ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19Maret 1996

MODEL PERHITUNGAN KAPASITAS TERMAL URANIA PADA TEMPERATUR

SANGAT TINGGI DARI PENGUKURAN KALORIMETRI DENGAN KILATAN LASER

SuwardiPUSc'lt Elemen Bakar Nuklir

ABSTRAK

Model perhitungan kapasitas tennal urania pads temperatur sangat tinggi dari pengukuran_kalorimetri dengankilatan laser:. Disajikan metoda perhillmgan transfer panas pads kalorimeter kilatan laser untuk menentukan kapasitaspanas urania pads temperatur S8Ilgat tinggi. Butir \lfania berdiameter A 500 mm dalam autokJa( atmosfer inerttek811an tinggi (A kilobar) dipa11askan dalam orde miJidetik mencapai ribllan K dengan kiJatan berkas-berkas laser NdYAG pads beberapa posisi radilll. Temperatur pennukaan urania sebagai fungsi waktu diuk\lf dengan pirometer.Disajikan model rugi-rugi panlls pennukaan bola, koetisien-koetisein tetnotisika pads perubahan rase, penentuankapasitas panas sebagai fungsi tempcrat\1f dilakukan secara iterasi penyelesaian sistem,.pemanfaatan metalogratipasca iradiasi ml1l1k veritikasi model satu dimensi.

ABSTRACT

Heat transfer model for evaluation of urania heat capacity using laser flash calorimeter. This paper presentsthe model and computation of heat transfer of laser calrimeter in deternlining the heat capacity of urania at hightemperat/lre. The urania has specifically prepared as spherical grain which diameter is about 500 mm and is placedin an autoclave with high pressure (kbar) inert gas. The grain is heated (=1000 kms) by means of several Nd-YAGlaser flashes oriented it at drivers positions. The surface temperature along the experiment is measured and recordedby a pyrometer system. Heat transfer model considers the conduction in the bulk of different phases and relatedphysical constants, and the surface losses by radiation and convection. The solution of the model dete,.",ines the heatcapacity along correspondent temperature. Post irradiation nletallography serves as the model verification.

PENDABULUAN EKSPERIMEN PENGUKURAN

Tcrmodinamika bahan bakar nuklirmemegang peranan penting dalam analisiskeselamatan reaktor yang mclibatkan ckskursireaktivitas yang hebat seperti pada reaktor cepat.Usaha untuk mendapatkan persamaan keadaanyang handal daTi bahan bakar urania sampai padasuhu kritis telah dilakukan dalam kurund.'lsawarsa terakhir inil. Dalam m~tkalah inidisajikan satu metoda analisis data pengamatan

percobaan penentuan kapasitas panas urania padakeadaan mendekati titik kritis yang menggunakanmetoda kalorimctri dengan laser scbagai sumberenergi panas seperti telah dilakukan I.TU(lnstitutfor Transuranium Elements), Karlsruhe FRG2Secara implisit dikctengaltkan manfaat laser dandalam sUldi ekspcrimcntal pcnentuan sifattermodinamika urania pad~1 kondisi ekstrem.

Cuplikan urania dibuat bentuk bola dengandiameter A 500 mm. Cuplikan oleh scbuahjarnm pipih dari bahan tungsten yang ditancapkanpada lubang yang telah disiapkan. Sampeldiletakkan dalam otoklaf, berjcndela iJlfranlerahuntuk bcrkas laser dan kamera pirometer. denganatmosfer gas inert tekanan tinggi ribuan bar.Empat berkas laser-daya diarahkc'ln tegak lurnspermukaan bola dengan titik-titik penembakanmembentuk konfigurasi tetrahedral sarna sisi.Diametcr berkas laser diatur untuk mendapatkanisotropi penyinaran yang terbaik. Temperaturpermukac'ln diukur pada titik-titik pcnyinaranselama dan setelah iradiasi dcngan menggunakanpiromeler inframerah, yang energinya tidakdiserap oleh gas maupun jendela otoklaf yangdilewati. Dilakukan pemeriksaan mikrografi pascairadiasi pada cuplikan pelelehan parsiaJ, yangmemberi iJuormasi penetrasi maksimal frontpelclehan.

