y kajian sintesis dan karakterisasi y mg-al -like dari .../kajian... · 1. dr. fitria rahmawati, m....

perpustakaan.uns.ac.id digilib.uns.ac.id

commit to user

KAJIAN SINTESIS DAN KARAKTERISASI

Mg-Al HYDROTALCITE

PENGHILANGAN ION KALSIUM

Ditulis dan diajukan untu

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN

i


HYDROTALCITE-LIKE DARI BRINE WATER

PENGHILANGAN ION KALSIUM

Disusun oleh:

DWI WAHYUNI

M0307010

SKRIPSI

Ditulis dan diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan

mendapatkan gelar Sarjana Sains

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

Juli, 2012


BRINE WATER TANPA

k memenuhi sebagian persyaratan

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM


commit to user

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Maret Surakarta Telah Mengesahkan Skripsi Mahasiswa: Dwi Wahyuni M0307010, dengan judul ”Hydrotalcite-Like Dari

Pembimbing

Dr. Eddy Heraldy, M.SiNIP. 19640305 200003 1002

Dipertahankan di depan TIM Penguji Skripsi pada:

Hari

Tanggal

Anggota TIM Penguji :

1. Dr. Fitria Rahmawati, M. Si

NIP. 19751010 200003 2001

2. Edi Pramono, M. Si

NIP. 19830918 200812 1003

Fakultas Matem

HALAMAN PENGESAHAN

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Maret Surakarta Telah Mengesahkan Skripsi Mahasiswa:

hyuni M0307010, dengan judul ” Kajian Sintesis Dan Karakterisasi Dari Brine Water Tanpa Penghilangan Ion Kalsium

Skripsi ini dibimbing oleh :

Pembimbing I

Dr. Eddy Heraldy, M.Si. NIP. 19640305 200003 1002

Pembimbing II

I.F. Nurcahyo, M. Si.NIP. 19780617 200501 1001


: Kamis

: 26 Juli 2012

:

Dr. Fitria Rahmawati, M. Si 1.................................

19751010 200003 2001

amono, M. Si 2.................................

19830918 200812 1003

Disahkan Oleh:

Jurusan Kimia

Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam

Universitas Sebelas Maret Surakarta

Ketua Jurusan Kimia

Dr. Eddy Heraldy, M.Si.

NIP. 19640305 200003 1002

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Sebelas

Kajian Sintesis Dan Karakterisasi Mg-Al Tanpa Penghilangan Ion Kalsium”

Pembimbing II

F. Nurcahyo, M. Si. NIP. 19780617 200501 1001


1.................................

2.................................


commit to user

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul ”KAJIAN SINTESIS

DAN KARAKTERISASI Mg-Al HYDROTALCITE-LIKE DARI BRINE WATER

TANPA PENGHILANGAN ION KALSIUM ” adalah benar-benar hasil penelitian

sendiri dan tidak terdapat karya yang pernah diajukan untuk memperoleh gelar

kesarjanaan di suatu perguruan tinggi, dan sepanjang pengetahuan saya juga tidak

terdapat kerja atau pendapat yang pernah ditulis atau diterbitkan oleh orang lain,

kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar

pustaka.

Surakarta, Juli 2012

DWI WAHYUNI


commit to user

KAJIAN SINTESIS DAN KARAKTERISASI Mg-Al HYDROTALCITE-LIKE

DARI BRINE WATER TANPA PENGHILANGAN ION KALSIUM

DWI WAHYUNI

Jurusan Kimia. Fakultas Matematia dan Ilmu Pengetahuan Alam.

Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Telah dilakukan sintesis dan karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like dari brine

water tanpa penghilangan ion kalsium. Penelitian bertujuan untuk memanfaatkan limbah desalinasi (brine water) sebagai bahan dasar sintesis Mg-Al hydrotalcite-like

tanpa penghilangan ion kalsium dengan metode kopresipitasi pada perbandingan rasio molar Mg/Al (2:1), suhu 65oC, pH 10 selama satu jam reaksi. Hasil sintesis diidentifikasi menggunakan X-Ray Diffractometer (XRD), Fourier Transform

Infrared Spectrosphotomete (FTIR), X-Ray Fluorescence (XRF), Surface Area

Analyzer (SAA), Thermo Gravimetric/Differential Thermal Analyzer (TG/DTA). Hasil karakterisasi sampel dari analisis kualitatif XRD menunjukkan bahwa terdapat anion penyeimbang muatan CO3

2- pada Mg-Al hydrotalcite-like. Hasil karakterisasi FTIR menunjukkan adanya uluran O-H pada bilangan gelombang 3466,08 cm-1. 1629,85 cm-1 merupakan tekukan O-H, 1361,74 cm-1 merupakan uluran simetris CO3

2-, 449,41cm-1 dan 536,21 cm-1 uluran Mg-O dan Al-O serta 713,66 cm-1 merupakan uluran Ca-O. Adanya ikatan Mg-O, Al-O, Ca-O serta gugus hidroksil dan karbonat mengidentifikasikan senyawa yang disintesis merupakan hydrotalcite like. Analisis XRF menunjukkan adanya kandungan Al, Mg serta Ca di dalam hydrotalcite-like serta terjadi proses dehidrogenasi dan dekarboksilasi pada analisis TG/DTA. Luas permukaan dan jari-jari pori Mg-Al hydrotalcite-like adalah 154,898 m2/g dan 44,8632 Å. Penambahan zat aktif KF dapat menurunkan luas permukaan dan jari-jari pori Mg-Al hydrotalcite-like tetapi juga mampu meningkatkan kristalinitas hydrotalcite.

Kata kunci: Sintesis, karakterisasi, brine water, ion kalsium, Mg-Al hydrotalcite

like, Kalium Fluorida.


commit to user

THE STUDY OF SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF Mg-Al

HYDROTALCITE LIKE FROM BRINE WATER WITHOUT CALCIUM ION

ELIMINATION

DWI WAHYUNI

Department of Chemistry. Mathematic and Natural Science Faculty. Sebelas Maret Univercity

ABSTRACT

The synthesis and characterization of Mg-Al hydrotalcite-like from brine water without calcium ion elimination have been carried out. The aim of the research is to use brine water as raw material for the synthesis Mg-Al hydrotalcite-like without the removal of calcium ion. The synthesis method is co-precipitation at molar ratio of Mg to Al is 2:1 at 65 oC, pH of reaction is 10 and the reaction time is 1 hour. The prepared materials were identified by X-Ray Diffractometer (XRD), Fourier Transform Infrared Spectrophotometer (FTIR), X-Ray Fluorescence (XRF), Surface Area Analyzer (SAA) and Thermo Gravimetric/Differential Thermal Analyzer (TG/DTA). The XRD pattern shows the present of CO3

2- anion in Mg-Al hydrotalcite-like. The result of FTIR characterization shows the presence of –OH streching at wavenumber 3466.08 cm-1, 1629.85 cm-1 the presence of –OH bending, 1361.74 cm-1 the presence of CO3

2- symmetric streching, 449.1 cm-1 and 536.21 cm-1 are Mg-O streching and Al-O. And 713.66 cm-1 is the Ca-O streching. The presence of Mg-O bonds, Al-O bonds, hydroxyl and carbonate groups which is characterized as O-H bending indicates that the prepared material is Mg-Al hydrotalcite-like. The XRF analysis show a contents of Al, Mg and Ca in hydrotalcite-like and process dehydrogenation and decarboxylation in the analys of TG/DTA. The surface area and the pore radius of Mg-Al hydrotalcite-like 154.898 m2/g and 44.8632 Å. The addition of the active substance KF can reduce the surface area and pore radius of Mg-Al hydrotalcite-like and also improve the hydrotalcite cristallinity.

Keywords: Synthesis, Characterization, Brine Water, Calcium Ion, Mg-Al

Hydrotalcite-Like, Photasium Fluoride


commit to user

MOTTO

“...Dan barang siapa yang taat kepada Allah SWT, dan Rosul-NYA dan takut kepada Allah SWT dan

bertaqwa kepada-NYA, maka mereka adalah orang-orang yang mendapat kemenangan...”

(QS An-Nur : 52)

“...“...“...“...Kesempurnaan hanya milik ALLAH SWT, Kesempurnaan hanya milik ALLAH SWT, Kesempurnaan hanya milik ALLAH SWT, Kesempurnaan hanya milik ALLAH SWT,

tapi berusahalah menjadi sempurna tapi berusahalah menjadi sempurna tapi berusahalah menjadi sempurna tapi berusahalah menjadi sempurna agar agar agar agar

mereka mereka mereka mereka (keluarga) bangga (keluarga) bangga (keluarga) bangga (keluarga) bangga karena karena karena karena telah telah telah telah

memilikimumemilikimumemilikimumemilikimu...”...”...”...”

“...jangan kau jadikan semua

cobaan-Nya sebagai penghalang

tapi jadikan itu sebagai kekuatan

untuk menjadikanmu sebagai sang

juaraaaaaa...”


commit to user

PERSEMBAHAN

Karya ini saya persembahkan untuk kalian,

☺ Orangtuaku tersayang “Orangtuaku tersayang “Orangtuaku tersayang “Orangtuaku tersayang “Bapak & Bapak & Bapak & Bapak & IbuIbuIbuIbu””””☺ maaf kalau tidak bisa menyelesaikan ini semua tepat waktu.Terimakasih atas semua bimbingan, cinta, kasih

sayang dan doa yang tak henti-hentinya selama ini.

☺ SaudarakuSaudarakuSaudarakuSaudaraku tercinta “tercinta “tercinta “tercinta “Astuti Astuti Astuti Astuti & & & & BektiBektiBektiBekti””””☺ yang selalu memberikan dukungan untukku.

☺ SahabatSahabatSahabatSahabat----sahabatku sahabatku sahabatku sahabatku ““““Melina, Pipit, Furi, Melina, Pipit, Furi, Melina, Pipit, Furi, Melina, Pipit, Furi, Husna, Nila, Siwi, IrmaHusna, Nila, Siwi, IrmaHusna, Nila, Siwi, IrmaHusna, Nila, Siwi, Irma””””☺

yang telah setia memberikan semangat dan motivasi serta

kebersamaanya.

☺ Almamater UNSAlmamater UNSAlmamater UNSAlmamater UNS☺


commit to user

KATA PENGANTAR

Puji Syukur kehadirat Tuhan Yang Maha Esa yang telah melimpahkan rahmat,

karunia, dan ijin-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan skripsi ini

untuk memenuhi sebagian persyaratan guna mencapai gelar Sarjana Sains dari

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas

Sebelas Maret.

Skripsi ini tidak akan selesai tanpa adanya bantuan dari banyak pihak, karena

itu dengan kerendahan hati penulis menyampaikan terimakasih kepada :

1. Prof. Ir. Ari Handono Ramelan., M.Sc., Ph.D., selaku dekan Fakultas

Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Sebelas Maret

Surakarta.

2. Dr. Eddy Heraldy., M.Si., selaku ketua jurusan FMIPA UNS dan sebagai

pembimbing I.

3. I. F. Nurcahyo, M.Si., selaku pembimbing II.

4. Drs. Pranoto, M.Si., selaku pembimbing Akademik.

5. Bapak Ibu dosen dan seluruh staf jurusan Kimia.

6. Kedua orang tua serta seluruh keluarga atas doa, dukungan dan motivasi yang

diberikan untuk segera menyelesaikan karya ini.

7. Teman-teman seperjuangan tyas, eka, tyo, fajar, jati, muri dan devi, warga

dewi sumbi (mel, dini, trias, arti, dito), mas dedi, om lala serta teman-teman

kimia ’07 atas semangat dan dukungannya.

8. Semua pihak yang tidak mungkin disebutkan satu per satu, terimakasih atas

semua dukungannya selama ini.

Penulis menyadari bahwa skripsi ini masih jauh dari sempurna. Oleh karena

itu, penulis mengharapkan kritik dan saran yang membangun dari semua pihak dalam

menyempurnakan skripsi ini. Penulis berharap, semoga karya kecil ini dapat

memberikan manfaat bagi ilmu pengetahuan dan pembaca.

