Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU & P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Februari 2000

ISSN 1410-1998

ANALISIS NUKLIDA SERI URANIUM DENGAN SPEKTROMETER ALPHAPADA DEPOSIT URANIUM

Titi WismawatiPusat Pengembangan Bahan Galian Nuklir -BAT AN

ABSTRAK

ANALISIS NUKLIDA SERI URANIUM DENGAN SPEKTROMETER ALPHA PADA DEPOSITURANIUM. Penelitian ini merupakan salah satu program yang direncanakan oleh PNC (PowerReactor and Nuclear Fuel Development Corporation). Dalam penelitian ini telah dilakukan analisisseri uranium dalam contoh batuan pada deposit uranium, Tono, Jepang. Tsukiyoshi Fault adalahlokasi yang dipilih untuk bahan studi dan pengambilan contoh, diperkirakan pada daerah patahanbanyak terdapat rekahan yang memungkinkan adanya aliran atau pergerakan air tanah yangmenyebabkan terjadinya migrasi uranium. Tsukiyoshi Fault terdiri dari batuan granit, batuansedimen dan daerah patahan. Pengambilan contoh sebanyak 17 titik dilakukan di deposit uraniumTono, tepatnya di Galerry X pad a Shaft 2. Tujuan dari penelitian ini adalah untuk menentukandaerah akumulasi, keseimbangan dan daerah pelarutan uranium dalam contoh batuan. Contohdiperlakukan secara kimia yaitu pelarutan dengan campuran asam, pemisahan dengan resinpenukar ion dan ekstraksi menggunakan senyawa organik serta pengendapan- dengan sistemelektrodeposisi, melalui pelapisan uranium dan torium pada permukaan lempengan stainlessteeldengan proses elektrolisis. Aktivitas nuklida uranium dan torium dicacah dengan alphaspektrometer. Dari data analisis diperoleh aktivitas maksimum 238 U adalah 3,6798 :t 0,1873 Bq/g,aktivitas 234U 3,5450 :t 0,1805 Bq/g serta aktivitas 230 Th 3,6720 :t 0,1868 Bq/g. Dari aktivitas

nuklida seri uranium dilakukan perhitu~an ratio antara 234Uf38u dan 234Uf30 Th. Dari kedua hasilanalisis tersebut dibuat gambar rasio 2 Uf38U versus 234uf~h dan diperoleh kesimpulan bahwa

6 titik contoh (No.3, 5, 8, 11. 13, dan 16) berada pada daerah akumulasi uranium, 7 contoh (No.4, 6, 9, 10, 12, 15 dan 17) berada pada daerah keseimbangan, dan 4 titik contoh (No.1, 2, 7 dan14) berada pad a daerah pelarutan.

ABSTRACT

ANALYSES OF URANIUM SERIES NUCLIDES BY ALPHA SPECTROMETER ON THEURANIUM DEPOSIT. The research is one of the program which was planned by PNC (PowerReactor and Nuclear Fuel Development Corporation). In this research the analyses of the uraniumseries nuclide of rock samples from uranium Tono deposit, Japan have been carried out. The 17samples were collected from Tsukiyoshi Fault, at Gallery X on Shaft 2 consist of granit,sedimentary rocks and fault area. The aim of the research is to detem1ine the area of Uaccumulation, equillibrium and leaching. The samples were treated by chemical reagent,separated by ion exchange resin and extracted by organic compounds. The uranium and thoriumwere deposited on the stainlessteel plate surface by the electrolysis process. The activity ofuranium and thorium was detem1ined by alpha spectrometer. From the analyses data have beenobtained that shows that the maximum activity of 238U is 3.6798 i: 0.1873 Bq/g, activity 234U is3.5450:i: 0.1805 Bqig and activity 23OTh is 3.6720 i:0:1868 Bq/g. The ratio figure 234ul38u versus234 ul30 Th has been drawn. As the conclusion, 6 samples point (No.3, 5, 8, 11, 13, and 16) lied in

or on the boundary of the uranium accumulation area, 7 samples (No.4, 6, 9, 10, 12, 15 and 17)are very close to the equilibrium position, 4 points (No.1, 2, 7 and 14) in the leaching process.

nuklida seri uranium. Pada daerah patahandiperkirakan banyak terdapat rekahan yangmemungkinkan adanya aliran ataupergerakan air tanah yang menyebabkanterjadinya migrasi uranium, sehingga daerahakumulasi, keseimbangan dan daerahpelarutan uranium dalam batuan dapatdiketahui. Patahan Tsukiyoshi terdiri daribatuan granit, batuan sedimen dan daerah

patahan.

