131

HAMBURAN NEUTRON OLEH ZAT CAIR

R.S. Lasijo

Pusat Reaktor Atom Bandung

Armahedi Mahzar

Departemen Fisika I.T.B.dan

Marsongkohadi

Departemen Fisika I.T.B. dan Pusat Reaktor Atom Bandung

Abstrak,

Metoda hamburan neutron untuk menyelidiki gerak diffusi dan vibrasi-ro­tasi atomjmolekul dalam zat cair dibahas, untuk menjajagi kemungkinan penggu­naan Filter Detector Spectrometer dalam bidang tersebut. Analysa data eksperi­men dilakukan dengan menggunakan fungsi korelasi Van Hove dan model-modelsederhana.

Khususnya hasil-hasil eksperimen dari Natrium cair dianalysa dengan mo­del Diffusi Loncat (Jump Diffusion Model).

1. Pendahuluan.

Dengan ditingkatkannya daya reaktor TRIGA MARK II menjadi ] MW, terbuka­lah kemungkinan baru, untuk menggunakan berkas neutron guna percobaan hamburaninelastik. Untuk reaktor dengan f]uks neutron rendah, spektrometer yang paling cocokadalah "Filter Detector Spectrometer".Untuk ini, maka sebuah "Inverted Filter Spectrometer" sedang dibuat dan dalam tarafpenyelesaian.

Program penelitian dengan menggunakan Spektrometer ini, diantaranya ialah: di­namika molekul dalam kristaJ, spektroskopi molekul dalam penelitian Jogam cair.

. Kertas karya ini dimaksudkan untuk menjajagi kemungkinan peneJitian mengenailogam cair dan zat cair pada umumnya, dengan menggunakan teknik hamburan neutroninelastik.

Persoalan-persoalan dinamika dari zat cair, dapat dipecahkan dari dua arah pende­katan yakni, (a) dapat kita anggap bahwa zat cair terse but sebagai suatu zat padat yangtak teratur (disordered solid), atau (b) kit a dapat menganggap zat cair terse but sebagaigas mempat (condensed). Anggapan mana yang lebih menonjol tergantung dari suhuzat cair itu dan skala waktu observasinya.

Zat cair dibagi dalam beberapa kelas, akan tetapi dipandang dari dinamikanya ha­nya dibagi dalam dua kelas yakni, zat cair monoatomik (monoatomic liquid) dan zat

. cair molekuler (molecular liquid). Dari sudut tcoritik zat cair molokuler merupakan pro­blim benda banyak yang sulit, sedang zat cair monoatomik seperti misalnya logam ca-ir, lebih sederhana memecahkannya.

2. Metoda Hamburan Neutron.

Neutron thermis adalah partikel yang paling cocok untuk menyelidiki sistim ben­da ban yak (many-body system) seperti zat cairo

Penomena f]ukstuasi dalam zat cair dapat dikarakterisir dengan jarak korelasi

(correlation range) Ro dalam orde 1O-8cm, dan waktu korelasi (correlation time) 7Qdalam orde IO-13detik ...•Apabila perpindahan momentum dalam proses hamburan adalah 11 Q maka me-

nurut prinsip ketidak pastian, jarak interaksi atau jarak observasi A x adalah,I ..•..•..•

A x :> _ dimana Q = k - koI Q I

Sa lain dari itu, teori fluktausi mengatakan bahwa,

Dari kedua persamaan itu didapat

1

2 DQ2

Dimana D adalah koeffisien diffusi diri. Misalnya D :::=. 10-5 cm2/detik dan

0.1 < Q2 < 10 )\-2 maka waktu observasinya haruslah diantara 5 x 10-11 detikdan 5 x 1O-13detik.

Jadi fluktuasi dalam zat cair akan mempengaruhi energi dan distribusi sudut darineutron yang dihamburkan, hanya jika neutron tersebut berada dalam jarak korelasi Ro

dan waktu observasinya t b ~TO Neutron tersebut akan melihat gerak diffusi,sehingga apabila nellt ron 8atang dengan puncak yang tajam, maka puncak tersebut a­kan melebar karena ketidak pastian posisi penghambur.

