l'ro,\'idin\?l'ertemuan llm;ah Sa;ns Mater; /997 ISSN /4/0 -2897

KORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR P ADA PELA TELEMEN DAKAR U3Siz-AI DALAM MEDIA INERT)

Aslina Hr. Ginting2, Dian.A2,S.Aminf,Suparjo\ Nusin.S\ dan Arie Handayani

ARSTRAKKORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR PADA PELAT ELEMEN DAKAR UJSi, -AI

DALAM MEDIA INERT. Pelat elemen bakar (PED) jenis silisida dengan variasi Tingkat Muat Uranium (TMU) 3.6. 4.2 dan 5.2g/cm' dianalisis sifat termalnya dengan TG-DT A dalam media inert serta korelasinya terhadap perubahan mikrostrukturnya dengan alaiSEM-EDS. Pengamatan mikrostruktur dilakukan untuk melihat distribusi Inti Elemen bakar (IEB) UJSi, dengan matrik AI didalam PEBsebelum dan sesudah dilakukan analisis termal. Sedangkan analisis termal dilakukan untuk mengetahui karakteristik termal yaitu panasreaksi (L\H= Enthalpy) daTi PEB dengan variasi TM U. Dari analisis termal diperoleh termogram DTA yang menunjukkan adanya reaksitermal berupa perubahan aliran panas yang membentuk puncak endotermik mulai terjadi pada suhu 580.C kemudian pada suhu 900.Cdan IIOO.C. Pad a proses pendinginan diperoleh suatu puncak eksotermik pada suhu 570.C menyatakan reaksi solidifikasi dari matrik AIyang reversibel dengan puncak endotermik sebagai reaksi peleburan matrik AI. Hasil analisa termal pada suhu 580.C tersebut yangdidukung oleh data mikrostruktur ditunjukkan bahwa panas reaksi semakin kecil dengan naiknya TM U. Sedangkan pada suhu 900.C danIIOO"C terjadi perubahan rasa serta interaksi IEB U,Si2 dengan matrik AI membentuk aglomerat yang akhirnya tumbuh menjadi butirbaru. Aglomerat yang terbentuk bertambah besar dengan naiknya suhu reaksi.

ABSTRACTTHERMAL REACTION AND MICROSTRUCTURES CORRELATION IN THE DISPERSION OF U3Si1-AI TYPE

FUEL PLATE. The silicide dispersion types fuel plates with various uranium loading of 3,6 -4,2 and 5,2 g/cmJ were thermallyanalyzed in the inert atmosphere using Thermogravimetric -Differential Thermal Analyzer ( TO-DT A). This work is performed to studythe change of enthalpy in the certain thermic reaction wich is possibly uccured in variously loaded uranium of fuel plate. Themicrostructures of samples before and after thermal analysis experiment were investigated to know UJSi1 dispersion distribution in theAI matrix of fuel meat of mentioned plates The change of microstructures were detected by Scanning Electron Micoscope- EnergyDispersive Spectrometer (SEM-EDS ) and thus the thermic reaction properties with its microstructures correlation were known. TO-OTA results show that were heat flow change deal with endothermic peaks on the heating temperatures of 580°C, 900°C and I 100°C.The reversihle process was noticed on cooling process where the exothermic peak appeared around temperature of 570°C that revealedthe solidification of aluminium matrix. The increasing of U loading of the plate leads to the decreasing of endothermic enthalpy,however the reversible exothermic peaks shifted to the lower temperature with lost of higher enthalpy than that of endothermicprocess Thennal analysis results are meet willI microstructures data that sho'!'i, the melting point proceses of AI matrix and AIMg2 cladsat tcmperature of 580"C, following by the phase changes and UJSi1 with AI interaction froms aglomerate compounds and expand to thegrain growth boundary. The formed aglomerates are increased by the increasing of reaction temperature.

KEY WORDSilicide FIlel Element, Thermal Analysis and Microstructure

PENDAHULUAN

Penelitian dan pengembangan bahan bakarreaktor riset jenis silisida saat ini sedang berlangsungdi Pusat Elemen Bakar Nuklir BATAN. Tujuannyaadalah untuk mendapatkan bahan bakar berkerapatantinggi dengan pengkayaan rendah, yaitu kurang dari20% U235 Berdasarkan hasil penelitian yang telahdilakllkan diberbagai tempat didunia termasukArgrme National laboratory (ANL), didapat bahwahahan hakar uranium silisida (UxSiy) merupakansalah satu altematif bahan bakar dengan prospekyang baik dan handal sebagai pengganti bahan bakarjenis oksida. Dikatakan demikian karena uraniumsilisida mempunyai densitas sangat tinggi sehinggateras reaktor dari semula dimuati dengan uraniumpengayaan tinggi diatas 90% dapat dirubah denganuranium silisida pengayaan rendah yaitu :!: 19,5%.