Surakarta, Juli 2012

Dwi Wahyuni


commit to user

DAFTAR ISI

HALAMAN JUDUL ........................................................................................ i

HALAMAN PENGESAHAN ........................................................................... ii

HALAMAN PERNYATAAN................................................................. .......... iii

HALAMAN ABSTRAK.............. ...................................................................... iv

HALAMAN ABSTRACT ................................................................................ . v

HALAMAN MOTTO ...................................................................................... vi

HALAMAN PERSEMBAHAN ...................................................................... vii

KATA PENGANTAR ...................................................................................... viii

DAFTAR ISI .................................................................................................... ix

DAFTAR TABEL ........................................................................................... xi

DAFTAR GAMBAR ...................................................................................... xii

DAFTAR LAMPIRAN .................................................................................... xiii

BAB I. PENDAHULUAN ............................................................................... 1

A. Latar Belakang Masalah .............................................................. 1

B. Perumusan Masalah ...................................................................... 3

1. Identifikasi Masalah ................................................................. 3

2. Batasan Masalah ...................................................................... 4

3. Rumusan Masalah ................................................................... 5

C. Tujuan Penelitian ........................................................................ 5

D. Manfaat Penelitian ...................................................................... 5

BAB II. LANDASAN TEORI ........................................................................ 7

A. Tinjauan Pustaka .......................................................................... 7

1. Komposisi Dan Pengolahan Air Laut........................ .................. 7

2. Hydrotalcite ............................................................................. 8

3. Kalium Fluorida......... .............................................................. 12

4. Karakterisasi hydrotalcite-like................................................... . 13

B. Kerangka Pemikiran ................................................................... 21

C. Hipotesis ...................................................................................... 22

BAB III. METODOLOGI PENELITIAN ..................................................... 23


commit to user

A. Metode Penelitian ........................................................................ 23

B. Tempat dan Waktu Penelitian ..................................................... 23

C. Alat dan Bahan ............................................................................. 23

D. Prosedur Penelitian ...................................................................... 24

1. Sintesis dan Karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like .................. 24

2. Preparasi KF/Mg-Al hydrotalcite-like dan Karakterisasi ............ 24

E. Teknik Pengumpulan Data ................. .................................... 24

F. Teknik Analisis Data..................................................... ................ 25

BAB IV. HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ............................. 27

A. Sintesis dan Karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like

dari Brine Water ............................................. ...................... 27

B. Efek ion kalsium pada karakteristik Mg-Al hydrotalcite-like ...... 32

C. Sintesis dan Karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like ............. ........ 35

BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN ....................................................... 40

A. Kesimpulan ................................................................................. 40

B. Saran ........................................................................................... 41

DAFTAR PUSTAKA ...................................................................................... 42

LAMPIRAN .................................................................................................... 47


commit to user

DAFTAR TABEL

Tabel 1. Tabel 1. Komposisi kimia air laut dan brine water

(Heraldy et al., 2010).......................................................................... 7

Tabel 2. Gugus-gugus fungsi Mg/Al hydrotalcite-like ............................ ....... 14

Tabel 3. Komponen penyusun hydrotalcite-like

(Wegrzyn et al., 2010)........................................................... 19 Tabel 4. XRF komposisi sampel hydrotalcite (Carja et al., 2002)................... 19

Tabel 5. Harga d tiga puncak tertinggi senyawa hasil sintesis............... .......... 30

Tabel 6. Tabulasi gugus fungsi hydrotalcite-like....... ...................................... 31

Tabel 7. Komposisi Mg-Al hydrotalcite-like dengan XRF........................... ... 33

Tabel 8. Data analisis termal TG/DTA...................................................... ...... 34

Tabel 9. Tabulasi intensitas d003, d006 dan d009............................................ ..... 35

Tabel 10. Hasil analisis luas muka spesifik, volume pori total dan

rerata jejari pori sampel Mg-Al hydrotalcite-likea......................... .... 36

Tabel 11. Karakteristik sifat fisik hasil sintesis........................................... ...... 37

Tabel 12. Tabulasi intensitas d003, d006 dan d009......................................... ....... 37

Tabel 13. Hasil analisis luas muka spesifik, volume pori total dan rerata

jejari pori sampel KF/Mg-Al hydrotalcite-likea............................. .... 39

Tabel 14. Data analisis termal TG/DTA..................................................... ....... 39


commit to user

DAFTAR GAMBAR

Gambar 1. Struktur lapisan LDH (Raki et al. 2004) .................................... 10

Gambar 2. Struktur lapisan hydrotalcite ..................................................... 10

Gambar 3. Spektra FTIR dari LDH dengan perbedaan rasio molar.

A spektra OH, B spectra serapan H2O, C spektra serapan

-CO32- dan D spektra serapan [Metal]-OH stretching.

(Kang et al.,2005). ................................................................. ..... 15

Gambar 4. Spektra FTIR Ca-Al LDH Raki and Beaudoin (2008). ............. 15

Gambar 5. Difraktogram XRD LDH dengan perbedaan rasio mol

(a) Mg/Al=2 (b) Mg/Al=2.5(c) Mg/Al=3

(Kang et al. 2005).......................... ......................................... 16

Gambar 6. Difraktogram Ca-LDH dan Mg-LDH

(Fayyazbakhsh et al. 2012)................................... ...................... 16

Gambar 7. XRD Ca-Al-CO3 LDH dengan perbedaan rasio mol Ca/Al

(Chang et al., 2011)................................................................ .... 20

Gambar 8. TG/DTA Mg/Al hydrotalcite dengan rasio mol Mg/Al (2,0)

dengan variasi suhu pemanasan selama 11 jam. (A) 70 oC

(B) 110 oC dan (C) 140 oC....................................................... .. 22

Gambar 9. TG/DTA Ca/Al LDH (Raki et al., 2004)................................... . 20

Gambar 10. TG/DTA KF/Mg(Al)O-dy (Xu et al., 2011)........................... ... 20

Gambar 11. Difraktogram XRD ................................ .................................... 28

Gambar 12. Difraktogram XRD Mg-Al hydrotalcite...................... ............... 29

Gambar 13. Spektra FTIR (a) Mg-Al hydrotalcite-likea (b) Mg-Al

hydrotalcite-like (Setyowati, 2011)...... ..................................... 32

Gambar 14. Difraktogram XRD KF/ Mg-Al

hydrotalcite-likea ............................................ ............................ 35

Gambar 15. Difraktogram XRD KF/ Mg-Al

hydrotalcite-likea.................................................................. ....... 37

Gambar 16. Spektra FTIR (A) KF/Mg-Al hydrotalcitea

(B) KF/Mg-Al hydrotalcite-like (Setyowati, 2011).................. .. 38


commit to user

DAFTAR LAMPIRAN

Lampiran 1. Perhitungan Sintesis Mg/Al Hydrotalcite-Like ......................... 46

Lampiran 2. Desain Penelitian ...................................................................... 48

Lampiran 3. Skema Sintesis Mg/Al Hydrotalcite-Like...... ............................. 49

Lampiran 4. Data X-Ray Diffraction (XRD) Mg-Al Hydrotalcite

Tanpa Penghilangan Ion Kalsium .............................................. 50

Lampiran 5. Data X-Ray Diffraction (XRD) KF/Mg-Al Hydrotalcite .......... 51

Lampiran 6. Data JCPDS Mg/Al Hydrotalcite ............................................... 52

Lampiran 7. Perbanbingan Harga d Sampel Mg-Al Hydrotalcite-Like

Dengan Data JCPDS Mg-Al Hydrotalcite-Like Dan

Perhitungan Persentase Relatif................................................... 53

Lampiran 8. Perbanbingan Harga d Sampel Mg-Al Hydrotalcite-Like

Dengan Data JCPDS Mg-Al Hydrotalcite-Like Dan

Perhitungan Persentase Relatif................................................... 55

Lampiran 9. Spektra FTIR........................ ..................................................... 57

Lampiran 10. Kurva Luas Area Mg-Al Hydrotalcite Dengan Metode BET .... 60

Lampiran 11. Kurva Luas Area Mg-Al Hydrotalcite Dengan Metode BJH.. ... 60

Lampiran 12. Kurva Luas Area KF/Mg-Al Hydrotalcite Dengan

Metode BET......................................... ...................................... 62

Lampiran 13. Kurva Luas Area KF/Mg-Al Hydrotalcite Dengan

Metode BJH.................. .............................................................. 63

Lampiran 14. Kurva TG/DTA............................ ............................................ 64

Lampiran 15. Data XRF.. ................................................................................. 65


commit to user

1

BAB I

PENDAHULUAN

A. Latar Belakang Masalah

Indonesia dikenal sebagai negara maritim karena sebagian besar wilayahnya

merupakan perairan teritorial dengan luas 3,2 juta km2 sehingga memiliki banyak

potensi yang dapat dimanfaatkan untuk kehidupan manusia baik dalam bidang

transportasi, ekonomi, sosial budaya maupun bidang pendidikan. Pemanfaatan air laut

dalam bidang ekonomi dapat berupa pemanfaatan hasil laut untuk kehidupan manusia

serta pemanfaatan dalam bidang industri seperti Pembangkit Listrik Tenaga Uap

(PLTU) yang memanfaatkan air laut sebagai sumber alami yang akan dijadikan

sebagai air bersih untuk proses produksi steam (uap). Untuk keperluan tersebut,

PLTU menyediakan unit proses desalinasi air laut. Namun, dalam proses desalinasi

hanya 40% air laut dapat diubah menjadi air bersih, sementara sisanya sebanyak 60%

yang disebut dengan brine water dikembalikan lagi ke laut sebagai limbah (Heraldy,

2012). Adapun komposisi kimia brine water yang dikembalikan ke laut hampir sama

dengan komposisi air laut yaitu mengandung ion Cl-, Na+, SO42-, Mg2+, Ca2+, dan K+

(Anderson, 2003). Salah satu logam alkali tanah yang terkandung dalam brine water

yang memiliki potensi tinggi untuk dimanfaatkan sebagai komponen penyusun

hydrotalcite-like adalah ion magnesium.

Hydrotalcite merupakan salah satu mineral anionik yang menarik dan

prospektif karena dapat disintesis dengan mudah serta dapat digunakan dalam

berbagai aplikasi seperti sebagai eksipien farmasi, adsorben, katalis atau precursor

katalis (Tong et al., 2003; Heraldy, 2011). Hydrotalcite dalam bentuk naturalnya

adalah suatu hidroksikarbonat dari magnesium dan aluminium dengan rumusan

[Mg6Al2(OH)16]2+CO3

2-.4H2O. Semua kelompok senyawa yang hampir sama dengan

hydrotalcite baik yang natural maupun sintetis disebut hydrotalcite-like. Hydrotalcite

atau hydrotalcite–like termasuk jenis lempung anionik yang dikenal pula sebagai

layered double hydroxides, dengan rumus umum :

[M2+1-xM

3+x(OH)2]

x+[An-x/n].mH2O

di mana M2+ = kation divalen ( Mg, Cu, Ni, Co, Zn, Fe, Mn, Cd, Ca) ; dan M

3+=

kation trivalen (Al, Ga, Co, Fe, Mn, Cr,V, Ti, In). Sementara An- merupakan anion


commit to user

2

yang mengisi interlayer (OH−, Cl−, NO3−, CO3

2−, SO42−) akibat adanya muatan positif

pada permukaan hydrotalcite. Muatan positif pada permukaan ini ditimbulkan oleh

adanya substitusi anion divalen oleh anion trivalen (Hickey et al., 2000).

Kameda et al. (2000; 2002) telah mensintesis Mg-Al hydrotalcite dari air laut

tiruan serta Heraldy (2011) dan Setyowati (2011) telah mensintesis Mg-Al

hydrotalcite-like dari bahan dasar brine water dengan cara menghilangkan

keberadaan ion kalsium karena beranggapan adanya ion kalsium dalam air laut tiruan

maupun brine water dianggap merupakan pengotor yang mampu menghambat

terbentuknya kristal hydrotalcite. Disisi lain Gao et al. (2010) telah melakukan

sintesis hydrotalcite dengan mengkombinasikan tiga senyawa murni sebagai

komponen penyusun hydrotalcite yaitu dengan mengkombinasikan senyawa

Ca(NO3)2.4H2O, Mg(NO3)2.6H2O, dan Al(NO3)3.9H2O menjadi Ca-Mg-

Al/hydrotalcite.

Dalam penelitiannya selain membuat Ca-Mg-Al/hydrotalcite, Gao juga

membuat senyawa Mg-Al/hydrotalcite dan Ca-Al/hydrotalcite. Setelah itu, untuk

pembuatan katalis, Gao et al. (2010) menambahkan senyawa Kalium Fluorida (KF)

ke dalam hydrotalcite yang dihasilkan. Dari hasil karakterisasi katalis tersebut,

menunjukkan bahwa terjadi peningkatan kristalinitas dan hasil uji katalis. Pada uji

katalis, KF/Ca-Mg-Al hydrotalcite memiliki hasil konversi biodiesel yang lebih

banyak bila dibandingkan dengan konvesri biodiesel menggunakan katalis KF/Mg-Al

hydrotalcite maupun KF/Ca-Al hydrotalcite. Hasil konversi biodiesel yang diperoleh

adalah mendekati 100 %. Hal tersebut dikarena KF/Ca-Mg-Al hydrotalcite memiliki

situs aktif yang dimiliki oleh KF/Mg-Al hydrotalcite dan KF/Ca-Al hydroatlcite.