Selain dari gerak diffusi, inti dari atom-atom dalam zat cair melakukan juga ge­rak vibrasi-rotasi da]am ikatan molckul. Neutron yang datang dapat pula mengamatiperpindahan energi dari/ke sistim vibrasi-rotasi tcrsebut. Ini dapat dilihat dengan ada­nya puncak-puncak inelastik pada spektrum neutron.

Maka yang kita lihat dari hasil hamburan neutron oleh zat cair adalah suatu pun­cak quasi-clastik dan beberapa puncak inclastik.

Dari pengllkuran lebar (width) puncak quasi-elastik kita akan mendapat parame­ter-parameter diffusi dan dari puncak-puncak inelastik kita akan mendapat frekwensivibrasi/rotasi sistim atom/molckul zat cair tersebut.

Larsson( I) tclah menunjukkan betapa pentingnya pemilihan encrgi dari neutrondatang untuk pcrcobaan hamburan oleh zat cairo

Misalkan resolusi alat berbentuk Gaussian dan suhu Dcbye dari sam pIc SooK.Massa dari penghambur M = 92 dan suhu dari sample adalah 293 oK dan kwadrat da-ri perpindahan momentumnya adalah Q2 = 15 )\-2 Sekarang dimisalkan ada em patbuah panjang gclombang neutron yang dipakai, yakni /-.. = 1.13)\ atau E = 64MeV dcngan resolusi t:./-../"d. = 8% " /-.. = ].5 A atau E = 36 MeV dengan re-

solusi f::,./-..//-.. = 5%, /-.. = 2.25 A atau E = 16 MeV dcngan resolusi f::,./-..//-..

= 5% dan akhirnya A. = 4 A atau E = 5 MeV dengan resoillsi t:./-..//-.. = 4%.Dari gambar-I dapat kita simpulkan bahwa tidak mungkin kita dapat memisahkan(resolve) puncak quasi-elastik kecuali apabila energi dari neutron yang datang sang­at rendah.

Kebanyakan eksperimen-eksperimen yang dilakukan untuk menentukan pelebar­an puncak quasi-elastik dilakukan dengan panjang gclombang antara 4 - 6 A Denganneutron ini dapat juga dilihat gerak vibrasi yang berenergi kurang dari 100 MeV.

Untuk ini biasanya dilakukan dengan teknik beryllium filter sebagai sumberneutron dingin atau dengan kristal berputar (rotating crystal spectrometer).

Karena neutron datang berenergi rendah maka proses "energy gain" yang dipa­kai. Untuk energy gain yang besar, faktor yang membatasi ialah faktor populasiexp (-nw/kT). Karena itu untuk sample dengan kT = 0.025 eV pengamatan energygain sebesar 0.1 - 0.15 eV tak mungkin. Dalam hal ini metoda "energy loss' dapat di­gunakan. Metoda energy loss biasanya dilakukan dengan Triple Axis Spectrometeratau dengan Filter Detector Spectrometer.

Secara ideal, sample yang dipakai haruslah suatu penghambur inkoheren karenasegala macam gerak dalam zat cair itu ada hubungannya secara sederhana dengan pe­nampang hamburan. Selain ilari itu perhitungan-perhitungan tcoritis selalu meramal­lean besarnya penampang hamburan differensial berganda inkoheren (incoherent dou­ble differential cross-section) ..

132

Akan tetapi salah satu penghambur inkoheren yang sangat baik yaitu Vanadiumsangat "corrosive" apabila dalam bentuk cair sehingga belum pemah dicoba.

Suatu approksimasi dari keadaan yang ideal ialah air. Tetapi air ini temyata sua­tu zat cair yang kompleks, karena atom hidrogennya terikat pada suatu molekul, yangjuga terikat secara lemah oleh molekul-molekul disekitamya. Tidak demikian keadaan­nya pada logam cair, karena setiap atom dikerumuni oleh atom-atom yang sarna.

Akan tetapi kebanyakan logam cair yang telah diselidiki adalah penghamburkoheren.