Model termodinamika urania yang telahdikembangkan atas dasar eksperimen sebelumnyamemang dapat dimanfaatkan ~lmpai dengan b.1tastertentu, untllk interpolasi besaran ut.1ma sepertikesetimbangan tckanan uap dan potensialtemlodinamika dcngan cukup akurat, akan tctapibeberapa besaran seperti kapasitas panas. Cp,masih mcngandllng kclakpastiall yallg bcsar.

Model Perpindahan Panas

Mekanisme mid Dal!aS Dada ~m1Ukaan bola

Rugi panas sistem bola urania sebagai kalorimeter adalah :

281

Prosiding Presenlasi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEEN-BArAN. Jakarta 18-19Marel 1996

1. Radiasi 2. Konveksi

Digunakan emisivitas total hemisferik darisampel sebagai parameter penentuan radiasi.Ketakpastian berasal dari data ralat temperaturpermukaan. Emisivitas total hemisferik dihitungdengan persamaan berikut :

Rugi konveksi ini dievaluasi menggunakanparameter daD variabel termodinamika yangterlibat an tara lain tekanan. temperatur,viskositas, konduktivitas panas, dan parameteradimensi bilangan Nuselt, Grashoff, Prandl.Koefisien rugi panas konveksi sebagai fungsibilangan Nuselt adalah

(1)

D!:"" = X~Y (6)

x adalah konduktivitas panas daD Nu didefinisi.kan seperti pada persamaan berikut :

BPr'" Gr"

(A +Pr1Nu =

Pada persamaan itu F(q) adalah fungsi yangmengecil. Nilai F(q) menurut Wagner dkk [6)

adalah konstant sampai dengan 45 kemudianmenurun hingga nol pada 90. Nilai el adalah :

(7)dengan :

Gr = ~V2= (0.95 ~ 0.98) 6;&;.

...(3)

Pr = .:!::a

Penyelesaian persamaan fenomenologi me-nunjukkan [22) nilai tetapan untuk aliran laminar

daD turbulen sebagai berikut :

m=I/2m=I/J

q=I/4q=O

aliran laminar n= 1/3aliran turbulen n= 1/3

3. Peng!la~an.

Rugi panas oleh karena penguapan atomurania merupakan kerumitan besar dalam analisisini. Masalah ini diperkecil dengan pemilihankondisi eksperimen. Aliran massa secarapenguapan dari permukan padat didekati dengantcori kinetika, yaitu fungsi distribusi kecepatan

partikel dihubungkan dengan komponen-komponen campuran gas. Onishi2O membuatlinearis.'\si model Hamel yang 2. Persamaan untukmenghitung aliran massa sebagai fungsi bedatekanan parsial dari spesi yang menguap adalah :

el naik kearah &1tU dengan kenaikan temperatur.

Dengan itu maka emisivit.1S total hemisferik dapatdisajikan dalam per&1maan (4)

I 1-& = --; &A (J.,T) I (J..T) dJ.

uT 0 (4)

s adalah tetapan Stefan-BoltzmanPengintegralan mas kanan cukup teliti denganbatas 400 daD 5000 om, yang dalam Kelvin antara3000 daD 8000, ialah merupakan melebihi 95%emisi radiasi benda hitam. Ini akan memberipengurangan presisi dibawah 5%. Emisivitasspektral el bert.1mbah besar, baik dengan kenaikan

T maupun I, kecuali pada rentang sempit padaperubahan rasa padat-cair dengan kurva bentuk v.Di atas Tm emisivitas spektral kecendemngannyaseperti pada rasa padat. Emisivitas ini konvergenpada nilai 0.9 :!: 0.2 dengan kenaikan temperaturdan di atas 3600 om.

