ProsidinJ!. Pertemuan Ilmiah Sains Materl1997 1SSN 1410-2897

~ANALISIS

'fEGANGAN SISA P ADA KOMPOSIT KERAMIKALuMINA-ZIRKONIA DENGAN METODE RIETVELD I

Andika Fajar2, B. Sugeng2, E. Y. Febrianto3dan Sutiarso2

ABSTitAKANA LISts TEGANGAN stSA PADA KOMPOSIT KERAMIK ALUMINA-ZIRKONIA DENGAN METODE

RIETVELD. Telah dilakukan pengukuran tegangan sisa pada komposit keramik AlzO)-ZrOz dengan teknik difraksi. Data difraksidianalisis menggunakan metode penghalusan Rietveld. Tujuan penelitian adaJah untuk mempelajari pemanfaatan metode Rietvelddalam analisis tegangan pada bahan-bahan teknik. Hasil penghalusan pols difraksi cuplikan standar tt-AlzO, dan bahan kompositAlzO)-ZrOz dengan komposisi 15% mol zrOz cukup baik dengan Rwp masing-masing 10,61% dan 9,40%. Parameter kisi a-AlzO)yang diperoleh bersesuaian dengan hatga yang telah diperoleh oleh D.E. Cox dkk. Dari parameter kisi ini kemudian ditentukooregangan kisi rata-rata ma..,ing-masing rasa pada sumbu-sumbu utama a dan c cuplikan komposit. Partikel I-ZrOz mengalamiregangan tarik dan matriks AlzO) mengalami regangan tekan. Hasil ini sesuai dengan prediksi teori inklusi yang dikemukakanoleh Eshelby.Dan hasil perhitungan tegangan internal pada kedua rasa komposit menunjukkan hasil yang sarna dengan regangankisi, pilrtikel zrOz mengalami tegangan tarik dan matriks AlzO) mengalami tegangan tekan.

ABSTRACTRESIbUAL STRESS ANALYStS IN ALUMtNA-ZtRCONIA CERAMIC COMPOSITES USING RIETVELD

METHOD. The residual stress measurements in AIP3-ZrO2 ceramic composites have been done by a diffraction technique. Thediffraction data were analyzed using a Rietveld refinement method. The purpose of this work was to study the utilization of theRietveld method for stress analysis of industrial materials. The refinement of diffraction patterns for (X-AIP3 powder standardsample and AIPJ-ZrO2 composite sample with composition of 15% mol zrOb was satisfactory with the ~ 10,61% and 9,40%,respectively. Lattice parameters obtained from the refinement of the a-AI2O] are In agreement with the values obtained by D.E.Cox et. al. The average lattice strain of each phase alohg the a and c-axis of the composite sample was determined from therefined lattice parameters. The t-zrO2 particles are in tensions and the Alp] matrix is in compressions. These results have a goodagreemeht with the prediction of Eshelby's inclusion theory. And the calculation of internal stresses in both phases shows thesame result with average lattic strains, zrO2 particles are in tensile stresses and the Alp] matrix is ih compressive stresses.

KEY WORDResidual stress, AI]o-, -Zi'O2 -ceramic composites, Rietveld method

PENDAHULUAN Komposit keramik A12O3~ZtO2 (aluminazirkonia) merupakan bahan komposit barn yang

