4 Hasil dan pembahasan

4.1 Karakterisasi Awal Serbuk Bentonit

Dalam penelitian ini, karakterisasi awal dilakukan terhadap serbuk bentonit. Karakterisasi

dilakukan dengan teknik difraksi sinar-X. Difraktogram dari serbuk bentonit ditampilkan

pada Lampiran A.1. Hasil interpretasi pada Lampiran B.1 menunjukkan bahwa serbuk

bentonit mengandung mineral-mineral dengan komposisi seperti ditunjukkan pada Tabel 4.1.

Hasil interpretasi menunjukkan bahwa muscovite adalah mineral yang paling banyak

terdapat di dalam serbuk bentonit yang dipergunakan. Struktur muscovite ditunjukkan pada 

Gambar 4.1.

Tabel 4.1 Komposisi serbuk bentonit

No. Mineral % berat

1. Montmorillonite 14,7

2. Bentonit 14,7

3. Kuarsa 7,6

4. Muscovite 31,5

5. Beidellite 14,7

6. Illite 16,8

Secara umum, mineral-mineral yang terdapat di dalam bentonit terdiri dari lapisan alumina

dengan struktur oktahedral yang berada di antara dua lapisan silika dengan struktur

tetrahedral. Muatan yang tidak seimbang di dalam struktur ini menyebabkan terbentuknya

rongga. Kemudian, rongga ini diisi dengan kation yang bersifat dapat dipertukarkan.

24

 

Gambar 4.1 Struktur Muscovite [Nelson, 2006]

Mineral-mineral yang terdapat dalam bentonit memiliki ruang di antara lapisan-lapisan

kristalnya. Gambar 4.2 menunjukkan pengaruh penambahan air terhadap struktur bentonit.

Air dan molekul polar lain dapat menembus masuk di antara lapisan-lapisan ini sehingga kisi

kristal mengalami pengembangan. Dengan terjadinya pengembangan ini maka volum

bentonit menjadi semakin besar, jarak antarunit menjadi semakin besar, dan permukaan

menjadi semakin luas.

a) b)

Gambar 4.2  Pengaruh penambahan air terhadap struktur bentonit a) bentonit kering dan b) bentonit ditambah air [Origins of Life]

4.2 Sintesis silicalite-1

Dalam sintesis silicalite-1, pertama-tama dibuat tiga larutan reaktan yaitu larutan 1

(Na2SiO3.9H2O + NaOH + H2O), larutan 2 (NaCl + H2O) dan larutan 3 (H2SO4 + TBAB +

H2O). Padatan Na2SiO3.9H2O digunakan sebagai sumber ion SiO4- dan ion Na+ yang

menyusun struktur silicalite-1. NaOH digunakan sebagai sumber ion OH- yang berfungsi

sebagai basa kuat. Proses pelarutan reaktan memerlukan suasana basa karena larutan silikat

bersifat asam. Asam dan basa dalam larutan akan membentuk garam yang larut dalam air.

lapisan tanah liat

lapisan tanah liat

molekul air

25

Jumlah NaOH yang digunakan dapat mempengaruhi ukuran kristal. Berdasarkan penelitian

yang dilakukan oleh Lee et al, diketahui bahwa ukuran kristal zeolit akan semakin besar jika

jumlah NaOH yang ditambahkan ke dalam reaktan semakin banyak [Lee, 2005].

Tetrabutilamonium bromida (TBAB) digunakan sebagai pengarah pertumbuhan struktur dan

pembentuk pori pada silicalite-1. Dalam penelitian yang dilakukan sebelumnya oleh Masuda

et al digunakan tetrapropilamonium bromida sebagai kerangka cetak (template). Perbedaan

kerangka cetak yang digunakan pada sintesis silicalite-1 ini mempengaruhi ukuran kristal

dan ukuran partikel silicalite-1 yang terbentuk. Tetrabutilamonium bromida memiliki ukuran

yang lebih panjang daripada tetrapropilamonium bromida. Dengan ukuran kerangka cetak

yang semakin panjang maka ukuran partikel zeolit yang terbentuk menjadi semakin kecil dan

ukuran pori menjadi semakin besar [Aubert, 2002]. Ukuran partikel zeolit dapat diperbesar

dengan cara menambah waktu reaksi [Lee, 2005]. NaCl digunakan untuk menambah jumlah

ion Na+. Ion Na+ ini mempengaruhi alkalinitas larutan. Alkalinitas merupakan hal yang

penting dalam proses sintesis zeolit karena alkalinitas berpengaruh pada proses pembentukan

dan pertumbuhan inti kristal zeolit [Li, 2007]. Ion Na+ juga bertindak sebagai pengarah

pertumbuhan struktur zeolit jika tidak ada ion TBA+. Air berfungsi sebagai pelarut. Selain

itu, dalam reaksi hidrotermal air juga berfungsi sebagai media penghantar tekanan.