Situs aktif tersebut antara lain KMgF3, KCaF3, CaAlF5 dan KCaCO3F.

Berdasarkan penelitian Gao et al. (2010) yang telah mensintesis KF/Ca-Mg-

Al hydrotalcite dengan bahan dasar senyawa murni tersebut, serta belum ada

penelitian tentang sintesis hydrotalcite-like dari brine water tanpa penghilangan ion

Ca2+, maka diperlukan kajian lanjut sintesis hydrotalcite-like dari brine water dengan

cara tetap mempertahankan kandungan ion kalsium dalam brine water serta

penambahan zat aktif KF. Dilakukannya penambahan KF ke dalam Mg-Al

hydrotalcite-like dalam penelitian ini, dimaksudkan untuk mengetahui kemungkinan

perubahan karakteristik dari KF/hydrotalcite-like. Kajian awal yang akan dilakukan


commit to user

3

difokuskan pada karakter fisik hydrotalcite-like dan KF/hydrotalcite-like. Dengan

demikian akan dapat dilihat sifat kristalinitas, luas permukaan, jari-jari pori serta

analisis termal antara hydrotalcite-like serta KF/hydrotalcite-like yang disintesis dari

brine water tanpa penghilangan ion Ca2+.

B. Perumusan Masalah

1. Identifikasi Masalah

Salah satu logam alkali tanah yang terkandung dalam brine water yang

memiliki potensi tinggi sebagai komponen penyusun hydrotalcite-like adalah ion

magnesium. Pada umumnya Mg-Al/hydrotalcite tersusun atas kation divalent (Mg2+)

dan trivalent (Al3+) dengan interlayer CO32-. Ion kalsium merupakan ion dominan

yang memiliki pengaruh besar sebagai untuk menghambat terbentuknya kristal Mg/Al

hydrotalcite sehingga dalam sintesis Mg/Al hydrotalcite perlu dilakukan proses

pengendapan ion Ca2+ dalam brine water tiruan (Kameda et al., 2000). Oleh karena

itu, sifat kimia Ca2+ dan Mg2+ hampir sama diduga memberikan pengaruh yang

hampir sama pula terhadap proses terbentuknya kristal hydrotalcite-like. Sehingga

agar diperoleh fasa Mg/Al hydrotalcite yang optimum diperlukan penghilangan ion

Ca2+. Namun, preparasi larutan awal untuk penghilangan ion Ca2+ memerlukan waktu

yang relatif lama sehingga langkah tersebut dirasa kurang efisien. Disisi lain, Gao et

al. (2010) telah mengkombinasikan tiga senyawa murni untuk mensintesis Ca-Mg-Al

hydrotalcite. Berdasarkan penelitian Gao et al. (2010) tersebut, dapat dikatakan

bahwa kalsium juga berpotensi dalam penyusunan fase hydrotalcite sehingga ion

kalsium yang terkandung di dalam brine water dan juga dikenal sebagai pengotor

dapat digunakan sebagai bahan dasar pembuatan fase hydrotalcite-like.

Upaya peningkatkan kristalinitas dan aktifitas katalis suatu hydrotalcite dapat

dilakukan dengan penambahan zat aktif seperti kalium fluorida (KF) (Setyowati,

2011). Peningkatan rasio KF akan memperbesar kristalinitas dan aktifitas katalis.

Akan tetapi ketika rasio KF mencapai ambang batas distribusi monolayer maka

kristalinitas akan menurun seiring dengan kenaikan rasio KF sebab ketika rasio KF

lebih besar dari ambang batas maka akan menutupi sisi aktif yang mengakibatkan

menurunnya kristalinitas. Selain itu penambahan KF akan merusak struktur

hydrotalcite sehingga dapat menurunkan luas permukaan dan jari-jari pori partikel.


commit to user

4

Berdasarkan penelitian sebelumnya (Gao et al., 2010) kondisi optimum dicapai

dengan perbandingan berat KF/berat Mg-Al hydrotalcite-like adalah 100 %.

2. Batasan Masalah

Berdasarkan identifikasi masalah tersebut, maka dibuat batasan masalah

sebagai berikut:

a. Sintesis Mg-Al hydrotalcite-like dilakukan dengan tanpa penghilangan kandungan

ion Ca2+ yang terdapat dalam brine water.

b. Untuk meningkatkan kristalinitas hydrotalcite-like dilakukan penambahan zat aktif

KF ke dalam hydrotalcite-like dengan rasio berat KF/berat hydrotalcite-like adalah

100% (1:1).

3. Rumusan Masalah

Berdasarkan identifikasi masalah dan batasan masalah di atas, maka dibuat

rumusan masalah sebagai berikut:

a. Apakah senyawa Mg-Al hydrotalcite-like dari brine water dapat disintesis tanpa

penghilangan ion Ca2+ yang terkandung di dalam brine water ?

b. Bagaimanakah karakteristik kristalinitas, luas permukaan dan jari-jari pori KF/Mg-

Al hydrotalcite-like hasil sintesis?

C. Tujuan Penelitian

Tujuan dari penelitian ini adalah sebagai berikut:

1. Membuat senyawa Mg-Al hydrotalcite-like dari bahan dasar brine water dengan

tanpa penghilangan ion Ca2+ yang terkandung di dalam brine water.

2. Mengetahui karakteristik kristalinitas, luas permukaan, dan jari-jari pori KF/Mg-

Al hydrotalcite-like hasil sintesis.

D. Manfaat Penelitian

Manfaat penelitian ini adalah sebagai berikut:

1. Memberi informasi tentang alternatif pemanfaatan brine water sebagai bahan dasar

sintesis Mg-Al hydrotalcite-like tanpa penghilangan ion kalsium yang terkandung

di dalamnya.

2. Memberi informasi tentang karakteristik kristalinitas, luas permukaan, jari-jari

pori dan analisis termal KF/ Mg-Al hydrotalcite-like hasil sintesis dari brine water

tanpa penghilangan kandungan ion kalsium.


commit to user

6

BAB II

LANDASAN TEORI

A. Tinjauan Pustaka

1. Komposisi Dan Pengolahan Air Laut

a. Komposisi Kimia Air Laut

Pada dasarnya komposisi air laut disetiap wilayah didunia adalah hampir

selalu konstan. Dalam 1000 gram air laut, terkandung 965 gram (96,5 %) air yang

merupakan komponen terbesar penyusun air laut dan 35 gram (3,5 %) merupakan

komponen garam-garam yang terlarut (salinitas). Terdapat garam-garaman utama

yang berpengaruh terhadap salinitas air laut yaitu klorida (55 %), natrium (31 %),

sulfat (8 %), magnesium (4 %), kalsium (1 %) dan sisanya terdiri dari bikarbonat,

bromide, asam borak, stronsium dan florida (Anderson, 2003).

Berikut merupakan perbandingan komposisi kimia antara air laut dengan

brine water yang tercantum pada Tabel 1 di bawah ini :

Tabel 1. Komposisi kimia air laut dan brine water (Heraldy et al., 2011)

Ion Komposisi Kimia (mg L

-1)

Air Laut Brine Water

Kalium (K+) 396 661 Natrium (Na+) 16.200 27.054 Kalsium (Ca2+) 1.205 2.012 Magnesium (Mg2+) 5.395 9.010 Klorida (Cl-) 31.800 53.106 Sulfat (SO4

2-) 2.600 4.342

b. Proses Pengolahan Air Laut (Desalinasi)

Proses desalinasi air laut adalah proses pemisahan yang digunakan untuk

mengurangi kandungan garam terlarut dari air laut hingga level tertentu sehingga

dapat digunakan sebagai air. Proses desalinasi melibatkan tiga aliran cairan, yaitu

umpan berupa air garam misalnya air laut, produk bersalinitas rendah, dan konsentrat

bersalinitas tinggi. Produk proses desalinasi umumnya merupakan air dengan

kandungan garam terlarut kurang dari 500gram/L, yang digunakan untuk keperluan

domestik, industri, dan pertanian. Hasil sampingan dari proses desalinasi adalah

brine. Brine adalah larutan garam berkonsentrasi tinggi (lebih dari 35000 mg/L

garam terlarut).


commit to user

7

Distilasi adalah metode desalinasi yang paling lama dan paling umum

digunakan yang merupakan metode pemisahan dengan cara memanaskan air laut

untuk menghasilkan uap air, yang selanjutnya dikondensasi untuk menghasilkan air

bersih. Umumnya proses distilasi menggunakan prinsip mengurangi tekanan uap dari

air agar pendidihan dapat terjadi pada suhu yang lebih rendah, tanpa menggunakan

panas tambahan. Metode lain desalinasi adalah dengan menggunakan membran.

Terdapat dua tipe membran yang dapat digunakan untuk proses desalinasi, yaitu

reverse osmosis (RO) dan electrodialysis (ED). Pada proses desalinasi menggunakan

membran RO, air pada larutan garam dipisahkan dari garam terlarutnya dengan

mengalirkannya melalui membran water-permeabel. Permeate dapat mengalir melalui

membran akibat adanya perbedaan tekanan yang diciptakan antara umpan bertekanan

dan produk, yang memiliki tekanan dekat dengan tekanan atmosfer. Sisa umpan

selanjutnya akan terus mengalir melalui sisi reaktor bertekanan sebagai brine. Proses

ini tidak melalui tahap pemanasan ataupun perubahan fasa. Kebutuhan energi utama

adalah untuk memberi tekanan pada air umpan. Desalinasi air payau membutuhkan

tekanan operasi berkisar antara 250 hingga 400 psi, sedangkan desalinasi air laut

memiliki kisaran tekanan operasi antara 800 hingga 1000 psi. Sistem RO terdiri dari 4

proses utama, yaitu (1) pretreatment, (2) pressurization, (3) membrane separation,

(4) post teatment stabilization. Bila unit desalinasi menggunakan Reverse Osmose

(RO) membrane, hanya 40% air laut dapat diubah menjadi air bersih, sementara

sisanya sebanyak 60% yang disebut brine water dikembalikan lagi ke laut sebagai

limbah. Padahal, brine water tersebut mengandung logam alkali dan alkali tanah

dalam konsentrasi yang tinggi (Heraldy, 2012).

2. Hydrotalcite

a. Struktur hydrotalcite

Hydrotalcite merupakan salah satu jenis material anorganik yang memiliki

portensi dalam berbagai aplikasi industri. Hydrotalcite termasuk kedalam jenis

lempung anionik yang dikenal pula sebagai layered double hydroxides (LDH) yang

terdiri dari lapisan bermuatan positif dengan anion penyeimbang dan molekul air

pada daerah interlayernya (Rajamanthi et al., 2001) yang memiliki struktur mirip

dengan brucite Mg(OH)2. Senyawa tersebut terdiri atas lapisan berbentuk heksagonal

dengan sisi oktahedral yang 100 % diisi oleh kation magnesium untuk setiap lapis


commit to user

8

hidroksida. Lapisan struktur dibentuk dari perulangan unit OH-Mg-OH-OH-Mg-OH-

OH-Mg-OH dengan interaksi OH-OH merupakan interaksi Van der Waals. Jika

kation dengan muatan tinggi tetapi memiliki ukuran jari-jari yang kecil mengganti

kation Mg2+ maka lapisan mirip brucite tersebut akan memiliki muatan positif.

Kelebihan muatan ini diseimbangkan dengan penenpatan anion pada lapisan yang

tidak diisi oleh atom logam bersama dengan air. Pada senyawa hydrotalcite di alam,

untuk setiap satu set yang terdiri dari delapan kation Mg2+, dua diantaranya

digantikan oleh kation Al3+. Penggantian ini menyebabkan kelebihan muatan positif

pada lapisan hidroksida logam. Daerah antarlapisan hidroksida logam yang satu

dengan yang lain akan dipisahkan oleh suatu interlayer yang merupakan gabungan

antara anion dengan empat molekul H2O yang terikat lemah pada sisi muatan positif

yang berlebih (Arrhenius, 2003).

