Karakterisasi Presipitat Ag! Pada (Ag!) 0, ,(AgPO.,)o... Dengan Teknik Hamburan Neutron Sebagai Fungsi Suhu (E. Kartini)

KARAKTERISASI PRESIPITAT AgI PADA (AgI)o7(AgPO3)o3DENGAN TEKNIK HAM BURAN NEUTRON '

SEBAGAI FUNGSI SUHU

E. KartiniPus/itbang Iptek Bahan, Badan Tenaga Nuk/ir Nasional,

PPTA Serpong, Tanggerang 15314

ABSTRAK

KARAKTERISASI PRESIPITAT AgI PADA(AgI)o.,(AgPOJo,JDENGANTEKNIKHAMBURANNEUTRON SEBAGAI FUNGSI SUHU. Gelas konduktor superionik (AgI)o,,<AgP°JO.3 telah dibuat melaJuimetoda pendinginan cepat. Pad a suhu ruang. struktur yang terjadi merupakan campuran antara gel as

(AgI)o.7(AgPOJo.3 clan presipitat kristalin ~-AgI. Secara insitu telah dipelajari perubahan struktur yang terjadi

pada saat pemanasan daTi suhu ruang sampai suhu diatas suhu rasa transisi ~-+CJ. AgI, dengan metoda hamburanneutron. Percobaan dilakukan dengan menggunakan High Resolution Powder Diffractometer (HRPD) pada NuclearResearch Reacto1; Chalk River Laboratory. Canada. Hasil percobaan menunjukkan adanya transisi ke rasa CJ.-AgI

pada suhu 435 K pada saat pemanasan, sedangkan pada saat pendinginan suhu transisi daTi rasa CJ.-+~ AgIdiperoleh pada suhu 415 K. Pada bagian gelas, yaitu pada puncak tajam difrusi pertama dengan daerahQ -0,7 A-I tampak adanya kristalisasi pada suhu sekitar 390 K, yang kemudian meleleh pada suhu 544 K, padasaat pemanasan. Pada penelitian ini telah diamati pula perubahan posisi yang terjadi baik pada puncu Braggmaupun pada puncak gelas selama proses ini berlangsung

Kala /,unci : Gelas konduktor superionik, presipitat, hamburan neutron

ABSTRACT

CHARACTERISATION OF THE AgI PRECIPITATE IN (Agl)o,,(AgP°Jo,3 BY NEUTRON SCAT-TERING TECHNIQUE AS A FUNCTION OF TEMPERATURE. The superionic conductor glass(AgI)o,,(AgPOJO] has been prepared by rapid quenching method. At ambient temperature the structure aremixture of glass and crystalline precipitate of ~-Agi. The temperature dependence of the structure has beenstudied trom room temperature up to the temperature above the glass transition temperature by using a HighResolution Powder Diffractometer (HRPD) at Nuclear Research Reactor, Chalk River Laboratory, Canada. Theresults show that there is a phase transition to a.-Agi at 435 K on heating, while on cooling the phase transition

from a.-+~ AgI was obtained at 415 K. In the glass part at Q -0.7 A-I, the first sharp diffraction peak (FSDP)becomes crystal at 390 K, followed by melts at 544 K. In this paper, the variation of Bragg and glass peak withthe temperature has also been observed during this process.

Key words: Superionic conductor glass, precipitate, neutron scattering

PENDAHULUANBahan gelas konduktor superionik adalah

padatan yang mempunyai konduktifitas ion sangat tinggiyaitu a> 10.2 S/cm pad a suhu ruang. Dengankeunggulannya ini, bahan superionik ban yak digunakandalam pembuatan set elektrokimia, sel bahan bakar,padatan elektrolit atau sensor [1-4]. Padatan elektrolitmemiliki keuntlmgaI1 dibanding dengan cairan elektrolityaitu bebas daTi kebocoran, kekurangan arus, juga lebihan1an dan mudah dibawa .Gelas elektmlit memiliki banyak

keuntungan daD kemudahan dibandingkan denganpadatan elektrolit berbasis keramik atau polikristal, yaitumemiliki sifat konduktifitas yang tinggi pacta suhu kaInar,bersifat isotropik, tidak memiliki batas butir, daerah

komposisi yang lebar selia mudah difabrikasi dan divariasibentuknya. Keunggulan sifat daTi konduktor superionikberbasis gelas (AgI)x(AgPOJ)l.x dibandingkan denganpadatan superionik lain, seperti AgI, terutamakonduktifitasnya tinggi pada hampir seluruh daerahtemperatur. Konduktifitas tinggi pada a.-AgI hanyadiperoleh pada suhu tinggi (> 147 DC) [5-7].

