ISSN 1410-1998Prosiding Presentasi //miah Bahan Bakar Nuk/ir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

FAKTOR-FAKTORYANG MEMPENGARUHI KaROSI LAPISAN SiC OLEHPALADIUM HASIL BELAH

Erlan DewitaPusat Pendayagunaan Iptek Nuklir

ABSTRAK

FAKTOR-FAKTOR YANG MEMPENGA-RUHI KOROSI LAPISAN SiC OLEH PALADIUMHASIL BELAH. Reaktor Temperatur Tinggi (RTT) adalah salah satu jenis reaktor daya tipe majuyang mempunyai sistim keselamatan pasif dan melekat, bermoderator grafit dan berpendinginhelium. Pada umumnya, reaktor menggunakan partikel bahan bakar jenis TRISO yang terdiri dari4 lapisan, mulai dari lapisan yang paling dalam yaitu pyrolitic carbon densitas rendah (PyC),pyrolitic carbon densitas tinggi sebelah dalam (IPyC), silicon carbide (SiC) dan pyrolitic carbondensitas tinggi sebelah luar (OPyC). Diantara keempat lapisan tersebut, SiC dipandangmempunyai peranan paling penting yang berfungsi selain mempertahankan integritas mekanikpartikel bahan bakar, juga mempunyai kemampuan yang efektif dalam menahan hasil belah yangbersifat logam. Namun, hasil uji paska iradiasi menunjukkan bahwa hasil belah paladium dapatbereaksi dan mengkorosi lapisan SiC. Kajian mengenai faktor-faktor yang berpengaruh padakorosi lapisan SiC oleh hasil belah paladium dilakukan untuk memperoleh pemahaman tentangketahanan lapisan SiC terhadap efek iradiasi, khususnya dalam usaha untuk menaikkan derajatbakar. Hasil kajian menunjukkan bahwa korosi selain dipengaruhi oleh karakteristik materiallapisan SiC, juga terdapat faktor lain yang berpengaruh. Pengkayaan bahan bakar, derajat bakar,waktu iradiasi berpengaruh pada besamya fluks paladium di dalam kernel bahan bakar. Densitasbahan bakar, tekanan uap Pd (besamya tergantung pada temperatur iradiasi dan komposisikernel) berpengaruh pad a migrasi paladium di dalam kernel bahan bakar.

ABSTRACT

FACTORS AFFECTING THE CORROSION OF SiC LA YER BY FISSION PRODUCTPALLADIUM. HTR is one of the advanced nuclear reactors which has inherent safety system,grafit moderated and helium gas cooled. In general, these reactors are designed with the TRISOcoated particle consist of four coating layers that are porous pyrolitic carbon (PyC), inner densePyC (IPyC), silicon carbide (SiC), and outer dense PyC (OPyC). Among the four coating layers,the SiC plays an important role beside in retaining metallic fission products, it also providesmechanical strength to fuel particle. Howevet; results of post in-adiatin examination indicate thatfission product palladium can react with and corrode SiC layer. This assessment is conducted toget the comprehension about resistance of SiC layer on in-adiation effects, especially in order toincrease the fuel bum-up. The result of this shows that the corrosion of SiC layer by fissionproduct palladium is beside depend on the material characteristics of SiC, and also there areother factors that affect on the SiC layer corrosion. Fuel enrichment, bum-up, and irradiation timeaffect on the palladium flux in fuel kemel. While, the fuel density, vapour prresure of palladium(the degree depends on the irradiation temperature and kemel composition) affect on pa/lladiummigration in fuel particle.

PENDAHULUANdigunakan adalah bahan bakar partikelberlapis dengan inti bahan bakarpersenyawaan uranium dengan peng-kayaanrendah (3-20%r16).

Secara umum kedua tipe bahanbakar RTT menggunakan partikel bahanbakar berlapis jenis TRISO yang terdiri dari 4lapisan, mulai dari lapisan yang paling dalam,yaitu lapisan pyrolitic carbon densitas rendah(PyC), lapisan pyrolitic carbon densitas tinggisebelah dalam (IPyC), lapisan silicon carbide(SiC) dan lapisan pyrolitic carbon densitastinggi sebelah luar (OPyC). Lapisan-lapisantersebut berperan sebagai sebuah bejanabertekanan (pressure vessel), untukmenampung gas-gas hasil belah maupunsebagai penahan terhadap hasil belah yang

Reaktor Temperatur Tinggi (RTT)adalah salah satu jenis reaktor daya tipemaju yang mempunyai sistim keselamatanpasif dan melekat (inherent and passive)yang sangat handal. Reaktor dirancangberoperasi dengan bermoderator grafit, sertaberpendingin helium yang sangat stabilterhadap suhu tinggi. Dalampengoperasiannya dikenal ada 2 macamrakitan elemen bakar, yaitu tipe blok prism ayang dikembangkan oleh negara Jepang danAmerika Serikat, sedang tipe rakitan yanglain adalah rakitan elemen bakar tipe bolayang dikembangkan oleh negara Jerman,Rusia dan Gina. Adapun bahan bakar yang

