redalyc.validaciÓn de un modelo bidimensional para ... · funcionamiento de los reactores...

Tecnología Química

ISSN: 0041-8420

[email protected]

Universidad de Oriente

Cuba

Rivera Soto, Margarita; Viera Bertrán, René; Matos Durán, Rafael

VALIDACIÓN DE UN MODELO BIDIMENSIONAL PARA REACTORES UTILIZADOS EN

LA REFORMACIÓN CATALÍTICA DE LPG

Tecnología Química, vol. XXVI, núm. 2, mayo-agosto, 2006, pp. 5-15


Santiago de Cuba, Cuba

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TECNOLOGÍA QUÍMICA Vol. XXVI, No. 2, 2006 5

VALIDACIÓN DE UN MODELO BIDIMENSIONAL PARAREACTORES UTILIZADOS EN LA REFORMACIÓN

CATALÍTICA DE LPG Margarita Rivera Soto, René Viera Bertrán, Rafael Matos Durán


Este trabajo se ocupa de la validación de un modelo bidimensional, concebido para describir elfuncionamiento de los reactores utilizados en la producción de hidrógeno, mediante la reformacióncatalítica de LPG con vapor de agua, en la empresa “Moa Nickel S. A”.A partir de réplicas efectuadas en el laboratorio se identificaron los intervalos de confianzacorrespondientes a cada una de las respuestas. Utilizando el modelo matemático se simularonsesenta turnos como pruebas de validación, y sus resultados se contrastaron con los valoresreportados; en todos los casos los valores predichos se encontraron dentro de los límites deconfianza establecidos.Palabras clave: reformación catalítica, modelo bidimensional, hidrógeno.

This work is in charge of the validation of a two-dimensional model, conceived to describe theperformance of the reactors used in the hydrogen production by the catalytic steam reforming ofLPG, at the company "Moa Nickel S. A".Starting from replicas obtained at the industrial laboratory, the intervals of trust correspondingto each one of the answers were identified. Using the mathematical model 60 runs were done asvalidation tests and their results were contrasted with the reported values; in all the cases the valueswere within the established limits of trust.Key words: catalytic reforming; two-dimensional model, hydrogen.

_____________________

Introducción

Uno de los procesos más importantes para laproducción de hidrógeno es la reformación dehidrocarburos con vapor de agua. En lareformación catalítica del LPG la calidad delproducto puede ser afectada por la presencia deimpurezas como: CH4, CO y CO2 en el mismo, loque conjuntamente con la necesidad actual deincrementar la capacidad productiva de la plantaindustrial, explica la importancia del estudio de laoperación de los reactores utilizados, con la fina-lidad de garantizar el buen funcionamiento deéstos.

Numerosos autores /3, 4, 6, 7, 8/, utilizanmodelos bidimensionales en el estudio de lareformación con vapor. El uso de este tipo demodelo tiene gran importancia en el caso de lareformación catalítica de LPG, ya que permiteprecisar: los perfiles de composición del sistemaque indican el % de CH4 e impurezas, la calidaddel hidrógeno producido y los perfiles de tempera-

tura (radiales y axiales), importantes para la iden-tificación de zonas donde ocurra la deposición decarbón en el reformador.

El trabajo tiene como propósito fundamentalvalidar un modelo bidimensional que describa elfuncionamiento de los reactores utilizados en laproducción de hidrógeno, mediante la reformacióncatalítica de LPG con vapor de agua; lo que estáencaminado a resolver problemas operacionalesde los reformadores y aumentar la eficiencia de laoperación.

Información operacional disponible

La planta industrial cuenta con dos hornos dereformación, los que se encuentran divididos endos secciones con cuatro tubos cada una y vein-tidós quemadores especiales en cada horno. Lostubos tienen una longitud de 9,08 m, diámetrointerno igual 20,3 cm y se encuentran empacadoscon catalizadores de níquel.

TECNOLOGÍA QUÍMICA Vol. XXVI, No. 2, 20066

Modelación del sistema

Las principales reacciones químicas que severifican en la reformación del LPG con vapor deagua son las siguientes:

(1)

(2)

(3)

LPG

Vapor

X lθ X lθ

Xl

Tp1

Tp2

Tp3

2Xlr 1lrX

Fig. 1 Vistas de un horno reformador. (a)Vista frontal del horno (b) Vista lateral del horno

( ) ( ) ( ) ( )gHgCOgOHgHC 2283 733 +→+

( ) ( ) ( ) ( )gHgCOgOHgHC 22104 944 +→+

( ) ( ) ( ) ( )gOHgCHgHgCO 2423 +⇔+

( ) ( ) ( ) ( )gHgCOgOHgCO 222 +⇔+ (4)

Para la modelación de los reformadores seutilizó un modelo pseudohomogéneo bidimensional,y el estudio de simulación se realizó considerandoun tubo como representativo de cualquiera de losocho que posee cada horno.