Sebagai contoh akan dibahas Natrium cair yang penampang hamburannya U koh1.55 barn dan uink = 1.85 barn.

3. Analisa Kata.

Data-data dari hamburan neutron oleh zat cair ada tiga macam yakni penampang

hamburan total U distribusi sudut d a dan penampang hamburan differensial berganda. d2 a dnn . Hanya akan dibicarakan data-data dari Natrium saja.d w

Sebelum kita menganalisa data-data hamburan neutron oleh zat cair baiklahkita tinjau dulu teori dasarnya yakni fungsi korelasi Van Hove dan model-model zat cdryang sederhana.

3.1. Fungsi korelasi Van Hove.

Interpretasi dari data hamburan neutron pada umumnya menggunakan formalis­me dari Van Hove(2) dimana penampang hamburan differensial berganda dapat ditulis

sebagai berikut:

d2 a b~oh

-> ->

()= '::"11 d r dt ei ( Q r - wt) G (;,t)

d n d w koh

2rrko

d2 a

b2k

->->

(d n d w) inkoh

=inkoh

_ II d; d t e1 (Q r - .wt) q, <"' )2rr

ko r,t

dimana G(r,t) dan Gs(r,t) masing-masing adalah fungsi korelasi dan fungsi korelasi diriVan Hove. Dalam limit klasiknya (G(r,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan par­tikel di r pada saat t apabila diketahui suatu partikel di r = 0 pada saat t = 0, sedang­

kan GgCr,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan partikel di r pad a saat t apabilapartikel itu sendiri diketahui di r = 0 pada saat t = O.

Tujuan suatu teori zat cair adalah menghitung fungsi-fungsi korelasi tersebut da­ri dinamika atomik/molekuler ..

Perhitungan fun~si korelasi diri Gs(r,t) lebih sederhana dan biasanya, sesuai de­ngan saran Vineyard(3) digunakan approksimasi Gauss yaitu anggapan bahwa

1 r2____ . exp [ - ---[ 2 rrf(t) ] 3/2 2 nt)

dimana r (t) adalah "width function", persimpangan kwadrat rata-rata partikeldari titik asal setelah waktu t, yang menggambarkan dinamika partikel tersebut. Un­tuk .menghitung r (t) lebih eksplisit dibuat orang beberapa model sehingga dapat

menghasilkan beberapa ramalan yang dapat dibandingkan dengan data-data eksperi­men.

133

3.2. Model-model dinamika zat cairo

Madej dittusi Vineram(3) m'lUrakan mod,] rnt rlin! sedOThana,ranr me­nganggap atom-atom hanya melakukan gerak diffusi. Dalam model ini diambil sede­mikian sehingga

r (t) ? Vo untuk

r (t) ? 2 (D I t I + c) untuk

t «TO

t» TO

dimana Vo adalah kecepatan atom, D = konstanta diffusi makroskopik, c = teta-pan yang tak tentu, sedangkan TD = periode frekwcnsi Debyc.

Lebar penuh dari puncak quasi-elastik dalam model ini adalah

Model diffusi loncat dari Singwi dan Sjolandc/4) menganggap bahwa disam­ping gerak diffusi, atom-atom zat cair juga melakukan gerak vibrasi akibat ikatanolch atom atom sekelilingnya. Dalam model ini kita mempunyai dua waktu karate-

ristik yaitu waktu rata-rata TO waktu atom dalam keadaan vibrasi, dan T Iwaktu rata-rata atom melakukan gerak diffusi antara dua gerak vibrasi. Jika 71 <<"Tdidapatkan 0

AE

TO

-2 W

(l __e_· _

I + Q2 DTO

Model diffusi loncat yang disempurnakan dari Oskotskii(S) merupakan pcrba­ikan dari model Singwi dan Sjolander diatas dengan menambahkan anggapan bahwapartikeljatom zat cair yang sedang bergetar itu juga melakukan diffusi secara lambat

dengan koeffisien diffusi Do Dalam model ini lebar puncak quasi-elastik adalah-2W

e )TO

2 D ( V? + c2 - C )

dimana e-2W adalah faktor Debye-Waller.