168

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi /lmiah Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

lain untuk tetap berada di dalam partikelbahan bakar. Diantara keempat lapisanterse but, SiC dipandang sebagai lapisan

yang mempunyai peranan paling pentingkarena berfungsi selain mempertahankanintegritas mekanik dan dimensi dari partikelbahan bakar, lapisan tersebut jugamempunyai kemampuan yang efektif dalammenahan hasil belah bersifat logam yanglepas dari partikel bahan bakar berlapis.Karena itu kinerja partikel bahan bakarselama iradiasi san~at ditentukan olehintegritas lapisan SiC.(S' ,11)

Selama reaktor beroperasi, sejumlahhasil belah terbentuk di dalam bahan bakar.Uji paska iradiasi dan uji pemanasan paskairadiasi menunjukkan bahwa hasil belahpaladium dan unsur-unsur lantanida dapatbereaksi dan mengkorosi lapisan SiC. Korosidapat berakibat menurunkan kemampuanlapisan tersebut dalam menahan hasil belahdalam partikel bahan bakar. Kajian ini akanmembahas mengenai faktor-faktor yangberperanl berpengaruh terhadap korosilapisan SiC dan fenomena yang terjadi sertaalternatif yang dapat dilakukan dalammenghindari terjadinya korosi tersebut.Pengkajian dilakukan dengan menggunakandata-data yang berasal dari para peneliti diJepang, Amerika dan Jerman. Hasil kajian inidiharapkan dapat memberikan masukandalam memahami ketahanan lapisan SiC daripartikel bahan bakar RTT terhadap efekiradiasi, khususnya dalam usaha untukmenaikkan derajat bakar bahan bakar.

KONSEPREAKTORTEMPERATURTINGGI

1. Disain Reaktor Temperatur Tinggi

Reaktor Temperatur Tinggi (RTT)adalah salah satu jenis reaktor daya tipemaju yang mempunyai sistim keselamatanpasif dan melekat yang sangat handaI'16).Reaktor menggunakan moderator grafit danpendingin gas helium. Reaktor dirancangdengan 2 tipe teras, yaitu teras RTT yangdikembangkan oleh Amerika dan Jepang)beroperasi menggunakan elemen bahanbakar bentuk heksagonal. Pada teras RTTJepang, lima blok membentuk satu kolomyang mempunyai tinggi 2,9 m. Teras aktifyang berdiameter 2,3 m terdiri dari 30 kolombahan bakar dan 7 kolom batang kendali.Teras dikelilingi oleh reflektor yang dapatdiganti dan terdiri dari sebuah lapisan blokgrafit heksagonal. Reflektor permanendikelilingi reflektor-reflektor yang dapat

diganti dan terdiri dari blok grafit polygonal.Setiap blok grafit heksagonal mempunyai 3dowel yang terletak di bagian atas dan 3socket di bagian bawah. Teras reaktorberdiameter 5,5 m dan tinggi 13,8 m, terdiriatas inti reaktor dengan bejana bertekanan,reflektor dan internal reaktor. Reaktivitasdikontrol dengan menggunakan batangkendali yang masing-masing dioperasikandengan mekanisme penggerak yang terletak

pada pipa yang dihubungkan dengan tutupbagian atas bejana reaktor dan dimasukkankedalam kanal dari teras dan daerah reflektoryang dapat diganti. Shutdown dari keadaanberoperasi rutin dilakukan denganmemasukkan 9 pasang batang kendali dalamdaerah reflektor dan 7 pasang batang kendaliteras yang berguna untuk shutdown dingin.Sedangkan pada reaktor RTT Amerika, terasaktif berdiameter 5,9 m dan tinggi 4,75 mdikelilingi oleh reflektor grafit dengan tebal1,2 m. Setiap elemen bahan bakarheksagonal terbuat dari prisma grafit denganlebar (sisi ke sisi berhadapan) 360 mm, tinggi793 mm, dan 108 kanal pendingin yangberdiameter 15,9 mm serta 210 kanal bahanbakar yang berdiameter 12,7 mm. Terasterdiri dari 1482 elemen bahan bakar yangdisusun kedalam 247 kolom dandikelompokkan dalam 37 daerah refuelling.Aliran pendingin pad a setiap daerahrefuelling dikontrol dengan sebuah orificevalve yang terletak dibagian atas reaktor.Reaktor dimatikan untuk penggantian bahanbakar dan sekitar 1/6 daerah refuellingdiganti setiap interval penggantian bahanbakar melalui penetrasi PCRV (prestressedconcrete reactor vessel) yang secaraterpusat terletak pad a setiap daerahpenggantian. Reaktor dirancang denganinterval penggantian setiap tahun dan hanyasebagian teras yang diganti untuk setiaptahunnya (1/6 untuk reaktor Fort St. Vrain, ~untuk disain reaktor yang lain). Satu pasangbatang kendali dioperasikan denganpenggerak elektrik dan cable drum yangdisediakan dalam setiap daerah penggantianbahan bakar. Sebagai alat shutdowncadangan bola-bola B4C dijatuhkan secaragrafitasi ke dalam lubang-lubang dalamelemen bahan bakar.