Kehandalan lain U3Si2-AI adalah mempunyai nilaifraksi bakar lebih besar karena dapat dibuat PEBdengan TM U tinggi hingga 5,2 g/cm3, sehinggaekonomisasi bahan bakar yang diperoleh lebih baikdan effisien.

Dalam usaha meningkatkan nilai fraksibakar tersebut serta untuk mendapatkan unjuk kerjaelemen bakar yang baik maka perlu pemahamankarakteristik termal dan metallurgi dari bahan bakaruranium silisida tersebut. Dari literaturl2] diperoleh,bahwa suatu hasil analisis termal terhadap pelatmini U3Si2 -AI pada suhu pemanasan 30°C hingga1400°C dalam media inert (Helium), dimana pelatmini U3Si2-AI tersebut tidak mengalami perubahansifat termal yaitu enthalpy peleburan dan enthalpysolidifikasi di bawah suhu lebur matrik AI dankelongsong AIMg2 tetapi PEB tersebut mengalamiinteraksi an tara Inti Elemen Bakar (IEB) denganmatrik AI dan kelongsong AIMg2 diatas suhu lebur

I Diprcscntasikan pada Pertemuan Ilmiah gains Materi 19972 Instalasi Radiometri -Pusat Elemen Bakar NuklirJ Pusat Penelitian gains Materi

364

Pros;d;nJ! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997 1SSN 1410- 2897

matrik AI. Interaksi IEB U3Si2 dengan matrik AIdiduga akan mempengaruhi mikrostruktur dari PEBtersebut. Oleh karena itu penelitian ini dilakukandengan tujuan untuk mempelajari kilrakteristikreTInal dalam media inert serta korelasinya terhadapperubahan mikrostruktur PEB U3Si2-AI denganvariasi TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3.

tekanan 2,5 mbar. Kondisi pengoperasian dilakukanpada suhu 30°C hingga 1400°C dengan kecepatanpemanasan 10 °C/min dan kecepatan pendinginan30°C/min didalam media inert gas. Dari evaluasihasil pengukuran dapat diketahui suhu reaksi termal(OC) dan besamya panas reaksi (J/gr) dari cuplikanPEB U3Si2 -Al untuk masing -masing TM U.

Dalam penentuan perubahan mikrostruktur,cuplikan PEB U3Si2-AI sebagai hasil pemanasandengan TG -DTA pacta masing -masing puncak(peak) yaitu pacta suhu 600°C, 900°C dan I 100°Cdi mounting dengan resin kemudian dipreparasisesuai dengan prosedur analisis metallografi yangmencakup proses grinda , poles dan etsa. Kemudiandilakukan analisis mikrostruktur dengan alat SEMclan perubahan komposisi dengan alat EDS. Daripengamatan mikrostruktur dengan SEM -EDSdiperoleh hasil adanya perbedaan morfologi daDkomposisi dari cuplikan PEB U3Si2 -AI denganvariasi TM U dan berbagai suhu pemanasan .

PERCOBAAN

Bahan yang digunakan :1. PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6, 4.2 dan 5.2

g/cm32. Gas Argon UHP 99,999 % ( Media Inert)3. Larutan Etsa dan Film Fuji

Peralatan yang digunakan :I. TO -DTA' 92 Merk2. S EM-EDS Merk

SETARAMJOEL

CARA KERJA

HASIL DAN PEMBAHASANPelat elemen bakar (PER) U3Siz -AI

dengan Tingkat Muat Uranium (TM U) 3.6, 4.2dan 5.2 g/cm3 dipotong menjadi cuplikan denganukuran 3 x 2 x I mm .Dalam pengukuran disiapkandua buah cawan alumina kosong. Masing -masingcawan digunakan sebagai wadah cuplikan PERU,Siz -AI daD sebagai pembanding (blank). Keduacawan tersebut dimasukkkan ke dalam tungkupemanas TG-DT A dan di vakumkan sampaitekanan pirani gauge 10-1 mbar. Setelah tercapaikondisi vakum 10-1 robar, tungku pemanas TO -

DTA dialiri gas argon UHP 99,999% dengan

Analisis TermalPengukuran karakteristik tennal telah

dilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U3.6,4.2 dan 5.2 g/cm3 pacta pemanasan 30°C hingga1400°C dengan kecepatan pemanasan 10°C/min dankecepatan pendingnan 30°C/min dalam media gasArgon dengan alat TG/DT A. Hasil analisis tennaldiperoleh suatu tennogram dari cuplikan PEBU3Si2-AI dengan variasi TM U seperti yangditul1jukkan pacta Gambar 1 dan Tabel I.

