Prosiding Pertemuan Ilrniah Sains Materi 1996.

METODA REDUKSI-DIFUSI UNTUK PEMBUATAN SERBUK PADUANLOGAM TANAH JARANG -LOGAM TRANSISI 3dl

M.I. Maya Febri2 dan I.C. Joubert3

ABSTRAKMETODA REDUKSI-DIFUSI UNTUK PEMBUATAN SERBUK PADUAN LOGAM TANAH JARANG -LOGAM

TRANSISI 3D. Serbuk paduan logam tanah jarang (TJ)-logam transisi 3d (M) dapat langsung diperoleh dengan metoda kimia Re-duksi-Difusi (R-D). Keunggulan metoda R-D terhadap metoda konvensional untuk pembuatan serbuk paduan TJ-M adalah penggunaanoksida TJ yang lebih stabil daripada logam TJ dan tidak adanya tahap perlakuan panas dan penggerusan. Lama pembuatan, bahandasar, komposisi awal merupakan parameter-parameter yang harus dikontrol. Dalam makalah ini dilaporkan pembuatan serbuk paduanCe2Fe17 dengan metoda Reduksi-Difusi. Bahan awalnya terdiri atas serbuk CeO2, dan Fe serta butiran Ca. Tahap sintesa terdiri atastahap reduksi di mana CeO2 direduksi oleh Ca, dan tahap difusi di mana Ce dan Fe terdifusi untuk membentuk paduano Difusi inidipermudah oleh adanya media Ca cairo Setelah sintesa, sampel dicuci untuk menghilangkan CaO dan Ca. Ditemukan bahwa ada ke-mungkinan cuplikan terhidrogenasi secara kimiawi selama pencucian.

ABSTRAcrTHE REDUcrION-DIFUSION METHOD FOR THE SYNTHESIS OF RARE EARTH -3D TRANSITION METAL

POWDER ALLOYS. Rare earth-3d transition metal alloys can be directly synthesised by the Reduction-Diffilsion method, a chemicalway of obtaining powder alloys. The advantages of this chemical route are the use of rare earth oxides instead of rare earth metals. Theduration of the synthesis, the precursors and the starting composition are the parameters to be controlled. In this article, a synthesis ofCe2Fe17 powder alloy via the Reduction-Diffilsion method is reported. In principle, this method starts from CeO2 and Fe powders and Cagranules as precursors. The synthesis reaction itself can be divided into two steps: the reduction step, where the CeO2 is reduced by Caand the diffusion step where Ce and Fe diffilse to form Ce2Fe17. This diffilsion is favoured by the presence of liquid Ca. After the synthe-sis, the samples are water-washed to remove the Ca and CaD by-products. It is found that a chemical hydrogenation may occur duringthe washing process.

PENDAHULUANLogam tanah jarang (TJ = La, Ce, Pr,

Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Th, Dy, Ro, Er, Tm, Ybdan Lu) mempunyai afinitas untuk membentuksenyawa paduan, antara lain dengan logamtransisi 3d (M = Fe, Co, Ni). Paduan TJ-M

mempunyai sifat-sifat unggui. Sebagai contoh,beberapa paduan TJ-M biner dan remer, se-peTti SmCo" Sm2Co17 dan Nd2Fet..B adalah ba-ban unggulan untuk magnet permanen [I , 2 ].Sifat-sifat magnetik unggul yang dipunyaipaduan TJ-M dibandingkan bahan-bahan mag-net lainnya (paduan AI-Ni-Co, fecit Ba, fecit Sf)membuat paduan ini sangat menank untukditeliti dan dikembangkan. Contoh, sekaligusmenggambarkan aplikasi lain daTi serbukpaduan logam TJ-M adalah kemampuan be-berapa paduan seperti LaNis dan senyawa sub-stitusinya (LaNis.xM'x; M'= Mn, Co, AI) untukmenyerap hidrogen dalam jumlah besar danuntuk melepaskannya kembali, pada

suhu kamar dan pada tekanan sekitar satu at-mosfir. Berdasarkan sifat ini paduan logamtersebut banyak dikembangkan sebagai katodadalam baterai hidrida [3 ].Secara konvensional, paduan TJ-M dibuat den-gall metoda pelelehan unsur-unsur prekursor TJdan M; pemanasan untuk pelelehan ini misal-nya dengan induksi ('induction melting') ataudengan pijaran listrik ('arc melting'). Dalamkeadaan cair, unsur-unsur TJ daD M sangatreaktif dalam pembentukan senyawa pad~.Setelah pendinginan, diperoleh ingot yang ma-sib memerlukan perlakuan panas agar kom-posisinya menjadi homogen (fasa tunggal).Perlakuan panas homogenisasi ini mutlakdiperlukan terutama ketika titik lebur paduanlogam tidak kongruen (yaitu pada saat pendi-nginan, rasa padat primer yang terbentukmempunyai komposisi yang berbeda daTi