Teras RTT dengan bahan bakar tipebola, terdiri dari sebuah pebble bed yangberisi 100.000 bola bahan bakar dengandiameter -6 cm di dalam reflektor grafit.Generator uap terletak diatas teras dandilindungi terhadap radiasi dari teras denganreflektor grafit setebal 50 cm pada bagian~

169

Prosiding Presentasi //miah Bahan Bakar NukIir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 PebIVari 2000

ISSN 1410-1998

sebelah atas, dan 2 lapisan karbon setebal50 cm. Sebagai pendingin digunakan gashelium yang bertekanan 10 bar dandisirkulasi dengan 2 blower yang terletakpad a bagian yang lebih rendah dari bejanareaktor. Gas helium dipanaskan dalam terasdari temperatur 270°C sampai 950°C dankemudian mengalir melalui generator uap.dimana gas helium memindahkan energi kerangkaian air/ uap. Untuk mengatur dayareaktor atau mematikan reaktor pad a kondisidarurat, maka terdapat 2 buah sistim batangkendali. Yang pertama adalah adanyabatang-batang kendali yang digerakkandengan elektromotor. Batang-batang kendaliini dimaksudkan untuk mengendalikan dayareaktor apabila terjadi keadaan kecelakaanatau untuk mengoperasikan dan mematikanreaktor. Yang kedua adalah sistim kendalidengan memasukkan bola-bola penyerapyang dikeluarkan dari beberap buah tempatpada reflektor. Bola-bola penyerap tersebutterdiri dari material boron karbida dengandiameter sekitar 1 cm dan untukmengeluarkannya diperlukan sistim hisapyang terletak di bagian bawah teras. Sistimsirkulasi bahan bakar pad a teras pebble bedyaitu bahan bakar dimasukkan ke dalamteras dengan sistim beberapa kali masuk kedalam teras (sekitar 6 kali dalam jangkawaktu 3 tahun). Pada sistim sirkulasi bahanbakar ini, terjadi penggantian danpengeluaran bahan bakar. elemen moderatordan elemen penyerap secara kontinyu tanpamematikan reaktor yang sedang beroperasi.Bahan bakar berbentuk bola dilewatkansecara gravitasi dari stasiun penggantianbahan bakar, kemudian dimasukkan kedalamteras. Bahan bakar yang berada di dalamteras, secara periodik dan kontinyu

Tabel1. Persenyawaan uranium yang d

170

dikeluarkan dengan sistim gravitasi melaluipenghitung bahan bakar, kemudiandipisahkan mana yang masih baik dan manayang sudah rusak. Bahan bakar yang sudahrusak ditampung di container bahan bakarrusak, sedangkan bahan bakar yang masihbag us bersama-sama dengan bahan bakarbaru dikirim ke detektor fraksi bakar melaluisuatu sistim pengatur. Selanjutnya dengansistim komputasi bahan bakar ini dipilih manayang fraksi bakarnya masih memenuhi danmana yang tidak. Kemudian bahan bakaryang masih memenuhi syarat (bahan bakarbaru dan bekas) dilewatkan ke sistimpemasukan bahan bakar untuk diumpankankembali ke teras. Sedang bahan bakar yangtidak memenuhi syarat fraksi bakar tertentu,disimpan di penampungan bahan bakarbekas. Disamping sistem diatas, masih adasistim sirkulasi yang lain yang disebut OTTOsystem, yaitu bahan bakar sekali masuk kedalam teras kemudian seterusnya keluar

(OTTO system).

2. Bahan bakar RTT

Reaktor Temperatur Tinggi (RTT)menggunakan bahan bakar partikel berlapisdengan pengkayaan rendah, berkisar 3-20%.Berbagai persenyawaan uranium yangdigunakan sebagai inti bahan bakar RTTdapat dilihat pada Tabel1.

Secara umum Reaktor TemperaturTinggi menggunakan bahan bakar partikelberlapis jenis TRISO yang terdiri dari 4lapisan dengan susunan yang ditunjukkanpada gambar 1, mulai dari lapisan yangpaling dalam yaitu lapisan pyrolitic carbondensitas rendah (PyC) yang berpori-poriigunakan

sebagai bahan bakar RTT (10)

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi I/miah Bahan Bakar Nuklir VP27BDU den P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Pebruari 2000

untuk menampung gas-gas hasil belah,lapisan pyrolitic carbon densitas tinggisebelah dalam (IPyC) berfungsi untukmenahan hasil belah, khususnya Kr dan Xeserta sebagai pelindung terhadap kernelbahan bakar dari reaksi dengan gas-gasyang digunakan dalam proses pelapisan SiC,lapisan silicon carbide (SiC) berfungsi untukmempertahankan integritas mekanik dandimensi dari partikel bahan bakar berlapisserta sebagai penahan terhadap hasil belahyang bersifat logam dan yang terluar adalahlapisan pyrolitic carbon densitas tinggisebelah luar (OPyC) yang berfungsi secaramekanik melindungi lapisan SiC.

Pendingin gas helium mengalir dicelah-celah diantara lubang dan batangbahan bakar. Sedang pada elemen bakar

tipe bola, seperti yang ditunjukkan padaGambar 3.