Hasil karakterisasi struktur secara mikroskopikbaik dengan metoda difraksi sinar-x dan hamburan neu-tron, menunjukkan bahwa cuplikan dalam keadaan amorfuntuk harga x < 0,55; dimana solidifikasi Agl ke dalamleburan AgPOJ terjadi. Untuk x > 0,55 terjadi presipitatAgI pacta matriks gelas, sehingga strukturnya adalah

1

Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal o/Materials Science

sebagian kristal daD sebagian gelas [8-13]. Pada makalahini akan diuraikan hasil penelitian gelas konduktor

superionik (AgI)o 7(AgPO1)O 1 pacta berbagai suhu. Pactasuhu mang struktur yang teQadi merupakan campuran

antara gelas (AgI)o.fAgPO3)o,3 dan presipitat kristalin f3-Agl. Perubahan struktur yang terjadi pacta saatpemanasan dati suhu mang sampai di alas suhu transisi

rasa f3~a AgI akan dipelajari secara in.\'itu, denganmetoda harnburan neutron, Percobaan dilakukan denganmenggunakan High Resolution Powder Diffractometer(HRPD) pada Nuclear Research Reactol; Chalk RiverLaboratory, Canada,

Vol. 1 No.3, Juni 2000, hal.. 1 -61SSN.. 1411-1098

,1.-1-1",;; @~ 0.'I I' "I, ,t'l D- 0 ~' '-, ""~ '. .I-, ': ..,-,,, .At' ,. ~ =, , I', ' , 1- '-D I Iij) r;:'\r_;-I-~ ,,'~'I :':," oi\;"\IJ';'\@1:!,:.;

,I-'. I::h ~ --' 'D,' '«;I \;J~1 0.D ~ Ia;I ~0 "'" po !' : "II'

,~ I '011 ' ,', .rj:"\ (j":'\ '. ", ~": 1 ~ Ij' r\.:.) ~.J- !-'I D' If' I ',I'

, '-" .I- Ir-' I ' I ',, ..." I.,- , " -,

1- ,"-"

~II-,I Ii' c~ , ~ -I-O'Oill!:} '!'" "o 0-1i:'\, ., , a' ..'., I.:.)O,"'I""j.O."-,.,-.., "'IfO' ,0.,- .., '.;-0-1 '. ".'..0 r fI'i:-'Ij ,. ,'. ,-a'I-O- '-0-'-', "I' \:..I ii' ., , , I .,. 0 , \ '. , , ,"" " ,. r I 0 f Ii":",.,o' ,"-I-O-t-'..", II I I oe;I~ I , ..

0(;:')~ II' ,,' c;I)~'" ~ A 11'" I 0

Gambar 1. Model konduksi superionik 'mixed electrolytetissue to amorphous AgI aggregate' daTi gelas

(AgI).(AgPO,),.. dengan komposisi AgI yang tinggi [16].TEORI

Pada umumnya gelas konduktor superionik terdiridari tiga komponen : pembentukjaringan gelas (a glassnetwork former), oksida Iogam (metal oxide) atau sulfida

logam (metal ,\'ulfide) yang berfungsi sebagai pengubahjaringan gelas, daD sisipan garam (dopant salt) sepertiAgi [1-4]. Pada penelitian ini telah dipilih keluarga amorf.S'ilver iodide-,\'ilver oxysalt electrolytes yang dibuatmelalui pendinginan cepat (rapid quenching) denganberbagai komposisi moI% AgJ-A~O- P 2°.1' dirnana A~Oadalah pembentuk gelas (a gla.S's former) terhadap oxysaltP 20~, dengan berbagai konsentrasi AgJ (dopant ,\'alt).Gelas konduktor superionik yang terbentuk adalah

(AgJ)x(AgPO,),.x.Pacta saat ini banyak perdebatan mengenai

beberapa hal, diantaranya mengenai struktur dati

komposisi (Ag1)x(AgPO,),.x.