Ketiga larutan reaktan yang dibuat dalam proses sintesis silicalite-1 dicampur dan diaduk

dengan menggunakan pengaduk magnetik selama 48 jam. Hal ini dilakukan agar proses

pengadukan menghasilkan campuran yang homogen. Larutan reaktan yang digunakan untuk

sintesis zeolit harus berupa larutan yang homogen, satu fasa dan amorf. Dalam sintesis

zeolit, sifat reaktan ini dapat mendukung proses pembentukan kristal pada temperatur yang

relatif lebih rendah. Dalam sintesis jenis zeolit yang lain, dapat digunakan temperatur sampai

ribuan derajat.

Selama proses pengadukan, ketiga larutan reaktan mengalami proses pengendapan bersama

(ko-presipitasi) sehingga menghasilkan suatu campuran yang sedikit lebih kental (seperti

gel) daripada larutan sebelum pencampuran. Gel ini terbentuk sebagai akibat dari proses ko-

polimerisasi ion silikat. Pada tingkat kejenuhan gel yang tinggi, pertumbuhan inti kristal

terjadi lebih banyak. Dengan menggunakan metode pengendapan bersama, derajat

kehomogenan larutan menjadi semakin tinggi dan laju reaksi menjadi semakin cepat. Dalam

proses sintesis silicalite-1, diketahui bahwa gel tidak terbentuk jika pengadukan dilakukan

kurang dari 48 jam. Hal ini menunjukkan bahwa proses pengendapan bersama belum

sempurna. Jika campuran yang belum membentuk gel ini direaksikan dalam bom

hidrotermal maka silicalite-1 pun tidak terbentuk.

26

Setelah proses pengadukan, gel direaksikan di dalam bom hidrotermal. Reaksi dilakukan

pada suhu 200 oC selama 72 jam. Reaksi yang terjadi adalah:

Na2SiO3 (aq) + NaOH (aq)

↓ T kamar

(Naa(SiO2)c NaOH H2O (dalam bentuk gel)

↓ 200 oC

Nax(SiO2)y m H2O (kristal zeolit)

Metode sintesis hidrotermal menggunakan bom autoclave yang terbuat dari baja. Dalam

metode ini, reaksi sintesis dilakukan dengan menggunakan air sebagai pelarut. Air digunakan

pada tekanan dan temperatur di atas titik didih normalnya. Pada tekanan ini, reaktan larut

sebagian di dalam air sehingga reaksi dapat terjadi. Air digunakan sebagai media penghantar

tekanan. Jika reaksi dilakukan tanpa air maka metode sintesis hidrotermal ini hanya dapat

dilakukan pada temperatur tinggi [West, 1984].

Zeolit hasil sintesis diharapkan berupa silicalite-1. Untuk mengetahui jenis zeolit hasil

sintesis, dilakukan karakterisasi dengan menggunakan teknik difraksi sinar-X. Kemudian,

puncak-puncak pada difraktogram zeolit hasil sintesis dibandingkan dengan puncak-puncak

pada difraktogram silicalite-1 yang dihasilkan pada penelitian Kessler [Guth, 1986].

Difraktogram zeolit hasil sintesis dan silicalite-1 tersebut ditunjukkan pada Lampiran A.2.

Dengan membandingkan difraktogram keduanya, secara kualitatif dapat dilihat bahwa

puncak-puncak pada difraktogram zeolit hasil sintesis muncul pada daerah 2θ yang mirip

dengan puncak-puncak pada difraktogram silicalite-1 hasil sintesis Kessler.

Hasil interpretasi dari difraktogram silicalite-1 hasil sintesis ditunjukkan pada Lampiran B.2.