Partikel bahan bakar berlapis TRISOyang berjumlah 10.000-30.000 bersamadengan bahan matriks grafit dipadatkanmenjadi bahan bakar bentuk bola dankemudian diberi selongsong grafit setebal-5mm. Diameter bahan bakar tipe bolaadalah 4-6 cm. Pada kondisi normal RTTberoperasi pada temperatur 700-1200°C(RTT Jerman) dan 1000-1300°C (RTTJepang). ---

Lapisan OPvC

Lapisan IPyC ~

Lapisari PyC

Gambar 1. Susunan partikel bahan bakarberlapis jenis TRISO(2)

Gambar 3. Elemen bahan bakar tipe bola(15)

3. Karakteristik Keselamatan RTTPartikel bahan bakar disusunmenjadi 2 tipe rakitan elemen bakar, yaitutipe blok prisma yang dikembangkan olehnegara Amerika Serikat dan Jepang,sedangkan tipe rakitan yang lain adalahrakitan elemen bakar tipe bola yangdikembangkan oleh negara Jerman, Rusiadan Gina. Pada elemen bahan bakar tipe

prisma seperti yang ditunjukkan padaGambar 2, partikel bahan bakar berlapisbersama serbuk grafit dan bahan pengikatresin dipadatkan menjadi bentuk silinderbc.-11ubang ditengah yang disebut dengankompak bahan bakar (fuel compact). Kompakbahan bakar tersebut diwadahi selongsonggrafit menjadi sebuah batang bahan bakar(fuel rod) yang berukuran diameter luar 34mm dan tinggi 577 mm (RTT Jepang).Batang-batang bahan bakar dimasukkan kelubang-lubang vertikal yang ada pada blok

grafit.

Karakteristik keselamatan RTTadalah teras dengan koefisien reaktivitastemperatur negative dimana reaktivitasmenurun jika temperatur dalam terasmelebihi batas pengoperasian normal.Tindakan ini adalah melekat (inherent)dimana tidak tergantung pada operatorreaktor, pemasukan batang kendali ataupunpada pengoperasian sistim proteksi reaktoryang lain. Konsep pengungkungan aktivitasradioaktif didasarkan pada prinsip ketahananberlapis (multiple barrier), dimana hasil belahditahan dengan sistim penahan sebagaiberikut :

.Lapisan silicon carbide dan pyroliticcarbon pada partikel bahan bakar.

.Bahan matriks grafit dalam elemen bahan

bakar.

171

ISSN 1410-1998Prosiding Presentasi Ilmiah Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

tekanan uap Pd) diduga berpengaruhterhadap korosi lapisan SiC oleh paladiumdan berbagai pendapat telah dikemukakanoleh para peneliti. Pearson et.al(11)menyebutkan bahwa korosi lapisan SiC olehPd tergantung hanya pad a temperatur dantidak tergantung pada perbedaan morfologikernel bahan bakar. Tieg's(12) menyebutkanbahwa temperatur merupakan faktor utamayang mempengaruhi laju korosi SiC olehpaladium, sedangkan faktor-faktor lainnyaseperti komposisi kernel, konsentrasipaladium dan karakteristik SiC merupakanfaktor sekunder.

.Bejana reaktor (presstressed concrete)

.Bangunan pengungkung reaktor yangdilengkapi dengan filter khusus untukmenahan hasil belah logam pada kondisikecelakaan.

Karakteristik keselamatan yang lainadalah kapasitas panas yang tinggi dari terasreaktor, ketahanan komponen teras padatemperatur tinggi, kompatibilitas kimia daribahan bakar , pendingin dan moderator,karakteristik rase tunggal dari pendinginhelium, perubahan reaktivitas yang kecilsehubungan dengan kehilangan pendingindari sistim reaktor, pertahanan berlapisterhadap kejadian water ingress dan airingress, kemampuan mendinginkan reaktordengan mekanisme perpindahan panas yangtersedia pada sa at kecelakaan (postulatedaccident), serta kemampuan partikel bahanbakar berlapis dalam menahan hasil belahpad a temperatur tinggi. Sedangkan RTTmodul menambahkan karakteristik yang unik

sehubungan dengan kemampuannyamendinginkan reaktor secara keseluruhandengan mekanisme perpindahan panas pasifapabila terjadi kecelakaan, sehinggatemperatur dalam reaktor tidak melebihi

temperatur yang menyebabkan rusaknyapartikel bahan bakar. Karakteristik ini dapatdicapai dengan menurunkan tingkat dayateras, densitas daya teras serta menyusunreaktor sehingga proses perpindahan panasyang terjadi secara natural (konduksi,konveksi natural dan radiasi) dapatmembatasi temperatur bahan bakar padatingkatan dimana pelepasan hasil belah darisistim reaktor ke lingkungan dalam tingkatanyang sangat kecil apabila terjadi kecelakaan.

1. Karakteristik lapisan SiC

Silicon carbide yang digunakansebagai salah satu lapisan pada partikelbahan bakar RTT, dihasilkan dari campuranMethylchloro Silane (CH3SiCI3, MTS) danhidrogen (Hz) melalui prosesCVD = Chemical Vapor Deposition (proses

pengendapan uap bahan kimia) dengansebuah alat pelapis fluidized bed. Siliconcarbide adalah merupakan bahan yangmempunyai karakteristik sebagai berikut :

EFEK IRADIASI TERHADAP KaRaSILAPISAN SIC

Reaktor yang beroperasi akanmenghasilkan sejumlah hasil belah di dalambahan bakar. Pada kondisi normal, bahanbakar RTT telah dirancang untukmenampung 100% hasil belah yangdihasilkan. Namun, dari hasil uji paskairadiasi dan uji pemanasan paska iradiasiditunjukkan bahwa hasil belah paladium danunsur-unsur lantanida dapat berinteraksikimia dengan lapisan SiC sehinggamenimbulkan korosi, meskipun tingkatkorosinya sangat rendah pada reaktor yangberoperasi dengan kondisi normal. Beberapafaktor ( temperatur bahan bakar,pengkayaan, derajat bakar, waktu iradiasi,