...Telah banyak usaha yang dilakukan para banyak menarik perhatian peneliti clan kalanganpeneliti untuk meningkatkan kualitas bahan industri karena memiliki sifat-sifat mekanik yangsttuktut, clan pendekatan yang paling berhasil unggul seperti keuletan, kekuatan clan kekerasan.adalah pengembangan bahan komposit dengan Pada temperatut rendah bahan ini mempunyai sifatmencampurkan dtia atati lebih rasa yang berbeda, mekanik sebanding dengan paduan logam dal1bahkan memiliki sifat fisis yang berbeda. Ada tetap stabil pada temperatur tinggi, sehinggabanyak faktor dalam menentukan sifat mekanik memungkinkan untuk digunakan sebagaibahan komposit seperti kekuatan clan keuletan, pengganti logam pada bagian-bagian mesin yangtetapi satu yang pel1ting adalah keberadaan memerlukal1 pengerjaan dalam temperatur tinggitegangan internal yang terjadi di antara dengan biaya yang mtirah, karena tidak diperlukankomponel1-kom\Jonen pembentuknya[l]. bahan pelumas atati alat pendingin. PenerapanTegangan internal ini dapat disebabkan oleh komposit ini antara lain pada mesin pemanas,ketidaksesuaian ekspansi termal di antara rocket noozles clan alat potong[2].komponen yang akan berpengaruh \Jada saat Peningkatan fracture toughness yal1gpendinginan daTi temperatur proses, atau daTi berarti pada komposil AI2O3~ZrO2 ini dapattespon mekanik yang berbeda ketika bahan diperoleh melalui pember-jan tegangan yangmendapat tegangan. Nilai tegangan sisa dapat menyebabkan perubahan rasa ZtO2 dari tetragonalmenjadi sangat besar, clan dapat membawa efek (t-) ke monoklinik (m-). Transformasi iniyang merugikan atau menguntungkan pada sifat mengakibatkan pelebaran volume unit gel dartmekanik bahan. Pengukuran tegangan ini penambahan energi yang diperlukan untukmerupakan hal yang renting dalam memahami penjalaran retakan lebih jauh[3]. Applied stress inibahan komposit, mengembangkan clan dibantu oleh tegangal1 sisa tensil (internal) yangmenggunakannya pada potensi yang maksimum. disebabkan ketidaksesuaian koefisien ekspansi

I Dipresentasikan pada Pertemuan IlmiahSainsMateri 1997

2Pusat penelitian Sains Materi -BA TAN3Pusat penelitian clan Pengembangan Fisika Terapan .LIPI

352

Pr6kidiHJ!. Pertemuan llmiah Sa;ns Mater; 1997

termal pad a batas butir. Karen1i itu unttlk dapatmenghinmg dan mengontrol pemberian applied.\'tres.\' ini secar1i tepat diperlukan pengukurantegangan sisa seCara eksperimental.

Pengukuran tegangan sisa menggunakanteknik difraksi biasanya dilakukan denganmengamati pergeseran puncak difraksi pada satubidang refleksi kristal tertentu. Dari data posisipuncak cuplikan standar bebas tegangan clancuplikan uji akan dihitung regangannya, clankemudian dikonversi ke dalam tegangan. Dalammakalah akan dijelaskan teknik pengukurantegangan sisa pada bahan komposit AI2OJ-ZrO2menggunakan teknik difraksi denganmemanfaatkan keseluruhan pola difraksi, bukanhanya pada bidang refleksi tertentu. Pola difraksidianalisis dengan metode Rietveld untukmemperoleh parameter-parameter kisi yangdigunakan dalam perhitungan regangan, kemudiandapat diperoleh berapa besar tegangan sisa padacuplikan uji dengan memasukkan nilai reganganpada persamaan yang ada. Dengan menggunakanimalisis Rietveld diharapkan ketelitian pengukuranregangan dapat lebih ditingkatkan, selain darifaktor peralatan yang memiliki resolusi tinggi.P~da metode Rietveld ini keseluruhan pola difraksibasil pengukuran dicocokkan dengan pola yangdihitung dari model struktur yang diasumsikan.Karena sejumlah besar puncak difraksi dicocokkansecara simultan, kesalahan statistik yang terjadidapat dikurangi daripada hanya satu puncak saja.Selain itu, dengan mencocokkan keseluruhan pola,efek preferred orientation, extinction clan aberasisistematik lailinya dapat diminimalkan[4].Makalah ini merupakan penelitian awalpemanfaatan metode Rietveld dalam analisistegangan pada bahan-bahan teknik.

METODOLOGI Penghalusan RietveldPertama dilakukan analisis data intensitas

pola difraksi dari cuplikan standar a-AIP3 yangdiasumsikan bebas tegangan. Sedangkan untukpelet zrO2, dari pola difraksinya diketahui bahwacuplikan mengandung rasa monoklinik selain rasatetragonal clan. impuritas, sehingga tidak dapatdigunakan sebagai cuplikan referensi. Karena itu,dalam makalah ini untuk menghitung teganganpada partikel t-zrO2 ,digunakan data parameterkisi t-zrO2 yang telah dilaporkan[8]. Setelahparameter kisi dari cuplikan standar diperoleh,kegiatan dilanjutkan dengan pengolahan datadifraksi cuplikan komposit. Di sini partikel zrO2diasumsikan keseluruhannya tetragonal clanpenghalusan dilakukan menggunakan model dua-rasa yang terdiri dari rasa a-A12O3 clan rasa t-zrO2.