PENDAHULUAN

Penelitian ini merupakan salah satuprogram yang direncana oleh TonoGeoscient Center yang merupakan bagiandari PNC (Power Reactor and Nuclear FuelDevelopment Corporation) dan berada di

bawah pengawasan STAt Jepang.

Daerah penelitian terletak di tambanguranium Tono yaitu di Jepang tengaht kira-kira 350 Km sebelah utara barat Tokyo.Patahan Tsukiyoshi (Tsukiyoshi Fault) adalahdaerah yang dipilih untuk bahan studi danpengambilan contoh guna keperluan analisis

Deposit uranium Tono merupakantipe mineralisasi uranium batuan pasir danmengandung rerata uranium 0,1 %. Bijihuranium terdistribusi dalam batuan sedimen

76

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi IImiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU & P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Februari 2000

keseimbangan dan pelarutan uranium. Dalammempelajari migrasi uranium yaitu akibatinteraksi antara air tanah dan uranium dalambatuan dengan asumsi bahwa torium dan U4+(238U~ tidak larut dalam air tanah, sementaraU6+(2 U) mudah larut maka terjadiperubahan U4+ menjadi U6+ yang larut akibatoksidasi oleh air tanah, diperlukan fenomenaChapman[4] sebagai berikut :

.Bila rasio 234U/238U > 1,0 menunjukkanbahwa telah terjadi migrasi 234U dalam 106tahun terakhir sehingga mengakibatkankenaikan aktivitas dalam suatu sistem danmenurunkan aktivitas dari sistem yang lain.

.Bila rasio 230 Th/234U > 1,0 maka sebagian

uranium akan mengalami pelarutan.Bila 234U/238U > 1,0 dan 230 Th/234U > 1,0

sebagian uranium akan terdeposit dansebagian akan terlarut dari batuan

.Bila 234U/238U~1 ,0 dan 230 Th/234U~1 ,0 maka

akan terjadi keseimbangan uranium.

BAHAN, ALAT DAN TATA KERJA

dan mudstone, uranium telah mengalamipelarutan dari batuan induk granit danmengalami pergerakan atau perpindahandengan adanya oksidasi oleh air tanah.Uranium yang terlarut diserap dan ataudiendapkan dalam batuan sedimen yangkaya akan lignit (Gambar 1 )[1].

Tujuan dari penelitian ini adalahuntuk menentukan daerah akumulasi,keseimbangan dan daerah pelarutan uraniumpada batuan melalui analisis penetuanaktivitas nuklida seri uranium. Untukmengetahui aktivitas nuklida seri uraniumdilakukan pencacahan dengan alphaspektrometer SEIKO EG&G yang

dihubungkan dengan personal komputer.Dari pengukuran diperoleh tiga spektra, yaitu

241spektra latar belakang, sgektra standar.Am dan spektra contoh (238U, 234U, dan 230

Th).2) Pad a percobaan ini dilakukanpengukuran aktivitas dari seri uranium yangmempunyai waktu paruh relatif panjang yaitu:

238U tl/2=4,Sxl09dt ~234U tl/2=2,48xIOSdt ~230Th

Bahan

HCI pekat, HCI 10 M, HCI 6 N, HCI0,1 M, HF pekat, HNO3 8 N, HNO3 3:11,Spike tracer (32U, 228Th 3,25 Bq/ml), resin

AG1X8, NaNO3 50%, TBP, CCI4, H2SO4(1 :19), H2SO48 N, Thymol Blue 0,1 %.