Pada integrasi dengan interval batas yangkeciI, menumt Pade (19) el dapat didekati dengan

6(1) = .5_~~1 +C3A.3 dm

dt(5)(8)

CI. C2, dan C3 adalah tetapan yang merupakanfungsi temperatur. lni diperoleh dari pengepasan(fitting) kurva data eksperimen isotermal.Emisivitas, luas. dan suhu urania jauh lebih besardaripada tungsten, maka rugi radiasi bola selalulebih besar daripada radiasi tungsten.

Peq adalah tekanan parsial setimbang dan Px

adalah tekanan parsial pacta medium homogenjauh daTi permukaan yang menguap. Nilai adiambil daTi analisis Onishi, mengingat rentangparameter memenuhi. Persamaan ini digunakansebagai syarat batas pada persamaan Navier-

282

Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

Stokes yang mengandung hanya persamaan difusimassa. Nilai tekanan parsial setimbang dari VO2pacta 8000 K diperoleh dari ekstrapolasi persama-an keadaan yang dibuat Fisher 2. Tipe gas dantekanan gas dapat dipilih agar rugi evaporasi dibawah 1%. Pacta penentuan Cp, tebal lapisan gasdapat diamati, dan diyatakan dalam bilanganNuselt yang berfungsi pula untuk menguji toori.Di atas 4000 K rugi konveksi menjadi dominansehingga tak dapat diabaikan. Nilai Dcv yangdiperoleh dari eksperimen yang dapat diulangdengan baik. Antara 4000 daD 8000 K nilai Dcvtaktentu. Ketaktentuan ini menumn dengantekanan gas inert.

dengan X(T)=O untuk T<Tm, X(fm)=O.5, danX(T)=I untuk T>Tm. Oleh karena itu perubahanrasa dapat dinyatakan dengan persamaan (15)sebagai berikut :

Pemasukan panas melalui permukaan

Konfigurasi iradiasi beberapa berkas lasertelah dipilih untuk mendapatkan homogenitasyang optimal, melalui variasi diameter berkas,jumlah clan konfigurasi titik-titik pusat iradiasiclan hambatan teknis. Sera pan fluks laser dengan

panjang gelombang 1,06 mill, oleh permukaanUOz cair dapat dianggap total, faktor serapan100%. Pen}1Jsutan fluks pada permukaan yangdengan posisi miring telah diimbangi olehpeluberan (overlap) dari berkas-berkas didekatnya. Hal ini dapat dikonfirmasi darimikrografi pasca iradiasi.

disini DHf adalah panas leleh, sedang sukuterakhir merupakan panas lebih yang diserap olehlapisan untuk perubahan partisi koefisien antarapadat dan cair, dX/dT bemilai Dol bila temperaturmendekati Tm, maka perlu dipilih dT sekecilmungkin. Tetapi hal ini akan akan memperbesarnilai dX/dT mendekati titik leleh. Untuk itu dTdipilih menurut kasusnya, menurut jumlah lapisanserta gradien temperatur agar didapatkankompromi terbaik antara spasi antar lokasitensformasi rasa dengan ralat numerik.

Konduktivitas termal fungsi suhu di alas2000 K dinyatakan :

2.225xldT

x ex~ -7~K(T) = (2.3 i: 0.4) +

Untuk urania cair konduktivitasnya dianggapkonstan.

Sifat terrnofisis dan transformasi rasaDensitas urania diambil dati ANL, dan d.'lri

Hoch dan Momin [34,35] Urania cair diambilkan

dari pengepasan kurva pengukuran [36,37), densitaspadat rs daD cair rL :

Perubahan rasa padat-cair-padat selamasiklus termal oleh kilatan laser diper-hitungkandalam persamaan transfer panas dengan taramenambahkan asumsi fisik dan t.'1mbahanmatematik. Yang pert.'1ma adalah mengenai sifattermofisik daTi lapisan yang menu rut temperatur-bat.'1snya dapat mengandung dua rasa. Untukmasalah ini disumsikan bahwa sifat-sifattermofisik (konduktivitas panas, kapasitas panas,kerapatan) fungsi temperatur adalah sepertiberikut :

(13)

Model perpindahan panas satu dimensi.