Hydrotalcite terdiri dari tumpukan lapisan-lapisan hidroksida dari magnesium

dan aluminium yang bermuatan positif sehingga membutuhkan anion di antara

lapisan tersebut (anion interlayer) untuk menyeimbangkan muatannya (Orthman et

al, 2000). Kelompok senyawa yang hampir sama dengan hydrotalcite baik yang

natural maupun sintesis disebut sebagai hydrotalcite-like. Pada umumnya

hydrotalcite-like tersusun atas kation logam divalent (M2+), kation logam trivalent

(M3+), dan anion penyeimbang (An-) yang memiliki rumus umum sebagai berikut:

[M2+1-xM

3+x(OH)2]

x+[An-x/n].mH2O

Di mana M2+ dapat berupa kation logam divalen (bervalensi dua), seperti

Mg2+, Fe2+, Ni2+, Cu2+, Co2+, Mn2+, Zn2+ atau Cd2+ sedangkan M3+ adalah kation

logam trivalen (bervalensi tiga), seperti Al3+, Cr3+, Ga3+, atau Fe3+ dan anion

penyeimbang An- dapat berupa CO32-, SO4

2-, Cl-, NO3-. Sedangkan x sebagai molar

rasio yang berkisar antara 0,10 ≤ � ≤ 0,33, m sebagai jumlah molekul air pada

interlayernya. Kestabilan LDH atau hydrotalcite-like dipengaruhi oleh besar kecilnya

ukuran jari-jari kation penyusunnya sehingga struktur LDH menjadi tidak stabil

apabila jari jari kation M2+ < 0,06 nm. Struktur LDH ditunjukkan oleh Gambar 1.

Menurut Cavani et al. (1991) salah satu syarat dari sintesis hydrotalcite adalah ukuran

jari-jari kation logam yang digunakan tidak jauh berbeda dari kation logam Mg2+.

Struktur hydrotalcite ditunjukkan pada Gambar 2.


commit to user

9

Senyawa hydrotalcite telah banyak dikembangkan karena memiliki potensi

yang baik sebagai adsorben (Wright, 2002), penukar ion (Miyata, 1983) dan sebagai

katalis (Kishore and Kannan, 2002; 2004). Wright (2002) menyebutkan bahwa

hydrotalcite memiliki sejumlah sifat yang membuatnya berpotensi seperti tersebut di

atas, diantaranya adalah:

1. Luas permukaan yang cukup besar (100-300 m2/gram).

2. Padatan pendukung yang dapat disisipi oleh logam katalis dengan dispersi logam

pada struktur hydrotalcite yang cukup tinggi.

3. Memiliki efek sinergis antar lapisan.

4. Memiliki memory effect (dapat diregenerasi).

Gambar 1 . Struktur lapisan LDH (Raki et al., 2004)

Gambar 2. Struktur Lapisan Hydrotalcite

b. Sintesis Hydrotalcite

Senyawa hydrotalcite merupakan mineral yang menarik karena dapat

disintesis dengan mudah serta menghasilkan material berguna dalam berbagai

aplikasi (Tong et al., 2003). Oleh karena itu, beberapa peneliti telah membuat dan


commit to user

10

mengembangkan senyawa hydrotalcite like berbahan dasar magnesium dengan

berbagai kondisi sintesis baik dari senyawa murni maupun bahan alam yaitu:

1. Sintesis Hydrotalcite Menggunakan Bahan Senyawa Murni

Gao et al. (2010) telah melakukan sintesis hydrotalcite menggunakan bahan

dasar senyawa murni berupa campuran senyawa Ca(NO3)2.4H2O, Mg(NO3)2.6H2O,

dan Al(NO3)3.9H2O menjadi Ca-Mg-Al hydrotalcite dengan kondisi sintesis pada pH

10 selama 1 jam pada suhu reaksi 65 °C. Sementara itu, Ahmad (2011) juga membuat

Mg/Al hydrotalcite-like dari bahan senyawa murni yaitu dari campuran magnesium

klorida dan aluminium klorida ditambahkan larutan natrium karbonat dan disintesis

pada pH 10 temperatur 70 °C selama 1 jam. Heraldy et. al. (2006) juga mensintesis

Mg/Al hydrotalcite-like dengan nisbah mol Mg/Al 2,0 ; 2,5 dan 3,0 dari campuran

magnesium klorida dan aluminium klorida melalui metode kopresipitasi secara

langsung.

2. Sintesis Hydrotalcite Menggunakan Bahan Dari Alam

Kameda dan kelompok penelitiannya yang telah membuat hydrotalcite-like

dari magnesium yang berasal dari air laut tiruan (artificial seawater) yang

mengandung natrium klorida (NaCl), natrium sulfat (Na2SO4), magnesium klorida

(MgCl2) dan kalsium klorida (CaCl2). Sintesis ini diawali dengan membuat larutan

awal (starting solution) dari air laut tiruan dengan cara menghilangkan ion kalsium

terlebih dahulu. Oleh Kameda et. al. (2000), penghilangan ion kalsium dilakukan

dengan menggunakan larutan campuran antara NaHCO3 0,2 M dan Na2CO3 0,1 M

dengan pengadukan selama satu jam pada suhu 95 °C. Setelah itu, filtrat yang

diperoleh ditambahkan sumber aluminium (AlCl3) dengan nisbah mol awal Mg/Al

bervariasi dari 2 sampai 3,7. Proses berikutnya adalah penambahan Na2CO3 1,0 M

hingga diperoleh pH 10 dan kemudian larutan ini diaduk dan dipanaskan selama 1

jam pada suhu 60 °C.

Dari bahan alam seperti bittern, Oza dan sesama peneliti dalam kelompoknya

telah membuat Mg/Al hydrotalcite-like dengan cara mengencerkan bittern terlebih

dahulu, lalu diproses sedemikian rupa sampai diperoleh ion magnesium dengan

konsentrasi antara 0,53–0,90 molar. Kemudian sintesis dilakukan dalam kondisi

reaksi pada perbandingan mol antara ion aluminium dengan mol total ion magnesium


commit to user

11

dan aluminium 0,28 - 0,33; pH antara 8,5 - 10,5 dan temperatur antara 60 – 70 °C

(Oza et. al., 2006).

Heraldy (2011) telah memanfaatkan ion magnesium yang terdapat dalam

brine water sebagai bahan dasar pembuatan hydrotalcite-like dengan penambahan

AlCl3.6H2O pada rasio mol Mg/Al 2,0 yang kemudian disintesis dengan metode

kopresipitasi pada pH 10,5 selama 1 jam dengan suhu reaksi 70 °C.

3. Kalium Fluorida (KF)

Kalium Fluorida merupakan golongan logam alkali tanah yang tersusun atas

logam alkali dan halida. Kalium merupakan golongan IA yang bersifat sangat reaktif,

karena memiliki elektropositif yang tinggi dan merupakan senyawa ionik yang stabil

bila membentuk KF bila berikatan dengan F golongan VII A yang bersifat

elektronegatif sehingga disebut sebagai logam alkali halida. Sifat fisik dari kalium

fluorida berupa serbuk putih dan sangat higroskopis. Selain itu juga bersifat korosif.

Dalam penelitian Gao et al.(2008 dan 2010) KF dikombinasikan dengan Mg-

Al hydrotalcite-like dan Ca-Mg-Al hydrotalcite-like yang digunakan untuk katalis

transesterifikasi biodiesel dari minyak sawit dengan methanol. Penambahan KF

dipercaya mampu meningkatkan aktivitas dari gugus aktif penyusun hydrotalcite-like,

kristalinitas serta efek sinergis sehingga diperoleh konversi metil ester yang tinggi.

Semakin banyak konsentrasi KF yang dicampur maka kemampuan meningkatkan

aktifitas gugus aktif juga semakin besar. Akan tetapi apabila penambahan berlebih

maka akan menyebabkan penurunan aktifitas gugus aktifnya. Teng et al.(2009)

menggunakan KF/Al2O3 untuk katalis transesterifikasi minyak kedelai menjadi

biodiesel. Xu et al. (2011) telah melakukan penambahan KF kedalam katalis

heterogen Mg-Al HTlc, MO, dan M2+(M3+)O dalam sintesis biodiesel. Dalam

penelitiannya penambahan KF untuk meningkatkan aktivitas katalis tidak tergantung

pada jenis campuran oksida ataupun oksida tunggal yang digunakan. Selain itu luas

permukaan katalis juga tidak berpengaruh langsung terhadap peningkatan

kemampuan aktivitas katalis. Hal tersebut terlihat pada hasil konversi biodiesel pada

penelitiannya dimana luas permukaan katalis antara 190 m2/g dan 8 m2/g memiliki

perbedaan hasil konversi yang <10 %. Sehingga meningkatnya aktivitas katalis

dengan penambahan KF dapat terjadi karena sebagian besar situs aktif telah berada

dipermukaan yaitu KF, KOH, KMxFy, dan situs aktif pada komponen itu sendiri


commit to user

12

sehingga mengakibatkan luas permukaan maupun pori-pori dari komponen tersebut

menjadi berkurang.

4. Karakterisasi Hydrotalcite-Like

a. Atomic Absorption Spectroscopy (AAS)

Atomic Absorption Spectroscopy (AAS) merupakan salah satu instrument

yang digunakan untuk analisis konsentrasi unsur-unsur logam dan semi logam dalam

jumlah renik (trace) dengan hasil analisa berupa kadar total unsur logam atau semi

logam yang terkandung dalam sampel. Untuk mengetahui kandungan Mg2+ dan Ca2+

dalam sampel brine water yang akan digunakan, sebelum eksperimen sampel brine

water dianalisis terlebih dahulu dengan metode Spektrofotometer Serapan Atom

(SSA). Dengan diketahuinya konsentrasi Mg2+ dalam brine water, maka dapat

dihitung jumlah Al3+ yang harus ditambahkan sesuai dengan rasio mol Mg/Al yang

dibutuhkan. Atomic Absorption Spectroscopy (AAS) merupakan salah satu instrument

yang digunakan untuk analisis konsentrasi unsur-unsur logam dan semi logam dalam

jumlah renik (trace) dengan hasil analisa berupa kadar total unsur logam atau semi

logam yang terkandung dalam sampel. Hal ini didasarkan pada kemampuan adsorpsi

logam pada keadaan dasar terhadap sinar pada panjang gelombang spesifik.

Sehingga, konsentrasi logam pada larutan brine water dapat dianalisis menggunakan

AAS. Sehingga, dapat digunakan dalam penentuan rasio mol ion divalen dan ion

divalent pada penyusun Layered Double Hydroxides (LDH).

Roto et al. (2009) menyebutkan bahwa konsentrasi Fe2+ pada filtrat Zn-Al-

Fe(CN)6 ditentukan menggunakan AAS sehingga diketahui kapasitas anion

pengganti. Larutan standar Fe2+ menggunakan 0,0189 g K4[Fe(CN)6] dilarutkan pada

100 mL air yang telah dideionisasi hingga diperoleh 25 mg/L Fe2+ yang kemudian

digunakan sebagai larutan standar pada 1000 mg/L Fe(II)NO3. Disisi lain, Padmasri

et al.(2002) dalam penelitiannya mengungkapkan bahwa rasio komposisi Mg–Al

hydrotalcite yang dikalsinasi dapat tentukan menggunakan AAS. Dalam

penelitiannya, perbandingan antara M2+: M3+ dalam hydrotalcite adalah 1,98. Selain

itu, Thevenot et al. (1989) mengungkapkan bahwa dalam analisis kimia suatu A1, Zn,

dan Na yang terkandung didalam sampel A1-rich Zn-A1hydrotalcite-like

menggunakan AAS


commit to user

13

b. Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR)

Fourier Transform Infra Red (FTIR) digunakan untuk penentuan struktur

senyawa organik biasanya antara 650-4.000 cm-1. Daerah di bawah frekuensi 650 cm-

1 dinamakan infra merah jauh dan daerah di atas frekuensi 4.000 cm-1 dinamakan

infra merah dekat. Jika suatu molekul menyerap sinar infra merah, maka di dalam

molekul itu terjadi perubahan energi vibrasi dan perubahan tingkat energi rotasi.

Syarat molekul dapat menyerap energi sinar infra merah adalah momen dwikutub

harus tergetar (sebab dari vibrasi molekul) berinteraksi dengan vektor listrik tergetar

dari berkas infra merah menyebabkan perubahan netto momen dwikutub dari gerakan

vibrasi dan atau gerakan rotasi.

Johnson and Glasser (2003) telah melaporkan adanya puncak-puncak yang

khas dari vibrasi gugus-gugus fungsi pada senyawa hydrotalcite. Puncak pada

bilangan gelombang 3400 cm-1 menunjukkan vibrasi ulur -OH, 1400 cm-1

menunjukkan vibrasi ulur asimetris -CO3, 800 cm-1 menunjukkan deformasi luar

bidang -CO3, sementara pada bilangan gelombang 600-400 cm-1 menunjukkan vibrasi

ulur M-Al-O dan vibrasi ulur serta tekuk dari M-O dengan M adalah logam.

Hydrotalcite-like memiliki gugus fungsi penyusun yang khas pada bilangan

gelombang tertentu seperti pada Tabel 2.