Ecuaciones de balance de masa

Las ecuaciones del balance de masa de mane-ra general se representan como: • Para 0 < r ≤ R:

(5)

· Para r = 0:

(6)

(7)

La conversión a la salida de cada tubo está dada por la expresión:

(8)

0)/.(.

.1./ 2

2

MYGr

rX

rX

rGZX

l

b

f

ρθθ

ρ+

⎥⎥⎦

⎤

⎢⎢⎣

⎡

∂∂

+∂∂

=∂∂ De

0)/.(.

./

2 2

2

MYGr

rX

GZX

l

b

f

ρθθ

ρ+⎟

⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛

∂∂

=∂∂ eD

∫=

=⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛=

Rr

r Rrd

Rr

iXllX0

..2

ln

MYMl

l∑=

=1

.00


Para N = número par, la solución de (8) por Simpson viene dada por:

(9)

donde: (10)

( ) ( ) ( )[ ]22110 ...2...43

2 43

1

−− +++++++++= NNNNlX γγγγγγγγ

( ) ii XlNi /=γ

Para la unión de las corrientes de salida decada rama del reformador será:

(11)

En el caso que un tubo sea representativo delos ocho que hay en cada reformador:

(12)

siendo

θlX

el valor simulado para la conversiónfinal de la especie l, para la reacción θ.

( )2

21 lrXlrXlX

+=θ

lXlrXlrXlX === 21θ

Ecuaciones de balance de energía

Las ecuaciones de balance de energía son: • Para 0 < r ≤ R:

(13)

· Para r = 0:

(14)

Condiciones límites

En z = 0 y (15)

En r = 0 y r = R: (16)

Para la pared, ( r = R ): (17)

( )CpG

rHrr

TrT

CpGk

ZT b

n

re

...

. 12

21 ρ

θθθ⎟⎟⎟

⎠

⎞

⎜⎜⎜

⎝

⎛∆−+

⎥⎥⎦

⎤

⎢⎢⎣

⎡

∂∂

+∂∂

=∂∂ ∑

=

( )CpG

rHrr

TCpG

kT bn

e

z ...

.2

12

2 ρ

θθθ⎟⎟⎟

⎠

⎞

⎜⎜⎜

⎝

⎛∆−+

∂∂

=∂∂ ∑

=

00 ;;0:0 PPTTXRr ===≤≤ θ

( )⎪⎪⎪

⎭

⎪⎪⎪

⎬

⎫

⎪⎪⎪

⎩

⎪⎪⎪

⎨

⎧

=∂∂

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛

∂∂

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛

∂∂

0

0

0

rT

rX

rlC

θ

RUk

RUjTpkTTp

je

jejamb

j ∆+

∆−+=

./1

./),1(.

Las ecuaciones diferenciales parciales (5), (6)y (13), (14) caracterizan los modelos matemáti-cos que permiten la determinación de la composi-ción y temperatura en cada punto del reactor,

respectivamente, obteniéndose particularmentepara el sistema que se estudia un conjunto de ochoecuaciones diferenciales parciales no lineales desegundo orden (EDP).


Solución matemática

En la resolución de las EDP que caracterizan losmodelos matemáticos, se efectúa la sustitución delas derivadas parciales por sus aproximaciones endiferencias finitas, procedimiento utilizado en la si-mulación de diferentes procesos /1, 4, 6, 7, 8/. De

este modo se obtiene un sistema de ocho ecuacionesen diferencias finitas que permiten la determinaciónde la conversión de cada una de las reacciones deinterés y la temperatura, punto a punto en el reactor.Las ecuaciones en diferencias finitas para los mode-los matemáticos son las siguientes:

Modelo para la distribución de la composición

Para 0 < r ≤ R:

(18)

Para r = 0:

(19)

donde: (20)

r = i . h y z = j . k (21)

Condición de estabilidad y convergencia: λ ≤ 1/4 (22)

Modelo para la distribución de la temperatura

Para 0 < r ≤ R:

(23)

Para r = 0:

(24)

(25)

(26)

( )brXXXX

MYGk

jijiii

jiii

jil

ρθθθθθ λλλ .)/.(),1(),(

211),1(.