AE = 2!- (I + Q2Do TO7

o

Dalam hal ini Do jauhlebih kecil dari pada D.

Model diffusi tertunda dari Engelstaff dan Schofield(6) dimana r (t) di-nyatakan sebagai jumlah dari rD(t): yang menyatakan gerak diffusi dan r B(t)yang menyatakan gerak atom-atom yang terikat oleh atom-atom tetangganya. Dalammodel ini

rD (t)

r B (t) = ~ fooo dw f ( w) ( I - cos wt)M w2

dimana c = waktu·terlambatnya diffusi dan few) merupakan distribusi frekwensi.Hasil perhitungan dengan menggunakan "width function" diatas adalah

A E = y0.in2 yIDTC hQModel-model tersebut diatas dapat diuji dengan data-data hamburan inkoheien.

Perluasan dari, model-model tersebut untuk hamburan koheren tidak dibicarakan disini.

134

Selanjutnya kita akan membandingkan model-model diatas dengan hasil-hasileksperimen hamburan neutron pada Natrium cair.

3.3. Hasil-hasil eksperimen.

Cocking (7) melakukan eksperimen hamburan neutron pada Natrium· cair danmendapatkan grafik antara lebar penuh puncak q uasi-elastik b.E dengan kwadratperpindahan momentum Q2 untuk suhu-suhu 3880K, 4220K dan 4700K seperti ter­lihat pada Gambar-2 dan Gambar-3. Pada Gambar-2 hasH eksperimen telah dibanding­kan dengan model Singwi-Sjolander dalam versi loncat yang ekstrim dengan menggu­nakan e-2W yang ditentukan daTi intensitas puncak dan 'To = 2 x 10-12 detik. Jugapada Gambar-2 dibandingkan dengan model dari Oskotskii dengan menggunakan fO=5.4 x 10-12 detik dan fo = 2.4. x 10-12 detik. Ternyata model dari Oskotskiilebih coeok.

Pada gambar-3 telah dibandingkan hasH eksperimen dengan ramalan model diffu­si tertunda Engelstaff-Schofield dengan beberapa harga parameter e.

Eksperimenhamburan neutron dingin pada Natrium eair pada 3750K telah di­lakukan oleh Pandolph(8) dengan pengamatan pelebaran puncak quasi elastik untukdaerah 0.5 ~Q ~ 1.5 j;1. Hasil eksperiemen ini terlukis pada Gambar-4 dima-na telah dibandingkan ramalan model diffusi Vineyard dan ramalan model diffusi lon-cat dengan parameter fO = I x 10-12 detik, TO = 1.5 x 10-12 detik dan fo= 2 x 10-12 detik. Ternyata hasilnya cukup memuaskan.

LIQUID DINAMICS

>­t:(J)zwI­Z

3

2

1

~ 0 64 meVAE 10 meV

EO 16 meVAE 16 meV

, II •

~c 36 meVcs. E36 meV

EO 5 meVt1 E 0,4 meV

3.0 3,5 4.0 4.5o

Wave Length (A)

GAMBAR I. Ilustrasi tentang pentingnya pemilihan energi neutron masuk Eoyang tepat apabila resolusi diberikan oleh sifat-sifat alat. Tampak bahwa hanya apa­bila Eo = 16 dan 5 meV adalah puncak elastik dapat dipisahkan dan mungkin dipe­la.iari lebarnya.

135

o Osk~skii300 1$-,•.•.••••-:7'* .

To=90 1;.9J.••••••••. To=200 X1.5

~ •••'" SJ!l.gwi-Sjolander~,~

0015

001

- I-•.•...0=0005

)( ~3 0I l-e~ 0 005l-IC1W 01/I .....J<I:I 0 005

0

I0

001

D02 )( 11 IT

002 003

GAMBAR 2. Lebar paruh pun­

cak-puncak quasi-elastik yang·telah dikoreksi untuk resolusidari natrium cair untuk berba­

gai suhu dibandingkan denganramalan-ramalan :

(I) model Singwi-Sjolander de­

ngan c·-2W ditentukan daripuncak-puncak intensitas dan

TO = 2 x 10 -1 2 detik (garis pe­nuh), (2) model Oskotskii de­ngan e- 2W ditentukan dari

puncak intensitas dengan

To = 5.4 x 1O-12detik (garis

putus-putus) dan To = 2.4 x10-12 detik (garis putus-putustitik-titik).