Tabel 2. Gugus-gugus fungsi Mg/Al hydrotalcite-like

Gugus Fungsi Bilangan Gelombang (cm-1

)

Uluran OH dan M-O 3400-3500a,b

Tekukan OH 1650d

Uluran simetris O=C-O 1385a,c

Uluran asimetris O=C-O 1500,5c

Tekukan O=C-O 650a

Uluran Mg-O dan Al-O 400-600a (2 puncak) Uluran Ca-O 700e

Sumber aKannan (1995) dalam Johnson and Glasser (2003), bBhaumik, et al. (2004), cDi Cosimo, et al. (1998), dYang et al. (2007), eGupta et al. (2008)

Spektra IR pada senyawa LDH (Kang et al.,2005), dengan perbedaan rasio

molar antara Mg dan Al ditunjukkan pada Gambar 3. Plank et al. (2006) menyatakan

bahwa pada daerah bilangan 3600 cm-1 merupakan daerah serapan –OH dari lapisan

anorganik dan lapisan air. Untuk Ca-Al-NO3-LDH pada daerah serapan 1385cm-1

merupakan daerah serapan anion penyeimbang nitrat. Serta untuk daerah serapan M-


commit to user

14

O dan M-OH (M=Ca, Al) dalam struktur LDH berada pada daerah serapan 421, 530,

dan 790 cm-1. Raki and J. J. Beaudoin (2008) dalam penelitiannya Controlled Release

of Chemical Admixtures in Cement-Based Materials mengkombinasikan kalsium dan

alumunium sebagai komponen penyusun hydrotalcite-like yang ditunjukkan dalam

spektra FTIR pada Gambar 4.

Gambar 3. Spektra FTIR dari LDH dengan perbedaan rasio molar (A) spektra OH, (B) spektra

serapan H2O (C) spektra serapan -CO32- dan (D) spektra serapan [Metal]-OH

stretching.(Kang et al.,2005).

Gambar 4. Spektra FTIR Ca-Al LDH Raki and Beaudoin (2008). c. X-Ray Diffraction (XRD)

Analisis terhadap padatan hasil sintesis dapat ditentukan dengan

menggunakan X-Ray Diffractometer (XRD). XRD digunakan untuk memperoleh

informasi tentang struktur, komposisi dan tingkat kristalinitas dari suatu material.

Analisis secara kualitatif bertujuan untuk mengidentifikasi senyawa utama dalam

sampel yaitu dengan membandingkan harga d ( ) sampel yang diperoleh dengan

harga d ( ) dari senyawa yang sudah diketahui. Referensi harga d ( ) dari senyawa


commit to user

15

yang sudah diketahui tersebut berasal dari data Joint Committee on Powder

Diffraction Standars (JCPDS).

Kang et al.,2005 telah melakukan penelitian tentang Layered Double

Hydroxide and its Anion Exchange Capacity dengan perbedaan rasio mol Mg/Al

diketahui dengan semakin kecilnya molar rasio Mg/Al maka puncak d003 yang

dihasilkan memiliki intensitas yang semakin tinggi seperti pada Gambar 5.

Gambar 5. Difraktogram XRD LDH dengan perbedaan rasio mol

(a) Mg/Al=2 (b) Mg/Al=2.5 (c) Mg/Al=3 (Kang et al. 2005)

Fayyazbakhsh et al. (2012) menyebutkan bahwa Ca-LDH memiliki

kristalinitas yang lebih bagus dan ukuran partikel yang lebih besar serta parameter

lapisan yang lebih tinggi bila dibandingkan dengan Mg-LDH. Perbedaan tersebut

dapat dilihat pada Gambar 6. Sementara itu, Chang et al. (2011) menyebutkan bahwa

Ca-Al CO3 LDH denagn rasio mol Ca/Al (1:1 dan 3:1) memiliki karakteristik fase

hydrotalcite-like dengan karakteristik puncak difraksi pada 2θ 11o dan 23o yang

merupakan bidang dasar d003 dan d006. Puncak tersebut mengindikasikan bahwa

kristal yang terbentuk dengan struktur rombohedral. Difraktogram dapat dilihat pada

Gambar 7.

Gambar 6. Difraktogram Ca-LDH dan Mg-LDH (Fayyazbakhsh et al. 2012)


commit to user

16

Gambar 7. XRD Ca-Al-CO3 LDH dengan perbedaan rasio mol Ca/Al (Chang et al., 2011)

Kristalinitas relatif suatu sampel dapat ditentukan dengan perbandingan

kristalinitas pada sampel yang memiliki puncak difraksi tertinggi (003),

kristalinitasnya dianggap 100% (Xie et al, 2003). Kristalinitas yang rendah ditandai

dengan pengurangan beberapa cerminan hkl, pelebaran garis-garis puncak difraksi

XRD dan penurunan intensitas (Lakraimi et al, 2000). Rendahnya kristalinitas dapat

disebabkan karena efek mekanik dari pengadukan. Selain itu, XRD dapat digunakan

untuk penerapan kuantitatif karena intensitas puncak difraksi yang diberikan pada

campuran senyawa sebanding dengan fraksi material dalam campuran. Banyaknya

puncak pengganggu pada 2θ (20 dan 30o) dapat diasumsikan sebagai amorf Al(OH)3

(Lakraimi et al, 2000). Persentase kandungan senyawa dalam sampel diketahui

dengan membandingkan intensitas puncak difraksi karena intensitas tersebut

sebanding dengan fraksi senyawa dalam sampel. Persentase kandungan senyawa

dalam sampel dihitung dengan rumus: % �� =(�/��)�

(�/��)� �100%

Dengan (I/I1)s : jumlah intensitas relatif puncak senyawa dalam sampel dan

(I/I1)t : jumlah intensitas relatif total sampel (Willard et al., 1988).

d. X-Ray Fluorescence (XRF)

X-Ray Flourescene (XRF) merupakan metode analisis kuantitatif non-

destruktif yang menganalisis kandungan logam dalam suatu batuan, sedimen, mineral

dengan tingkat keakurasian yang tinggi dan presisi yang baik. Adapun analisa yang

dapat dilakukan dengan XRF adalah analisa minyak dan bahan bakar, plastik, karet


commit to user

17

dan tekstil, produk farmasi, bahan makanan, kosmetik, pupuk, mineral, keramik, dan

sebagainya.

Sebagai salah satu contoh analisis komponen penyusun hydrotalcite-like

dalam sampel random dengan anion penyeimbang nitrat/karbonat menggunakan

XRF. Adapun komponen penyusun pada penelitian “ The influence of mixed anionic

composition of Mg–Al hydrotalcites on the termal decomposition mechanism based

on in situ study” dapat dilihat pada Tabel 3.

Tabel 3. Komponen penyusun hydrotalcite-like (Wegrzyn et al., 2010)

Sampel Formula Mg/Al molar ratio

AN93 N88 AN54

Mg0,697Al0,303(OH)2(NO3)0,280(CO3)0,011.0,520 H2O Mg0,657Al0,343(OH)2(NO3)0,302(CO3)0,028.0,889 H2O Mg0,6831Al0,317(OH)2(NO3)0,132(CO3)0,092.0,439 H2O

2,30 1,92 2,16

Selain itu, Carja et al.(2002) dalam penelitian penggantian Co dan Fe

hydrotalcite dengan magnesium sebagai prekursor katalis pada sintesis metilamina

tersaji pada Tabel 4.

Tabel 4. XRF komposisi sampel hydrotalcite (Carja et al., 2002) Sampel Mg:Me:Al (from XRF)

MgAlLDH CuLDH FeLDH

2,96:0,1 1,87:1,13:1

1,9:1,1:1

e. Specific Surface Area And Porosity dengan SAA

Surface Area Analyzer (SAA) merupakan salah satu instrument yang

digunakan untuk menentukan luas permukaan suatu pertikel dan penentuan distribusi

ukuran pori partikel. Luas permukaan dapat diukur dengan beberapa metode,

diantaranya metode Brunauer-Emmet-Teller (BET) dan Metilen Biru. Pada teknik

Metilen biru adsorpsi membentuk lapisan monolayer dan merupakan chemisorption.

Adapun dalam teknik BET, adsorpsi terjadi secara fisika dan lapisan multilayer dapat

terbentuk. Metode BET ini biasa digunakan untuk menentukan luas permukaan. Luas

permukaan spesifik dari adsorben berongga tergantung pada ukuran partikel

penyusunnya. Adsorben mungkin memiliki porositas yang berbeda dalam ukuran

maupun bentuknya.

Fetter et al (2000) menyebutkan bahwa surface area dari hydrotalcite dengan

rasio mol Mg/Al (2:1) dengan interlayer CO32- berkisar 210 m2/g. Sedangkan untuk


commit to user

18

surface area nitrated hydrotalcites dengan rasio mol Al/(Mg+Al) = 0.249 berkisar

antara 5 sampai 15 m2/g. Sharma et al. (2007) menyebutkan bahwa peningkatan luas

area hydrotalcite berbanding lurus dengan peningkatan mol Mg/Al dari 2,0 sampai

3,5 pada suhu 70oC selama 11 jam dalam keadaan termal dengan luas area dari 62

menjadi 73 m2/g. Wegrzyn et al (2010), menyatakan bahwa luas area hydrotalcite

dengan rasio mol Mg/Al (2,3) adalah 200 m2/g. Sedangkan Chang et al. (2011)

menyebutkan bahwa peningkatan luas permukaan Ca/Al LDH sebanding dengan

semakin bertambahnya rasio mol Ca/Al. Terlihat pada hasil penelitiannya Ca/Al LDH

yang telah dikalsinasi pada suhu 600 oC dengan rasio mol Ca/Al (1:1 dan 3:1)

menggunakan metode BET memiliki luas permukaan sebesar 5,15 dan 9,14 m2/g.

f. Thermogravimetric/Differential Termal Analysis (TG/DTA)

Analisis termal didefinisikan sebagai pengukuran sifat fisika dan kimia dari

material sebagai fungsi suhu. Tipe analisis termal ini meliputi entalpi, kapasitas

panas, massa dan koefisien ekspansi termal. Thermogravimetry Termal Analysis

(TGA) merupakan metode analisa penentuan perubahan berat suatu bahan dengan

perubahan suhu saat pemanasan maupun pendinginan dengan kecepatan tertentu.

Differential Termal Analysis (DTA) mengukur perbedaan suhu (T) antara sampel dan

materi pembanding inert sebagai fungsi suhu, apabila suhu keduanya dinaikkan

dengan kecepatan yang sama dan konstan. Perubahan keadaan sistem karena naiknya

suhu ini merupakan konsekuensi dari proses yang terjadi pada sampel yaitu eksoterm

dan endoterm, yang kemudian ditampilkan dalam bentuk termogram differential.

Lakraimi et al. (2000) dalam penelitiannya melaporkan adanya puncak-

puncak endoterm dari kurva DTA yang menunjukkan hilangnya molekul H2O.

Puncak pada 85 oC dan 40 oC menunjukkan hilangnya molekul air yang teradsorp

dan molekul air pada interlayer. Pada 200 oC terjadi dehidroksilasi senyawa serupa

brucite, hilangnya CO2 dari anion interlayer CO3. Xie et al. (2003) melaporkan

bahwa kurva endotermik 116 oC menunjukkan hilangnya air pada daerah interlayer

dan kurva endotermik pada 238 oC menunjukkan hilangnya gugus OH. Zulaikha

(2005) melaporkan bahwa puncak melebar pada suhu 92,56 oC dan 136,94 oC

diasumsikan sebagai pelepasan air pada daerah interlayer serta pada suhu 176,74 oC

dan 228,86 oC mengindikasikan adanya pelepasan air dari lapisan serupa brucite

(lapisan kation). Sementara Yang et al. (2002) melaporkan bahwa pelepasan


commit to user

19

interlayer air pada suhu 70-190 °C, sedangkan antara 190-280 °C suhu, OH-

berikatan dengan Al3+ yang mulai lepas pada suhu 190 °C dan terlepas seluruhnya

pada suhu 280 °C, suhu antara 280 - 405 °C, OH- berikatan dengan Mg2+ yang mulai

lepas pada suhu 280 °C dan terlepas seluruhnya pada suhu 405 °C, degradasi dari

struktur layered double hydroxide juga diamati pada daerah yang sama dan pada suhu

405 - 508 °C, CO32- mulai lepas dan terlepas seluruhnya pada suhu 508 °C. Pada

suhu ini material menjadi suatu campuran larutan padatan oksida amorf metastabil.

Salah satu contoh bentuk termogram TG/DTA Mg-Al hydrotalcite dan Ca-Al LDH

seperti ditunjukkan oleh Gambar 8 dan Gambar 9.