Alat

Gelas kimia 50-100 ml, cawanporselen 50 ml, cawan platina 100 ml, kolomresin, labu kocak, furnace, hot plate, neracaanalitik, alat elektrodeposisi, Spektrometer

alpha.

Tata Kerja

A. Pengambilan contoh

Gontoh diambil dari deposit uraniumTono. Luas daerah pengambilan contoh 2meter persegi, terletak di dinding galery Xyang merupakan daerah patahanTsukiyoshi di shaft 2 dan berada 150meter dibawah permukaan tanah[5]. Lokasipengambilan contoh ditunjukkan dalamgambar 1, sedangkan detail pengambilalncontoh ditunjukkan pada gambar 2.Selanjutnya contoh dibawa kelaboratorium untuk dikeringkan dalamoven pada 100 aG, dan digerus hinggaukuran mencapai :t 100 mesh.

Sebelum dilakukan pengukuran denganspektrometer alpha, perlu dilakukanpemisahan uranium dan torium darimatriknya. Beberapa cara pemisahan yangumum digunakan antara lain: ekstraksipelarut, pertukaran ion, kromatografi denpengendapan. Pada pengukuran inidilakukan kombinasi pemisahan antarapertukaran ion dengan menggunakan resinAG1X8 dan ekstraksi. Ekstraksi pelarutadalah suatu proses pemisahan komponendari campuran zat oleh suatu pelarut,kelarutan komponen tersebut dalam pelarutlebih tinggi dibandingkan dengan komponenlain. Pelarut yang umum digunakan sebagaib5han pengekstrak adalah pelarut organikseperti tri butil fosfat (TBP), etil asetat, metiliso butil keton, atau tri oktil fosfin oksid(TOPOy3J. Pada pengujian ini pelarut yangdigunakan adalah tri butil fosfat (TBP) yangmana merupakan senyawa organa fosfatberupa cairan. Pad a proses ekstraksi,uranium berada dalam bentuk uranilnitratyang bereaksi dengan dua molekul TBPseperti persamaan reaksi :

UO2(NO3)+TBP ~ UO2(NO3).TBP

Penentuan daerah akumulasi,keseimbangan dan pelarutan uranium padabatuan dilakukan mengikuti fenomena dariChaRm an yang menqatakan bahwa rasio234U/238U dan 230Th/2!4U dapat digunakansebagai indikator daerah akumulasi,

77

Prosiding Presentasi I/miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU & P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Februari 2000 ISSN 1410-1998

B E.

c.

F.

Pemurnian Torium

Filtrat yang mengandung torium (gel askimia 1) dikeringkan, setelah keringdilarutkan dengan 5 ml HNO3 8N dandikeringkan di atas sandbath untukselanjutnya di larutkan dengan 50 mlHNO3 8N. Kemudian dimasukkan kedalam kolom resin yang sudah dikondisidengan 50 ml HNO3 8 N, filtratnyaditampung dalam gel as kimia dan kolomdicuci dengan 5 ml air. Filtrat yangterkumpul dikeringkan dan ke dalamnyaditambahkan 10 ml H2SO4 (1:19)dipanaskan selama 5 men it, lalu tambah1 tetes thymol blue, keasamannya diaturdengan penambahan amonia atau H2SO4sampai pH 2. Larutan yang terbentuksiap untuk diperlakukan dalam proses

elektrodeposisi (Iarutan 2).

Elektrodeposisi

Masing-masing larutan dimasukkandalam tabung elektrodeposisi, dendiletakkan di atas plat bermuatan negatif.Kawat platina dimasukkan tepat ditengah-tengah tabung den tidakmenyentuh dasar tabung (kira-kira 1 mmdi etas planset). Tegangan ditetapkan 6V dengan arus 1,2 A, untuk unsururanium, proses elektrolisis dilakukanselama 1,5 jam dan untuk torium proseselektrolisis dilakukan selama 2 jam.Setelah proses elektrodeposisi selesaiplanset dikeringkan di atas pemanasselama 5 men it. Nuklida seri uraniumsiap dicacah dengan alpha spektrometer.