Dari hasil interpretasi, dapat diketahui bahwa zeolit hasil sintesis terdiri dari silicalite-1 dan

kuarsa. Puncak-puncak yang berwarna merah menunjukkan puncak silicalite-1. Sementara

itu, puncak-puncak yang berwarna biru menunjukkan puncak kuarsa. Komposisi silicalite-1

dalam zeolit hasil sintesis adalah 78,0 % berat, sedangkan kuarsa adalah 22,0 % berat.

4.3 Pembuatan membran komposit

Pembuatan membran komposit silicalite-1 terdiri dari tiga tahapan, yaitu pembuatan material

pendukung membran bentonit, pelapisan zeolit jenis silicalite-1 pada permukaan material

pendukung membran kemudian dikeringkan dan di-sinter di dalam tungku pembakar.

27

4.3.1 Pembuatan material pendukung membran bentonit

Pada awal proses pembuatan material pendukung membran dilakukan penentuan komposisi

yang tepat antara bentonit dan pelarut air. Penentuan komposisi ini bertujuan untuk

mendapatkan material pendukung membran yang kuat (tidak mengalami keretakan) dan

tidak bergelombang. Material pendukung membran bentonit dibuat dengan empat

perbandingan komposisi bentonit dan air, yaitu 10:8, 10:7, 10:6 dan 10:5. Dari keempat

komposisi ini, ditemukan bahwa jika perbandingan bentonit dan air semakin besar maka

material pendukung membran akan semakin kuat. Sebaliknya, jika perbandingan bentonit

dan air semakin kecil maka material pendukung membran akan semakin rapuh.

Dalam proses pemanasan material pendukung membran bentonit diperlukan suatu perlakuan

panas. Walaupun bentonit termasuk material keramik yang tahan pada suhu tinggi namun

bentonit dalam keadaan basah sangat peka terhadap perubahan suhu. Proses pemanasan dan

sintering harus dilakukan dengan laju pemanasan tertentu. Laju pemanasan terhadap material

pendukung membran bentonit baik dalam proses pemanasan dengan oven maupun sintering

dengan tungku pembakar ditunjukkan pada Gambar 4.3 dan Gambar 4.4.

Gambar 4.3 Perlakuan panas terhadap material pendukung membran bentonit dengan menggunakan oven

36 3650

110 110

200200

250

0

50

100

150

200

250

300

0 20 40 60

Tem

pera

tur (

o C)

waktu (jam)

5oC/menit

36oC selama 15 jam

5oC/menit

5oC/menit

110oC selama 24 jam

5oC/menit

1oC/menit

250oC selama 12 jam

2o/menit

5 oC/menit

36 oC/menit

5 oC/menit

5 oC/menit

110 oC selama 24 jam

5 oC/menit

1 oC/menit

250 oC selama 12 jam

2 oC/menit

28

Gambar 4.4 Perlakuan panas terhadap material pendukung membran bentonit dengan menggunakan tungku pembakar

Proses pemanasan tahap pertama dilakukan di dalam oven pada suhu 36 oC sampai dengan

250 oC. Pemanasan pada suhu 36 oC sampai dengan 110 oC berfungsi untuk menguapkan

pelarut air yang terdapat di dalam material pendukung membran bentonit. Pemanasan pada

suhu 110 oC sampai dengan 250 oC berfungsi untuk menguapkan kristal air yang terjebak di

antara kisi-kisi kristal material pendukung membran bentonit. Proses pemanasan tahap kedua

dilakukan di dalam tungku pembakar dengan suhu yang lebih tinggi. Pemanasan pada suhu

25 oC sampai dengan 110 oC digunakan untuk menguapkan pelarut air. Sintering pada suhu

250 oC sampai dengan 400 oC dilakukan untuk menguapkan kristal air yang terjebak di

dalam kisi-kisi kristal material pendukung membran bentonit. Sintering pada suhu 400 oC

sampai dengan 900 oC berfungsi untuk membentuk pori-pori pada material pendukung

membran bentonit [Muller, 1992].

Selama proses pengeringan dan sintering, luas permukaan material pendukung membran

bentonit mengalami penyusutan. Sebelum pemanasan di dalam oven, material pendukung

membran bentonit yang dibuat memiliki diameter 3,20 cm dan ketebalan 2,0 mm. Setelah

proses pemanasan di dalam oven, diameter material pendukung membran bentonit menyusut

sebanyak 0,50 cm. Setelah proses sintering, diameter material pendukung membran bentonit

menyusut sebanyak 0,20 cm. Diameter material pendukung membran bentonit setelah proses

pemanasan dan sintering adalah 2,50 cm sedangkan ketebalannya tidak berubah.