(I) Mengenai anggapan bahwa acta dua populasi ionAg+ yang berbeda, yaitu ion-ion bebas yangberhubungan dengan AgJ seperti pacta kristalin (x-Agi dan ion-ion tak bebas yang terikat pada jaringanfosfat. Random site model [14] mengasumsikanbahwa tidak acta peIbedaan diantara komponen AgJ,tetapi mengusulkan adanya distribusi energi aktifasiuntuk proses difusi ion-ion Ag+, sedangkan clusterpercolation model [15] mengasumsikan adanyapembentukan mikro domain Ag1 pacta daerah

komposisi AgI yang tinggi.(2) Mengenai jumlah fraksi ion-ion Ag+ yang

berpartisipasi dalam proses daD mendominasikonduksi, ketika acta perbedaan.

(3) Mengenai struktur yang terbentuk ketika ion Ag+bebas terlokasi.

Kajian mengenai struktur daD gerakan dari ion-ion bebas telah dipelajari sebagai fenomena relaksasi

dengan light ,\'cattering, conductometric, dielectric,metoda mekanik dan lain-lain [13-15]. Metoda-metoda inimenjelaskan energi aktifasi dati konduktifitas ion-ion.Namun masih banyak rnasalah lain yang belum terungkap.

Gambar 1. menunjukkan salah satu skemarepresentasi dua dimensi dari struktur gelas(AgI)x(AgPO,),.x untuk komposisi AgI yang tinggi [16].

2

Secara alamiah daerah berisi hanya ion-ion Ag+ dan tterbentuk di dalam gelas seperti dalam gambar I, karenaAgPO3 memiliki struktur rantai dan tidak dapat banyakterdispersi di dalamnya. Region ill tentu saja tidak akanhadir pada komposisi AgI yang rendah, atau akan muculsebagian pada suatu komposisi, dan bertambah dengankenaikan komposisi AgI, sehingga pada akhirnya akanterjadi kristalisasi baik a, p, atau y-AgI pada komposisidi alas x=O,75 [4]. Dengan alasan ill, sangat diharapkanbahwa ion-ion Ag+ dikelilingi oleh ion-ion t yangmenunjukkan posisi tak teratur (disorder) sebagaimanapada kristalin a-AgI dan kurang lebih terlokasi padakeadaan yang sarna, dan ada hubungannya dengan

penurunan harga p-transisi gelas [16]. Nakayama dkk.[16], mengusulkan model struktur gelas tersebut, yaitusebagai 'mixed electrolyte tissue to amorphous Agi ag-gregate' daTi sudut pandang konduksi ionik karenaadanya ketidakteraturan posisi daTi ion-ion Ag+ dan re-gion daTi kumpulan amorfous AgI pada gelas dengankomposisi AgI yang tinggi. Uraian model tersebutsebagai berikut, yaitu konduksi ionik dapat diamatiwalaupun di dalam gelas AgP°3' Ini menunjukkan bahwasejumlah ketidakteraturan posisi ion-ion Ag+ hadir,walaupun di dalam gelas tanpa komponen AgI, tetapiharga energi aktifasi ~8. terlalu besar untuk derajatketidakteraturan secara makroskopis. Pada saatkomponen AgI ditambah, ion-ion Ag+ dan t menyisipdiantara jaringan gelas AgPO 3 dan keberadaan ion-ion tmengurangi besaran ~8.. Pada komposisi AgI yangrendah, semakin banYak daerah konduktif di dalam gelasyang membentuk sejenis lapisan elektrolit campuran terdiridaTi -P-O-, ion-ion t, dan Ag+ diantara jaringan gelas-p-o- dan tanpa ion-ion Ag+ yang dikelilingi oleh ion-ion I-. Masih dalam hal ini derajat ketidakteraturan ion-ion Ag+ masih terlalu kecil untuk diamati secaramakroskopis. JikajurnlahkomponenAgI mencapai suatukomposisi, biasanya xc~O,35, kumpulan amorfous AgImulai muncul di dalam lapisan pertama sebagai 'cluster',dan kemudian dengan penambahan komposisi AgIterbentuk sejenis texture daTi kumpulan amorfous AgI.Pada komposisi AgI yang tinggi, kedua ukuran daTikumpulan AgI dan fraksi daTi ion-ion Ag+ di dalam