Preparasi cuplikanPembuatan cuplikan komposit keramik

AI2O3-ZrO2 dilakukan dengan mencampurkanbahan-bahan baku yang terdiri dari serbuk Al2O3clan serbuk zrO2 dengan komposisi 15% mol zrO2.Fabrikasi komposit dengan berbagai kondisieksperimen telah diamati oleh E. Y. Febrianto dkk[5,6]. Pencampuran dilakukan di dalam ball millselama 6 jam untuk menghaluskan clanmenghomogenkan campuran terse but. Campurandikeringkan clan dicetak menjadi bentuk pelettriaupun silinder dengan memberikan tekanansebesar 2,5x I 08 N/m2. Kemudian terhadapcuplikan yang telah dicetak dilakukan sinteringpad!! temperatur 1600°C dengan pemanasan secarabertahap dengan laju pemanasan 10°C permenitclan waktu penahanan 3 jam. Cuplikan siap

353

/SSN /4/0-2897

dikarakterisasi. Sebagai cuplikan standar bebastegangan digunakan serbuk a.-AI2O) dari NationalBureau of Standars Gaithersburg clan pelet zrO2 .

Pengukuran difraksiSelanjutnya terhadap cuplikan yang telah

siap uji dilakukan pengukuran denganDifraktometer Sinar-X Shimadzu XD-60 yangterdapat di Balai Teknofisika Pusat PenelitianSains Materi BAT AN. Pengukuran cuplikankomposit, cuplikan referensi zrO2, clan serbukstandar a.-AI2O) dilakukan pacta temperatur mangoPola difraksi diperoleh dengan sumber target Cu,sudut difraksi 28 untuk cuplikan AI203 dari dari20° sampai dengan 70°, dan cuplikan kompositdari 15° sampai dengan 100° dengan lebarlangkah 0,05° dan setiap titik dicacah selama 2detik.

Tegangan sisa pada matriks AI2O) danpartikel t-zrO2 yang ditentukan menggunakanteknik difraksi diperoleh melalui tiga tahapanperhitungan. Data intensitas difraksi dianalisismenggunakan metode penghalusan (refihement)Rietveld untuk mendapatkan parameter kisi keduarasa. Program yang digunakan adalah RIET AN'97 (Rietveld Analysis), yakni sebuah programpenghalusan struktur kristal dengan metodeRietveld yang dikembangkan oleh Izumi'. Paketperangkat lunak ini terdapat pada komputer PowerMac di PPSM-BATAN. Parameter-parameter kisiyang diperoleh lalu dikonversi ke dalam regangankisi. Dan terakhir tegangan diasumsikan dalamkeadaan hidrostatik ditentukan dari regangan kisimenggunakan modulus elastis clan perbandinganPoisson daTi masing-masing rasa.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Prosidin Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997 ISSN 1410-2897

Tabel Parameter-parameter struktur basil penghalusan cuplikan serbuk standar a-AI203. Rwp=IO,61%,

Rp=8,26%, RI=2,37%, RF=2,11%.

Tabel I memperlihatkan serangkaianparameter struktur hasil penghalusan yangdiperoleh untuk cuplikan serbuk standar a-AI2O3.Angka yang berada dalam kurung menunjukkandeviasi kesalahan dari angka yang terakhir.

Hasil proses penghalusan antara datapengukuran difraksi sinar X dengan perhitunganuntuk cuplikan a-A12O3 tersebut dapat dilihat padaGambar I di bawah ini.

20 40 60260

mencapai konvergensi dengan faktor ~=IO,61%.Faktor ~ ini dipakai sebagai indikasi mengenaikecocokan antara data basil pengukuran daD

perhitungan dengan mempertimbangkan faktorstatistik pencacahan.