Dari tennogram TG-DT A dalam media

(IO~I- ".0: 54.77 ~ ~to: Ar 1.14OQ-~ C. 10 C/81n (10~I-!IfiJ Ctre ~)1I.1n.'

-.:, , /S (109) !II

2.0 I-1

.

.c, )m:TARAM FIg.: _!o: "'lit ISl2-AI~c ~; TOOT' 92 :;09--02-9Y p: "llt 'ml~A! .

r " ,HEAT "'_OW (-lcroV)

,'. ""0-10, :!

,/\.~,.~YO --;;e'it~i\-~- =::::Jf~~, \i ~

\:I1

-20

/

(

It.81

t.O1O.5~

~:::~

'..

o.o~

~""-~

.-0.5-

I-l.G I

1rEMP"Rl.r~ IC)

JI~O I"?O '"?0-1.~

-60

1. Pn]nbur.n ".trtk A

70 2. So'1d1fl"." ...trlk

600 700 ROO 000...500 1000 1100,

-110

300, "00

iambar I. Termogram TG-DT A PEB U3Si2-AI Dalam Media Inert

365

Pros;d;nI! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997 ISSN 1410 -2897

pada Gambar-2 jelas terlihat perbedaan posisi clanmikrostruktur IEB U3Si2-AI dengan kelongsongAIMg2. Mikrostruktur clan posisi kelongsong AIMg2dibagian tepi PEB U3Si2-AI (posisis A), sedangkanIEB U3Si2-AI terdistribusi dibagian tengah PEB(posisi B). Dalam melakukan analisis mikrostrukturini, PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6 , 4.2 dan 5.2g/cm3 dipanaskan pada suhu 600°C, 900°C danI 100°C di tungku DT A dalam media gas Argon.Pemilihan suhu pemana~an ini berdasarkan padahasil analisis termal yaitu suhu terjadinya reaksitermal yang ditunjukkan adanya perubahan aliranpanas pada puncak (peak) termogram TG-DTA.Cuplikan hasil pemanasan pada masing-masingpuncak tersebut dianalisis mikrostruktur dankomposisisnya dengan alat SEM -EDS.

Gambar 2. Mikrostuktur PEB U3Si2-AITanpa Perlakuan Panas (Segar)

gas Argon diperoleh adanya reaksi terrnal yangditunjukkan oleh perubahan aliran panas membentukpuncak endoterrnik yang terjadi pacta suhu 580°C.Puncak endoterrnik terse but menunjukkanterjadinya peristiwa peleburan matrik AI dankelongsong AIMg2. Nilai panas lebur (6.H=J/g)matrik AI dan kelongsong AIMg2 berkurang dengannaiknya TM U yaitu sebesar 108, 99.5 dan 65 Jiguntuk masing -masing TM U 3.6, 4.2 dan 5.2g/cm3 .Hal ini sesuai dengan perkiraan semulabahwa semakin tinggi TM U maka semakin kecilkandungan matrik AI didalam PEB U3Si2-AIsehingga panas lebumya juga semakin kecil dengannaiknya TM U. Pacta pemanasan 900°C terjadiperubahan base line, dari literatur'3) perubahan baseline tersebut menunjukkan terjadinya perubahanrasa U3Si2 menjadi U3Si, yang masih harusdibuktikan dengan XRD. Pacta pemanasan hinggaI 100°C diperoleh juga suatu perubahan aliran panasyang menunjukkan terjadinya suatu reaksipengikatan Inti Elemen Bakar (IEB) denganlelehan matrik AI yang kemungkinan membentuksenyawa (U-AI)x clan U(AI,Si)xo Pada prosespendinginan, pada suhu 570°C diperoleh satu puncakeksoterrnik yang menunjukkan reaksi solidifikasimatrik AI clan kelongsong AIMg2 yang reversibeldengan puncak endoterrnik peleburan matrik AI dankelongsong AIMg2 pada saat proses pemanasan.Nilai panas reaksi solidifikasi (6.H = Jig) juga

berkurang dengan naiknya TM U yaitu sebesar 261,232 clan 188 Jig.