Selama proses sintering, terjadi penyusutan akibat terbentuknya ikatan antarpartikel.

Pembentukan ikatan antarpartikel ini terjadi akibat adanya aliran massa melalui mekanisme

difusi pada wujud padatan (solid state diffusion). Ada dua faktor yang mempengaruhi aliran

0

100

250250

502502

702702

802900 900

00

100

200

300

400

500

600

700

800

900

1000

‐400 100 600 1100

Tem

pera

tur (

o C)

waktu (menit)

20oC/menit

7oC/menit

4oC/menit

2oC/menit

900oC selama 6 jam

2oC/menit

2 oC/menit

7 oC/menit

4 oC/menit

2 oC/menit

900 oC selama 6 jam

2 oC/menit

massa, yait

diberikan t

dapat terjad

untuk lepas

Ketika ad

mendorong

dan memb

permukaan

antarpartik

energi per u

massa yang

yang beruk

Gambar 4

Difraktogra

pada Lamp

membran b

puncak pad

pendukung

membran b

bentonit. In

material pe

dengan sin

4.3.2 Pe

Tahap sela

jenis silica

digunakan

saringan b

tu mobilitas p

terhadap mat

di bila energ

s dari kisi aw

da peningka

g terjadinya a

entuk pori y

n bebas, alir

el menyebab

unit volum m

g lebih besar

kuran kecil m

.5 Pengaruh

am serbuk b

piran A.4 m

bentonit dap

da difraktogr

g membran b

bentonit jug

ntensitas yan

endukung m

tering maka

elapisan sili

anjutnya dala

alite-1 di atas

amilum seba

erukuran 18

partikel dan

terial sehing

gi atom sama

walnya menuj

atan tempera

aliran massa

yang beruku

ran sepanjan

bkan ukuran

menjadi lebih

r untuk mem

memiliki luas

perlakuan pa

bentonit dan

memiliki bany

pat dilihat te

ram serbuk b

bentonit. Int

a lebih tingg

ng lebih ting

membran ben

pengotor-pe

icalite-1

am pembuata

s material pe

agai pengika

80 mesh. Uk

tegangan [G

gga terjadi pe

a dengan atau

uju kisi yang

atur, atom-a

a. Akibat alir

uran kecil. A

ng batas bu

partikel men

h kecil. Partik

mbentuk ikata

s permukaan

anas pada str

material pen

yak perbedaa

erjadinya per

bentonit yang

tensitas pun

gi daripada

ggi dan perg

ntonit bersif

engotor dalam

an membran

endukung m

at. Sebelum d

kuran partike

German, 1996

ergerakan at

u lebih besar

baru.

atom berger

ran massa in

Aliran massa

utir atau ali

njadi lebih be

kel yang beru

an antarpartk

yang lebih b

ruktur mater

ndukung mem

an. Dalam d

rgeseran pun

g tidak ditem

ncak pada d

intensitas pu

geseran punc

fat lebih sta

m serbuk ben

n komposit si

membran bent

ditambah am

el yang keci

6]. Selama pr

tom-atom. Pe

daripada en

rak lebih c

i partikel me

a ini terdiri d

iran melalui

esar sehingga

ukuran kecil

kel. Hal ini t

besar [Germa

ial

mbran bento

difraktogram

ncak. Selain

mukan pada d

difraktogram

uncak pada

cak ini menu

abil akibat s

ntonit menjad

ilicalite-1 ad

tonit. Dalam

milum, silical

il menyebab

roses sinterin

ergerakan at

nergi yang dib

cepat dan

enjadi saling

dari aliran s

i kisi krista

a luas permu

l membutuhk

erjadi karena

an, 1996].

onit yang ditu

m material pe

itu, banyak

difraktogram

material pe

difraktogram

unjukkan SiO

sintering. Se

di terdekomp

dalah pelapis

m proses pela

lite-1 disarin

bkan luas pe

29

ng, panas

tom-atom

butuhkan

tegangan

g menarik

sepanjang

al. Ikatan

ukaan dan

kan aliran

a partikel

unjukkan

endukung

k puncak-

m material

endukung

m serbuk

O2 dalam

elain itu,

posisi.