Parameter-parameter kisi basilpenghalusan daTi cuplikan komposit dengankomposisi 15% mol ZrO2 diberikan pada Tabel 2.Penghalusan dengan model dua rasa ini cukupbaik untuk setiap rasa cuplikan komposit tersebut.Hal ini dapat diamati daTi nilai kecocokan antaradata basil pngukuran daD perhitungan yangdiperoleh yakni dengan ~=9,40%. Koordinatposisi atomik yang diperhalus untuk rasa a-AI2O)cuplikan komposit agak berlainan sedikit dengancuplikan serbuk standar, tetapi harga pada masing-masing cuplikan hampir sarna dengan harga yangtelah dipublikasikan[9].

Dan pola difraksi basil penghalusan dapatdilihat pada Gambar 2 di bawah.Gambar Pola difraksi sinar X clan basil penghalusan

serbuk standar a-A1203

Garis penuh menyatakan basilperhitungan dengan metode Rietveld clan datayang diperoleh daTi pengukuran difraksi sinar Xdinyatakan dengan titik-titik. Puncak-puncakdifraksi Bragg ditunjukkan dengan garis tegak,sedangkan selisih antara data pengukuran clanperhitungan ditunjukkan pada kurva di bagianbawahnya. Penghalusan telah dilakukan untukdata basil pengukuran yang terdapat dalam selangsudut difraksi 20-70°. Hasil proses penghalusan

iii 40 (i)

28-Gambar 2. rota difraksi basil penghalusan cuplikan

komposit A1203-ZrO2 dengan komposisi15%mol zrO2

Tabel 2. Hasil penghalusan cuplikan komposit keramik A1203-zrO2 dengan komposisi 15% mol ZrO2.Rwp=9,40%, Rp=7,47%, RI (t-ZrO2)=9,OI%, RF(t-ZrO2)=5,O8%, RI(a-AI203)=6,56%~Rf(a-Al203)=5,56%

354

Pros;d;nI! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997

Garis tegak yang terdapat di bawahgambar menunjukkan posisi puncak rasa a-AI2O)dan rasa t-zrO2 yang terdapat di dalam cuplikan

komposit.

Regangan kisi rata-rataRegangan kisi rata-rata (average lattice

strain) sepanjang arah bidang kristalografi tertentu[hkl] diberikan dengan persamaan berikut,

d-do"hkl =- (I)do

dimana d dan do adalah jarak antar kisi (latticespacing) sepanjang arah bidang [hkl] untukcuplikan komposit yang akan ditentukantegangannya dan cuplikan yang diasumsikan bebastegangan. Secara umum tensor tegangan memil.ikien am komponen bebas, tetapi bilatensor reganganbersesuaian dengan simetri kristal, jumlahkomponen bebas dapat dikurangi. Untuk strukturkrista! uniaxial yang memiliki sumbu-sumbu se!satuan yang bersesuaian seperti pada t-zrO2 danAI2O), hanya dua komponen bebas yangdiperlukan untuk menampilkan sifat-sifat tensorregangan secara lengkap. Regangan-regangansepanjang arab lain dapat dihitung menggunakanaljabar tensor. Oi sini dalam menentukankomponen regangan sepanjang sumbu-sumbuutama dipilih sumbu-sumbu a dan c dalam aturanstruktur konvensional t-zrO2 dan AI20). Hasilnyadiberikan pada Tabel 3. Sebagai pembandingdituliskan juga parameter-parameter kisi a-A!20)yang telah djlaporkan. Terlihat bahwa parameterkisi yang dipero!eh dalam penelitian ini memilikipersesuaian yang baik dengan nilai yang te!ah

dipublikasikan.

Tegangan sisaSetelah regangan kisi ditentukan, maka

tegangan sisa pada tiap rasa dapat dideduksi.Tegangan sisa pada setiap rasa diharapkanhidrostatik karena selama proses sintering tidakditambahkan tekanan. Tegangan hidrostatik crberhubungan dengan regangan hidrostatik jjdiberikan oleh persamaan berikur',

E -E0"=- (2)