Pada Gambar 8 terlihat bahwa tiga tahapan pengutangan massa terjadi pada

analisis termal suhu 70 oC. Terjadi pengurangan massa sebesar 15 % pada kisaran

suhu 220 oC yang mengindikasikan terjadinya pelepasan molekul H2O dari pori-pori

hydrotalcite. Dengan pengurangan massa yang kedua sebesar 38 % pada rentang suhu

330-380 oC yang mengindikasikan terjadinya proses pelepasan gugus OH- dari

interlayer hydrotalcite yang berikatan dengan Mg2+ [Mg-(OH)-Mg] dan [Al-(OH)-

Mg. Tahap pengurangan massa yang ketiga terjadi dekarbonasi ion CO32- pada

interlayer dengan rentang suhu 400-500 oC sebesar 44 %. Setelah terjadi pelepasan

ion CO32- dari interlayer maka material menjadi bersifat amorf metastabil padatan

logam oksida. Sedangkan pengurangan massa terjadi pada perlakuan termal suhu 110

dan 140 oC terjadi dua tahapan.

Gambar 8. TGA Mg/Al hydrotalcite dengan rasio mol Mg/Al (2,0),variasi suhu

pemanasan selama 11 jam (A) 70 °C (B) 110 °C dan (C) 140 °C


commit to user

20

Gambar 9. TG/DTA Ca/Al LDH (Raki et al., 2004)

Pada Gambar 10. menunjukkan bahwa KF/Mg(Al)O-dy mengalami

pengurangan massa ketika dilakukan pemanasan hingga suhu 1000 °C. Pada suhu 211 °C merupakan pengurangan massa air dan terjadi dehidroksilasi sehingga kehilangan

CO2 (Xu et al., 2011).

Gambar 10. TG/DTA KF/Mg(Al)O-dy (Xu et al., 2011)

B. Kerangka Pemikiran

Hydrotalcite dapat disintesis apabila terdapat ion divalent dan ion trivalent

dalam suatu camputan larutan. Brine water mengandung ion magnesium dalam

konsentrasi tinggi sehingga mengindikasikan dapat digunakan sebagai bahan dasar

pembuatan hydrotalcite-like dengan penambahan aluminium hidroksida sebagai

komponen penyusun hydrotalcite-like dan natrium karbonat sebagai ion penyeimbang


commit to user

21

pada interlayernya melalui metode kopresipitasi,yaitu suatu metode sintesis yang

sering digunakan karena merupakan metode termudah dan dapat dilakukan

pencegahan kontaminasi dari karbondioksida pada daerah antar lapisnya pada sintesis

yang dilakukan. Selain itu keberadaan CO32- dapat mempercepat proses pembentukan

kristal hydrotalcite dan dapat langsung terikat kuat dengan lapisan antar lapisnya.

Beberapa peneliti terdahulu menyatakan bahwa kalsium pada umumnya merupakan

pengotor dalam pembentukan Mg-Al hydrotalcite-like. Namun belakangan ini,

beberapa peneliti telah memanfaatkan kalsium sebagai komponen penyusun

hydrotalcite-like karena termasuk kation divalen, memiliki aktivitas yang tinggi dan

memiliki jari-jari ion yang besar.

Pada dasarnya setiap senyawa padat memiliki karakteristik yang berbeda-beda

sehingga dari karakteristik atau sifat khusus tersebut dapat diketahui termasuk

golongan apa senyawa yang dihasilkan. Sebagai contoh, senyawa Mg/Al

hydrotalcite-like yang dianalisis menggunakan XRD diketahui 3 puncak khusus yaitu

d003, d006 dan d009. Dari tiga puncak tersebut, dapat pula digunakan untuk penentuan

kristalinitas Mg/Al hydrotalcite dengan adanya puncak d110 sebagai identifikasi

lapisan interlayer. Kristalinitas dipengaruhi oleh beberapa faktor seperti banyak

sedikitnya pengotor yang ikut mengendap. Dalam pembentukan Mg/Al hydrotalcite,

beberapa peneliti terdahulu menyebutkan bahwa kalsium merupakan pengotor

sehingga kemungkinan kristalinitas Mg/Al hydrotalcite-like yang terbentuk rendah

apabila terdapat ion kalsium di dalamnya. Hal ini dikarenakan adanya interaksi yang

tidak maksimal antara magnesium dengan ion karbonat yang dikarenakan adanya ion

kalsium yang memiliki sifat kimia yang relatif sama dengan magnesium sehingga

probabilitas untuk mengendap adalah sama.

Penambahan suatu zat aktif KF ke dalam hydrotalcite-like dapat

meningkatkan kristalinitas hydrotalcite-like serta mampu meningkatkan aktivitas

hydrotalcite-like sebagai suatu katalis. Hal tersebut dikarenakan adanya interaksi

antara senyawa penyusun hydrotalcite dengan KF yang bersifat sangat reaktif. Selain

itu, KF juga mampu menurunkan ukuran jari-jai pori sehingga menurunkan luas

pernukaan hydrotalcite-like (Bernhardt et al., 2010).


commit to user

22

C. Hipotesis

1. Hydrotalcite-like dapat disintesis dari brine water dengan tanpa penghilangan ion

Ca2+ yang terkandung di dalam brine water.

2. Penambahan zat aktif KF kedalam Mg/Al hydrotalcite-like dapat meningkatkan

kristalinitas, luas permukaan dan jari-jari pori Mg-Al hydrotalcite-like.


commit to user

23

BAB III

METODOLOGI PENELITIAN

A. Metode Penelitian

Penelitian ini dilakukan dengan metode eksperimental laboratorium. Penelitian

yang dilakukan meliputi dua tahap yaitu tahap sintesis Mg/Al hydrotalcite-like yang

dilakukan menggunakan metode kopresipitasi dari bahan dasar brine water dengan

tanpa penghilangan ion Ca2+ dan sintesis KF/Mg-Al hydrotalcite-like yang kemudian

dikarakterisasi menggunakan XRD, FTIR, TG/DTA, SAA, XRF.

B. Tempat dan Waktu Penelitian

Penelitian dilaksanakan di Laboratorium Pusat Kimia FMIPA UNS,

Laboratorium Dasar Kimia FMIPA UNS, Laboratorium Kimia Analitik FMIPA UGM

pada bulan April 2011 sampai Desember 2011.

C. Alat dan Bahan

1. Alat-alat

Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah sebagai berikut:

a. Peralatan gelas dan alat-alat penunjang laboratorium

b. Atomic Absorption Spectroscopy (AAS) Shimadzu AA 630-12

c. X-ray Diffraction (XRD) Bruker D8 Advance

d. Fourier Transform Infra Red (FTIR) Shimadzu IRPrestige-21

e. Surface Area Analysis (SAA) Quantachrome Nova Win 1200

f. Thermogravimetric/Differential Thermal Analysis (TG/DTA) Linseis STA PT-

1600

g. X-ray Flourescene (XRF) Bruker S2 Ranger

2. Bahan-bahan

Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah sebagai berikut:

a. Brine water ( sampel dari PLTU Tanjung Jati B, Jepara )

b. Aluminium Hydroxcide ( AlCl3.6H2O) p.a (Merck)

c. Kalium Fluorida (KF) p.a (Merck)

d. AgNO3 p.a (Merck)


commit to user

24

e. pH indikator

f. Na2CO3 p.a (Merck)

g. Akuades (Laboratorium Dasar Kimia FMIPA UNS)

D. Prosedur Penelitian

1. Sintesis dan Karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like

Material yang digunakan adalah brine water yang berasal dari PLTU Tanjung

Jati B, Jepara. Sintesis hydrotalcite-like dilakukan dengan menggunakan metode

kopresipitasi. Sejumlah AlCl3.6H2O ditambahkan ke dalam larutan brine water dengan

perbandingan mol awal antara magnesium yang terkandung di dalam brine water,

aluminium, (2:1). Kemudian ditambahkan larutan Na2CO3 0,1 M kedalam 1550 mL

larutan brine water hingga pH campuran 10 lalu direfluks pada suhu 65 oC selama

satu jam.

Endapan yang diperoleh dicuci dengan akuades sampai bebas ion Cl-.

Keberadaan ion Cl- diketahui dengan menguji filtrat pencucian dengan larutan AgNO3.

Filtrat bebas ion Cl- bila saat ditetesi larutan AgNO3 tidak menghasilkan endapan

putih. Endapan yang bebas ion Cl- disaring dengan centrifuge,4000 rpm selama 10

menit lalu dioven pada suhu 110 oC selama 24 jam. Padatan putih yang telah kering

yang diperoleh merupakan hydrotalcite-like. Padatan hydrotalcite-like dihaluskan dan

disaring dengan ayakan 150 mess kemudian dikarakterisasi menggunakan difraksi

sinar-X (XRD) dan FT-IR, SAA, XRF, dan TG-DTA.

2. Preparasi KF/hydrotalcite-like dan Karakterisasi

Preparasi katalis dilakukan dengan cara hydrotalcite-like ditambah serbuk KF

serat ditetesi akuades hingga menjadi pasta. Pasta hasil pencampuran kemudian dioven

pada suhu 65 oC selama 24 jam atau sampai kering kemudian dihaluskan.

Serbuk yang diperoleh kemudian dikarakterisasi menggunakan FT-IR, XRD,

SAA, XRF, dan TG/DTA.

E. Teknik Pengumpulan Data

Data kualitatif dan kuantitatif yang diperoleh dari hasil eksperiment hydrotalcite

dianalisa dengan AAS untk mengetahui kandungan Mg2+ dan Ca2+, difraksi sinar-x

(XRD) sehingga dapat diketahui struktur penyusun dan tingkat kristalinitas dari

Hydrotalcite yang dihasilkan, luas permukaan dan jejari pori menggunakan SAA,


commit to user

25

komposisi penyusun hydrotalcite dengan XRF, pengurangan massa dengan TG/DTA

dan identifikasi gugus fungsi penyusun hydrotalcite menggunakan FT-IR.

F. Teknik Analisis Data

1. Kandungan Mg2+ dan Ca2+ dalam brine water dapat dianalisis dengan AAS yang

dapat dikonversi ke dalam satuan mol logam.

2. Data XRD menghasilkan difraktogram 2θ vs intensitas dari masing-masing

kristal hydrotalcite-like. Dari 2θ dapat diperoleh besarnya jarak antara kisi kristal

(d) sesuai dengan persamaan nλ = 2d sin θ yang kemudian dicocokkan dengan d

pada Joint Committee Powder on Diffraction Standart (JCPDS). Munculnya

puncak-puncak dengan hkl dominan hydrotalcite-like (d003, d006, d009) pada

difraktogram sampel yang sama dengan JCPDS menunjukkan bahwa sampel

yang dianalisis sama dengan senyawa pada standart JCPDS. Dengan (I/I1)s :

jumlah intensitas relatif puncak senyawa dalam sampel dan (I/I1)t : jumlah

intensitas relatif total sampel (Willard et al., 1988) maka persentase relatif

kandungan senyawa/kristalinitas dalam sampel dihitung dengan rumus:

% �� =(I/I1)s

(I/I1)t �100%

3. Gugus-gugus fungsi yang ada di dalam hydrotalcite-like diketahui dengan

membandingkan puncak-puncak spektra FTIR Mg-Al hydrotalcite-like dengan

referensi. Berdasarkan strukturnya hydrotalcite-like memiliki gugus fungsi M-O

yang terletak pada bilangan gelombang 400 - 600 cm-1, O-C=O dan karbonat

pada bilangan gelombang 1385 dan 1500 cm-1 serta O-H pada bilangan

gelombang 3400-3500 dan 1650 cm-1 dari lapisan hidroksida maupun interlayer.

4. Analisis termal DTA yang mendeteksi setiap perubahan termal terkait dengan

peristiwa atau reaksi kimia, baik yang berjalan secara eksotermik maupun

endotermik. Dengan terjadinya pelepasan H2O dari pori hydrotalcite pada

kisaran suhu 220 oC, pelepasan gugus –OH dari interlayer-nya yang berikatan

dengan Mg2+[Mg-(OH)-Mg] dan [Al-(OH)-Al] pada suhu 330-380 oC. Terjadi

proses dekarbonasi ion karbonat dari interlayer–nya pada suhu 400-500 oC.

Sementara itu, TGA mendeteksi setiap perubahan massa yang terjadi pada


commit to user

26

cuplikan sebagai akibat dari kenaikan suhu, baik yang diikuti oleh perubahan

fase kristal maupun tidak.