Persamaan perpindahan panas satu dimensi-transien disajikan dalam bentuk integralnyasebagai berikut :

S(T) = x(T) pL(T) + fl-X(T)Jp.S'(T) (9)

X merupakan fraksi rasa cair. pL sifat pada rasa

cair. sedang ps pada rasa padat. Model fungsimirip undak dari X(T) adalah sebagai berikut :

Persama.1n ini ditulis untuk lapis bola dari jejarirl sampai r2. Massa lapisan bola dinotasikan m,entalpi h, daD koduktivitas panas k. Digunakankoordinat massa karena ini tetap, karenakoordinat vol urn adalah fungsi dari ternperatur

.(10)

dengan DT adalah interval temperatur. UntukDT A 0 pernyataan X(T) mcnjadi fungsi undak

283

Prosiding Presentas; Ilmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN.Jakarta 18-19Maret 1996

karena pengembangan dan pengerutan boladengan demikian juga fungsi waktu. Dengan inimaka persamaan ental pi seluruh sistem dapatdituliskan menjadi :

Pada pendekatan nol, CpO diambil dati pangkalandata Cp, temperatur tertinggi. Dengan ini persa-maan energi dihitung secara numerik,memberikan profil distribusi temperatur sebagaifungsi posisi radial dan waktu. Distribusitemperatur ini kemudian digunakan untukmembuat model variasi entalpi dari lapisan-lapisan bola seperti di bawah ini :

Dalam daerah (domain)

d 1 m2 1 m2 aT

-h dm = Cp-dm

dt ml ml iJt

(15)dB r,(J"'dt = Jo 4 1/1'2 P(T) CP(T) !?!1i) dr

(17) aSvarat batas :

Rugi panas di permukaan dinyatakan pula denganpersamaan (16b), maka kedua persamaan dapatdikombinasikan. Bila kita mendekati integral padapersamacw (17) dengan suatu penjumlahan, makadidapatkan

t!I = 0 pada r=Oa-

N

=L;=)

dH

dt

(16a)-K!!!: = m (Ts4_r,.4}D{Ts-r,.}-0L{t

a-pada f= fo dan t> 0

}; ~I(16b)

(18)

fi = 47lrj2p{Tj) Cp{r;) ~Syarat awal :

T= Tk 1=0 (16c)

T s = temperatur pennukaan

T A = temperatur ruang

a = konstanta Stefan -Boltzmwlli

& = emisifitas heJnisfer (total)

i\rj = tebal elemen ke i

Persamaan (18) bersifat linear dalam Cpi =

Cp(Ti), sedang vektor {Cpi} adalah partisisembarang {TI, Tk} yalah interval temperaturyang diakibatkan oleh pulsa energi panas. {Cpi}ini memberikan pendekatan diskrit dari fungsiCp(T). Koetisien persamaan (18) didetinisikandengan ruang medan temperatur dalam sampeldan derivasinya terhadap waktu pada sembarangwaktu. Oleh karena itu dapat dituliskanpersamaan untuk tiap pengukuran temperaturpernlukaan, Ts. lni menghimpun sistem per-samaan yang terdetinisi ataupun overdetinisiuntuk kapasitas panas. Selanjutnya untuk kasuspertama sistem persamaan diselesaikan, sedang-kan untuk kasus kedua dibuat pengepasan kurvadengan kuadrat terkecil misalnya.

Koefisien D mengandung kedua jenis koefisienrugi panas konduktif daD konvektif di permukaan,sedang FL adalah finks laser.

PENYELESAIAN

Penyelesaian persamaan energi melibatkanperpindahan secara difusi panas transien. Hal iniselain memerlukan data konduktivitas panas

sebagai fungsi temperatur juga kapasitas panas.Akan tetapi hila K telah diberikan, maka hanyaada satu fungsi Cp yang memenuhi syarat batas,yalah temperatur permllkaan yang diloolr sebagaifungsi waktu dan total rugi panas permllkaan,yang pada giliran berikutnya dinyatakan secara

eksplisit sebagai fungsi temperahlr permukaan.Oleh karena itu penyeleSc1iannya dapat diperolehdengan cara iteratif.