1 Dipresentasikan pada Pertemuan IImiah Sains Materi, 22-23 Oktober 19962 Pusat Penelitian Sains Materi -BAT AN -Kawasan Puspiptek Serpong, 15314.3 Laboratoire des Materiaux et du Genie Physique, ENSPG, BP 46, 38402 St. Martin d'Re-res Cedex,

Perancis

418

dan sebagai media difusi untuk mempermudahpembentukan paduan logam TJ-M. Skemaumum reaksi R-D adalah :

TJcxOp + ~ M + (p+x) Ca ~ TJcxMs + 13 CaO+x Ca (Reaksi 1)

di mana x adalah kelebihan Ca yangdalam keadaan cair akan berfungsi sebagaimedia difusi.

Penggunaan Ca sebagai reduktor TJcxOIJdimungkinkan karena oksida kalsium (CaO)lebih stabil daripada TJcxOp, seperti dapat dili-hat dari harga relatif energi Gibbs pembentu-kan yang dicantumkan dalam Tabel 1. Sedang-kan penggunaan Ca sebagai media difusi di-mungkinkan karena Ca tidak membentuk sen-yawa stabil baik dengan TJ maupun dengan M.

Setelah 3-6 jam, cuplikan didinginkan tetapdalam suasana Argon, dikeluarkan dari tung-ku, lain dicuci dalam air untuk menghilangkansisa kalsium dan oksidanya. Dalam proses pen-cucian, penggunaan larutan asam pada prinsip-nya bisa mempercepat kelarutan Ca(OH)2karena sifat asam menetralisir basa, namunasam bereaksi dengan tanah jarang danmerusak paduano Penggunaan asam hendaknyaberhati-hati serta dengan memperhatikan agarkondisi pH selama pencucian tidak kurang dari7,5. Untuk mempermudah pemisahan serbukCa(OH)2 dari serbuk paduan, cuplikan digetar-kan dalam air dengan ultrason selama prosespencucian berlangsung. Setiap kali air cucianjenuh oleh Ca(OH)2, maka harus diganti.Demikian berulang-ulang sampai air cucianmenjadi jemih. Setelah dicuci, serbuk paduanlalu dikeringkan dalam vakum pada suhu ka-mar.

komposisi rasa cair). Setelah perlakuan panas,tahap selanjutnya adalah penghancuran ingotsampai menjadi serbuk. Kekurangan dari me-toda konvensional ini pertama, apabila unsurtanah jarang yang dilebur mempunyai tekananuap jenuh tinggi (misalnya Sm, Yb), banyaktanah jarang hilang akibat penguapan. Kedua,tahap penghancuran diikuti penggerusan dapatmenimbulkan banyak cacat yang dapat mem-pengaruhi sifat-sifat magnetik bahan, misalnyapenurunan medan koersiv.Tujuan dari makalah ini adalah memperkenal-kan suatu metoda altematif untuk membuatpaduan logam TJ-M biDer daD temer, melaluireaksi kimia yang disebut Reduksi-Difusi (R-D). Metoda ini mempunyai keunggulan sebagaiberikut: sederhana, tidak memerlukan tahapperlakuan panas, karena suhu operasinya be-berapa puluh sampai beberapa ratus derajat dibawah titik lebur TJ-M, daD tidak ada tahappenghancuran ingot karena paduan logamdiperoleh langsung dalam bentuk serbuk. Disamping itu, reaksi kimia R-D berlangsungdalam media kalsiurn cair yang membuat kehi-langan unsur tanah jarang akibat penguapanberkurang.