1. Kekuatan mekanik tinggi

2. Konduktivitas panas tinggi (28-75 wm.K-1

pada temperatur 600°C)3. Tahan terhadap sebagian besar bahan

kimia.(1)

4. Tahan terhadap temperatur tinggi (-

1700°C}(1.3)Pada temperatur diatas 1700°C ( yang

diperk.irakan dapat dicapai apabila terjadikecelakaan), silicon carbide akan teruraisebagai berikut :

SiC <=> Si(g) + CIs)

Dalam tenggang waktu tertentu , siliconmeninggalkan sistem dan hanya strukturcarbon yang tertinggal dalam lapisan SiC,sehingga dapat mengakibatkan strukturyang tertinggal menjadi tidak mampumenahan hasil belah yang bersifat mudahmenguap (volati/) , seperti : cesium danstronsium.

5. Ketahanan oksidasi yang baik sampaitemperatur 1500°COksidasi SiC pada tekanan parsialoksigen yang tinggi terjadi dengan reaksisebagai berikut :

SiC(s) + 202 (g) ~ Si02 (5) + CO2(g)

2SiC(g) + 302(g) 2SiO2 (g) + 2CO(g)~

172

ISSN 1410-1998Prosiding Presentasi /Imiah Bahan Bakar Nuklir V

P27BDU dan P2BGN -SA TAN Jakarta, 22 PeblUari 2000

dengan rasio oksigen terhadap uranium(O/U) > 1,1 diketahui bahwa unsur-unsurlantanida berada dalam bentuk senyawaoksida yang stabil (6), sehingga paladium

dipandang merupakan hasil belah bersifatlogam yang terutama bereaksi denganlapisan SiC. Berdasarkan mekanisme korosiyang terjadi yaitu diawali denganterbentuknya Pd didalam kernel bahan bakar,bermigrasi dan kemudian berinteraksi kimiadengan lapisan SiC, maka terdapat beberapafaktor yang berpengaruh seperti ditunjukkandengan diagram alir seperti pad a Gambar 4,yaitu:

1. Jumlah paladium. Jumlah paladiumdalam bahan bakar dipengaruhi oleh

jumlah isotop plutonium, pengkayaanbahan bakar, 'derajat bakar dan waktuiradiasi.Proses pembelahan dari atom-atomlogam berat akan menghasilkanpaladium (Pd). Diantara atom-atomlogam berat dapat belah diketahui bahwaplutonium-239 menghasilkan isotoppaladium yang tertinggi, yaitu :!: 10 kalidibanding dengan yang dihasilkan olehisotop U-235 (Tabel 2). Oleh karena itujumlah paladium di dalam bahan bakarsangat tergantung pada jumlah isotopplutonium. Sedangkan rasio plutoniumdan uranium dalam bahan bakar selamairadiasi tergantung pad a pengkayaan

Pembentukan lapisan SiO2 yang bersifatprotektif pada permukaan SiC dapatmenahan proses oksidasi selanjutnya(passive oxidation)(14).

6. Dapat bereaksi dengan hasil belahpaladium (Pd) dan unsur-unsur lantanida,dimana reaksi dengan paladium adalahsebagai berikut(1O,6,111 :

2 Pd + SiC -+- Pd2Si + C(7,11,12)

7. Dapat bereaksi dengan CO (dihasilkandalam kernel akibat reaksi antara oksigendengan karbon dari lapisan }<8)

SiC + 2CO(g) ~ SiO2 (g) + 3C(g)

2. Faktor-faktor yang mempengaruhikorosi lapisan SiC oleh paladium

Korosi pada lapisan SiC merupakansalah satu faktor yang membatasi kinerjabahan bakar Reaktor Temperatur Tinggi(RTT). Korosi dapat terjadi disebabkan olehadanya interaksi antara lapisan SiC denganhasil belah dan antara lapisan SiC dengangas CO (hasil reaksi antara oksigen yangdihasilkan dalam bahan bakar selama iradiasidengan carbon dari lapisan). Namun dariberbagai uji paska iradiasi dan ujipemanasan paska iradiasi diketahui bahwadiantara hasil belah yang terbentuk, hanyapaladium (Pd) dan unsur-unsut lantanidayang bereaksi dengan lapisan SiC(6).Sementara itu pada bahan bakar UO2

Gambar 4. Faktor-Caktor yang berpengaruh terhadap korosi lap. SiC oleh basil belah Paladium

173

Prosiding Presentasi Ilmiah Bahan Bakar Nuklir V

P2TBDU dan P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Pebruari 2000ISSN 1410-1998

Tabel 2. Jumlah hasil belah yang terakumulasi

(Basis: 100 fission! energi netron termal)(10)

No I Has.. persen hasilI Atom belah I ~;s:u~~~ I ~;s~u I Z39PU -Z41PU: ~') I ~,~~~ 0,005 : 0,004 0,001

