PRO SIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator don Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

PENGARUH TINGGI KOLOM PADA PROSES GELASIINTERNAL TERHADAP SIFAT FISIS KERNEL U30g•

Sri Rinanti Susilowati, Hidayati, Triyono, Endang nawangsih.Pusat Teknologi Akseleratordan Proses Bahan. Yogyakarta

ABSTRAK

PENGARUH T/NGGI KOLOM PADA PROSES GELASI INTERNAL TERHADAPSIFA T FISIS KERNEL U30S• Telah dilakukan penelitian pengaruh tinggi kolom padaproses gelasi internal terhadap sifat fisis kernel U30a. Pembuatan kernel U30adilakukan dengan proses gelasi internal dengan menggunakan tinggi kolom 1; 1,5; 2;2,5; dan 3 m. Medium gelasi yang digunakan Trichloroetilen (TCE) pada suhu 6ftC.Larutan umpan gelasi berupa larutan sol . Larutan sol dibuat dengan caramencampurkan larutan uranil nitrat defisien asam dan zat aditif berupa Urea danHMTA dengan perbandingan mol HMTA/U dan Urea/U adalah 1,25. Pada penelitianini menunjukkan bahwa gel U03 yang terbaik dari proses gelasi dengan tinggi kolom 3m dengan kondisi fisik bulat dan berwama kuning oranye, diperoleh kerapatan kernelU30a yaitu 7,123 g/cm3, sedangkan luas muka 5,385 m2/g, jari-jari rerata pori 14,051AD,volume total pori 5,375 -03 cclg.

ABSTRACT

INFLUENCE OF COLUMN HEIGHT ON INTERNAL GELA T/ON PROCESS ONKERNEL U30B PHYSICAL PROPERTIES. Reaserchof influence of column height oninternal gelation process on kernel U30a physical properties was carried out. KernelU30a was made by intemal gelation using coloumn of 1m; 1.5 m; 2 m; 2.5 m; and 3m.Trichloroetylene (TCE) on 6ft C was used as gelation media. Feed solution was a solsolution. It was made of mixture acid deficien uranyl nitrate solution with additivereagen urea and HMTA with composition mole HMTA/U and Urea/U 1.25. It was foundthat the best U03 gel from gelation process was 3 m colomn height, kernel U30a wasin spherical form and its color was orange-yellow. The density found from 3m columnheight was 7.123 g/cm3, surface area 5.385 m2/g, porous radius mean 14.051 AD,porous total volume 5.375 -03 cclg.

PENDAHULUAN

Pembuatan kernel uranium oksida sebagai intibahan bakar reaktor suhu tinggi. (RST) dapatdibuat melalui proses kimia kering (dry chemicalprocess) dan process kimia basah (wet chemicalprocess) atau disebut juga proses sol-gel (I). Proseskimia kering jarang dilakukan karena proses inihanya mampu menghasilkan kerenel oksida dengankerapatan rendah yaitu 90% dari kerapatan teoritisdan porositas yang dihasilkan tidak seragam(2).Sedangkan proses kimia basah (wet chemicalproses) mempunyai banyak kelebihan yaituhasilnya lebih homagen dan diperoleh kernel oksidadengan kerapatan > 98% dari kerapatan teoritis (3).

Secara garis uesar pembuatan kernel melalui prosessol gel dilakukan dalam tahapan-tahapan sebagai

berikut: pembuatan umpan gelasi, proses gelasi,perendaman, pencucian, pengeringan, kalsinasi,reduksi dan sintering (I). Larutan umpan untukproses gelasi berupa sol urania yang berasal darilarutan uranil nitrat defisien asam ditambah urea

dan HMTA sebagai bahan aditif.Sol didetinisikan sebagai suatu dispersi

partikel-partikel zat padat dalam medium cair.Partikel-partikel zat padat tersebut berukuran antara1-5000 nm, sehingga dapat bergerak secara acaksesuai gerak Brown dalam medium zat cair tanpamengendap(4).