san zeolit

apisan ini

ng dengan

ermukaan

30

menjadi besar sehingga daya absorpsi menjadi besar. Amilum mengandung sejumlah gugus

hidroksi dalam strukturnya. Gugus hidroksi ini membentuk ikatan hidrogen dengan atom-

atom oksigen dari silikat dan aluminat dalam silicalite-1 dan material pendukung membran

bentonit. Dengan sintering, terjadi aliran massa sehingga terjadi ikatan antarpartikel antara

partikel silicalite-1 dengan material pendukung membran bentonit. Difusi padatan oleh aliran

massa ini menyebabkan silicalite-1 dapat terikat di atas material pendukung membran

bentonit.

4.3.3 Sintering dalam tungku pembakar

Tahap terakhir dalam pembuatan membran komposit silicalite-1 adalah sintering dalam

tungku pembakar. Sintering dilakukan pada suhu 400 oC selama 10 jam. Sintering ini

berfungsi untuk menghilangkan kerangka cetak TBAB. Gambar pada Lampiran A.4

menunjukkan difraktogram membran komposit silicalite-1 yang telah dipakai untuk proses

filtrasi. Intensitas SiO2 yang semakin tinggi menunjukkan SiO2 dalam membran komposit

silicalite-1 bersifat lebih stabil akibat sintering.

4.4 Kinerja membran

Pertama-tama, dilakukan pengukuran fluks air terhadap 3 material pendukung membran

bentonit. Hal ini bertujuan untuk mengetahui homogenitas material pendukung membran

bentonit. Pengukuran fluks dilakukan pada tiga laju alir, yaitu 157,6, 218,4, dan 283,4 L/jam.

Pengukuran dilakukan dengan menggunakan alat filtrasi dengan aliran tangensial. Filtrasi

dengan menggunakan sistem ini dilakukan untuk mencegah terjadinya gejala polarisasi

konsentrasi dan penyumbatan pori membran yang biasanya terjadi pada filtrasi dengan

sistem filtrasi aliran laminar (dead-end filtration) [Sibarani, 1994]. Teknik pemisahan

dengan sel filtrasi aliran laminar (dead-end filtration) memberikan aliran larutan umpan yang

tegak lurus terhadap membran sehingga memungkinkan bagi partikel-partikel yang

dilewatkan terakumulasi di atas permukaan membran [Sibarani, 1994]. Hal ini menyebabkan

adanya perbedaan konsentrasi di atas permukaan membran dengan konsentrasi larutan dalam

fasa ruah. Akibatnya, terjadi perubahan pada karakter membran, yaitu fluks permeat menjadi

turun dengan pertambahan waktu. Efek polarisasi konsentrasi tidak dapat dihilangkan namun

dapat dikurangi dengan cara memberikan laju alir umpan yang besar dan bersifat turbulen di

atas permukaan membran [Sibarani, 1994].

Sel filtrasi aliran tangensial merupakan alternatif yang digunakan untuk mengurangi gejala

polarisasi konsentrasi dan penyumbatan pori pada membran. Sel filtrasi ini mempunyai arah

31

aliran umpan yang sejajar dengan permukaan membran sehingga dapat mengurangi

kemungkinan terjadinya pengendapan oleh partikel-partikel yang dilewatkan di atas

permukaan membran. Aliran tangensial mempunyai laju alir umpan yang besar sehingga

fluks permeat juga besar [Sibarani, 1994].

Gambar 4.6 Pengaruh laju alir terhadap fluks air material pendukung membran bentonit 1, 2 dan 3

Data pengukuran fluks air ketiga material pendukung membran bentonit dapat dilihat pada

Lampiran E.1. Grafik aluran fluks air terhadap laju alir memperlihatkan bahwa fluks air

semakin bertambah dengan semakin besarnya laju alir. Hal ini terjadi karena laju alir yang

besar memberikan gaya dorong yang besar sehingga fluks air juga bertambah. Perbedaan

fluks air terhadap laju alir untuk ketiga material pendukung membran bentonit tidaklah

bermakna sehingga pembuatan material pendukung membran bentonit bersifat reproducible.