CARA KERJAa.Priosip Umum

Pembuatan melalui proses Reduksi-Difusi (R-D) berangkat dari serbuk oksidatanah jarang (TJaOp), yang relatif lebih stabildaripada unsur tanah jarang itu sendiri. Oksidaini dicampur dengan serbuk logam M dan un-sur kalsium sebagai reduktor, kemudian cam-puran ioi dipanaskan pada subu di alas titiklebur kalsium (1123 K) tetapi di bawah titiklebur TJ-M, dalam suasana Argon, selama 3-6jam. Kalsium berfungsi ganda yaitu: sebagaireduktor uotuk mereduksi oksida tanah jarang

Energi Gibbs pembentukan beberapa oksida tanah jarang pada suhu kamar dan pada 1000 K

[4 J, sebagai pembanding, data CaO turnt dicantumkanTabel

Oksida tanah jarang loksidakalsium

-AGO, pada 1000 K (kal/mol)-AGO, pada 298 K

(kal/mol)_-342 405367 179

367 779

363 708

366 000

380 646

La203Ce203Pr203Nd2O3

~3 CaO*

402600414384415212411120410505432774

*data untuk CaO dikalikan tiga untuk menyamakanjumlah oksigen dengan oksida tanahjarang

419

Sebagai catatan, selarna proses pen-cucian terjadi pernbentukan hidrogen akibatreaksi antara kalsiurn dan air, sebagai berikut:

Ca + H2O --+ CaO + H2 (Reaksi 2)

Apabila :kondisi suhu dan permukaan serbukmendukung, hidrogen ini mungkin terdifusi kedalam paduan dan menempati posisi-posisi in-terstisi dalam struktur paduan, seperti akan dit-erangkan dalam bagian 'Hasil dan Pembahasan'.

Sebagai contoh konkret, di bawah inidijelaskan pembuatan paduan Ce2Fe'7 melaluireaksi R-D, namun sebelumnya akan diperke-nalkan sifat-sifat fisis paduan Ce2Fe,7.

c. Tata Kerja Pembuatan Serbuk CeZFe17Dengan metoda R-D ini telah dibuat

serbuk paduan Ce2Fe'7 dari bahan-bahan awal:-serbuk CeO2, kemurnian >99,9 % dari Rare

Earth Product (diameter ~ I ~m)-serbuk Fe(a) kemumian >99,9 % dari

Good Fellow (diameter ~ 8 ~m)-granula Ca dari IPS, Annemasse, Perancis

(diameter ~ 3mm).Reaksi sintesanya adalah sebagai berikut,

IIS3 K -1223 K I suasana Argon UI max. 3 jam

2 CeOz + 17 Fe + (4+x) Ca ~ CezFel7 + 4CaO + x Ca (Reaksi 3)

b. Sifat-sifat Fisis Paduan CeZFeJ7Ce2Fe'7 tennasuk dalam keluarga TJ2FeI7. Dike-nal dua macam struktur kristal TJ2FeI7, yaiturhomboedral tipe Th2Znl7 (grup ruang R3m)untuk TJ = tanah jarang ringan (tennasuk Ce)

daD hexagonal tipe Th2Nil7 (grup ruangP63/mmc) untuk TJ = tanah jarang berat. Kedua

struktur ini mempunyai posisi-posisi interstisi(a. I. ge, 18g) yang mungkin ditempati olehatom-atom interstisi seperti hidrogen, sehinggamemungkinkan terbentuknya hidrida(TJ2FeI7H,). Penentuan struktur hidrida telahdilakukan dengan difraksi netron pada

Nd2Fe I 7H, [5].Absorbsi atom-atom interstisi H dalam

TJ2Fel7 tidak mengubah struktur kristal paduandasar ('host alloy'), namun menyebabkandilatasi kisi daD perubahan sifat-sifat magnetik(suhu Curie Tc atau suhu Neel TN, anisotropi,dll.). Untuk TJ2FeI7, insersi atom hidrogen me-lebarkan jarak antar atom, terutama Fe-Fe'dumbells', sehingga interaksi magnetik tipeferomagnetik diperkuat [5]. Akibat dari insersihidrogen dalam Ce2Fel7 adalah perubahanstruktur magnetik dari helimagnet ke feromag-net di bawah suhu transisi, daD kenaikan suhutransisi yang berbanding lurus dengan jumlahhidrogen interstisi [6]. Suhu transisi naik dari225 K untuk Ce2Fe17 ke 445 K untuk Ce2Fe17Hs.Jadi, pembentukan hidrida yang mungkin terjadiselama sintesa dapat dideteksi dengan pengu-kuran perubahan parameter kisi dan perubahansuhu transisi [7]. Jumlah maksimum hidrogenyang dapat masuk dalam interstisi paduanTJ2Fel7 adalah 5 H/unit fonnula.

di mana x merupakan kelebihan Ca terhadapyang dibutuhkan untuk mereduksi CeO2(misalnya, hila kelebihan Ca 50%, maka x = 2).