Pada penelitian ini dilakukan pembuatankernel U)Og metode gelasi internal menggunakanmedium gelasi trikhloroetilen (TCE) dengan variasitinggi kalam. Adapun tinggi kolom yang digunakan

Sri Rinanti S, dkk ISSN 1410 - 8178 91

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKA T NUKLffi

Pusot Teknologi Akselerotor don Proses Bahan

Vogyakarta, 28 Agustus 2008

adalah I; 1,5; 2; 2,5; 3 meter. Proses gelasidipengaruhi beberapa faktor antara lain yaitu : jenismedium gelasi, suhu, waktu gelasi atau disebut jugakecepatan settling yaitu waktu yang dibutuhkanuntuk merubah tetesan sol menjadi butir-butir geldengan ukuran tertentu. Oleh karena itu dapatdisimpulkan bahwa waktu settling sangatberh:Jbungan erat dengan tinggi kolom gelasi yangakan dlgunakan. Kecepatan settling sangattergantung pada jenis medium gelasi yangdigunakan dan ukuran butir gel yang akan dibuat.Pada penelitian ini dilpilih pembuatan gel dengandiameter 100011m. Dalam medium trikhloroetilenwaktu setting yang dibutuhkan untuk pembuatan geldengan diameter 1000 11madalah 9,2 cm/detik(5).Kecepatan setting yang kurang dari 9,2 cmldetikakan menghasilkan gel yang lembek dan berbentuklonjong karena proses gelasinya kurang sempurna,sehingga kernel yang dihasilkan kurang memenuhispesifikasi sebagai bahan bakar reaktor suhutinggi(5).

TATA KERJA

Bahan-bahan

Serbuk UO) hasil proses di p)TM BATAN,HNO), H2S04, TiCI) kristal, FeCh kristal, Bariumdifenilsulfonat kristal, Asam sulfamat kristal,Larutan Titrisol K2Cr2070,I N, Air bebas mineral,Urea kristal, Heksametilentetramin (C6H12N4), Esbatu, NH) pekat, Aceton

Alat-alat

Gelas beker, neraca analitik, seperangkatalat untuk proses gelasi, cawan porseIin, kertassaring, termometer, pengaduk magnet, mufflefurnace, piknometer, mikroskop optik, kamera,gelas arloji, spectronic20, kertas pH, erlenmeyer,corong gelas, sendoktanduk, pipet volume, pipettetes, pipet mikro, buret, labu takar, surface areaanalyzer Nova 1000.

Cara kerjaI. Pembuatan larutan ADUN

a. Serbuk UO) sebanyak 150 g dilarutkandalam HNO) 7N sebanyak 65 mL, diadukdan dipanaskan pada suhu 60-70°C.

b. Setelah larut lalu dianalisis kadar U denganrnetode titrimetri serta dianalisis pulaperbandingan mol NO)-/U dengan metodetitrasi spektrofotometri.

2. Proses gelasia. Diambil larutan ADUN sebanyak 5 mL,

kemudian ditambah urea pada jumlahtertentu, kemudian diaduk dan dipanaskanpada suhu 50°C.

b. Larutan didinginkan pada 0°-10°Cditambahkan heksametilen tetra amin(HMT A) sesuai jumlah yang dibutuhkan laludiaduk sampai larut.

c. Larutan umpan diteteskan denganmenggunakan alat penetes ke dalam kolomgelasi dengan tinggi kolom 3m yang berisimedium gelasi. trichloroetilen (TCE) dandipanaskan pada suhu 60 - 70°C.

d. Diulangi pekerjaan di atas untuk tinggikolom 2,5; 2; 1,5; I meter

e. Gel UO) direndam pada TCE 60°C selama 2jam, kemudian direndam lagi dalmn NH40H2,5 % selama 17jam.

f. Setelah direndam dalam larutan NH40H

didekantir dan dikeringkan pada suhu kamarselama 24 jam, kemudian gel dikeringkandalam oven pada suhu 100°C secarabertahap.

3. Proses kalsinasia. Gel UO) dikalsinasi pada suhu 600°C secara

bertahap.b. Dilakukan analisis karakteristik kernel U)08

meliputi : kerapatan, luas muka, jari-jarirerata pori, volume pori total.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Proses gelasi

Proses gelasi dilakukan dalam mediatrikhloroetilen pada suhu 65°C denganmenggunakan pemanas pita nickel in yang dililitkanpada kolom gelasi. Larutan umpan yang digunakansebagai umpan gelasi adalalah larutan ADUN (AcidDeficien Uranyl Nitrate) yang dibuat dengan caramelarutkan sejumlah serbuk UO) dalam HNO)encer pada volume tertentu. Pada proses gelasi inilarutan sol dibuat dengan cara menambahkan ureadan HMTA sebagai zat aditif . Perbandingan molHMTA/U dan UrealU yang digunakan untukpembuatan larutan sol adalah 1,25, sedangkan kadarU dalam larutan ADUN adalah 616 g/L danperbandingan NO)-/U 0,83155. Kondisi fisik hasillproses gelasi dapat dilihat pada tabel I.