n

Pelarutan

Contoh dengan ukuran :t 100 meshditimbang seberat 1 gram, dimasukkandalam cawan porselen dan dipanaskanpada 700°C selama 30 men it. Kemudiancontoh dipindahkan dalam cawan platina,ke dalamnya ditambahkan air, 10 mlHNO3 pekat, 10 ml HF pekat, dan 1 mlSpike tracer r32U, 228Th 3,25 Bq/ml).Campuran tersebut dipanaskan di atassandbath sampai kering, kemudiandilarutkan dengan 10 ml HCI 10 N danselanjutnya dilewatkan dalam kolom resin(kolom A).

Pemisahan Uranium dan Torium

Disiapkan kolom resin AG1X8 (kolom A)yang telah dikondisikan dengan HCL10N, kemudian larutan contoh dilewatkankolom resin dan eluatnya ditampung(gelas kimia 1), kolom resin dicucidengan 25 ml HCI 10N sebanyak 2 kaliulangan. Selanjutnya eluat ditampung(gel as kimia 1) sebagai fraksi torium.

Pemurnian Uranium

Kolom resin A dicuci dengan 100 ml HCI0,1 N, eluatnya ditampung dalam gelasklmia dan dikeringkan di atas sandbath,setelah kering dilaritkan dengan HNO3(3:11), larutan dimasukkan dalam labukocak, ke dalamnya ditambahkan 15 mlNaNO3 50 % dan 20 ml TBP/XyJene(1:19), diekstraksi selama 5 menit.Didiamkan beberapa menit, fasa organikditampung (Iabu 1 ), fasa aqueousditambah 10 ml TBP 10 % diekstraksiselama 5 men it. Fasa aqueous dibuangdan fasa organik ditampung (Iabu 1).Kedalam fasa organik ditambahkan 20 mlNaNO3 50% dan diekstraksi selama 5men it, fasa aqueouis dibuang dan kedalam fasa organik ditmbahkan 30 mlHCI (1:11) diekstraksi selama 10 menit.Fasa organiknya dibuang dan fasa air ditambah 5 ml HNO3 pekat, kemudiandikeringkan di atas sandbath. Ke dalamresidu ditambahkan 10 ml H2SO4 (1 :19)dan dipanaskan selama 5 menit,didinginkan dan ditambah 1 tetes thymolblue, keasamannya diatur denganpenambahan ammonia atau H2SO4sampai pH 2. Larutan yang terbentuksiap untuk diperfakukan dalam proses

elektrodeposisi (Iarutan 1).

HASIL DAN BAHASAN

Telah diperoleh hasil analisisaktivitas radionuklida 238U, 234U, dan 230 Th,

Chapman men~gunakan hasil rasio antara234U dengan 2 U dan 230 Th dengan 234U

untuk pemantauan daerah deposisi danpelarutan. Hasil aktivitas dan rasio aktivitasditunjukkan dalam tabel 1.

Aktivitas dan rasio radionuklida seriuranium 238U, 234U, 230Th dalam contoh dapatdilihat pad a tabel 1. Contoh No.1 0 dan 17mempunyai aktivitas yang relatif tinggi, dankedua contoh tersebut berada pada daerah

patahan yang menunjukkan mineralisasiuranium. Contoh nomor 4, 6, 9, 10, 12, 15dan 17 mempunyai rasio aktivitas mendekati1 artinya semua contoh tersebut beradadalam daerah keseimbangan radioaktivitas,

7P.

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU & P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Februari 2000

mentukan daerah keseimbangan, daerahpelarutan dan daerah deposisi. padadeposit uranium.

2. Contoh nomor 3, 5, 8, 11, 13, 15, dan 16berada dalam daerah akumulasi danmengalami proses deposisi; enam contohnomor 4, 6, 9, 10, 12, dan 17 beradapada daerah keseimbangan dan empatcontoh yaitu 1, 2, 7, dan 14 berada pad adaerah pelarutan.