Karakterisasi Presipitat AgI Pada (AgI)o,r(AgPO)o,..Dengan Teknik Hamburan Neutron Sebagai Fungsi Suhu (E, Kartini)

kumpulan, yaitu yang dikelilingi ion-ion 1", semakin jelasdan derajat ketidakteraturan juga bertambah karenaberkurangnya kedua harga 6.8. dan 6.8. Dalam hal ini,konduksi ionik didominasi oleh ion-ion Ag+ di dalamkumpulan amorfous AgI pacta daerah komposisi ini.Adapun sifat daTi ion-ion bebas Ag+ diperkirakanmendekati sifat daTi bulk amorfous AgI.

difraktogram tersebut akan dibagi menjadi tiga bagiandaerah Q, yaitu :1. untuk Q ~ 0,7 A-I, dimana terdapat puncak difraksi

tajam pertama,.untuk 1,5 A-I < Q < 3,5 A-I dimana terjadi presipitat

kristalin AgI padajaringan gelas (AgI)o,(AgPO,)o,3. untuk Q ~ 5,6 A-I dirnana puncak amorftampakjelaS;

dan berasal dari jaringan fosfat.

~ ;A9;)O,7;A9~O3;O,3' -." (~, ~e~an~sa'n-

2

TATAKERJA

U ntuk mengetahui lebih jauh sifat mikToskopik daribahan gelas konduktor superionik (AgI)o ,(AgP°J)o J telahdilakukan pengambilan data hamhuran neutronmenggunakan Difraktometer Neutron Resolusi Tinggi(HRPD). Berkas neutron polikromatis direfleksikanmenggunakan monokromator Si( 531) untuk mendapatkanpanjang gelombang monokromatis pacta 1,257 A. Secaraprinsip proses hamburan neutron yang terjadi bersifatelastik, dimana tidak terjadi perubahan energi pactacuplikan selama proses pengukuran, sehingga kita dapatmentransformasikan bentuk besaran sudut hamburan(28,) menjadi besaI"an perpindahan momentum (momen-tum /ran fer) melalui hubungan Q = 4n sin 8. IA. Hasil pola

struktur faktor bahan gelas biasanya dipresentasikansebagai hubungan cacahan neutron yang dihambur olehcuplikan terhadap jangkauan sudut hamburan (28) ataudengan besaran Q. Faktor struktur ini ditulis sebagai S(Q).

Percobaan dilakukan dengan menggunakanHRPD- pacta DUALSPEC-spectrometer, di Chalk RiverLaboratory. Canada. Pengukuran dilakukan pactabelbagai suhu mulai suhu kamar 300 K, dimana cuplikanberbentuk solid I gelas sampai pacta suhu 550 K di alassuhu transisi gelas. Digunakan multidetektorberjangkauan sudut 28 -6" sampai 86" ; dan panjanggelombang 1,257 A yang kemudian ditransfornlasimenjadi Q = 0,35 A-I sampai 6,55 A-I. Gelas yang

digunakan dalam percobaan berbentuk silinder, yangdimasukkan kedalam wadah vanadium. Digunakannyabahan vanadium ini karena tidak memberikan cacahanyang bersifat koheren terhadap hasil difraksi, sehinggapola yang diperoleh benar-benar berasa.l dari cuplikangel as. Tetapi tentu saja perlu dilakukan koreksi terhadapcacahan dari latar belakang, wadah vanadium, koefisienabsorbsi serta hamburan dari tungku pemanas

(furnace) [.1.1].