Tabel I. Kondisi fisik gel UO) pada proses gelasi

Panjang Kondisi fisikKolom (m) Bentuk

3 bulat2,5 bulat2 lonjon~

I,5 lonion~I lonion~

Kondisi fisik butiran gel UO) hasil prosesgelasi dan kernel U)08 hasil kalsinasi dianalisisdengan menggunakan loupe (kaca pembesar).

92 ISSN 1410 - 8178 Sri Rinanti S, dkk

PRO SIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator don ProsesBahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

Tabel 3. Hasil analisis kerapatan , luas muka, jari­jari rerata pori, volume total pori kernelU30g

PanjangKerapatan

LuasrerataVol totalmuka Jari-jari

kolom (m)(g/cm3)

(m2/g)pori, (Ao)pori, (cclg)

1

6,8756.55929.7488.407-03

1,5

7,0256.54621.9277.177-03

27,0316.01921.8196.139-03

2,5

7,1055.65220.3975.875-03

37,1235.38514.0515.375.03

1.5 2 2.5 3

tinggi kolom (m)

Gambar I. Grafik hubungan kerapatan terhadaptinggi kolom

Dari Gambar I, semakin tinggi kolom yangdigunakan akan menghasilkan kernel dengankerapatan yang tinggi pula. Akan tetapi dari kolom1,5 dan 2 m terlihat kerapatan kernel U30S yangdihasilkan tidak berbeda secara signifikan, hal inimenulljukkan bahwa untuk kolom 1,5 dan 2 m yangdigunakan tidak terlalu berpengaruh terhadapkerapatan kernel U30g yang dihasilkan. Kerneldengan kerapatan tertinggi yaitu 7,123 glcm3

diperoleh dari kernel dengan proses gelasi yangmenggunakan kolom 3 meter hal ini dikarenakankarena pada kolom 3 m proses gelasinya lebihsempuma. Sedangkan terendah 6, 875 g/cm3 daritinggi kolom 1 m.

9

8.5

8

7.5

7

6.5

6

5.5

5

4.5

4-1 ------­

0.5 1.5 2 2.5 3 35tinggi kolom (ml

Grafik hubungan luas muka dan volumetotal pori tcrhadap tinggi kolom

3.5

__ WlS muka (m2lg)

_10_ ""Iume I"al pori ·03(ccIg)

6.850.5

7.15

7.1c;-

e 7.05.E~c7

as 10~ 6.9511 6.9

Gambar 2.

Panjang Kondisi fisik butiranKolom (m)

Keutuhan (%)warna1

30Hitam kehiiauan1,5

40Hitam kehiiauan2

70Hitam kehijauan2,5

90Hitam kehiiauan3

95Hitam kehiiauan

Karakterisasi

Karakterisasi kernel U30g dilakukandengan analisis kerapatan dan luas muka, jari-jarirerata pori, volume total pori. Analisis kerapatandilakukan dengan menggunakan piknometersedangkan luas muka, volume total dan jari-jarirerata pori dilakukan dengan menggunakan Nova1000. Hasil analisis kerapatan, luas muka, jari-jarirerata pori dan volume total pori dapat dilihat padaTabel 3, Gambar I; 2; dan 3.

Berdasarkan pengamatan kondisi fisik butiran padatabel I dan 2, gel baik diperoleh dari proses gelasimenggunakan kolom 3 m dan 2,5 m. Selain dari ituwarna dari gel U03 yang berasal dari kolom 3 mdan 2,5 m berwarna kuning oranye, sedangkan gelU03 yang berasal dari kolom 1-2 m berwarnakuning muda. Tinggi kolom gelasi sangatberpengaruh terhadap kualitas gel U03 maupunsphericity (der~ad kebulatan) kernel yangdihasilkan (5).