1)1,(

0. +−+

⎥⎥⎦

⎤

⎢⎢⎣

⎡ +−++⎟

⎠

⎞⎜⎝

⎛ +=+

brMYG

kjjj

lXXX ρ

θθθθ λλ ..)/.(),0()41(),1(4)1,0(

0. +−+=+

2.)/( h

k

fG ρλ eD=

( )CpGk

rHrjijiii

jiii

jib

n

TTTT..

..),1(),(..211),1(.1)1,(

1. ρ

θθθβββ⎟⎟⎟

⎠

⎞

⎜⎜⎜

⎝

⎛∆−+−⎥

⎥⎦

⎤

⎢⎢⎣

⎡⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛ +−++⎟

⎠

⎞⎜⎝

⎛ +=+ ∑

=+

( )CpG

rHrjjjb

n

TTT.

..),0()41(),1(4)1,0(1

. ρβ

θθθβ⎟⎟⎟

⎠

⎞

⎜⎜⎜

⎝

⎛∆−+−+=+ ∑

=

2..

.

hk

pCGk

MEZCLA

e=β

∑=

=n

lllMEZCLA CpYCp

1

.

Modelo para la velocidad de la reacción

Para las reacciones (1) y (2) se utilizanecuaciones de velocidad de reacción de primer

orden respecto a los reactantes, mientras quepara la reacción (3) una ecuación cinéticacorrespondiente a su reacción elemental,según (2).


Modelo para las pérdidas de presiónPara predecir las pérdidas de presión se utiliza

la ecuación de Ergun.

Estimación de parámetrosEn la simulación de procesos un aspecto de

gran importancia es el grado de precisión con quese determinen los parámetros básicos del modelomatemático.

Mediante un análisis de sensibilidad /7/, sedeterminaron los parámetros que mayor influen-cia ejercen sobre el comportamiento de las res-puestas, siendo éstos los de transporte efectivo decalor y masa: conductividad térmica efectiva ydifusividad efectiva respectivamente, así comolos parámetros cinéticos: factores pre-exponenciales de las reacciones (2) y (3).

Se desarrolló un algoritmo basado en el méto-do de Newton Raspón (8), que permite en una de

sus opciones estimar los parámetros cinéticos yde transporte efectivo a partir de los datos deoperación de la industria, y en la otra realizarestudios de simulación.

Discusión de los resultados

Análisis de las pruebas de validación

A partir de réplicas efectuadas en el laborato-rio se identificaron los intervalos de confianzacorrespondientes a cada una de las respuestas.Utilizando los datos de operación de la plantaindustrial y tomando para los parámetros los valo-res medios obtenidos en un trabajo anterior (6) yotros reportados por la literatura /2/, se simularonsesenta corridas para pruebas de validación. Losresultados obtenidos para quince corridas se pre-sentan en la tabla 1.

Tabla 1Valores iniciales de los parámetros

Parámetro Notación Valor Unidades

de la reacción 1 Ea1 60 000 * k/kmol



Factor pre-exponencial de la reacción 1 A1 5,.10-4 kmol/m3.s.kPa2

Factor pre-exponencial de la reacción 2 A2 8,226 .0-3 kmol/m3.s.kPa2

Factor pre-exponencial de la reacción 3 A3 1,455 .10-11 kmol/m3.s.kPa4

Conductividad térmica efectiva ke 2,306 .10-2 kJ /s.m.K

Difusividad efectiva De 2,180 .10-4 m2/s

· Las energías de activación fueron reportados por [2]; los demás parámetros por [3].


Los resultados obtenidos en la simulaciónfueron buenos, lo que puede apreciarse en lasfiguras 1, 2 y 3. En las mismas se observa que losresultados obtenidos se encuentran dentro de losintervalos de confianza, lo que indica que noexisten diferencias significativas entre los valorespredichos por el modelo y los observados en larealidad. Sin embargo, en todos los casos los

Tabla 2Resultados de la validación para las corridas 1 a 15

Fecha

YCO

YH2

YCO2

YCH4

1 ‘03/05/2001/09:00’ 9,07 74,58 16,35 0,001 2 ‘03/05/2001/11:00’ 8,41 74,73 16,86 0,001 3 ‘03/05/2001/15:00’ 7,94 74,84 17,21 0,002 4 ‘04/05/2001/07:00’ 7,90 74,85 17,25 0,006 5 ‘05/05/2001/09:00’ 8,48 74,71 16,80 0,007 6 ‘05/05/2001/15:00’ 8,75 74,65 16,59 0,009 7 ‘05/05/2001/17:00’ 8,57 74,69 16,73 0,009 8 ‘05/05/2001/19:00’ 7,84 74,86 17,29 0,007 9 ‘05/05/2001/21:00’ 8,06 74,81 17,12 0,009 10 ‘06/05/2001/03:00’ 8,29 74,75 16,95 0,009 11 ‘06/05/2001/05:00’ 8,44 74,72 16,83 0,008 12 ‘06/05/2001/07:00’ 7,95 74,83 17,21 0,008 13 ‘07/05/2001/15:00’ 8,14 74,79 17,06 0,007 14 ‘07/05/2001/19:00’ 8,46 74,72 16,82 0,007 15 ‘12/05/2001/11:00’ 10,83 74,16 15,00 0,008