3. Uranium dan batuan granit mengalamipelarutan dengan adanya aliran air tanahkarena teroksidasi dari bentuk U4+menjadi U6+. Konsep ini yang menjadidasar terjadinya migrasi uranium daribatuan granit ke daerah patahan danbatuan sedimen kemudian terfiksasi didalamnya karena adanya senyawakarbon.

4. Metode ini dapat diaplikasikan dalameksplorasi uranium yaitu untukmendeliniasi daerah akumulasi/cebakanuranium.

PUSTAKA

yaitu pad a keadaan ini aktivitas 234Umendekati atau sarna dengan aktivitas 230Th.

Hubungan antara perbandinganradioaktivitas dengan akumulasi uranium danpelarutan uranium terlihat pada label 2.Contoh No.1, 2, 7, dan 14 menunjukkanperbandingan rasio 234U f38U > 1 ataumendekati 1 dan 230Thf34U > 1, menurutChapman[4] contoh tersebut mengalamikeadaan sebagian terdeposisi dan sebagianterlarut. Hal ini menunjukkan bahwa adanyaproses deposisi 234U yang mengakibatkankenaikan aktivitas 234U ke dalam suatu sistemdan menurunkan aktivitas 234U dari sistemyang lain.

Aplikasi hasil data aktivitasradionuklida seri uranium di alas disajikansecara gratis menurut Cha~man[4] yaitu plotrasio aktivitas antara 34uf38U versus230Thf34u seperti terlihat pada gambar 5.Contoh No.3, 5, 8, 11, 13, dan 16 beradapad a daerah akumulasi, contoh nomor 4, 6,9,10,12,15 dan 17 berada pada daerahkeseimbangan, dan contoh nomor 1, 2, 7,dan 14 berada pada daerah pelarutan.

Hasil rasio aktivitas radionuklida seriuranium ini dapat juga diaplikasikan lain yaitumenghubungkannya dengan lokasi contoh dilapangan seperti terlihat pada gambar 3 dan4. Gambar ini menunjukkan hubungan antararasio aktivitas nuklida seri uranium denganlokasi daerah pengambilan contoh. Contohdilapangan diambil dari batuan gran it, batuansedimen dan daerah patahan. Oari gambar 3dan 4 terlihat bahwa fada batuan ~ranitperbandingan rasio 234U/ 38U dan 230Thf 4U >1,0. Berarti telah terjadi perpindahan uraniumdari batuan granit ke daerah ~atahan danbatuan sedimen. Rasio 2 Uf38U dan

230Thf34U pada batuan sedimen dan patahanmendekati 1 berarti uranium berada pad akeseimbangan. Pada batuan sedimenmengandung senyawa karbon, sehinggaterjadi penyerapan dan atau reduksi yangmengakibatkan uranium terfiksasi di dalambatuan tersebut.

[1]. NOHARA,T., OCHIAI,Y., SEO,T.YOSHIDA,H., Uranium SeriesDisequilibrium Studies in The TonoUranium Deposit, Japan RadiochimicaActa, 58/59, (1992) 409-413

[2]. CAO,SL., The Effect of Micro Fracturesand Fault on Uranium Series NuclideMigration in Tono Mine, STA FinalReport, PNC, (1995)

[3]. AFFANDI, K., Ana/isis Uranium Secara

Spektrometri dengan pereaksiKromogenik Tio Sianat, Eksplorium No.114/XX/98 Agustus (1998).

[4]. CHAPMAN, NA., The Pocos de CaldasProject: Natural Analogues Of Processesin a Radioactive Waste Repostory,Elsevier, New York ( 1993 ).

[5]. YOSHIDA. H., SAKUMA, H., YUSA, Y.,The Tono Natural Analogues StudyProgram, PNC, Japan, ( 1996 )

[6]. YOSHIDA, H., KODAMA, K., Role ofMicroscopic Flow Path on NuclideMigration in Sedimentary Rocks-A CaseStudy From Tono Uranium Deposits,Central Jepan, (1994)

SIMPULAN

Hasil analisis nuklida seri uranium

dengan alpha spektrometer pada deposituranium, dapat digunakan untuk

79

Prosiding Presentasi //miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU & P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Februari 2000 ISSN 1410-1998

82

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuk/ir VP27BDU & P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Februari 2000

~....,f"

~........