]-2vdimana E adalah modulus Young clan v adalahperbandingan Poisson dari masing-masing rasaalumina clan tetragonal zirkonia. Parameter E clanv diperoleh dari pengukuran mekanik terpisah3.Untuk zrO2, E=]95 GPa, v=O,32 clan untuk A12O3,E=395 Gpa, v=O,24. Untuk kondisi teganganhidrostatik, 8 dapat dihitung menggunakan

persamaan berikut[3],

Tabel

3. Regangan kist rata-rata pada matrik AI203 dan partikel t-ZrO2 untuk arab sejajar sumbu-sumbu a dan c

Cuplikan Parameterkisi (A)a

Regangan kisi (%)Ila Ilcc

a-AI2O]~

4,7630(3)4,7640(1)14,7581(7)

13,0033(8)13,0091(3)113,993(2) "0,10(2) -0,07(2)Komposit

t-zrO2Komposit

3,591(1)"3,5976(5)

5,169(IY

5,195(1) 0,18(4) 0,50(4)I) dari pustaka 102) dari pustaka 8

aZTA-c -a fne-c

afne-c

IE=-Oari nilai-nilai regangan di atas dapatdiamati bahwa partikel t-zrO2 dalam kompositmengalami regangan tarik dan matriks AI2O]mengalami regangan tekan. Nilai regangan padapartikel zrO2 lebih besar dibanding matriks AI2O]baik pada sumbu-a maupun sumbu-c. Terjadinya

+

(3)aZ7~-a -afree-a

ajree-a

355

/SSN /4/0-2897

regangan tarik pada partikel zrO2 clan regangantekan pada matriks AI2O) ini dapat dipahamisecara kualitatif dengan mempertimbangkanketidaksesuaian ekspansi termal antara partikelZrO2 clan matriks Al2O3 dalam cuplikan. Darirujukan9 dapat diketahui bahwa koefisien ekspansitermal rasa t-zrO2 (11,5xIO-6 K-1) relatif lebihbesar daripada matriks Al2O) (8,4xIO-6 K-') untukcuplikan bulk. Menurut teori inklusi Eshelby9,untuk bahan komposityang hanya terdiri dari duarasa saja, regangan kisi rata-rata pada partikel t-zrO2 adalah regangan tarik. Hasil yang diperolehdalam kegiatan ini sesuai dengan prediksi teoriinklusi Eshelby di atas.

Pros;d;nf! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997

disini aZTA-a dan arree-a adalah parameter kisi padasumbu-a masing-masing rasa bahan komposit clancupJikan serbuk bebas tegangan. Hasil perhitungantegangan sisa pada masing-masing rasa padacuplikan uji dapat dilihat pada Tabel 4.

Dari tabel 3 dapat diamati bahwa partikelZrO2 mengalami tegangan tarik dan matriks AI2OJ

mengalami tegangan tekan, sebagaimana jugaregangan kisi yang dialami masing-masing rasadalam cuplikan komposit. Dan nilai tegangan yangdialami partikel zirkonia lebih besar daripadamatriks alumina.

Tabel 4. Hasil perhitungan tegangan sisa pada cuplikankomposit keramik A1203-ZrO2 dengankornposisi 15% mol ZrO2

DAFTARPUSTAKA

Fasa cuplikan

a-A12O3

~!~?~2

Tegang~~~(GPa)-0,7(2)1,5(2)

Pada kondisi hidrostatik, tegangan sisapad a partikel ZrOz clan matriks AlzO) tidak berdirisendiri. Keduanya dihubungkan dengan persamaan

kesetimbangan,faO"a + fcO"c = 0 (4)

dimana fa clan ~ masing-masing adalah fraksivolume dari matriks AlzO] clan partikel ZrOz.Persamaan ini dapat digunakan untuk mengecekapakah asumsi hidrostatik berlaku untuk basilyang diperoleh dari cuplikan uji.

Apabila basil perhitungan tegangan sisayang dipero.leh clan nilai fraksi volume darimasing-masing rasa pembentuk kompositdimasukkan pada persamaan kesetimbangan dialas hasilnya tidak tepat nol hanya mendekati. Halini dapat terjadi karena tercampumya sedikitketidakpastian ketika melakukan pengukuranseperti terdapatnya impuritas yang sulit terdeteksimaupun saat menganalisis data intensitas difraksi.Hasil ini menunjukkan bahwa asumsi hidrostatik

dapat diterapkan pada cuplikan komposit yangdigunakan pada kegiatan ini.