I 0,008 I 0,001 \: 0,000 0,000

I 1,028 0,530 0,402 0,172

0,291 0,196 0,175 0,062

6,073 I 3,791 I 1,658 1,334

5,711 3,566 1,433 1,110

12,378 9,565 I 3,481 2,6276,287 4,877 1,699 I 1,177

32,612 31,040 18,876 15,743

0,000 0,000 0,000 0,000

21,231 24,416 22,950 I 20,204\ 4,891 6,104 I 6,169 I 6,303

6,716 11,1.38 17,954 19,162

I 1,675 3,040 6,951 I 6,133

0,947 1,609 15,905 22,561

i 0,045 0,033 I 1,654 2,249I 0,07 0,067 I 0,575

1 1,052

0,012 0,010 0,036 0,040

I 0,319 0,130 0,436 0,225

I 0,144: 0,058 I 0,195 0,091

2,802 \ 2,119 3,105 2,007

2,140 0,827 2,001 0,985\ 28,386 I 27,810 30,983 28,014

12,811 12,930 13,661 I 13,398

I 6,008 6,770 6,144 6,859

6,311 I 6,385 5,681 5,881I

13,114 12,183 10,566 11,3856,536 I 5,838 5,289 I 5,028

18,182 I 20,640 ~ 16,217 : 18,781

1,710 i 2,229 \ 2,050 2,392

, 1,327 1,833 2,883 3,6710,125 0,193 I 0,535

1 0,800

I 0,019 0,022 0,245 0,423

0,001 0,001 0,021 0,049

i 47,325 i 49,324 I 43,487 i 48,410

~eAs

SeBrKr

RbSryZrNb

Mo

Tc

RuRh

Pd

AgCdInSnSb

Te

33

34

35

36

37

38

39

40

41

42

43

44

45

46

47I

48

49

50I51 52

53

54 1 Xe

55 : Cs

56 Ba

57 1\ La58 1 Ce

59 Pr

60 1 Nd61 i Pm62 I 8m

63 Eu

64 Gd

65 , Tb

I Jumlah tanah jarang

bahan bakar.Pada bahan bakar denganpengkayaan rendah, kontribusi Pu-239

meningkat dengan meningkatnya derajatbakar. Hal ini disebabkan karena makinrendah pengkayaan bahan bakar, makaprosentase U-238 makin kecil biladibandingkan dengan U-235. Selanjutnyamengingat bahwa waktu paruh dariisotop paladium (105,107,108 dan 110)kecuali Pd-106 adalah sekitar beberapapuluh jam, sedangkan Pd-196 adalah369 hari maka fluks paladium di dalambahan bakar selain dipengaruhi oleh

2

pengkayaan bahan bakar danmeningkatnya derajat bakar, jugadipengaruhi oleh meningkatnya waktuiradiasi.Migrasi paladium. Migrasi paladiumdipengaruhi oleh tekanan uap.temperatur radiasi, komposisi kernel dandensitas bahan bakar.Mekanisme terjadinya korosi padalapisan SiC oleh hasil belah paladiumdisebabkan karena terbentuknyapaladium di dalam kernel bahan bakar,kemudian bermigrasi dan berinteraksi

174

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi /lmiah Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebroari 2000

secara kimia dengan lapisan SiC. MigrasiPd dimulai dari migrasi di dalam kernelbahan bakar dimana proses migrasinyadipengaruhi oleh beberapa faktor. Oidalam kernel bahan bakar UO2 , hasilbelah paladium berkelompok bersamahasil belah yang bersifat logam lainnyamembentuk paduan yang terdiri dari Mo-Ru-Rh- Tc-Pd(5). Oiantara hasil belahyang terkandung dalam paduan tersebut,diketahui bahwa Pd mempunyai tekananuap yang tertinggi dimana tekanan uaptersebut meningkat dengan makin

meningkatnya temperatur, seperti yangditunjukkan pada Gambar 5.

untuk pelet dengan densitas 90% TO dan:t 50~m untuk pelet dengan densitas 95%

TO. Sedangkan dalam lapis an pyroliticcarbon, hasil belah Pd dapat bermigrasidengan cepat, dimana hal ini ditegaskandengan nilai koefisien difusi Pd dalamlapisan PyC yang telah diukur pada suhu1300°C adafah 7,5 x 10-8 cm2.s-1 dan jugadibuktikan dengan tidak adan~a hasilbelah Pd dalam lapisan tersebut(1 ).

PEMBAHASAN

Sebagaimana telah diuraikan diatasbahwa korosi pad a lapisan SiC terjadi karenaterbentuknya Pd oleh proses fisi di dalamkernel bahan bakar, kemudian bermigrasidan berinteraksi secara kimia dengan lapisanSiC. Berdasarkan mekanisme tersebutdilakukananalisa sederhana; bahwa korosidapat dihindari apabila hasil belah Pd tidakbermigrasi sampai mencapai lapisan SiC.Proses migrasi Pd untuk mencapai lapisantersebut adalah melalui migrasi di dalamkernel bahan bakar dan di dalam lapisanPyC. Namun mengingat migrasi Pd di dalamlapisan PyC berlangsung cepat (7.13), makamigrasi Pd di dalam kernel bahan bakaradalah merupakan mekanisme utama yang

