saturasi kurva teramati)dapat diekstrak infonnasi mengenai jari-jariGuinier. Dengan menggunakan least squarefitting pada k¥rva logaritmik data hamburandL/dO. vs Q (Gb.7) diperoleh kemiringankurva (R) 38,8 om. Harga tersebutbersesuaian 8engan ukuran presipitat 134,4 om.

Apabila dibandingkan dengan pengukuran

Pengolahan data yang lebihrepresentatif untuk sistem paduan ini (sistemdengan selang distribusi ukuran yang lebar)

dapat diperoleh dengan menggunakan fungsidistribusi ukuran. Pemakaian metoda ini akandilakukan pada penelitian tahun berikutnya.Perhitungan fraksi volume melalui persamaan(5) dengan pertolongan data teoritis rapatpanjang hamburan presipitat daD matriksnva p...

10 ;2 to -= 1,996 10 cm daD PMg Si = 2,358 10 cm

diperoleh fraksi volume se~sar 4,6 %. Hasilpenentuan ukuran daD densitas presipitatdiberikan pada Tabel 2.

Dari hasil eksperimen di atasditunjukkan bahwa kualitas data daTi cuplikanhomogen sebagai back ground subtractorbcrperan besar dalam menentukan hasil analisis

Tabe12. Parameter presipitat M~Si pada paduanAl-Mg-Si yang telah diaging pada 200 C selama 200 meDii

n (%)p

4,6

L (om).R (om)g

38,8

Pameter

134,4Hasil pengukuran

~

30 l:2i;f~"I(i:'('A , ,,

r:-',EE'"C)~'-"Z0.:>

Gambar 4. lntensitas SANS absolut dari cuplikan teragingpada 200.C

Gambar 5. Kurva kekerasan paduan terhadap waktu aging.

152

Kondisi homogen pada dasarnya dapat diperolehdengan melakukan pelarutan panas yang baiksehingga diperoleh larutan padat yang homogenyang mengandung presipitat dengan ukuran diluar jangkauan pengamatan SANS atau denganmen gaging cuplikan untuk waktu yang cukuplama sehingga dihasilkan presipitat denganukuran yang sangat besar daD di luar jangkauanpengamatan. Tidak diperolehnya kondisi

Gambar 8. MikrografTEM dari cuplikan Al-Mg-Si yangdiaging pada temperatur 200.C selama 100 menit.

Perbesaran 168.000 X dengan ukuran presipitat rata-ratasekitar 90 nm.

KESIMPULANTeknik hamburan neutron sudut kecil

sebagai teknik altematif mampu menjawabpermasalahan pengukuran parameter presipitat.Presipitat dengan ukuran 134,4 nm dan densitas4,6% telah diperoleh. Pemilihan cuplikanhomogen sebagai back ground sub tractorsangat menentukan basil pengukuran.Penggunaan Aproksimasi Guinier nampaknyatidak terlalu tepat untuk sistem paduan AI-Mg-Si yang mempunyai selang distribusi ukuranyang lebar dan sebagai penggantinyapenggunaan fungsi distribusi ukuran dalamanalisa data diperkirakan akan memberikanbasil yang lebih representatif.

q(1/nm)

Gambar 6. Plot logaritmik anlara I(q) Ys. q, menunjukkan

daerah saturasi Guinier.

homogen pada eksperimen ini mungkindisebabkan adanya presipitat stabil padacuplikan as received yang tidak mampu lagidilarut panaskan. Pemilihan cuplikan yangteraging dalam waktu lama sebagai back groundsubtractor naltlpaknya lebih mudahmemperolehnya secara tcknis.

UCAPAN TERIMA KASIHPenulis mengucapkan terima kasih

kepada Dr. J. Suzuki dari JAERI yang telah

membantu dalam eksperimen menggunakanSANS-J. Terima kasih juga kepada Mr.

Minakawa yang telah memberikan bantuannyadalam pengerjaan preparasi cuplikan daD proses

perlakuan panas.108-6-4-

IO;-Eu0;-,-

C/I'-"OJ

"0"W

"0

~.

10..,

~

8-0'6"

4-

i j--- i [ i :"-1 '--' ' ;( ' 0 2 4 6 10xl0-3

2 -2q (nm )

Gambar 7. Plot Guinier. menunjukkan ukuran presipitatrata-rata.

DA,FTARPUSTAKA1. LUlTS, A, Acta Met., (1961), 9, 5772. maMAS, G, J. Inst. Metals (1961), 90, 573. PASHLEY, D.W., et al, Phil. Mag., (1967),

15,514. SUTIARSO, MSC. thesis, Univ. of

Manchester, England (1993)5. FEIGIN, L.A., et al, Structure Analysis by

SAXS and .s:4NS, Plenum Press, London,(1987)

6. GUlNIER, A.C.R. Acad. Sci., Paris, (1937),204,1115

7. PIZZI, P., et al, J. Appl. Cryst., (1974),7,170

8. SUZUKI, J, JAERI NSL Report, (1992)

153