KESIMPULAN

Telah dilakukan analisis pola difraksimenggunakan metode Rietveld untuk mnentukantegangan sisa dalam cuplikan komposit A12O3-ZrO; dengan komposisi 15% mol ZrO2. Hasilpenghalusan terhadap serbuk standar a-A\203 clan

cup\ikan komposit cukup memuaskan, yaknidengan Rwp 10..61% clan 9,40%. Partike\ t-ZrO2da\am cuplikan komposit mengalami regangantarik clan matriks AI203 mengalami regangantekan. Regangan kisi rata-rata pada partikel ZfO2lebih besar daripada regangan pada matriks A\20J.

[1] KUPPERMAN, D.S., MAJUMDAR, S. andSINGH, J.P., "Residual Strain in AdvancedComposites", Neutron News, Vol.2, No.3,

(1991),15-18.[2] DHAS, N.A. and PA TIL, K.C., "Combustion

Synthesis and Properties of Zirconia-AluminaPowders", Ceram. Intern., 20, (1994), 57-66.

[3] ALEXANDER, K.B., BECHER, P.F.,WANG, X.L. and HSUEH, C.H., "InternalStresses and the Martensite Start Temperaturein Alumina-Zirconia Composites: Effects ofComposition and Microstructure", J. Am.Ceram. Soc., 78, (1995), 291-296.

[4] HILL, RJ. and HOWARD, CJ.,"Quantitative Analysis of Neutro.n PowderDiffraction Data Using the Rietveld Method",J. Appl. Crystal log., 20, (1987), 467-474.

[5] FEBRIANTO, E.Y., SUDJONO, H.K.,SONHAJI, A.I., "Pengaruh Perlakuan PanasTerhadap Densifikasi Komposit KeramikSistem Alumina Zirkonia", ProceedingsSeminar Ilmiah Hasil Penelitian danPengembangan Bidang Fisika Terapan1994/1995, Buku I, P3FT-LIPI, (1995), 264-271.

[6] FEBRIANTO, E.Y., "Pengaruh Fraksi BeratTerhadap Sifat-sifat Fisik dari KompositKeramik Alumina-Zirkonia", ProsidingSeminar. Nasional Seminar Fisika Jakarta1995, HFICabang Jakarta, (1996), 269-279.

[7] IZUMI, F., "nle Rietveld Method", cd. byYoung, R.A., Oxford University Press,Oxford (1993), Chapl3; KIM, Y.-I. andIZUMI, F., J. Ceram. Soc. Jpn., 102, (1994),401-404.

[8] rGA W A, N., ISHII, Y., NAGASAKI, T.,MORII, Y., FUNAHASHI, S. andOHNO, H.,"Crystal Structure of Metastable TetragonalZiiconia by Neutron Powder DiffractionStudy", J. Am. Ceram. Soc., 76, (1993), 2673-2676.

356

ISSN 1410-2897

Hasil iill sesuai dengan teori inklusi Eshelby. Daritegangan sisa yang dihitung, partikel t-zrOz dalamcuplikan komposit mengalami tegangan tarik danmatriks AlzO3 mengalami tegangan tekan.

UCAP AN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasihkepada DR. Ridwan atas diskusinya dalammelakukan penghalusan dengan RIETAN '94.Dan kepada seluruh star ISN yang telahmemberikan dorongan atas selesainya laporanpenelitian ini.

Pros;d;nf! Pertemuan //m;ah Sa;ns Mater; /997 /SSN /4/0-2897

[9] WANG, X.L., HUBBARD, C.R., A1203 and BiVO4", Proceedings ofALEXANDER, K.B. and BECHER, P.F., Symposium on Accuracy in Powder"Neutron Diffraction Measurements of the Diffraction, NBS Gaithersburg, MD, (1980),Residual Stresses in AI2O3-ZrO2(CeOJ 189-201.Ceramic Composites", J. Am. Ceram. Soc., [ll]NOYAN, I.C. and COHEN, J.B., Residual77, (1994),1569-1575. Stress Measurement by Diffraction and

[IO]COX, D.E. and MOODENBAUGH, A.R., Interpretation, Springer-Verlag, New York"Structural Refinement of Neutron and X-ray (1987)Data by The Rietveld Method: Application to

357