Kelebihan ini sengaja ditambahkan pada cam-puran sebelum reaksi, clan akan berfungsi seba-gai media difusi pada suhu di atas 1123 K dimana Ca dalam keadaan cair. Untuk 5 g CeO2,diperlukan 13,303 g Fe(a;) clan 3,486 g Ca (x =

2), clan didapatkan Ce2Fel7 sebanyak 17,86 g.Secara skematik, reaksi 1 di atas dapat dirincimenjadi dua tahap:

-tahap reduksi : di mana CeO2 di-reduksi oleh Ca menjadi unsur metal

2 CeO2 + 4 Ca -+ 2 Ce + 4 CaD (Reaksi 4)

-tahap difusi : di mana ada difusiclan pembentukan senyawa paduan daTi Ce clanFe menjadi Ce2FeJ7o Difusi ini dipermudah den-gan adanya media kalsium cair.

2 Ce + 17 Fe---+- Ce2Fe17 (media Ca cair)

(Reaksi 5)

Cuplikan yang diperoleh berupa serbukhalus Ce2Fe'7 yang butiran-butirannya terbung-kus dalam Ca clan CaO. Ca clan CaO lalu dihi-langkan melalui proses pencucian seperti yangdijelaskan dalam 'Prinsip Umum'. Setelah pen-cucian, cuplikan lalu dikeringkan dalam vakumpada suhu kamar. Cuplikan dikarakterisasi den-gan difraksi sinar X menggunakan difraktome-ter Guinier-Hagg (AKa (Cr) = 2,2897 A) untuk

mengidentifikasi rasa-rasa yang terbentuk.Karakterisasi dengan SEM clan EDAX

dilakukan untuk mengetahui ukuran serbuk(granulometri) clan kadar Ca yang kemungkinanmasih tersisa sesudah pencucian (residu Ca).Untuk mendeteksi timbulnya rasa hidridaCe2Fe17Hx, pengukuran suhu Curie dilakukan

420

dengan mengukur perubahan magnetisasi relatif(Mr) fungsi suhu (1) menggunakan timbangantorsi sejenis timbangan Faraday.

sekali), maka jumlah kalsium cair untuk mediadifusi tidak mencukupi. Akibatnya, pembuatanpaduan kurang optimal, dan komposisi yangdiperoleh tidak homogen. Dari beberapa perco-baan sintesa, telah didapatkan jumlah x optimaladalah 50 % mol, dalam kondisi sintesa yangtelah dilakukan.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pola analisa difraksi sinar X dari cu-plikan Ce2Fel7 yang tercantum paling akhir da-lam Tabel 2 dapat dilihat pada Gambar I(a)dimana serbuk cuplikan dicampur terlebih da-buIll dengan serbuk silikon (Si) sebagai acuanuntuk menghitung parameter kisi. Rampingnyapuncak-puncak difraksi cuplikan ini menanda-kan kristalisasi Ce2Fel7 yang baik untuk sintesayang dilakukan pada suhu relatif rendab (1223K) daD dalam waktu relatif singkat (3 jam). Dariperhitungan dengan metoda kuadrat terkecil,didapatkan parameter kisi Ce2Fel7 sebagaiberikut

a = 8,496 A:to 0,003 A daD c = 12,413 A:to

0,003 A.Hasil ini sesuai dengan yang dilaporkan di da-lam pustaka [8].