~ ~.-""-'544K"""-~~~-

II j

I ' I ' I ' I ' I '

11234561Q [1/A]

I '(AD:)O.;(AD~O3~O,31 ' I (b~ p~nd;ng;n.~

~~I

~I~I./' I

it:=0Co)

~IV

'u;C4000-oSt:

2000 ~

0-'~

ic~0~UIIV

'incQ)

'E

~~"'"" ~

~4000.,

2000

~"""A "544K"'--~'"""" ~

~~ .2 K -

~"""""'-" ' ~OO K "I

, I ' I ' I ' I ' I ' I ,1

0 1 2 3 4 5 8 7Q [1/A]

Gambar 2. Pola ditraksi neutron dari gelas konduktorsuperionik (AgI)o.,(AgPOJo.! pada berbagai suhu, pada saatpemanasan (a) clan pada saat pendinginan (b).

Variasi Puncak Tajam Difraksi Pertama(AgI)o,7(AgPO3)O,3 Terhadap Suhu

Fenomena barn yang terungkap pada penelitianini, adanya puncak difraksi tajam pertama (first sharp dif-fraction peak) pada daerah momentum transferQ -0,7 A-I dimana puncak ini tidak muncul pada gelastanpa doping (AgPO,). Puncak ini disebabkan adanyakorelasi struktur pada jangkauan orde menengah daTimicro-cluster Ag daD I yang terbentuk di dalam gelas[14-16]. Micro-cluster memiliki skala panjang (length,\'cale)d = 2n/Q--IO A daD panjang korelasi (correlation

length) at au periodisitas di dalam gelas , yaituD = 2/ ~Q -25 A, dimana Q dan ~Q beTturut-turut adalah

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 2 menWljukkan difrnktogram dati cuplikangelas konduktor superionik (AgI)o/AgPO,) 1 pacta

, 0,.

berbagai suhu, pacta saat pemanasan dan pendinginan.Pacta suhu ruang struktur yang terjadi merupakancampuran antara gelas (AgI)o /AgPO,)o, dan presipitatkristalin b-AgI. Hal ini telah dikonfirmasi dengan datastruktur kristal AgI pacta suhu ruang [10], dimana puncak-puncak Bragg bersesuaian baik intensitas maupunposisinya. Untuk memudahkan analisa selanjutnya, pola

3

Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal o/Materials Science

posisi dan lebar puncak difraksi pertama. Puncak iniberasaldari ikatan kovalen pacta jaringan fosfat PO 4 yangberbentuk rantai tetrahedral, yang melebar daDberfluktuasi karena adanya sisipan dari garam dopan Agl[16]. Secara ikatan kimia struktur kristal ini terdiri daTisatuan tetrahedral PO 4 yang membentuk jaringan (ran-dom network) yang berbagi dua sudut (bridgingoxygens- BO) di dalam gelas. Dna sudut lagi tidak terikat(Non-bridging oxygen -NBO), daD ikatan daTi rantaifosfat terjadi jika acta ikatan ionik oleh Ag+ pacta NBO.Adapun konduktifitas yang tinggi pacta gelas konduktorini, disebabkan rantai fosfat lebih menjauh karena jumlahion-ion Ag+ yang menjembatani dnaNon Bridging Oxy-gen (NBO) menurun, padahal secara keseluruhan rantaifosfat ini harus tetap. Model superionik konduktor gelasini telah dilakukan melalui simulasi dengan metoda Re-verse Monte CarloolehJ.D. Wicks dkk [15]. Padabagianini kami hanya akan menunjukkan perubahan sifat puncaktajam difraksi pertama ini terhadap perubahan suhu, yangbelum pemah diteliti sebelumnya.

Gambar 3a menul1iukkan intensitas FSDP sebagaifungsi daTi suhu baik pacta waktu pemanasan (heating)maupun pendinginan (cooling). Pacta saat pemanasan(simbol wajik penuh) daTi suhu ruang sampai 10 derajatdi atas suhu transisi gelas Tg -368 K [8], tidak terjadiperubahan intensitas, kemudian terjadi sedikit penurunan,yang dilanjutkan dengan kenaikan intensitas yang tajam( mencapai dua kali intensitas semula) pacta suhu 420 K,dimana pola difraksi masih dalam bentuk anIon (puncaklebar). Kemudian intensitas ini menurun dan kembali ke