Gambar 4.7 Pengaruh laju alir terhadap fluks air membran silicalite-1 1 dan membran silicalite-1 2

R² = 0,979

R² = 0,941

R² = 0,9810

10

20

30

40

50

60

70

80

0 100 200 300

Fluk

s (L/m

2jam)

Laju alir (L/jam)

material pendukung membran bentonit 1

material pendukung membran bentonit 2

material pendukung membran bentonit 3

R² = 0,999

R² = 0,960

8,20

8,40

8,60

8,80

9,00

9,20

9,40

0 100 200 300

Fluk

s (L/m

2jam)

Laju alir (L/jam)

membran komposit silicalite‐1 1

membran komposit silicalite‐1 2

membran komposit silicalite-11 membran komposit silicalite-1 2

32

Data pengukuran fluks air membran komposit silicalite-1 ditunjukkan pada lampiran E.2.

Pengukuran fluks air dilakukan terhadap dua membran komposit silicalite-1. Gambar 4.7

menunjukkan pengaruh laju alir terhadap fluks air pada membran komposit silicalite-1.

Grafik aluran fluks air membran komposit silicalite-1 sebagai fungsi laju alir

memperlihatkan bahwa fluks air semakin bertambah dengan semakin besarnya laju alir.

Seperti dalam kasus material pendukung membran bentonit, untuk membran komposit

silicalite-1 juga berlaku prinsip bahwa laju alir yang semakin besar menyebabkan gaya

dorong juga semakin besar sehingga fluks air bertambah. Perbedaan fluks air terhadap laju

alir untuk kedua membran komposit silicalite-1 tidak bermakna sehingga pembuatan

membran komposit silicalite-1 juga bersifat reproducible.

Fluks air material pendukung membran bentonit dan membran komposit silicalite-1 berbeda

secara bermakna. Fluks air pada material pendukung membran bentonit jauh lebih besar

daripada fluks air pada membran komposit silicalite-1. Hal ini menunjukkan bahwa material

pendukung membran bentonit memiliki ukuran pori yang lebih besar daripada membran

komposit silicalite-1. Hal ini didukung dengan hasil foto SEM pada Gambar 4.13 dan

Gambar 4.14 yang memperlihatkan bahwa material pendukung bentonit memiliki struktur

yang rapat namun memiliki rongga yang berukuran makro. Sementara itu, lapisan silicalite-1

di bagian atas material pendukung membran bentonit memiliki rongga yang berukuran

mikro.

Gambar 4.8 Perbandingan antara fluks air material pendukung membran bentonit dan membran silicalite-1

Selanjutnya, dilakukan pengujian permselektivitas untuk mempelajari % rejeksi terhadap ion

Cu2+. Pengukuran % rejeksi terhadap ion Cu2+ dilakukan dengan material pendukung

R² = 0,981

R² = 0,993

0

10

20

30

40

50

60

70

80

0 50 100 150 200 250 300

Fluk

s air (L/m

2jam)

Laju alir (L/jam)

material pendukung membran bentonit

membran silicalite‐1membran silicalite-1

33

membran bentonit dan membran komposit silicalite-1. Data hasil pengukuran konsentrasi ion

Cu2+ dalam larutan umpan dan larutan permeat sebagai fungsi waktu ditunjukkan pada

Lampiran G.1 dan Lampiran G.2.

Gambar 4.9 Pengaruh waktu terhadap % rejeksi ion Cu2+ pada material pendukung membran bentonit

Hasil pengukuran pada Gambar 4.9 menunjukkan bahwa dengan menggunakan material

pendukung membran bentonit konsentrasi umpan menurun secara drastis selama perubahan

waktu percobaan. Material pendukung membran bentonit dapat mengabsorpsi logam berat

melalui dua mekanisme yang berbeda, yaitu melalui pertukaran kation dan melalui

pembentukan kompleks dengan gugus Si-O- dan Al-O- [Stylianou, 2007]. Oleh karena itu,

terjadi penurunan konsentrasi ion Cu2+ dalam larutan umpan. Karena ion Cu2+ lebih banyak

terjebak di dalam material pendukung membran bentonit maka konsentrasi ion Cu2+ dalam

larutan permeat juga ikut mengalami penurunan. Penurunan konsentrasi ion Cu2+ dalam

larutan umpan secara drastis disebabkan karena material pendukung membran bentonit

memiliki pori berukuran mikro dan makro yang lebih besar ukurannya dibandingkan ukuran

partikel ion Cu2+. Hal ini menyebabkan ion Cu2+ dapat dengan mudah masuk ke pori dalam

material pendukung membran bentonit namun kemudian terjebak di dalamnya. Selain itu,

absorpsi ion Cu2+ ditunjukkan dengan konsentrasi ion Cu2+ dalam larutan permeat ditambah

dengan konsentrasi ion Cu2+ larutan umpan lebih kecil daripada konsentrasi ion Cu2+ awal.