Dari pola tersebut dapat pula dilihatpuncak difraksi CaD. Setelab dicuci, puncaktersebut hi lang, seperti yang ditampilkan dalamGambar 1 (b). Sebetulnya masih ada residu Ca,yang jumlahnya, ditentukan secara semi-kuantitatif dengan analisa EDAX, adalab -5 %.Tampilan pola difraksi Gambar I(b) menunjuk-kan pula terjadinya penggandaan puncak di-fraksi ('splitting') disertai dengan pergeseranposisi puncak-puncak ke arab sudut 28 yanglebih kecil. Pergeseran ini me- nandakan adanyadilatasi kisi yang diduga berasal dari masuknyahidrogen ke dalam paduan dasar Ce2Fe17. Se-dangkan penggandaan diduga berasal dari tidakhomogennya konsentrasi hidrogen yang terdi-fusi ke dalam sampel. Artinya, bagian sampel dimana konsentrasi hidrogen tinggi memberikontribusi puncak-puncak difraksi pada sudutyang lebih kecil4, daD sebaliknya.

Dalam Tabel 2 dirangkum secara kualitatif basildaTi sintesa CeZFel7 fungsi daTi kondisi ekperi-men, tanpa mencantumkan Ca clan CaO. Terli-hat bahwa paduan CeZFel7 dapat langsungdiperoleh dengan metoda Reduksi-Difusi,meskipun menurut diagram rasa Ce-Fe, pactuMini mempunyai titik leleh tidak kongruen yaitupada suhu 1341 K. Namun demikian untukmendapatkan rasa tunggal pactuM CeZFel7 cu-kup sulit; sebagai bukti, hampir di setiap cu-plikan terdapat impuritas CeFez clan atau Fe(a).Faktor-faktor yang berperan dalam menentukankemumian cuplikan antara lain lamanya sintesa,suhu serta jumlah kelebihan Ca yang berfungsisebagai media difusi. Dalam rangkaian perco-baan ini, lama sintesa telah ditentukan berdasar-kan sempuma-tidaknya pembentukan paduanmelalui proses difusi. Suhu reaksi telah ditentu-kan berdasarkan zona stabilitas termal paduanCeZFel7o Namun sebagian besar zona ini adalahjuga zona stabilitas termal paduan CeFez, se-hingga sulit untuk menghindari pembentukanCeFez hanya dengan mengontrol suhu.

Jumlah kelebihan Ca berpengaruh padahomogenitas cuplikan di seluruh cawan. Apa-hila kelebihan Ca, x, terlalu banyak (misalnya125 % mol), ada kecenderungan bagi Ce (logamlebih berat) untuk mengendap di dasar cawan

('crucible') sehingga menyebabkan komposisitidak homogen di dalam cawan. Bagian ataskekurangan Ce, sehingga timbul Fe(a), sedang-kan bagian bawah berkelebihan sehinggaterbentuk pactuM CeFez. Apabila x terlalusedikit (atau tidak ada sarna

4 Sesuai dengan rum us Bragg, 2dhk/Sinehk/ = A.,

maka hila kisi membesar, dhkl membesar, ehk/lalu mengecil.

421

Tabel 2: Rangkuman basil sintesa Ce2Fel7 fungsi kondisi eksperimen selama sintesa menggu-nakan metoda Reduksi-Difusi

Kondisi eksperimental selama sintesa Fasa teridentifikasi dengan Difraksi sinarI X sebelum ~e~cucian

kelebihan Ca

(x)

(% mol)

kelebihan

CeOz (% mol)

suhu dan lama sin-tesa

rasaCe2Fel7

rasa CeFez Fe (a)

125

100

0

50

50

50

SO

510

1115j~~~ yayaI 11~,3 jam ~atidaktidak10

35

1223 K, 3 jamI 1223 K, 3j~ ya

tidakI 122~~ jam

(a)

II)~-II)c:Q)-c:

(b)

Gambar I: Pola difraksi sinal X dari paduan Ce2Fel7 dibuat dengan metoda Reduksi-Difusi, sebelum (a)dan setelah (b) dicuci. Pacta pola l(b) terlihat pergeseran dan penggandaan puncak-puncak di-fraksi, yang terakhir berasal daTi perbedaan konsentrasi hidrogen dalam sampel.

422

Tc =423 K, rasa ce2FeI7H-4.4terbem~ ok:h ~s ~niiasi Hse bma Jx: manasan ~i 500 K,daBmtabtmgte~

A-

~

'"\

'--

Tc =475 K, rasa ~~l\D"dSi<*h hiIrogen

-:-"§

=s-~

aWlI dari Tc -250 K,fuga Ce2Fe 17H.. x-o

'-.