1.00015

001

- I-•.•...0= 0 005)(

I;,,;,,'

~

0

3~ 0005e~ 1/l- It?

0

wI~ 0005<I:~ 00

136

";"//

;"/'"

'"

/.. ,",.I'

;";"/

//;"

C. 0;"

//////.

001

002 x 11/T

505

Temp. 3880 K

002 003

GAMBAR 3' Lebar paruh

puncak quasi-elastik ham-buran neutron pada natriumcair untuk berbagai suhu diban­dingkan dengan ramalan hukum

Fick( garis putus-putus) dan

model diffusi tertunda Egelstaff­Schofield (garis penuh) untuk

berbagai harga tD = Cdalam satuan " "hIT

0.8

+

simple diffusion

jump diffusion

I0,4

A E

A E

. ,0,8

•1,2

.12'To = 2 x 10 sec.

•...•W-...I

GAMBAR 4. "Lebar" dari puncak kwasi elastik dari natrium cairo

DISKUSI:

IJOS SUBKI:

I. Apakan ~rti fungsi koreksi G(r,t) dan Gs (r,t)

2. Bagaimana menurunkannya?

LASIYO:

I. Fungsi korelasi G(r,t) adalah merupakan suatu rapat kemungkinan untuk men­dapatkan suatu partikcl dititik r pada waktu t, dimana pada waktu t = 0 suatupartikel berada pada titik r = 0

Fungsi korelasi diri Gs(r,t) merupakan suatu rapat kemungkinan untuk menda­patkan suatu partikel dititik r pada waktu t, dimana partikel itu sendiri beradapada titik r = 0 pada waktu t = 0

2. Fungsi korelasi diri GS<r,t) merupakan transformasi Forier dari "hukum ham-buran", Ss (w) yang merupakan besaran yang dapat diperoleh dari ex-perimen. Secara teoritis biasanya fungsi ini dimisalkan berbentuk Gaussian de­ngan pet) "width function" ditentukan dengan menggunakan model-modelbentuk Gaussian dari G (r,t) ini merupakan approksimasi pertama. Untuk me­nyesuaikan dengan hasithasil eksperimen sering dilakukan koreksi dari bentukGaussian ini. Sedangkan G(r,t) dapat diperoleh dari Gs(r,t) dengan approksima­si pula.

DR. PARANGTOPO:

Bagaimana dapat dipisahkan spektrum vibrasi dan ratasi yang berada didalamliquid dari intensitas neutron scattering?

LASIYO:

Spektrum vibrasi dan rotasi adalah terdapat pada puncak-puncak inelastik. Ma­ka spektrum ini dapat kita pisahkan dari intensitas hamburan neutron denganmengisolir puncak elastiknya. Untuk memisahkan antara vibrasi dan rotasinyasaya sendiri belum tahu dengan pasti. Menurut hemat saya mungkin ini dapatdipisahkan.

Kepustakaan.

I. Larsson, K.E., Inelstic Scattering of Neutrons, IAEA, Vienna (1965) 3

2. Van Hove, 1., Phys. Rev. 95, (1954) 249.

3. Vineyard, G.H. Phys. Rev. 110 (1958) 999.

4. Singwi, K.S., Sjolander, A., Phys. Rev. 119, (1960) 863.

5. Oskotskii, V.S., Soviet Phys. Sol. State 5 (1963) 789.

6. Engelstaff, P.A., Schofield,P., Nucl. Sci. Engng. 12 (1962) 260.

7. Cocking, Studies of the liquid state using the inelstic scattering of slow neutrons,Dissertation University of London (1967).

8. Randolph, P.D., Neutron Inelastic scattering I, IAEA, Vienna (1968) 449.

138