resultados tienden a encontrarse próximos a loslímites de los intervalos de confianza estableci-dos, pudiendo mejorar si se determinan correla-ciones para los parámetros del modelo en funciónde las condiciones de operación, encaminadas arealizar una estimación más rigurosa y eficaz delos parámetros, que elevará sin duda la calidad delas respuestas del modelo.

Simulación del H2

73,00

73,50

74,00

74,50

75,00

75,50

76,00

0 10 20 30 40 50 60

N. Corridas

Lím

ites

de c

ontro

l

LSC LIC valores simulados

Fig. 1 Simulación del H2.


Análisis cualitativo

Las figuras 4, 5, 6 y 7 permiten realizar unanálisis cualitativo, apreciándose que el modeloreproduce el comportamiento real del sistemaestudiado. En todos los casos, los resultados secorresponden con el comportamiento físico y conlos fenómenos que se producen en el mismo.

Perfiles de temperaturaLa figura 4 muestra el comportamiento de la

temperatura de la mezcla reaccionante en el

Fig. 2 Simulación del CO.

Fig. 3 Simulación del CH4.

reactor; observándose la existencia de notablesgradientes axiales y radiales. En dirección radialla temperatura se incrementa en la proximidad dela pared, debido a que esta zona está más cercanaa la fuente transmisora de calor, disminuyendohacia el centro del reactor. En dirección axial seobserva un incremento de la temperatura hacia lasalida del reactor, debido a que en los últimosmetros disminuye la velocidad de las reaccionesendotérmicas de reformación y prevalece el calortransferido por las reacciones exotérmicas.

Simulación del CH4

0

0,01

0,02

0,03

0,04

0,05

0,06

0 10 20 30 40 50 60

N.Corridas

Lím

ites

de

cont

rol


Simulación del CO

2

4

6

8

10

12

14

16

0 10 20 30 40 50 60

N. Corridas

Lím

ites

de c

ontr

ol



Perfiles de composición

En las figuras 5, 6 y 7 se observan los perfilesde composición obtenidos para el hidrógeno,monóxido de carbono y metano.

Según se puede apreciar en la figura 5, lacomposición del hidrógeno aumenta continua-mente en dirección axial, a expensas del aumento

571.311 641.165 711.019 780.874 850.728 920.582 above

PERFIL DE TEMPERATURA ( CORRIDA - 13 )

Fig. 4 Perfil de temperatura. Corrida 13.

22.395 27.856 33.316 38.777 44.237 49.698 55 65 70 74 above

PERFIL DE HIDRÓGENO ( CORRIDA -13 )

de la velocidad de las reacciones de reformacióndel propano y del butano (reacciones (1) y (2);sin embargo, cuando éstos se van agotando co-mienzan a prevalecer las reacciones (3) y (4),consumiéndose H2 en la reacción (3), que dalugar a la formación de metano, lo que explica ladisminución de H2 llegado al punto de agotamien-to de los hidrocarburos.

Fig. 5 Perfil de composición del hidrógeno.


Según el perfil de composición del monóxidode carbono representado en la figura (6), la con-centración de éste aumenta en dirección axial;esto se debe a que las reacciones de reformacióndel propano y del butano (1) y (2), prevalecen enlos primeros metros, y dan lugar a la formación deesta sustancia, pero al mismo tiempo comienzan aproducirse las reacciones (3) y (4) para dar lugara la formación del CO2, CH4 y H2O; lo que explicala presencia de pequeñas cantidades de estoscompuestos en los primeros metros del reactor.Los gradientes observados en dirección radial seexplican, porque al ser mayor la temperatura enlas proximidades de la pared son favorecidas lasreacciones endotérmicas de reformación que danlugar a la formación del CO; influyendo tambiénel hecho de que siendo la reacción (4) exotérmica

y encontrándose en estado de equilibrio químico,un aumento de la temperatura en esa zona cerca-na a la pared tenderá a favorecer la reaccióninversa aumentando los niveles de CO, los quedisminuyen hacia el centro del reactor donde esmenor la temperatura.