...

.'u.,1ikat reo (il\ant~I 'JBtZ tatltt4>. SlI!;(nl vaam c

pahawdlnya -I I .I .I .I .I .I .I .

2X) ~ :m ~ «)) 4f$J SX)

T(t<a\4n)

Gambar 2: Kurva variasi susceptibilitas fungsi suhu dari cuplikan yang telah dicuci ( ) dan

estimasi alur kurva pada suhu di bawah suhu kamar ( )

saturasi), yang ditandai dengan transisi Curiepada 475 K (B-C), clan minimum, yaitu sekitarnol, yang ditandai dengan transisi pada -250 K.Interpretasi ini cocok dengan kelakuan poladifraksi sinar X pada Gambar I (b). Hidrogenyang masuk ke dalam paduan berasal darihidrolisa Ca (yang tidak ikut bereaksi selamaproses sintesa) oleh air pencucian, sesuai de~-gan Reaksi 2.

Dalam proses pemanasan selama pen-gukuran Mr, atom-atom hidrogen di dalam cu-plikan telah mendapat cukup energi untuk ber-difusi daD menjadikan konsentrasi H dalamcuplikan lebih homogen. Hal ini terbukti darialur kurva selama pendinginan (antara C daD D)di mana terlihat bahwa ada satu transisi Curieyang cukup tajam, dengan Tc = 423 K. Sesuai

dengan [6], suhu Curie ini mencerminkan kadarhidrogen sebanyak 4,4 H/unit formula, atauhidrida yang dihasilkan adalah Ce2FeI7H4.4.Perlu diketahui bahwa untuk pengukuran Mr vs.T ini, cuplikan ditempatkan di dalam sebuahtabung quartz tertutup daD dalam suasana awalvakum. Terjadinya proses homogenisasi kon-sentrasi hidrogen dinyatakan pula oleh poladifraksi cuplikan setelah siklus pengukuranMr(T) berakhir, yaitu setelah kembali ke suhukamar (titik D), Gambar 3. Terlihat bahwa pun-cak-puncak yang sebelumnya ganda, telah men-yatu kembali dan mengambil posisi antara. Pa-

Untuk membuktikan dugaan ini, di-lakukan pengukuran magnetisasi relatif, Mr,sebagai fungsi suhu, T, pada zona suhu antara300 K dan 500 K. Yang mendasari pengukuranini adalah bahwa suhu transisi Curie Ce2Fe17Hxberbanding lurus dengan konsentrasi hidrogen,x, [6]. Sehingga apabila terdapat beberapa kon-sentrasi hidrogen dalam cuplikan, maka padakurva akan terlihat superposisi dari berbagai T c'Dan apabila terdapat gradien konsentrasi hidro-gen dalam sampel, kurva Mr vs. T pun akanmenunjukkan perubahan kontinu. Gambar 2menunjukkan variasi Mr vs. T untuk cuplikanyang pola difraksinya ditampilkan pada GambarI (b). Karena pengukuran Mr pada T < 300 K

tidak dapat dilakukan dalam alat yang sarnadengan pengukuran pada T> 300 K, maka sep-erti terlihat pada Gambar 2, bagian kurva suhurendah diestimasi berdasarkan alur yang telahdiperoleh secara terpisah.

Terlihat bahwa pada suhu di atas 250K, penurunan magnetisasi tidak drastis seba-gaimana layaknya transisi magnetik, namunperlahan-lahan (antara A dan B), sampai ak-himya menurun drastis pada suhu di atas 450 K(antara B dan C). Tingkah laku kurva semacamini menguatkan asumsi bahwa pertama cuplikantelah terhidrogenisasi sebelum analisa tenno-magnetik dan kedua terdapat gradien konsen-trasi hidrogen antara maksimum (bahkan over-

423

rameter kisi cuplikan ini adalah a = 8,631 A :f:0,005 A dan c = 12,510 A :f: 0,005 A. Telah

terjadi pembesaran volume kisi terhadapCe2Fe17 akibat insersi hidrogen.