Pada model satu dimensi ini dianggappemasukan panas dengan beberapa berkas laser

dianggap isotrop, homogen dipermukaan. Denganmodel tersebur, sistem persamaan dapatdiselesaikan dengan pendekatan metoda bedahingga, menggunakan penyelesaian iteratif olehkarena sistem nonlinear.Dasar penetapan Cp menggtlnakan metoda

kalorimetri ini sederhana. tetapi ditinjau secarapraktek cukup rumit. Metoda ini didasarkan padaperhitungan numerik iteratif dari persamaanperpindahan panas yang mengandung syarat barnstemperatur terukur daD memberikan nilai fungsi

Cp(1).

284

Prosiding Presentasi lIIIIiah Dour Bahan Bokor NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

DATA PENGUKURAN DAN PERHITUNGANSERTABAHASAN

Tabel-l menyajikan basil perhitungankapasitas panas sebagai fungsi temperatur.Gambar-2 menunjukkan kapasitas panas uraniadari temperatur kamar sampai dengan 800 K, baikbasil penentuan ini maupun data dari pangkalandata untuk rasa padat.

Penurunan Cp rasa cair dapat dilihat padainterval temperatur 3200 -4000 K. Penentuan Cppada rentang suhu ini diperoleh dengan waktuiradiasi yang lebih lama daD menghasilkanpengukuran temperatur yang sangat presisi.Analisis pada temperatur sedikit di atas Tmmelibatkan kurva temperatur permukaan fungsiwaktu pada peri ode potong pendinginaan cairanyang amat pendek, ini mengakibatkan ralat yangbesar pada nilai Cp yang diperoleh.

SIMPULAN

Dan sajian tersebut dapat diambil kesimpulansebagai berikut :

lradiasi laser dapat digunakan sebagaisumber panas dalam eksperimen penentuankapasitas termal urania pada rasa cair sampaimendekati titik kritisnya. Untuk menekanterjadinya rugi penguapan dipergunakan atmosfertekanan tinggi dari gas inert.

Model distribusi temperatur transien satudimensi dari persamaan energi diverifikasi denganpencatatan suhu permukaan, dan d.1patditambahkan dengan data mikrografi paStairadiasi pada penetrasi pencairan dangkal.

Tipe kurva siklus temperatur pennukaanseperti pacta gambar-2. Kurva dapat dibagimenjadi 5 potong.1. AB, merupakan potong kurva pemanasan rasa

padat. Laju pemanasan relatif tetap berorde I -5 X 105 K/s. Daya panas masuk berorde 10 x

rugi panas.2. BC, potong kurva pemanas.1n daD pelelehan,

yang diulai dengan adanya on-set pelelehan.Oleh karena tingginya energi masllk melalui

permukan dibandingkan dengan perpindahanmelalui konduksi dan penyerapan panaspelelehan, maka temperatur pennukaan padarase cair tetap naik walau masih terjadi proses

pelelehan. Dibandingkan dengan potonganpertama laju pemanasan lebih rendah daDcenderung menurun.

3. CD, potong kurva pendinginan urania cairo Inidimulai saat laser dimatikan, temperaturpennukaan turun oleh karena transfer panaskelapis dalam maupun keluar bola secarakonveksi dan radiasi.

4. EF, potong garis datar pembekuan. Potongankurva ini berhubungan dengan waktu pem-bekuan urania rasa cair dari permukaansampai selllruh massa cair yang terlelt1k lebihdalam. Garis ini tidak betul-betlll dalt1r olehberarti fluks pelepasan panas di pennuka.1nlebih cepat daripada fluks perpindahan panaskonduksi rasa padat.

5. FG, potong pendinginan rasa parlatoPendinginan ke lingkungan ini dengan cararadiasi mallpun konveksi, namlln karenakonveksi lebih dominan, maka potongankurva ini dapat digunakan untuk mencocokkanrugi konveksi.

A wal iterasi sistem non linearitas olehkapasitas panas fungsi temperatur dilakukandengan menggunakan perangkat data Cp padatemperatur padat, hingga konvergen diperoleh.