Proses Pengeringan dan Kalsinasi

Senyawa uranium yang terdapat pOOabutiran gel setelah proses perendaman, pencucian,dan pengeringan mempunyai rumus umumU03xNH3yH20 dengan harga X dan y tertentutergantung pOOa komposisi umpan dan kondisioperasi (6) • Selain itu didalam butiran gel mungkinmasih terdapat pengotor-pengotor yang belumhilang setelah proses pengeringan. Oleh karena itudilakukan proses kalsinasi yang mempunyai tujuanutama yaitu menghilangkan air, NH3 dan pengotor­pengotor dari dalam gel serta mengubah senyawauranium tri oksida (U03) dalam gel menjadi U30g•

Proses kalsinasi dilakukan pada suhu 600°C dengankenaikan suhu secara bertahap, hal ini dikarenakanapabila terjadi kejutan panas kernel U30g yangdihasilkan akan pecah. Kernel U30g yang dihasilkandari tinggi kolom 2 dan 3 m banyak yang utuh halini dikarenakan proses gelasinya cukup sempurna.Sedangkan butiran U30g yang dihasilkan dariproses gelasi dengan kolom 1,5 dan 1 m banyakyang pecah, hal ini dikarenakan waktu kontakdengan media kurang sehingga proses gelasinyakurang sempurna. Kondisi fisik butiran hasil proseskalsinasi dapat dilihat pada tabel 2.

Tabel 2. Kondisi fisik butiran hasil proses kalsinasi

Sri Rinanti 5, dkk ISSN 1410 - 8178 93

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

1.5 2 2.5

tinggi kolom (m)

Gambar 3. Grafik hubungan jari-jari reram poriterhadap tinggi kolom

Pada gambar 3 grafik terlihat bahwa padapenggunaan kolom 1,5; 2 dan 2,5 m menunjukkanjari-jari rerata kernel U30g relatif sarna, akan tetapipada penggunaan kolom 3 m menunjukkan jari-jarirerata pori yang terendah yaitu 14,051 A0.

Sedangkan pada Gambar 2, menunjukkanbahwa proses gelasi dengan penggunaan kolomsemakin tinggi maka luas muka kernel U30g yangdihasilkan akan semakin rendah. Dari Gambar 2

telihat bahwa penggunaan kolom I dan 1,5menunjukkan luas muka yang relatif sarna, namunpada penggunaan kolom tinggi 2; 2,5 dan 3 mmenunjukkan perbedaan luas muka yang cukupsignifikan. Pada Gambar 2 menunjukkan jugabahwa, grafik hubungan volume total pori terhadaptinggi kolom terlihat pada penggunaan kolom padaproses gelasi yang semakin tinggi akan memberikontribusi volume total pori yang semakin rendah.Penurunan volume total pori pada setiap ketinggiankolom hampir sarna nilainya. Dari analisis volumetotal pori menunjukkan bahwa volume total poriterendah 5,37y03 cc/g diperoleh dari proses gelasidengan penggunaan kolom 3 m dan tertinggi darikolom 1m yaitu 8,407-03cc/g. Hal ini disebabkankarena pada kolom 3 m waktu settlingnya lebihlama sehingga proses gelasinya lebih sempuma.

3 3.5

3. Kerapatan kernel U30g tertinggi diperoleh dariproses gelasi dengan tinggi kolom :3 m yaitu7,123 glcm3 sedangkan terendah dari prosesgelasi dengan tinggi kolom 1m yaitu 6,875glcm3•

4. luas muka, jari-jari rerata pori dan volume totalpori kernel U30g yang terendah dari prosesgelasi dengan tinggi kolom 3m dan teretinggidari kolom 1-2 m.

DAFTAR PUSTAKA

1. NICKEL, H. (1970). Development of CoatedFuel Particles. KFA Contribution Whithin the

Frame of the German High Temperatur ReactorFuel Development Program. Julich:Kernforschungsanlage

2. ROHANDA ANIS (2005). Pengaruh SuhuKalsinasi dalam Furnace Jenis Fluidized Bedterhadap Kualitas Kernel U30g• Skripsi S ITeknik Nuklir UGM: Yogyakarta.

3. MASDUKI B. dan WARDOYO (1994).Pabrikasi Elemen Bakar Reaktor Suhu Tinggi(RST), Pemilihan Proses Sol gel dan PenelitianPembuatan Kernel. Seminar Teknologi danAplikasi Reaktor Temperatur Tinggi Jakarta 31­1-1994: Jakarta PPkTN BATAN

4. TURNER, C. W. (1986). Colloid Chemistry andIts Aplications to Production of Recycled Fuelby Sol Gel Process. Ontario: Atomic EnergyCanada Limited.