Vol. 1 No.3. Juni 2000, hal.. 1 -6

ISSN.. 1411-1098

keadaan semula, sebelmn akhimya terjadi kristalisasi padagelas fosfat (lihat gambar 2 pada suhu 411 K). Kristalisasiini ditunjukkan dengan terbentuknya beberapa puncakBragg pacta daerah Q < 1,0 A-I. Secara independen dari

proses yang terjadi lainnya, salah satu puncak Bragg inikemudian intensitasnya bertambah, sebagaimanaditunjukkan pacta gambar 3b (harga intensitas sudahdikurangi cacahan latar belakang / amorf) dan mencapaipuncaknya pacta subu 473 K, sebelmn akhimya kristal ini"meleleh" pacta suhu 544 K. Sebagai bukti bahwa proses"kristalisasi" ini bukan hanya berasal daTi presipitat AgI,dapat ditunjukkan pacta gambar 2 untuk suhu 544 K.Puncak Bragg yang berasal dari presipitat AgI masih tetap

berada pacta fasa a-AgI, sedangkan puncak Bragg pactaQ < 1,0 meleleh, dan dalam keadaan cair melebar seperti

pacta keadaan gelas. Pacta saat pendinginan tidak teljadi"kristalisasi" pacta puncak ini, bentuknya tetap melebarseperti dalam keadaan amorf dan solidifikasi yang teljadicukup lambat, sehingga tidak terjadi pernbahan yang

signiflkan.Gambar 4 menul1jukkan posisi dari puncak difrnksi

tajam pertama sebagaimana diuraikan di atas, sebagaifungsi daTi subu. Pacta mulanya posisi FSDP terdapatpacta Q ~ 0,65 A-I kemudian 0,6 A-I daD terns menurun

sampai pacta 0,50 A -lpada saat intensitas puncak difraksiini naik dengan tajam. Posisi puncak kembali bergeser kearab Q yang lebih besar,yaitu 0,53 A-I sampai pactaakhirnya terjadi kristaIisasi. Puncak Bragg yang diamatidi sini terletak pada Q ~ 0,58 A-ldan tidak banyak bembah

pada saat terjadi pertumbuhan kristal, sampai akhimya

!. :. -~ ~ ' _I .I .I ' I -

(Agl)O,7(AgPO3)O,3 (b)

!

~Q. 0,60~Q

~InoX

~ 0,55c~~

tTxm

Kristalisasi .Pemanasan

l'I'I'IIF:~"'-:',-"u"FSDP (a)-

0,50

...0,70-tQ."'.; 0,60~~II"c:~ 0,50.~"Vi0

D. 0,40

<>+<>

..<>.~~<p

<>.!

<>!

t .Tg .Pemanasan I

(I- Pendinginan!I .I ' I .I ' I ' I I

300 350 400 450 500 550

Suhu [K]

Gambar 4. Variasi posisi puncak tajam difraksi pertama (FSDP)terhadap suhu. (a) menunjukkan pada saRi puncak tersebutdalam keadaan amorf (gel as / cairan) sedangkan (b)menunjukkan pertumbuhan kristal pada daerah tersebut.

.&

Karakterisasi Presipitat AgI Pada (AgI)07\ "°,1

kembali pacta posisi semula pacta saat kristal IlPerubahan drastis terjadi pacta suhu 411 K, saatdifrnksi -dengan tajam dan posisinya bergeserQ yang lebih kecil, mungkin karena adanya petrasa dari keadaan cairan superdingin menjadi kris1bagian gelas tersebut. Namun fenomena ini masidibuktikan dengan metoda percobaan lainnya.

IAgPO

Dengan ~

flencair.