Oari basil analisis terrnal ini dapat diketahuibahwa nilai panas reaksi peleburan matrik AI padasaat pemanasan (puncak endoterrnik) lebih kecil jikadibandingkan dengan nilai panas reaksi solidifikasi(puncak eksotermik) pada proses pendinginan. Halini disebabkan karena pada saat matrik AI meleleh ,lelehan AI tersebut mengalami larut padat denganpartikel uranium dan silikon membentuk ikatan V-AIatau U-AI-Si. Adanya kelarutan padat ini akanmenurunkan suhu solidifikasi, serta logam AI yangterikat pad a ikatan V-AI atau U-AI-Si akanmelepaskan panas yang lebih besar untuk melakukanperistiwa solidifikasi tersebut.

Oari kurva analisis terrnogravimetri (TG)terhadap PEB U3Si2 -AI dengan variasi TM U clanberbagai suhu pemanasan dalam media gas inert,PEB U3Si2-AI tidak mengalami perubahan beratclan stabil terhadap terrnal.

Hasil analisis mikrostruktur PEB U3Si2 -AIdengan TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 pada suhupemanasan 600°C menunjukkan pola tampilanmorfologi yang sarna untuk masing-masing TM Uyaitu terjadi lelehan matirk AI clan kelongsongAIMg2. Selain terjadi interaksi lelehan matrik Aljuga terjadi pengikatan partikel IEB U3Si2 denganlelehan matrik AI atau lelehan kelongsong AIMg2membentuk gum pal an kecil atau aglomerisasimengikuti pola orientasi retakan partikel U3Si2(posisi I). Analisis dengan EDS, aglomerat yangterbentuk mempunyai perbandingan atom U :AI : Siyang berbeda untuk masing masing TM U.perbandingan komposisi U : Si : Al dengan TM U3,6 g/cm3 pada pemanasan 600uC, 900uC clan II OO°Cdari berbagai posisi dapat dilihat pada Tabel -2 clanGambar -3

Pengamatan mikrostruktur PEB U3Si2-AIpada pemanasan 900°C terlihat pengikatan IEBU3Si2 dengan matrik Al clan kelongsong AIMg2semakin besar. Aglomerat yang terjadi juga semakinbesar seperti yang ditunjukkan pada Gambar-4posis: 2. Hal ini disebabkan karena terjadipengikatal:l tEB uranium silisida dengan matrik Al

Analisis MjkrostrukturAnalisis mikrostruktur telah dilakukan

terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 3,6 -4,2 clan5,2 g/cm3 yang dibandingkan terhadap PEB U3Si2-Altanpa perlakuan panas (segar). Analisismikrostruktur PEB segar seperti yang ditunjukkan

366

l'rosidin PerJemuan IImiah Sains Materi 1997 ISSN 1410 -2897

Gambar -5 ,jelas terlihat pengikatan IEB U3S'2 olehlelehan matrik AI clan kelongsong AIMg semakinlebih besar clan menyebabkan pembentukan clanpertumbuhan aglomerat semakin besar denganorentasi yang teratur. Hal ini dapat terjadi karenapertumbuhan aglomerat pada pernanasan IIOO°Cmengalami pertumbuhan lebih cepat karenapergerakan atom antar partikel lebih cepat dengansemakin naiknya suhu pemanasan. MikrostrukturPEB U3S12-AI pada pemanasan IIOO°C ini selainterjadi pertumbuhan aglomerat juga terbentukadanya dendrit seperti yang terlihat pada gambar 5posisi 3

Dari analisa komposisi dengan alat SEM -EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyaiperbandingan atom U : Si :Al yang berbeda -bedaseperti yang ditunjukkan pada Tabel 2. Sedangkandendrit yang terbentuk mengandung unsur Al lebihbanyak dengan perbandingan U: Si : AI = 10,84 :

3,77 : 85,39 untuk TM U 3,6 g/cm3

Gambar 3. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6gr/cm3 Pada Pemanasan 600°C DalamMedia Inert

atau terjadi ikatan antar logam (in/erma/attic) yangmenyebabkan pertumbuhan aglomerat secara

Gambar- 5. Mikrostruktur PEB U3Siz-AI TM U 3,6 g/cm3Pada Pemanasan I 100°C Dalam Media Inert