penting diperhatikan terhadap terjadinyakorosi. Proses migrasinya selain dipengaruhioleh densitas bahan bakar, juga dipengaruhioleh tekanan uap Pd yang besarnyabergantung pada komposisi kernel (tekananuap Pd di dalam bahan bakar UO2 lebihrendah dari pad a di dalam bahan bakarUC2)(11) dan temperatur iradiasi. Sehinggaapabila ditentukan inti bahan bakar yangdigunakan adalah UO2 dengan O/U > 1,1(pada bahan bakar tersebut diketahui bahwahanya hasil belah Pd yang terutamaberinteraksi dengan lapisan SiC) dandensitas 95% TO (merupakan densitas yangdipandang mempunyai efek yang kecilterhadap tembusan Pd (9», maka temperaturiradiasi merupakan faktor utama yangberpengaruh terhadap korosi lapisan SiC. Halini disebabkan karena meningkatnyatemperatur iradiasi dapat meningkatkantekanan uap Pd yang kemudian dapatmenyebabkan meningkatnya laju migrasi Pd.Selanjutnya dengan mengacu pad apersamaan reaksi yang terjadi antara lapisanSiC dengan Pd, yaitu 2 Pd + SiC ~ Pd2Si +C maka laju korosi selain dipengaruhi olehkarakteristik lapisan SiC, juga tergantungpada fluks paladium yang mencapai lapisanSiC. Besarnya fluks paladium di dalam kernel

'CM~~A'U~' '.cI'900 1800 '100 ..x. 0000 0.00 t~ 1200

.Z ...I" 'I J I"'.'.':" ~ ~4.~

eo. didal,mpsrtikclU"-2po. di dalam panikcl U~

eO' di daJam psrtikcl UCz ,tau UO2

A..

.~~~~.

"'~~.~~~~

" ~"'- -8 "

""'"

10 ",

.12

!

14

'184.80 .7.00.1O4'TJK) .

~

~-1

Gambar 5. Tekanan uap campuranbahan bakar -produk fisiyang telah terakumulasi

sebagai fungsi temperatur(dihitung mengguna-kanSCLGASMX-PV1(10)

Pad a gambar tersebut juga ditunjukkanbahwa tekanan uap Pd ini dipengaruhioleh komposisi kernel. Tekanan uap Pdpada kernel bahan bakar UOz adalahlebih rendah dibanding dengan tekananuap Pd pada kernel bahan bakar UCz.Selain itu migrasi paladium di dalambahan bakar juga dipengaruhi olehdensitas bahan bakar. Hal ini telahqibuktikan dengan mengukur konsentrasiPd dalam kernel bahan bakar UOZ1dimana pad a suhu 1623°K (1350°C) hasilbelah Pd lepas dari paduannya danberada dalam pori-pori UOz dengankedalaman tembusan lebih dari 100 11m

175

Prosiding Presentasi Jlmiah Bahan Bakar Nuk/ir V

P21BDU dan P2BGN -BA TAN Jakalta. 22 Pebruari 2000ISSN 1410-1998

bahan bakar meningkat denganmeningkatnya derajat bakar dan waktuiradiasi, yang secara tidak langsung jugaberpengaruh terhadap laju korosi, Olehkarena itu meskipun temperatur iradiasimerupakan faktor utama yang berpengaruhterhadap korosi lapisan SiC, namun lajukorosi tidak lepas dari pengaruh faktor-faktoryang lain, seperti terlihat pad a Gambar 4.Selanjutnya meskipun hasil belah paladiumtelah diketahui dapat mengkorosi lapisanSiC, pad a kondlsi operasi normal (derajatbakar 3,6% FIMA, temperatur 1000-1300°Cuntuk RTT jepang dan derajat bakar 10%FIMA, temperatur 700-1200°C untuk RTTjerman) korosi yang terjadi masih beradapada tingkatan yang tidak membahayakan(hanya terjadi korosi lokal pad a sebelahdalam lapisan SiC(5)). Namun demikian, dalamrangka untuk meningkatkan derajat bakar,maka beberapa penelitian terhadap korosilapisan SiC oleh hasil belah Pd telahdilakukan dengan cara mencegah adanya Pdyang bermigrasi keluar dari kernel bahanbakar, yaitu dengan cara menambah lapisanSiC dan SiC +PyC yang diletakkan pad asebelah dalam lapisan SiC. Partikel denganlapisan tambahan ini telah diuji kinerja danefektifitasnya dalam menahan migrasi Pdpad a uji iradiasi dengan derajat bakar 3,7dan 7,0% dan temperatur iradiasi 1330°C.Hasil pengujian menunjukkan bahwa partikeldengan lapisan tambahan tersebutmempunyai kinerja yang baik dan berfungsisecara efektif dalam menahan korosi,meskipun untuk penyempurnaan masihdiperlukan uji iradiasi yang lebih jauh.Alternatif lain yang juga sedang diusahakanuntuk menghindari korosi pada lapisan SiCadalah digunakannya zirconium carbide (ZrC)untuk mengganti lapisan SiC. Beberapa hasilpengujian menunjukkan bahwa partikelberlapis TRISO dengan ZrC mempunyaistabilitas temperatur yang lebih tinggi danmempunyai ketahanan yang lebih tinggiterhadap serangan hasil belah sepertipaladium dibanding dengan lapisan SiC.

yang berpengaruh terhadap korosi lapisantersebut, yaitu pengkayaan bahan bakar,derajat bakar, waktu iradiasi berpengaruhterhadap besarnya jumlah paladium di dalamkernel bahan bakar, densitas bahan bakar,tekanan uap Pd (besarnya tergantung pad atemperatur iradiasi dan komposisi kernel)berpengaruh terhadap migrasi paladium didalam bahan bakar dan temperatur iradiasi.