IS

0.50

~~

U Leaching

-/1 I 2 11

//'" -tiI!! .

0.0 ~"'. .-;- ._'---"---"~' ~a 0.5 1 1.5 2

2JOTh/ 2JG U

Gambar 3. Plot rasio aktivitas 234U/238U versus 230Thf38u

,

.~

1.2

::)~

(::1

=>...~

0.-(/)ro0:

1

0.5

C.G

:':'.~:,:?{.~:;':::.::::.~.~:~f-;: :':::~;.iT ~~~:',

:'"::;~.Se'dimenta:ry:,,. ,:.::::..~,.,:,~ ',"'I,.' ,...~:'.~ ;:."7:" Rocks ~.I.. ;.";

.::~ J:;!~:'~:', ~:'.::;.'.,..: .i:~~..~:: ~::

234U/238U pad a contoh batuanGambar 4. Rasia

83

Prosiding Presentasi //miah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU & P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Februari 2000

ISSN 1410-1998

~ '.'.'.."""""'.".'1'.' ; .

."., , ~ , ~1...~

'

~«>~.c~

0

~0V)rncc

1."

.""o.s.

~

""" ,.

0 I ;" .i " ". ..~ c.' '-

1- 0

Gambar 5. Rasio 230Th/238U pada contoh batuan

dari hasil analisis tersebut diperolehkriteria mineral sebaqai berikut :TANYAJAWAB

Contoh No.1,2,3,4,16 Granit5,6,7,8,9,10,15,17 Fanet11,12 Sedimen13,14 liamit

Soedijatmo.Apakah metoda analisis ini, juga sudah

diaplikasikan di daerah deposit uraniumkita di Kalan, Kalimantan Barat ?

Poses elektrodeposisi yang dilakukan diJepang dan di Indonesia adalah sarna,baik waktu rnaupun arus, yang berbeda

hanya alatnya.

Titi wisman.Pad a saat ini metoda anal is is belum

diaplikasikan untuk deposit uranium diKalan, Kalimantan Barat, tetapi adarencana untuk mengaplikasikannya.

Supardjo.Bagaimana cara pengambilan sam pel

batuan ?.Hasil analisis dicerminkan dalam aktivitas

isotop uranium, apakah dapatdikorelasikan ke dalam konsentrasisehingga lebih jelas ?

Tati Herjati.Berupa apakah ke 17 contoh yang anda

analisis, apakah berupa batuan,sedirnen, apa yang lainnya ?

.Bagairnana proses elektrodeposisi yanganda lakukan di Jepang sarna tidakdengan yang dilakukan di PelatihanPusdiklat ?

Titi Wisman.Cara pengambilan sam pel batuan :

diambil setiap titik sebanyak 1 kg {Iuaslokasi seluruh pengambilan contoh 2 m1

kemudian di-sampling.

Tti Wisman.Contoh yang diambil telah dianalisis

mineraloginya dengan SEM dan EPMA,

84

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU & P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Februari 2000

Hasil analisis dicerminkan dalam aktivitasisotop uranium, dapat dikorelasikan kedalam konversi konsentrasi, tetapi yangdigunakan adalah rasio aktivitas nuklidaseri uranium (berdasarkan teori

chapman)

.

Titi Wisman.Dasar yang memisahkan antara daerah

deposit dan daerah leaching (pelarutan)adalah rasio aktivitas nuklida seriuranium berdasarkan acuan/ aturanchapman. Ada hubunganya denganpatahan, karena rasio aktivitas pad adaerah patahan adalah ~ 1,0 dimana 234Uyang ada di daerah patahan sarnadengan 230Th. Dan daerah patahanmerupakan daerah reduksi, sehinggauranium terfiksasi di dalamnya.

Handoko S..Daerah patahan merupakan daerah yang

seimbang. Dasar apa yang memisahkanantara daerah deposit & leaching yangternyata tidak ada hubungannya dengan

patahan.

85