KESIMPULAN DAN SARAN

Hasii pengukuran karakteristik terrnalterhadap PEB U3Si2 -Ai dengan variasi TM U 3,6-4,2 clan 5,2 g/cm3 daiam media gas Argonmenunjukkan"adanya perubahan aiiran panas padasuhu 580°C, 900°C clan 1100°C. Semakin tinggiTM U semakin kecii panas peieburan clan panassoiidifikasi (!:I.H= Jig) dari matrik Ai. Sedangkananaiisis mikrostruktur menunjukkan bahwa padasuhu perubahan aliran panas tersebut terjadi ikatanclan interaksi U3Si2 dengan matrik Ai membentukgumpaian kecii (agiomerisasi) serta terjadipertumbuhan agiomerat yang iebih besar dengannaiknya suhu pemanasan.

Gambar -4. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6

g/cm3 Pada Pemanasan 900°C DalamMedia Inert.

berlahan -lahan akibat pemanasan[3). Pertumbuhanaglomerat ini juga terjadi karena prosesrekristalisasi partikel U3Si2, dimana IEB mengalamideformasi dengan tegangan sisa tertentu pad a saatproses fabrikasi PEB U3Si2-AI. Sehingga waktudilakukan pemanasan pada suhu 900°C atau diatassuhu rekistalisasi U3Si2 dengan waktu lunda(holding time) selama 60 menit maka IEB U3Si2-AIyang mengalami deformasi clan mempunyai energidalam tinggi akan mengalami pengintian yangdiikuti pertumbuhan aglomerat dengan arah orentasiyang berbeda-bedct seperti yang ditunjukkangambar-4 pada posisi 2 .Hasil analisa komposisidengan EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyaiperbandingan atom U: Si :AI = 20,9: 16,53 :

62,57 untuk TM U 3,6 g/cm3.Mikrostruktur PEB U3Si2-AI pada suhu

pemanasan 1100°C seperti yang ditunjukkan pada

367

Pros;d;n.~ Pertemuan Ilmiah Sa;n.\' Mater; 1997 ISSN 1410 -2897

UCAPAN TERIMA KASIH U3Siz Powder, U3Siz/AI (38 w/o) Miniplates",IAEA -TECDOC 643 (4), (1985),. P 15 -122.

Penulis mengucapkan terima kasih kepadasemua pihak baik di PEBN maupun di PPSM yangterlibat dalam pelaksanaan penelitian ini , hinggaselesainya penyusunan tulisan ini. Semoga jasa baikdan kerja samanya dapat bermanfaat bagi kitasemua.

[3] CHANG -KYU RHEE, SO-II PYUN and IL-HIUN KUK, "Phase Formation and Growth atInterfase Between U3Si and Aluminium",Journal of Nuclear Materials, North -Holland,184 ( 1991),p 161-166.

[4] DOMAGALA, R.F., WINCEK, T.C.,SNELGROVE, J.L., HOMA, M.I. andHEINRICH, R.R. "DT A Study of U3Si2- AIReactions ", IAEA -TECbOc-643 (3),(1992).

DARTAR PUSTAKA

[I] ASLINA BR.GINTrNG dkk, "Analisis TermalPEB U3Siz- Al Variasi TM U, "Seminar DaurBahan Bakar Nuklir", Serpong,19-20 November

( "996).[5] SNELGROVE, J.L., DOMAGALA, R.F.,

HOFMAN, G.L., WINCEK, T.C.,COPELAND, G.L., HOBBS, R.W. and SENN,R.L. , " The Use of UJSi2 Dispersed Al in Plate

Type Elements for Research and Test Reaktor ",

ANL/RERTR/TM-II,(1987).

[2] TOFT, P., JENSIN, A., "Differential ThermalAnalysis and Metalographic Examination of

Tabel Enthalpy PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan 30 hingga I 400°C Dalam Media Inert

-t.Lebur(UC)i

578

579

T .Solid(UC)

570

N0 L\H(J/g)

108

L\H(J/g)

T 3,6

4,2

5,2

261

23299,5

65

567-2

.1 574 563 188

Tabel -2. Perbandingan Komposisi PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan 600°C, 900°C Dan IIOO°C DalamMedia Gas Argon.

1.6517.97i"o:4O

98,0255.60

0.3826.44600 23

80.9593.06

8.651.265.68

20.90 62.5716:9781.94~~

16.5361.95TO:6T1826~

900

~---i

15.08i 7.461

I ~~.~ -6 iI100 2

10.84

368