R² = 0,999

R² = 0,937

0

20

40

60

80

100

0 100 200

[Cu2

+] (pp

m)

waktu (menit)

larutan umpan

larutan permeat

34

Gambar 4.10 Pengaruh waktu terhadap % rejeksi ion Cu2+ pada membran komposit silicalite-1

Gambar 4.10 menunjukkan perubahan konsentrasi ion Cu2+ baik dalam larutan umpan

maupun dalam larutan permeat dalam proses filtrasi dengan menggunakan membran

komposit silicalite-1. Dengan menggunakan membran komposit silicalite-1 juga terjadi

penurunan konsentrasi umpan. Namun, penurunan konsentrasi larutan umpan ini tidak terlalu

drastis. Hal ini terjadi karena pori pada material pendukung membran bentonit berukuran

mikro dan makro sedangkan pada membran komposit silicalite-1 pori bentonit yang

berukuran mikro dan makro ini dilapisi dengan silicalite-1 pada bagian atanya sehingga

ukuran pori menjadi lebih kecil. Pori yang berukuran lebih kecil ini menyebabkan larutan

umpan lebih tertahan.

Pada silicalite-1, perbandingan Si/Al memiliki nilai yang sangat besar. Dengan

meningkatnya perbandingan Si/Al maka jumlah kation yang dimiliki oleh zeolit semakin

sedikit. Hal ini terjadi karena ketidakseimbangan muatan antara aluminat dan silikat di dalam

zeolit menjadi minimal sehingga jumlah rongga yang terbentuk menjadi sedikit. Oleh karena

itu, silicalite-1 tidak besifat sebagai penukar kation [Khrisna, 2001]. Mekanisme pemisahan

ion Cu2+ kemungkinan didukung oleh sifat silicalite-1 sebagai saringan molekul, tidak

berkaitan dengan sifat zeolit pada umumnya sebagai penukar kation. Jadi, penurunan

konsentrasi dalam larutan umpan terjadi akibat ion Cu2+ banyak terjebak di dalam pori

membran komposit silicalite-1.

Ion Cu2+ dapat berpermeasi ke dalam membran komposit silicalite-1 melalui dua

mekanisme, yaitu difusi permukaan dan transpor melalui rongga kisi kristal di dalam

membran komposit silicalite-1. Setelah masuk ke dalam membran komposit silicalite-1, ion

Cu2+ dan air diam di tengah saluran mikro dan permeasi ion melalui difusi permukaan dapat

diabaikan [Li, 2007].

R² = 0,998

R² = 0,936

0

20

40

60

80

100

0 100 200

[Cu2

+] (pp

m)

waktu (menit)

larutan umpan

larutan permeat

35

Di dalam pori berukuran mikro terdapat gaya antarmolekul. Transpor air di dalam pori

berukuran mikro sangat bergantung pada keterbasahan permukaan (surface wettability) dan

kekasaran dinding pori. Keterbasahan permukaan bergantung pada kandungan alumunium di

dalam struktur zeolit. Dengan adanya ion alumunium yang bergabung di dalam struktur

zeolit, gugus hidroksil lebih banyak terbentuk pada permukaan membran sehingga potensi

untuk mengabsorpsi molekul air menjadi lebih besar. Perbandingan Si/Al yang kecil juga

dapat menghasilkan muatan permukaan dengan densitas yang besar sehingga banyak kation

yang masuk untuk menyeimbangkan muatan ini. Kation-kation yang mengisi pori zeolit

dapat berkoordinasi dengan molekul air dan meningkatkan afinitas air pada permukaan

membran zeolit [Li, 2007]. Karena di dalam silicalite-1 tidak terdapat ion alumunium maka

permukaan bersifat hidrofob sehingga air sulit untuk masuk. Dengan demikian, fluks air

maupun fluks larutan Cu2+ dalam membran komposit silicalite-1 menjadi lebih kecil.