5. Data SAA yang diperoleh meliputi surface area, average pore radius dan total

pore volume yang kemudian dibandingkan dengan referensi sehingga dapat

diketahui perbedaan luas permukaan dan pori-pori hydrotalcite-like sebelum dan

sesudah penambahan zat aktif KF.

6. Data XRF yang diperoleh berupa kandungan logam yang terdapat dalam

senyawa hydrotalcite dengan bentuk oksidanya yang dinyatakan dalam persen.


commit to user

BAB IV

HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN

A. Sintesis dan karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like brine water

1. Sintesis Mg-Al hydrotalcite-like dari brine water

Sintesis Mg-Al hydrotalcite-like dari brine water tanpa penghilangan ion

kalsium mengacu pada penelitian sebelumnya (Gao et al., 2010). Sintesis dilakukan

dengan metode kopresipitasi pada rasio mol Mg/Al (2:1), pH 10, suhu 65 oC selama

satu jam. Kang et al. (2005) dan Kameda et al. (2000) menyebutkan bahwa Mg-Al

hydrotalcite terkristalisasi dengan baik pada pH 10. Apabila pH saat sintesis lebih

dari 10, maka Mg-Al hydrotalcite yang terbentuk memiliki partikel yang lebih kecil

dan hasil yang diperoleh akan berkurang. Waktu dan suhu dari perlakuan

hydrothermal juga menentukan morfologi kristal. Gao et al. (2010) telah membuat

Ca-Mg-Al hydrotalcite-like dari senyawa murni dan memperoleh kondisi optimum

pada pemanasan suhu 65 oC selama 1 jam. Perhitungan rasio mol Mg/Al dapat dilihat

pada Lampiran 1. Hydrotalcite hasil sintesis disebut dengan istilah Mg-Al

hydrotalcite-likea. Dari sintesis diperoleh hasil berupa padatan berwarna putih dan

tidak berbau.

2. Karakterisasi Mg-Al hydrotalcite-like

Padatan hasil sintesis kemudian dikarakterisasi menggunakan XRD, FTIR,

SAA TG/DTA dan XRF dengan data yang diperoleh sebagai berikut:

a. Analisis X-Ray Diffraction (XRD)

Hasil karakterisasi terhadap senyawa Mg-Al hydrotalcite-likea dari brine water

tanpa penghilangan ion kalsium menggunakan XRD dengan 2θ = 5-70 o (λ=1,54 nm)

disajikan dalam suatu difraktogram XRD seperti terlihat dalam Gambar 11 dan data

Tabel 5.

Heraldy et al. (2012) menyebutkan bahwa Mg-Al hydrotalcite-like memiliki

tiga puncak utama pada 2θ sekitar 11,7; 23,6 dan 35,1 o adalah ciri dari struktur

berlapis (layered structure) dengan puncak difraksi pada 2θ sekitar 61,0-62,0 o yang

berkaitan dengan bidang kristal d110. Berdasarkan standart Joint Committee on

Powder Diffraction Standars (JCPDS) puncak khusus yaitu d003, d006 , d009 dan d110

pada d spacing 7,59; 3,79; 2,53 dan 1,52 Å dengan 2θ masing-masing puncak adalah

11,64; 23,42; 35,44 dan 60,76 o. Keberadaan anion CO32- pada interlayer hydrotalcite


commit to user

27

dapat diketahui pada refleksi d003 yaitu 7,58 Å. Johnson and Glasser (2003) serta

Kloprogge et al. (2002) menyebutkan bahwa refleksi ion kar bonat berada pada 7,56

dan 7,83 Å. Selain itu, Yang et al. (2007) menyatakan d tertinggi (d003) pada 7,80 Å

dengan intensitas paling tinggi yang merupakan karakteristik hydrotalcite dengan

anion antarlapis CO32-. Sedangkan menurut Bhaumik et al. (2004) menyebutkan

bahwa pada Mg-Al-Cl LDH refleksi puncak d003 yang juga menunjukkan keberadaan

anion Cl- sebagai anion penyeimbang terletak pada d spacing 7,92 Å.

Tabel 5. Harga d Tiga Puncak Tertinggi Senyawa Hasil Sintesis

hkl JCPDS 890460 Mg-Al hydrotalcite

hydrotalcite-like*

Delta d 2θ d 2θ d

003 006 0012 009 0015 018 1010 0111 110 113 1113 116

11,649 23,420 34,880 35,440 39,440 46,922 53,086 56,458 60,766 62,110 63,723 66,047

7,59 3,79 2,56 2,53 2,28 1,93 1,72 1,62 1,52 1,49 1,46 1,41

11,719 26,187 35,026 35,528 39,687 46,709 52,944 56,153 - - 63,841 66,201

7,54 3,76 2,55 2,53 2,26 1,94 1,72 1,63 - - 1,46 1,40

0,05 0,03 0,01 0,00 0,02 0,01 0,00 0,01 - - 0,00 0,01

Keterangan : *hasil sintesis

Sharma et al. (2007) menyebutkan keberadaan anion CO32- pada antarlapis

Mg-Al-CO3 hydrotalcite ditunjukkan oleh karakteristik basal spacing d003 = 7,65 Å .

Dengan refleksi puncak tajam dan simetris pada d003 dan d006 terlihat pada 2θ rendah

yaitu 11-23 o dan refleksi puncak lebar asimetris pada 2θ tinggi yaitu pada 34-66 o.


commit to user

28

Gambar 11. Difraktogram XRD

Dari referensi tersebut, pada difraktogram hasil sintesis Gambar 11 dan Tabel 5

juga terlihat adanya 3 puncak refleksi pada Mg-Al hydrotalcite yaitu pada d003, d006

dan d009 yang berada pada d 7,54; 3,79 dan 2,53 Å dengan refleksi interlayer pada d

spacing 1,46 Å meskipun dengan intensitas d003 yang rendah. Rendahnya intensitas

yang terbentuk dapat dimungkinkan karena adanya ion kalsium serta masih

banyaknya kandungan precursor-precursor di dalam brine water yang mungkin bisa

bereaksi sehingga menghambat terbentuknya fase hydrotalcite. Sehingga kristalinitas

Mg-Al hydrotalcite-like yang diperoleh sangat rendah. Selain itu, pada difraktogram

Gambar 12 terlihat begitu banyak puncak dengan intensitas tinggi yang

mengindikasikan adanya senyawa logam hidroksida didalam sampel pada range 2θ

18-20 o, 35-40 o dan 45-55 o. Terbentuknya logam hidroksida dalam sampel

kemungkinan dapat dikarenakan oleh adanya persaingan pengendapan. Dengan

kemungkinan Al(OH)3 mengendap terlebih dahulu adalah besar karena memiliki nilai

kelarutan yang relatif lebih kecil bila dibandingkan dengan Mg(OH)2 ataupun

Ca(OH)2. Hal tersebut didukung oleh data XRF yang menunjukkan persentase

kandungan komponen penyusun Mg-Al hydrotalcite-like.


commit to user

29

Gambar 12. Difraktogram XRD Mg-Al hydrotalcite

Berdasarkan referensi tersebut, hasil sintesis brine water tanpa penghilangan

ion kalsium kemungkinan terbentuk Mg-Al hydrotalcite-like meskipun tidak sesuai

dengan target yang diharapkan.

b. Analisis Gugus Fungsi dengan FTIR

Data untuk mendukung pembuktian bahwa material hasil sintesis dari brine

water adalah Mg-Al hydrotalcite-likea dengan dilakukan identifikasi gugus-gugus

fungsi yang terkandung di dalam senyawa. Gugus-gugus fungsi yang dominan

menyusun Mg-Al hydrotalcite-like adalah gugus fungsi hidroksi (OH-), ion karbonat

(CO32-) serta ikatan logam oksidanya (M-O). Data hasil identifikasi gugus fungsi

penyusun hydrotalcite-like ditunjukkan pada Gambar 15 dan Tabel 6.

Tabel 6. Tabulasi Gugus Fungsi Hydrotalcite-like*

Gugus fungsi

Referensi (cm-

1)1

Bilangan gelombang(v)(cm-1) Mg-Al HT-lca Mg/Al HT-lc3

Uluran O-H 3500 3466,08 3448,72 Tekukan O-H 1640 1629,85 1620,21 Uluran CO3

2- 1370 1361,74 1357,89 Uluran M-O (M= Mg, Al) 554 dan 4402 449,41; 536,21 432 dan 555 Serapan baru 1496,76 dan 713,66

*Sumber : 1Sharma et al. (2007), 2Yang et al. (2007), 3Setyowati (2011).

Heraldy et al. (2011a dan 2011b) menyebutkan bahwa pita serapan lebar pada

3448 cm-1 dapat diidentifikasikan sebagai vibrasi ulur –OH pada gugus hidroksil yang

terikat dengan Mg dan Al pada lapisan hydrotalcite. Wahyuni et al. (2011) juga

menyebutkan adanya uluran –OH pada bilangan gelombang 3466,08 cm-1 pada


commit to user

30

spektra FTIR Ca-Mg-Al hydrotalcite-like serta Plank et al. (2006) menyebutkan

bahwa pada puncak 3600 cm-1 merupakan vibrasi –OH pada lapisan anorganik dan

antarlapis H2O.

Dari analisis spektogram FTIR Gambar 13 dan data Tabel 6 terlihat adanya pita

melebar dan tajam antara bilangan gelombang 3448,72-3466,08 cm-1. Pita melebar

dan tajam ini dimungkinkan karena adanya vibrasi ulur –OH pada gugus hidroksil

dari logam hidroksida yang terdapat di dalam sampel maupun dari vibrasi ulur gugus

–OH pada lembaran-lembaran Mg-Al hydrotalcite dan molekul air yang ada di daerah

antarlapis atau antarpartikel . Pita serapan lainnya adalah adanya pita serapan yang

lemah pada 1361,74 cm-1 yang menunjukkan adanya anion penyeimbang CO32- dalam

antarlapis hydrotalcite-like.

Gambar 13. Spektra FTIR (a) Mg-Al hydrotalcite-like

a (b) Mg-Al hydrotalcite-like (Setyowati, 2011).

Gupta et al. (2008) dan Heraldy et al. (2011a dan 2011b) menyebutkan bahwa

pada bilangan gelombang 1352 cm-1 dan 1350 cm-1 merupakan pita serapan anion

penyeimbang karbonat pada antarlapis. Wahyuni et al. (2011) dan Heraldy et al.

(2011 dan 2012) menyebutkan bahwa 449,41 dan 536,21 cm-1 merupakan uluran

Mg-O dan Al-O. Pada Gambar 13a terlihat pita serapan yang disebabkan vibrasi kisi-

kisi logam-oksida M-O (M adalah Mg dan Al) terlihat pada bilangan gelombang yang

rendah yaitu sekitar 449,41 dan 536,21 cm-1. Pada spektogram muncul pita serapan

baru pada bilangan gelombang 1400-1500 cm-1 dan 700 cm-1 yang mengindikasikan

adanya gugus fungsi Ca-OH dan Ca-O. (Gupta et al., 2008; Fayyazbakhsh et al.,

2012 dan Heraldy et al., 2012).


commit to user

31

Hasil analisis spektra FT-IR menunjukkan adanya ikatan Mg-O, Al-O serta

adanya gugus hidroksil dan karbonat. Hal tersebut mengidentifikasikan bahwa

kemungkinan senyawa yang disintesis dari brine water merupakan suatu hydrotalcite-

like.

c. Analisis Komponen Penyusun dengan X-Ray Fluorescence (XRF)

Sebagai data pendukung,dilakukan analisis kandungan yang terdapat di dalam

sampel menggunakan XRF. Hasil analisis ditunjukkan oleh Tabel 7.

Tabel 7. Komposisi Mg-Al Hydrotalcite-like dengan XRF Mg-Al hydrotalcite-like

a

Formula C (%)

Al2O3 64,04 CaO 17,17 MgO 12,60

Dari data Tabel 7 terlihat bahwa di dalam sampel hasil sintesis terkandung

komponen utama penyusun Mg-Al hydrotalcite yaitu terdapat logam Mg dan Al.