El perfil de composición obtenido para el me-tano se muestra en la figura (7) para el últimometro del reactor. La presencia de este compues-to es despreciable en los primeros metros, hacién-dose notable a partir del punto de agotamiento delos hidrocarburos, comportamiento esperado, yaque a partir del agotamiento del propano y butanomediante las reacciones de reformación (1) y (2),es que se habrán formado cantidades apreciablesde CO y H2 que al combinarse mediante la reac-ción (3) darán lugar a la formación de CH4.

0,563 1,804 3,045 4,287 5,528 above

PERFIL DE CO ( CORRIDA - 13 )

Fig. 6 Perfil de composición del monóxido de carbono.

PERFIL DE CH4 -( CORRIDA 28 - ÚLTIMO TRAMO )

0.047 0.047 0.047 0.047 0.047 above

Fig. 7 Perfil de composición del metano. Corrida 28.


Conclusiones

♦ El modelo desarrollado reproducecuantitativamente el comportamiento real delsistema, y tiene posibilidades de mejorar lacalidad de las respuestas en la medida en quese determinen correlaciones para losparámetros en función de las condiciones deoperación, lo que permitirá una mayor exacti-tud en la estimación de los mismos.

♦ El comportamiento cualitativo reflejado por elmodelo se corresponde plenamente con losfenómenos involucrados y con lo que ocurre enla realidad en el sistema. Se percibe que hayzonas del reactor en que predomina la forma-ción de algunas sustancias a expensas deotras, y en algunos casos los gradientes radia-les son notables.

♦ El modelo bidimensional propuesto y el algo-ritmo constituyen una importante herramientapara mejorar la operación de los reactores dereformación, ya que permiten simular el pro-ceso, detectar de manera inmediata anomalíasque pudieran presentarse e identificar condi-ciones de trabajo eficaces, lo que a su vezpermitirá dirigir la operación bajo condicionesque conduzcan la producción de hidrógeno alos niveles más altos posibles y con la calidadrequerida, garantizándose además una mejorconservación del catalizador.

Nomenclatura

Mayúsculas

A2 y A3 factor pre-exponencial de las reaccio-nes 2 y 3 respectivamente, A2 en kmol/ m3.s.kPa2

y A3 en kmol/ m3.s.kPa4

Cl concentración de la especie químicalimitante l en la reacción considerada, kmol del/m3

EDP ecuaciones diferenciales parciales

Kp3 constante de equilibrio en función de laspresiones parciales para la reacción 3

masa molecular de la mezcla, kg de mez-cla/kmol de mezcla

Ml masa molecular de la especie l, en kg del/kmol de mezcla

P presión total del sistema en un punto delreactor, kPa

T temperatura de la mezcla, en K

Tamb temperatura del medio trasmisor decalor, K

Tb temperatura de referencia, K

Tpj temperatura en la pared en la fila j, K

U coeficiente global de transferencia decalor, kW/m2.s

conversión de la especie l en el tubo ana-lizado

conversión final de la especie l en cadapunto del tubo

conversión final de la especie l para lareacción a la salida del reformador

fracción molar de la especie l en la mez-cla gaseosa en un punto, kmol de l/kmol de mez-cla

Minúsculas

h incremento en dirección radial

I número de incrementos radiales “h”, en lacama catalítica del tubo del reformador

J número de incrementos axiales “k”, en lacama catalítica del tubo del reformador

k incrementos en direcciones axial

ke conductividad térmica efectiva (kW/m.K)

l especie de referencia

r variable radio, medido desde el centro dela cama (r = 0), hasta la pared del tubo (r = R);m

rφφφφφ velocidad de reacción, kmol de l/kg decatalizador. s

z variable longitud, m

M

ilX

θlX

lY

lX


Letras griegas

difusividad efectiva, m2/s

θθθθθ reacción química considerada ( = 1, 2,3, 4).

εεεεε porosidad de la cama catalítica

λ λ λ λ λ coeficiente de las ecuaciones en diferen-cias finitas que caracterizan al modelo matemáti-co de la distribución de la composición

∆∆∆∆∆Hrθθθθθ energía calorífica debido a la reacciónquímica, calor de reacción, en kJ/kmol

∆∆∆∆∆r espesor de la pared, en m

ρρρρρb densidad de la cama catalítica, kg decatalizador/m3r

βββββ coeficiente de las ecuaciones en diferen-cias del modelo de la distribución de la tempera-tura

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