Gambar 4.11 Pengaruh waktu terhadap % rejeksi ion Cu2+ pada (a) material pendukung membran bentonit dan (b) membran silicalite-1

Gambar 4.11 menunjukkan pengaruh waktu terhadap % rejeksi ion Cu2+ pada material

pendukung membran bentonit dan membran komposit silicalite-1. Pada grafik ditunjukkan

bahwa % rejeksi ion Cu2+ dengan menggunakan material pendukung membran bentonit terus

mengalami penurunan sedangkan % rejeksi ion Cu2+ dengan menggunakan membran

komposit silicalite-1 terus mengalami peningkatan. Ini disebabkan oleh adanya lapisan

silicalite-1 yang ada di atas material pendukung bentonit yang ikut membantu proses

pemisahan. Lapisan silicalite-1 menyebabkan struktur membran menjadi lebih kompak

sehingga ion Cu2+ lebih tertolak.

Gambar 4.12 menunjukkan penampang melintang dari membran komposit silicalite-1. Batas

di antara material pendukung membran bentonit dengan lapisan silicalite-1 terlihat dengan

jelas. Bagian di sebelah kiri menunjukkan bagian permukaan silicalite-1 sedangkan bagian di

sebelah kanan menunjukkan material pendukung membran bentonit.

R² = 1

0102030405060

0 50 100 150 200

% re

jeks

i ion

Cu2+

waktu (menit)

R² = 0,985

0

20

40

60

80

0 50 100 150 200

% re

jeks

i ion

Cu2+

waktu (menit)a) b)

36

Gambar 4.12 Penampang melintang membran komposit silicalite-1

Gambar 4.13 menunjukkan penampang muka lapisan silicalite-1 yang berada di bagian atas

material pendukung bentonit. Lapisan silicalite-1 memiliki rongga berukuran mikro. Adanya

rongga berukuran mikro dan sifat hidrofobik dari silicalite-1 menyebabkan fluks air maupun

fluks garam pada membran komposit silicalite-1 menjadi lebih kecil daripada material

pendukung membran bentonit. Namun, fluks yang kecil menyebabkan selektivitas membran

menjadi lebih baik daripada material pendukung membran bentonit. Oleh karena itu, nilai %

rejeksi dengan membran komposit silicalite-1 terus mengalami peningkatan.

Gambar 4.13 Penampang muka silicalite-1

Gambar 4.14 menunjukkan penampang muka dari material pendukung membran bentonit.

Material pendukung membran bentonit memiliki struktur yang rapat namun memiliki banyak

rongga yang berukuran baik mikro maupun makro. Rongga berukuran makro disebabkan

oleh teknik pencetakan yang dilakukan tanpa pemberian tekanan. Rongga berukuran makro

menyebabkan pada pengukuran baik fluks air maupun fluks garam pada material pendukung

membran bentonit menunjukkan nilai yang lebih besar daripada membran komposit

silicalite-1.

37

Gambar 4.14 Penampang muka material pendukung membran bentonit a) perbesaran 500x dan b) perbesaran 2000x

Dari hasil karakterisasi EDX yang ditunjukkan pada Lampiran H dapat diketahui bahwa

lapisan silicalite-1 lebih banyak mengandung ion Cu2+ (0,24%) daripada material pendukung

membran bentonit (0,19%). Ini menunjukkan bahwa ketika dilakukan proses filtrasi, ion

Cu2+ banyak terjebak di dalam rongga berukuran mikro pada silicalite-1 sehingga pada saat

mulai memasuki daerah material pendukung membran bentonit, jumlah ion Cu2+ telah

banyak berkurang. Dengan adanya kandungan ion Cu2+ dalam material pendukung membran

bentonit maka dapat diketahui bahwa dalam material pendukung membran bentonit juga

terjadi absorpsi ion Cu2+. Walaupun di dalam material pendukung membran bentonit terdapat

rongga berukuran makro namun material pendukung membran bentonit memiliki struktur

yang rapat dan memiliki banyak rongga berukuran mikro. Dengan banyaknya rongga ini,

dapat terjadi absorpsi melalui aktivitas pertukaran kation dan pembentukan kompleks dengan

jaringan Si-O- maupun Al-O-.

a) b)