Sehingga diperoleh perbandingan mol Mg : Al adalah 1,03 : 2,04. ( Perhitungan

Lampiran 17). Pada Mg-Al hydrotalcite-likea terlihat adanya Al2O3 memiliki

persentase yang paling besar. Hal tersebut dapat diasumsikan pengendapan fase

hydrotalcite yang terjadi tidak sempurna. Selain itu, Al(OH)3 memiliki kelarutan

yang paling kecil sehingga kemampuan untuk mengendap lebih besar. Hal tersebut

mendukung data analisis XRD yang mengungkapkan bahwa terbentuk senyawa

Al(OH)3 pada difraktogram XRD. Selain itu, adanya kalsium oksida di dalam sampel

yang lebih banyak bila dibandingkan dengan MgO juga dimungkinkan karena

kemampuan pengendapan Ca dan Mg yang relatif sama karena memiliki kelarutan

yang hampir sama.

d. Analisis Termal dengan TG/DTA

Analisis termal TG/DTA pada penelitian ini dilakukan dalam atmosfir udara

dengan laju kenaikan suhu 20 oC per menit dan rentang suhu mulai dari suhu kamar

hingga 500 oC. Hasil analisis termal ditunjukkan oleh Gambar 14 dan Tabel 8. DTA

akan mendeteksi setiap perubahan termal yang terkait dengan reaksi kimia baik

secara endotermik ataupun eksotermik. Sementara itu, TGA akan mendeteksi

perubahan massa yang terjadi sebagi akibat dari kenaikan suhu baik yang diikuti oleh

perubahan fasa kristal maupun tidak.


commit to user

32

Gambar 14. Analisis termal Mg-Al hydrotalcite-like

a (a) TGA (b) DTA.

Bergaya et al. (2006) dan Sharma et al. (2007) menyebutkan bahwa pelepasan

H2O dari pori hydrotalcite selama proses dehidrasi terjadi pada kisaran suhu 150-250 oC dan 220 oC dan pelepasan gugus –OH dari interlayer-nya terjadi pada suhu 250-

380 oC dan 330-380 oC. Serta pelepasan gugus CO32- dari interlayer-nya terjadi pada

suhu kisaran 450 oC dan 400-500 oC yang mengakibatkan material menjadi bersifat

amorf metastabil dengan campuran padatan. Dari analisis termal pada Gambar 14,

hanya terlihat terjadi satu tahap pengurangan massa yang disertai dengan munculnya

puncak endotermik. Hal tersebut mengindikasikan terjadinya pelepasan gugus –OH

dari interlayer hydrotalcite dengan penurunan berat sekitar 4,5 % pada suhu

250,2 -278,3 oC yang disertai dengan puncak endotermik DTA pada suhu 250,1-277,9 oC. Tidak terjadinya proses pelepasan gugus CO3

2- secara menyeluruh hal tersebut

dapat dikatakan bahwa Mg-Al hydrotalcite-likea yang terbentuk tidak mengalami

perubahan fasa kristal dengan pemanasan pada suhu kamar hingga 500 oC.

e. Analisis luas permukaan dan jari-jari pori menggunakan SAA.

Analisis surface area hydrotalcite dilakukan dengan metode BET dan BJH.

Hasil analisis ditunjukkan oleh Tabel 10.

Tabel 10. Hasil Analisis Luas Muka Spesifik, Volume Pori Total dan Rerata Jejari Pori Sampel Mg-Al hydrotalcite-like

a

Parameter Satuan Mg-Al HTlca Mg-Al HTlc (Heraldy, 2010)

Konstanta BET - 25,084 60,429

Luas permukaan total m²g-1 154,898 30,823 Rata-rata pori total Å 44,8632 7,744

Total volume pori mLg-1 347,5 x 10-3 1,19 x10-3


commit to user

33

Dari Tabel 10 dapat dilihat bahwa Mg-Al hydrotalcite-likea memiliki BET

surface area sebesar 154,898 m2/g. Heraldy (2010) menyebutkan bahwa Mg/Al HTlc

memiliki luas permukaan spesifik 30,832 m2/g. Di Cosimo et al.(1998) menyebutkan

bahwa sampel HT memiliki luas permukaan spesifik yang kurang dari 100 m2/g.

Sedangkan Johson and Glasser (2003) menyebutkan luas permukaan spesifik dari

Mg/Al LDH adalah 53,9 m2/g. Perbedaan yang sangat signifikan ini mungkin

dikarenakan adanya kandungan kalsium yang terdapat dalam Mg-Al hydrotalcite-like

hasil sintesis. Ukuran jari-jari ion kalsium yang relatif lebih besar dibanding ion

magnesium dan aluminium dapat mempengaruhi ukuran partikel hydrotalcite yang

dihasilkan. Sehingga hydrotalcite memiliki ukuran partikel yang lebih besar. Dengan

luas permukaan 154,898 m2/g dan ukuran jari-jari pori 44,8632 Å dapat

dimungkinkan bahwa Mg-Al hydrotalcite-likea dapat dimanfaatkan sebagai media

adsorpsi molekul karena termasuk kedalam klasifikasi mesopori.

B. Sintesis dan karakterisasi KF/Mg-Al hydrotalcite-like

Sintesis KF/Mg-Al hydrotalcite-likea dilakukan dengan cara mencampurkan

Kalium Fluorida (KF) dengan hydrotalcite-likea dengan perbandingan berat KF/berat

hydrotalcite-like adalah 100 %. Hasil sintesis yang diperoleh adalah padatan

berwarna coklat muda tidak berbau.

Setelah diperoleh padatan berwarna coklat muda, kemudian dianalisis

menggunakan XRD, FTIR, SAA dan TG/DTA. Data analisis yang diperoleh disajikan

dalam bentuk difraktogram XRD, spektrogram FT-IR, data analisis SAA dan

termograf TG/DTA.

a. Analisis kristalinitas menggunakan XRD

Berdasarkan hasil karakterisasi XRD KF/Mg-Al hydrotalcite-like pada Gambar

15, menunjukkan bahwa kristalinitas dari KF/Mg-Al hydrotalcite-like lebih tinggi

bila dibandingkan dengan kristalinitas Mg-Al hydrotalcite-likea. Hal tersebut terlihat

pada meningkatnya intensitas pada puncak refleksi d003, d006 dan d009. Terjadinya

peningkatan intensitas pada hydrotalcite setelah penambahan zat aktif KF sesuai

dengan penelitian dari Gao et al. (2008).


commit to user

34

Gambar 15. Difraktogram XRD a. Mg-Al hydrotalcite-like b. KF/Mg-Al

hydrotalcite-like. Perubahan peningkatan intensitas d003, d006 dan d009 terlihat pada Tabel 12.

Dengan semakin tingginya intensitas relatif (I/Imaks) dapat diasumsikan bahwa

kristalinitas suatu padatan juga semakin tinggi. Sehingga dapat dikatakan bahwa

penambahan KF kedalam hydrotalcite-likea dapat meningkatkan kristalinitas. Selain

itu, dengan adanya penambahan zat pengaktif KF ke dalam sampel, terlihat pada

Gambar 15 bahwa puncak logam hidroksida yang berada pada 2θ 18-20 o, 35-40 o dan

45-55 o hampir hilang serta terjadi pergeseran puncak refleksi hydrotalcite-like.

Tabel 12. Tabulasi Intensitas d003, d006 dan d009

Hydrotalcite I/Imaks (%) d003 d006 d009

Mg-Al hydrotalcite-likea 44,69 32,68 28,76

KF/Mg-Al hydrotalcite-like 76,97 100 20,08

b. Analisis gugus fungsi menggunakan FTIR

Analisis gugus fungsi KF/Mg-Al hydrotalcite-like dilakukan menggunakan

FTIR. Pada spektogram FTIR Gambar 16 terlihat bahwa pada pita serapan yang

melebar pada 3429,43 cm-1 yang mengindikasikan adanya vibrasi uluran –OH pada

antarlapis hydrotalcite dengan molekul air dalam partikel atau antar lapis. Serapan

tekukan –OH yang berasal dari molekul air pada daerah anion interlayer terlihat pada

bilangan gelombang 1651,07 cm-1. Pada bilangan gelombang 1361,74 cm-1, 451,34

cm-1 dan 569,00 cm-1 merupakan bilangan gelombang dari vibrasi uluran asimetris

dari CO32- dan vibrasi logam oksida pada interlayer. Selain itu, muncul pita serapan

baru yaitu pada 1002-1109,07 cm-1 yang merupakan vibrasi KF.


commit to user

35

Gambar 16. Spektra FTIR (A) KF/Mg-Al hydrotalcite

a (B) KF/hydrotalcite-like

(Setyowati, 2011)

c. Analisis luas permukaan dan jari-jari pori menggunakan SAA dan Analisis termal

menggunakan TG/DTA.

Selain berpengaruh terhadap tingkat kristalinitas hydrotalcite, penambahan

KF juga berpengaruh terhadap tahapan pengurangan massa yang dianalisis

menggunakan TGA dan menurunkan besarnya luas permukaan spesifik serta ukuran

jari-jari pori partikel. Sehingga dapat diasumsikan bahwa penambahan KF yang

bersifat sangat reaktif mampu merusak rongga pada struktur hydrotalcite sehingga

mengakibatkan penurunan luas permukaan dan ukuran jari-jari pori hydrotalcite.

Seperti yang terlihat dalam data analisis Tabel 13. Terlihat bahwa ukuran jari-jari pori

Mg-Al hydrotalcite-likea lebih besar bila dibandingkan dengan jari-jari pori KF/Mg-

Al hydrotalcite-likea. Dengan ukuran jari-jari pori KF/Mg-Al hydrotalcite-like

a

sebesar 24,9920 Å, maka dapat dikatakan bahwa KF/Mg-Al hydrotalcite-likea

termasuk kedalam klasifikasi mikropori.

Tabel 13. Hasil Analisis Luas Muka Spesifik, Volume Pori Total dan Rerata Jejari Pori Sampel KF/Mg-Al Hydrotalcite-like

a

Parameter Satuan Mg-Al HTlca KF/Mg-Al HTlca

Konstanta BET - 25,084 3,491 Luas permukaan total m²g-1 154,898 18,088 Rata-rata pori total Å 44,8632 24,9920

Total volume pori mLg-1 34,75 x 10-2 2,260 x 10-2


commit to user

36

Gambar 17. Analisis Termal KF/Mg-Al hydrotalcite-like

a a. TGA dan b. DTA

Gambar 17 merupakan hasil analisis termal dari sampel hydrotalcite-likea.

Terlihat bahwa terjadi dua tahapan pengurangan massa yang disertai dengan

munculnya puncak endotermik pada suhu 110,7-120,6 oC dan 161,2-181,1 °C yang

mengindikasikan telah terjadi pelepasan H2O pada lapisan KF/hydrotalcite-likea yang

disertai dengan munculnya puncak endotermik pada rentang suhu 110,7-119,8 oC.

sebesar 2,3 dan 2,5 %. Terjadinya dua tahapan pelepasan H2O dapat dikarenakan oleh

keberadaan KF yang bersifat higroskopis sehingga pada KF/hydrotalcite-likea

mengandung H2O yang relatif lebih banyak bila dibandingkan dengan Mg-Al

hydrotalcite-like. Pada KF/hydrotalcite-like juga tidak terjadi degradasi struktur yang

ditandai dengan lepasnya gugus karbonat dari lapisan layered double hydroxie pada

pemanasan dengan suhu dibawah 500 oC.


commit to user

37

BAB V

KESIMPULAN DAN SARAN

A. Kesimpulan

Berdasarkan hasil penelitian dan pembahasan maka dapat diambil kesimpulan

sebagai berikut:

1. Suatu senyawa Mg-Al hydrotalcite-like dapat disintesis dari limbah desalinasi

air laut (brine water) dengan tanpa penghilangan ion Ca2+ dalam brine water

meskipun tidak sesuai dengan target yang diharapkan. Mg-Al hydrotalcite-like

hasil sintesis memiliki luas permukaan total 154,898 m2/g dan ukuran jari-jari

pori total sebesar 44,8632 Å .

2. Penambahan zat aktif KF kedalam senyawa hydrotalcite like hasil sintesis

dapat meningkatkan kristalinitas dan kestabilan struktur apabila dibandingkan

dengan hydrotalcite like tanpa penambahan zat aktif KF. Sehingga, dapat

diasumsikan bahwa penambahan Kalium Fluorida dapat meningkatkan

intensitas relatif puncak yang berakibat pada peningkatkan kristalinitas. Disisi

lain, penambahan KF yang bersifat sangat reaktif mampu merusak rongga pada

struktur hydrotalcite sehingga menurunkan ukuran pori-pori.

B. Saran

Berdasarkan hasil penelitian yang telah dilakukan, maka penulis memberikan

saran yaitu dalam sintesis hydrotalcite-like dari brine water setelah reaksi pemanasan

perlu dilakukan proses pemisahan endapan dengan filtrat lebih sempurna agar dapat

meminimalisir terbentuknya endapan Mx(OH)y sehingga dapat meningkatkan

kristalinitas hydrotalcite dan perlu dilakukan post treatment lebih lanjut untuk

mengeliminasi impurities serta precursor-precursor yang masih terkandung.

y kajian sintesis dan karakterisasi y mg-al -like dari .../kajian... · 1. dr. fitria rahmawati, m....

Documents