PUSTAKA

[1].

[2]

[3]

[4]

[5]

[6]

[7].

[8].

[9]

[10]

KESIMPULAN

[11]Berdasarkan analisa terhadap

mekanisme korosi yang terjadi, yaituterbentuknya hasil belah paladium (Pd) didalam kernel bahan bakar. kemudianbermigrasi dan berinteraksi kimia denganlapisan SiC, maka disimpulkan bahwa korosiselain dipengaruhi oleh karakteristik lapisanSiC juga diketahui terdapat beberapa faktor

[12]

BLOOR, D., et.al, The Encyclopedia ofAdvanced Materials, 4 (1994)MillER, G. K. and WADSWORTH, D.C., Nuclear Technology, (1995) 110,396NABIElEK, H., SCHENK, W., HEIT,W., MEHNER, A.W. and GOODIN,D.T., Nuclear Technology, (1989)84,62WITUlSKl, H., Procedings of atechnical committee meeting andworkshop on nuclear heat application,

IAEA, (1984)FUKUDA, K., OGAWA, T., HAYASHI,K., SHIOZAWA, S., TSURUTA, H.,TANAKA, I., Journal of NuclearScience and Technology, 28 (1991)570MINATO, K., OGAWA, T.,KASHIMURA, S., FUKUDA, K.,SHIMIZU, M., TAYAMA, Y. andTAKAHASHI, I., Journal of NuclearMaterials, 172 (1990)184MINATO, K., FUKUDA, K.,ISHIKAWA, A., MITA, N., Journal ofNuclear Materals, 246 (1997) 215MINATO, K., FUKUDA, K., SEKINO,H., ISHIKAWA, A., OEDA, E., Journalof Nuclear Materials, 252 (1998)13

YONEYAMA, M., SATO, S., OHASHI,H., OGAWA, T., ITO, A., FUKUDA, K.,Journal of Nuclear Materials, 247(1997) 50Karcz, P.J., et.al, Proceedings of the2nd JAERI symposium on HTGR

technologies, (1992)PEARSON, R.l., LlNDEMER, T.B.and BEAHM, E.C., Oak RidgeNational laboratory, ReportORNl/TM-6691 (1980)TIEGS, T.N., Nuclear Technology 57

(1982) 389NAMBA, T., MINATO, K.,YAMAWAKI, M., FUKUDA, F., ReportJAERI-M, (1988) 87-218

[13].

176

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi I/miah Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

Jerman diketahui selain Pd juga unsur-unsur Lantanida dapat bereaksi denganSiC namun karena untuk bahan bakardengan O/U > 1,1 diketahui bahwa hanyaPd yang dapat bereaksi dengan SiC.Memang SiC merupakan bahan yangtahan terhadap bahan kimia, tetapimungkin bila kondisinya sangat ekstrim(temperatur tinggi) maka korosi lapisanSiC dapat terjadi.

Yano, T.,et.al, Journal of Nuclearmaterials, 233-237 (1996) 1275-1278SCHENK, W., NABIELEK, H., NuclearTecnology, 96 (1991) 323Gas Cooled Reactor Design andSafety, Technical Reports Series

NO.312, IAEA, Vienna, (1990)

TANYAJAWAB

Suwoto.Faktor apa yang sangat dominan yang

mempengaruhi korosi pad a lapisan SiColeh hasil belah Pd?

Erlan Oewita.Berbagai faktor seperti: pengayaan

bahan bakar, derajat bakar, waktuiradiasi, densitas bahan bakar, tekananuap Pd (yang b_esarnya tergantungkomposisi kernel) dan temperaturiradiasi. Apabila kita tentukan bahanbakar yang digunakan adalah UO2 (yangmenghasilkan Pd lebih tinggi dibandingUCv, derajat bakar adalah derajat bakarpada kondisi operasi normal dandensitas 95% TO (merupakan densitasyang dipandang mempunyai efek yangkecil terhadap tembusan Pd), makatemperatur iradiasi merupakan faktor

utama (dominan) yang berpengaruhterhadap korosi lapisan SiC

Sahat Simbolon.Apa yang menyebabkan gas-gas yang

dihasilkan dari kernel dapat masuk ke

PyC?.Berapa besar volum PyC?.Bagaimana reaksi Pd dan SiC dapat

terjadi padalah keduanya inert?Ertan Dewita.Gas-gas yang masuk ke dalam PyC

dapat terjadi karena derajat bakar yangtinggi dan temperatur yang tinggi,karena derajat bakar dan temperaturyang tinggi menyebabkan gas-gas lebihmudah Ie pas dari kernel bahan-bakar.

.Dimensi dari PyC adalah 90 Om(terbesar bila dibandingkan denganlapisan lain seperti SiC: 35 om, IPyC :40 Om dan OPyC : 350m)

.Dari beberapa hasi uji pasca iradiasidengan mikroskop optik dan elektronprobe mikroanalizer dan diperkuatdengan analisa dispersive energy yangdilakukan oleh peneliti di Jepang dan

177