puncak'kearahllbahan,al, padaih harus

Presipitat AgI Pada Gelas (AgI) o,(AgPO ), 3 0,3

Pacta bagian ini yang akan diamati adalahperubahan yang terjadi pada presipitat AgI di dalam gelas

jika diperlakukan pemanasan ataupun pendinginan.Daerahyang diamati berada padarentang 1,5 < Q < 3,5 A-I. Pacta gambar 2 pola difraksi yang terjadi pacta suhumang, menunjukkan adanya hamburan Bragg (Bragg

scattering) bertumpang-tindih (.\'uperimpose) denganbagian gelas (diffuse .\'cattering). Hal ini berarti strukturyang terjadi adalah campuran dati gelas (AgI)o tAgPO,)o,dan presipi tat kristalin AgI pacta 300 K. Anaiisa denganGSAS pada kristalin AgI murni menunjukkan komponenkristal terdiri dari 4% FCC dari fasa-y daD lainnya adalahfasa-p berbentuk hexagonal (wurtzite-type) [13], Fasa pstabil pada suhu mang dengan tekanan rendah, tetapibiasanya .5ample terdiri daTi sedikit campuran fasa-y [4].Puncak Bragg tajam terjadi daTi presipitat dan memilikiharga d-spacing sesuai dengan kristal AgI murni. Hal inimenunjukkan bahwa presipitat tersebut murni berasal dariAgI. Pada suhu 544 K pola difraksi menunjukkan fasa-(X(BCC) baik pada kristalin AgI murni maupun padapresipitatAgI di dalam gelas (AgI)otAgPO,)o,'

UntUk mengamati transisi rasa, dipilih variasi

"u;'-200c:~0u

100C)C) ~ . Emo.

Pemanasan ...~ D Pendinginan ; a-(2) )~ I I I I :T-aA I I I " "

c: T _Aa( a )~ 150 tJ .

~ ~~-'in 100c:Q)

c:

m

::t: ~"I:

50

!

<>0 ..

300 350 400 450 500 550

Suhu [K]

Gambar 5. Variasi intensitas (a) puncak Bragg b-( 1 0 0) clan(b) puncak Bragg a-(2 I 1) terhadap perubahan suhu, padasaat pemanasan clan pendinginan,

5

1'(~91)~.7(~gPO'3)O.~ T-;P~ I I '(b)I_-

0+'

Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal of Materials Science Vol. No.3, Juni 2000, hal: 1 -6

ISSN: 1411-1098

sebaliknya pacta saat pendinginan. Hal ini juga ijin melaksanakan program ini di Kanada. Penelitian inimenunjukkan adanya ekspansi termallinear pacta fasa-a dibiayai dengan anggaran RUT VI.I&2 (1998/2000) daDpacta suhu tinggi. National Science and Engineering Research Council

(NSERC), Canada.KESIMPULAN

P d k lab .. I h d.. k .DAFT AR ACUANa a ma a IllI te a lural an bagalmanakarakter struktur gelas konduktor superionik [I]. C.A. ANGELL" .-

(AgI)o.!AgPO3)O.3 yang merupakan campuran dari W3sebagian gelas daD sebagian presipitat dari kristalin AgI. [2]. T. MINAMI, Journal Non-Cryst. Solids 95 & 96Pacta daerah sudut hamburan rendah atau pacta harga (1987) 107momentum transfer Q -0,7 A-I terdapat puncak tajam [3]. M.D. INGRAM, Phys. Chern. Glasses 28 (1987)difraksi pertama (FSDP) yang berasal darijangkauan orde 215menengah, karena adanya sisipan AgI yang membentuk [4]. S. W. MARTIN, J. Am. Ceram. Soc. 74(1991)1767microcluster di dalamnya. FSDP ini menunjukkan [5]. E. KARTINI, , T. PRIY ANTO, S. YUSUF,perubahan terhadap suhu, dimana terjadi kenaikan N. INDAYANINGSIH, andM.F. COLLINS, Cana-intensitas yang sangat tajam, menunm kembali, daD diikuti dian Association of Physicist Congress, Water-dengan terjadinya kristalisasi dari jaringan fosfat. Suhu 100, Canada, 16-17 June 1998lebur juga diperoleh pacta 544 K, dimana seluruh puncak [6]. E. KARTINI, M.F. COLLINS, T. PRIY ANTO, S.Bragg dari kristalisasi bagian gelas ini "melebur" kembali Yusuf, N. INDA Y ANINGSIH, E.C. SVENSSON,menjadi puncak lebar (amorphous) pacta rasa cairan. I. SW AINSON, and S.J. KENNEDY, Gordon Re-