Strategi penentuan dimulai daTi temperaturmaksimal adalah titik leleh, daD peningkatantemperatur maksimal secara berurut mencapaisekitar 8000 K.

Perlu analisis dua atau tiga dimensi untukmemperhitungkan heterogennitas fluks energimasuk di permukaan serta rugi panas konduksimelalui jarum penyangga.

Struktur mempengamhi perilaku mekanikdaD tanggapan termik urania. Sam pel yang tahanpada tembakan pertama tahan untuk tembakantembakan berikutnya. Tembakan memperbaikihomogenitas struktur dengan demikian ketahananterhadap kejut.lD panas. Retakan di bawahpermukaan mempengaruhi keteraturan siklustemperatur permukaan, hingga yang terakhirdapat digunakan untuk mendeteksi adanyakeretakan.

Garnbar-l menunjllkkan tipe kurvatemperatur permukaan (terukur) dan temperaturpada beberapa kedalaman (dalam fraksi radial)sebagai fungsi waktu pada kilatan radiasi. Terlihatbesamya gradien temperatur yang ditimbul-

kannya.

DAFrARPUSTAKA

1. AVRAMESCUs Z. Tech. Phys.. -",~_l.'.(1939)

2. Ronchi, J.P. Hiernaut, R. Self slag, NUCL.SCIE. AND ENG. VOL. 113 JAN. (1993), P1-19.

20.

213

285

ProsiJing Presentasi /lmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

TANYAJAWAB

1. Eric Johneri

.Mohon penjelasan Saudara mana yang benaranatara mikrografi daD metalografi, karenapada kesimpulan Saudara menulis mikrografi,sedangkan pada abstrak tertulis metalografi

.Informasi yang bagaimana daJam penelitianini dari basil metalografi yangmenginformasikan tingkat prasisi dari basilpenelitian

Suwardi

.Mikrografi adalah yang benar, sedangkanmctalografi yang tertulis di dalam abstrakperlu dilakukan koreksi

.lnformasi letak antar-fasa, yaitu tanpa terjadipelelehan daD terjadi pelelehan-resolidifikasi.lni adalah letak (posisi) penetrasi terdalamkontur temperatur liquidus, daD posisiterdalam kontur temperatur tersebut pernahmengalami pencapaian liquidus pada saatdilakukan penyinaran dengan menggunakanlaser

3. BAXTERs Natures 1531 316.(1944)4. NAnlANb Js Appls Phys.. 22. 1679.(1951).5. STRITrMATERs Go Js PEARSONs and G.

Cn ANIELSONs ProcX Iowa Acads Sci.. 64.466.(1957).

6. Re Ew TAYLOR and D. Fo SMITHs JoLess.Common Let.. 69283.(1964).

7. Jz P. HIERNAUT and Cw RONCHIs HighTemp..High ress.. 21.119.(1989).

8. RONCHIs Re BEUKERSS Hw HEINZs JJ PvHIER. AUTs and Rz SELFSLAGs Intv J.Thermophys.. 13. 1907.(1992).

9. Je P. HIERNAUTe Fs SAKUMAs and CaRONCHIs ligh.Temp..High Press.. 219 139.(1989).

10. KAROWs Proce Ints Sympffi Thermodyna-mics of fuclear Materials. Julichs FRG.January 29.February 2. 1979. Vol. I. p. 141.International Atomie Energy Ageney (1980).

11. R CAB ANNESe Cw Rs Acad. SciX Serie B.264.45 (1967).

12. Po Cs HELD and D. Rw WILDERs Js AmBCeramB Soc.. 52. 182.(1969).

286

Prosiding Presentasi llmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BArAN. Jakarta 18-19Maret 1996

Tabel-l Kapasitas basil penentuan kapasitas panas urania 2

KapasitasPanas(J/k2/K)

I Tem~~atur

I :3l~~3300350037003900410043004500470049005100530055005700

Temperatur(K)

KapasitasPanas(J/k2/K)

448390355335323316313313314318322328335343

5900610063006500670068007000720074007600780080008200

3S1361370380391396407418429441452463474

287