KESIMPULAN DAN SARANPembuatan paduan logam C~Fe17 den-

gall metoda R-D dalam kondisi seperti telahditerapkan, telah menghasilkan cuplikan ser-buk halus dengan diameter butir ~ 10 J.1m.Tingkat kristalisasi cuplikan ini baik, terlibatdari rampingnya puncak-puncak difraksi. Bu-tir-butir serbuk ini homogen, baik dalamukuran, bentuk dan komposisi kirnianya. Danpercobaan di atas telah diketahui pentingnyaperanan parameter-parameter suhu reaksi daDkomposisi awal (terrnasuk jurnlah relatif kele-bihan CeO2 dan Ca) dalam menentukan ke-murnian basil sintesa.

Akhirnya, daTi citra yang ditampilkandalam Gambar 4 (data SEM diambil setelahserbuk dicuci), terlihat serbuk ~e17 ini ter-golong halus (fine powder) (diameternyakurang dari 10 ~m), dan bentuk maupunukuran butir relatif homogen.

I Zoom dalam interval 26;;:~5.1 I

~!!'

WI

~ ~N

~\

I ., ., ., ., ., .

54 5& 58 60 62 64

29(°)

Gambar 3: Zoom pola difraksi cuplikan sebelum analisa termomagnetik, yaitu sesuai dengan Gambarl(b) ( ), daD sesudah pemanasan selama analisa termomagnetik (-). Terlihat puncakyang tadinya ganda (misalnya puncak 204) menjadi satu, daD mengambil posisi antara.

Gambar 4: Data SEM dari serbuk Ce2Fel7 setelah dicuci

424

Proses pencucian yang bertujuanmenghilangkan basil sampingan reaksi R-D,yaitu Ca dan Cao telah dipelajari. Ditunjukkanbahwa proses ini tidak hanya mengurangi ka-dar residu Ca, namun juga dapat menimbulkanhidrogenasi secara kimiawi pada paduanCe2Fe17, Oleh karenanya, sebagai tindak lanjut,aspek-aspek fisiko-kimiawi dari proses pen-cucian perlu diperhatikan.

DAFTARPUSTAKA

1

2

3

Akhimya, dari uraian di atas dan daTicontoh pembuatan Ce,.FeI7 dapat disimpulkanbahwa metoda R-D dapat digunakan sebagaimetoda altematif potensial untuk membuatserbuk paduan logam TJ-M. Pengembanganmetoda ini adalah dengan memvariasi logamtanah jarang dan atau logam transisi 3d, sesuaidengan yang diinginkan, dan dengan menentu-kan kondisi-kondisi eksperimen yang tepatuntuk setiap jenis paduan logam.

45

6

UCAPAN TERIMAKASmPenulis mengucapkan terimakasih

kepada R. Madar, Direktur Laboratorium deMateriaux et du Genie Physique, Grenoble,Perancis, yang telah memberikan kesempatanuntuk melakukan percobaan-percobaan sintesadi sana, dan kepada segenap teknisi (patrick,Bernard dan Joseph) yang telah memberikanbantuan dengan tutus dan gembira.

7

8

K. STRNAT, G. HOFFER, J. OLSON, W.OSTERGAG dan J.J. BECKER, J. Appl.Phys. 38-3 (1967) 1001J.F. HERBST, J.J. CROAT, F.E. PINK-ERTON dan Y.B. YELON, Phys. Rev. B29-7 (1984) 4176A. PERCHERON-GuEGAN, J.C. AR-CHARD, J. SARRADIN dan G. BO-NOEL, Electrode based on Lanthanumand Nickel. Electrochemical uses of suchmaterials, French Patents 75 16160(1975), 77 23812 (1977); US Patent 688537 (1978)R.E. CECH, J. of Metals 26 (1974) 32O. ISNARD, S. MIRAGLIA, J.-L.SOUBEYROUX dan D. FRUCHART,Solid State Commun. 81-1 (1992) 13O. ISNARD, R. ZACH, S. NIZIOL, M.BACHMANN, S. MIRAGLIA, J.-L.SOUBEYROUX dan D. FRUCHART, J.Magn. Magn. Mater. 140-144 (1995)1073M. FEBRI, I. GIMENEZ dan I.C.JOUBERT, Proc. Powder MetallurgyWorld Congress, Paris, 6-9 Juni 1994,1717W.E. WALLACE dan M.Q. HUANG,IEEE Trans. Magn. 28- 5 (1992) 2312.

425