Pacta bagian presipitat AgI, telah ditunjukkan search Conference on "Disorder in Materials n,adanya transisi dari rasa bU a saat pemanasan pacta Colby Sawyer, New London, New Hampshire, USA,suhu 435 K, daD transisi rasa aU b pacta suhu 415 K. 19-24 July 98

ProsesinidiamatimelaluipuncakBragg(100)padafasa [7]. S. YUSUF, E. KARTINI, T. PRIYANTO daDb, daD puncak Bragg (2 I 1) pacta rasa a. Analogi dengan N. INDA Y ANINGSIH, Prosiding Seminarproses ini, transisi rasa b.'a terjadi pula pacta kristalin Nasional Kimia Anorganik V, ISSN:1410-8313,murni AgI, pacta saat pemanasan daD pendinginan, pacta Yogyakarta, 8-9 Maret (1999)suhu berturut-turut 438 K daD 410 K untuk posisi puncak [8]. E. KARTINI, LaporanAkhirRUT VI.l (1998/1999)Bragg yang sarna [13]. Hal ini menunjukkan bahwa [9]. E. KARTINI, M.F. COLLINS, T. PRIYANTO,presipitat yang terjadi, tidak lain berasal dari AgI. Adapun S. YUSUF, I. SUMIRAT, E. PANJAITAN,

bergesemyaposisipuncakBraggkearahsuduthamburan N. INDAYANINGSIH, S.J. KENNEDY andyang lebih kecil pacta saat pemanasan, menunjukkan E.C. SVENSSON, Physics Journal of the Indone-terjadinya ekspansi termallinear walaupun tidak terlalu sian Physical Society, 2,2 (1999) 16.signiflkan. [10]. E. KARTINI,LaporanAkhirRUT VI.2 (1999/2<XX»

Secara umum dari hasil percobaan pacta gelas [11]. E. KARTINI, T. PRIYANTO, S. YUSUSF,konduktor superionik (AgI)o,!AgPO3)o.3 dengan SETIAWAN, H. M. RAHARDJO, N.hamburan neutron, memiliki banyak hal untuk dicermati. INDA Y ANINGSIH and S.J. KENNEDY, ProsidingKemudahan percobaan yang dilakukan secara insitu, Pertemuan /lmiah Sains Materi III (1998) 218-221memperkaya hal tersebut, karena pacta saat bersamaan 1 [12]. E. KARTINI, M.F. COLLINS, T. PRIY ANTO,simultan berbagai proses terjadi, yang menunjukkan S. YUSUF, E.C. SVENSSON, S.J. KENNEDY, Physi-berbagai sifat fisis, termal maupun struktur baik dari cal Review B 61 (2<XX» 1036-1042bagian gelas maupun bagian presipitat AgI. Hal ini [13]. E. KARTINI, M.F. COLLINS, E.C. SVENSSON,dimungkinkan karena untuk setiap vola difraksi pacta suhu S.J. KENNEDY, European Conference on Neutrontertentu, dapat diukur hanya dalam waktu duajam untuk Scattering 1999, Budapest, Hungary (1-4 Septem-seluruh daerah sudut hamburan. ber 1999) and Physica B .276-278 (2000) 442-443

[14]. A. HALLBRUCKER and G.P. JOHARI, Phys. Olem.UCAPAN TERIMA KASIH Glasses 30(1989) 211.

[15]. J.D. WICKS, L. BORJESSON, G. BUSHNElL-WYE,W.S. HOWELLS and R.L. MCGREEVY, PhysicaScripta 157 (1998)127.

.M. NAKAYAMA, M. HANAYA, A. HATATE,M. OGUNI, Journal of Non-Crystalline Solids, 172-174 (1994) 1252.

Ann. Rev. Phys. Chern. 43 (1992)

Penulis mengucapkan terimakasih kepada Prof. Dr.M.F. Collins, atas bimbingan selama penulismelaksanakan program postdoctoral di Dept. of Physics [16]McMaster University, Canada. Dr Eric Svensson ataskesempatan melakukan eksperimen di Chalk River Labo-ratory. Drs. Saiful Y usuf M. T. dan Drs. Trihardi PriyantoM. T., P3IB Batan, atas bantuan persediaan cuplikan gelas.Kepala P3IB dan Kepala Balai Spektrometri, BAT AN, atas

6