5. HAAS,P. A.; BEGOVICH,J. M.; RYON, D. danVAVRUSKA, J.S. (1979). Consolidated FuelRecycle Program - Refabrication. ChemicalFlowsheet Condition for Prepairing UraniaSpheres by Gelation. Tennessee: ORNL.

6. LLOYD, M.H,; BISCHOFF, K. ; PENG, K ;NISSEN, H. U. DAN WESSICKEN, R. (1975).Crystal Habbit and Phase Attribution of U(lV)Oxides in A Gelation Process. Journal ofinorganic nuclear chemistry, 1976. volume 38.pp. 1141-1147. Great Britain: Pergamon Press.

KESIMPULAN

Dari hasil penelitian pengaruh tinggi kolomterhadap sifat fisis kernel U30g dapat disimpulkanbahwa :

I. Gel U03 yang berbentuk bulat dan berwarnaoranye dihasilkan dari proses gelasi dengantinggi kolom 2,5 dan 3 m. Sedangkan gel U03

yang dihasilkan dari kolom dengan tinggi 1-2 mberbentuk lonjong dan berwarna kuning.

2. Kondisi fisik kernel U30g dari proses gelasidengan tinggi kolom 2,5 dan 3 m dihasilkankernel 90-95 % utuh, serta dari kolom 1-2 mkernel yang utuh 60-70%.

TANYA JAWAB

Wijiyono~ Hasil penelitian ibu untuk reaktor suhu tinggi,

apakah di Indonesia sudah ada reaktor suhutinggi?Sri Rinanti~ Sampai .mat ini be/um ada RS7: namun

demikian kita harus memplinyai datapenelitian secara i1miah jika se1l'aktu-lI'aktlldata tersebut diblltuhkan.

94 ISSN 1410 - 8178 Sri Rinanti S, dkk

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator dan Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

Tunjung Indrati:r Mengapa hasil penelitian ini tidak diekspresikan

dalam kecepatan pembentukan gel atau waktupembentllkan gel, jadi lebih tleksibel IIntuk"value chain" (data) yang dapat diadob untukrancangan.

~ Usu] : gel yang dikeringkan sebaiknya jugadiketahui pori-poringa (vol pore) sehinggadensifikasi lebih terlihat dengan nominalisasidata. Ini dpat digunakan untuk prediksikeberhasilan saat sintering sehingga jumlahgagalan dapatdiminimalkanSri Rinanti{>- Waktu yang dibutuhkan untuk pembentukan

gel secara eksperimen, data tersebut adamyaitu untuk kolom 3 m dan waktu yangdibutuhkan 29 detik

Serbuk U03

Penambahau HMTA!U•. UreaiU =1,25 ---+

{>- Vntllk gel V03 vol pore juga sudah dianalisis.namzln data tersebut tidak kami tampilkandalam laporan ini.

Sri Sukmajaya~ Interaksi kernel surface dengan udara lingkungan

dan kernel submerged dengan cairanmemberikan beda sifat fisis, bagaimana analisiswaktu partial coating?Sri Rinanti{>- Pembuatan kernel ini dengan melalui proses

gelasi internal, yaitu proses pembuatan gelV03 dengan cara meneteskan larotan umpanyang berbentuk larotan sol, kemudian dalamlarotan medium terjadi pembentukan gel V03,

waktu pembentukan gel yang dibutuhkandengan tinggi k%m 3 m ada/ah 9,2 cm/detik.waktu kecepatan settling yang kurang dari 9,2cm/detik akan menghasi/kan gel yang kurangbalk

Analisis konsentrasi UAnalisis perbandinganmol NOi/U

Trikloroetilen 65°CGelasi internal dalam

medium organik panaspada suhu .! 65°C

Perendaman dalammedium gelasi pada suhu

60°C

.- .-.-.-.- .-.-.-..Pencucian dan

perendaman dalam larutanNH40 H 2,5 %...

.-.-.-.-.-.- .-.-.- ..Pengeringan bertahap:

1. Suhu kamal, 24 jam2. 100uC, 2 jam .

Analisis kondisifisik butiran(warna, bentuk,dan keutuhan)

Analisis kerapatan,por·ositas. luas permuka­an, volume total pori.jarHari rerata pori

Sri Rinanti Sf dkk

Kernel U30S

Gambar 4. Diagram alir proses gelasi internal

ISSN 1410 - 8178 95