Prosiding Pertemuan dan Presentasi I/miahP3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15 Ju/i 1999 Buku II 21

IIKARAKTERISASI KONDUKTIVITAS PANAS SERBUKURANIUM DIOKSIDA DENGAN SKANING KALORD IFEREN SIAL

Sugondo, AsIina Ginting, Dian AngrainiP2TBDU-BATAN. Kawasan PUSPIPTEK. Serpondg. Tangerang

ABSTRAK

KARAKTERISASI KONDUKTIVITAS PANAS SERBUK URANIUM DIOKSIDA DENGANSKANING KALOR DIFERENSIAL. Salah satu luaran DSC ialah panas jenis spesifik(CP).Berdasarkan data Cp dan difusi panas fonon atau kinetika gas maka dapat ditentukankonduktivitas panas UO2. Serbuk cuplikan berasal daTi produk Eldorado sebanyak 150 mgdimasukkan ke da/am Blat uji DSC Interval suhu skaning antara 25-400 DC. Pada interval suhutersebut diperoleh konduktivitas panas UO2 antara 8, 5422E-5-6, 6029E-5 Wcm-1 K1, harga inidiperoleh dengan pendekatan difusi panas fonon. Harga konduktivitas panas antara 5,0672E-5-3,9169E-5, diperoleh dengan pendekatan kinetika gas. Konduktivitas panas UO2 lebih rendahjika dibandingkan dengan konduktivitas panas U308 sebesar 1, 4538E-4-3, 3536E-5 Wcm-1 K1dan lebih rendah juga jika dibandingkan dengan konduktivitas panas UAI3 sebesar 9,7037E-1-1,9492 Wcm-1 K1. Konduktivitas oksida seramik (UO2 dan U308) lebih rendah jika dibandingkandengan konduktivitas logam (UAI3). Pada interval suhu antara 25-400 DC konduktivitas UO2 danU308 turun dengan kenaikan suhu dan untuk UAI3 naik dengan kenaikan suhu.

ABSTRACT

HEA T CONDUCTIVITY CHARACTERIZA TION OF URANIUM DIOXIDE BY DEFfE~_Ef!TIALSCANNING CALOR. One of the DSC out put is s~~~t_qgpa.city (Cp). Based on the heatdifusion of phonons or gas kinetics, then it can be measured the thennal conductivity of UO2.The powder sample is a product of Eldorado. In amount of 150 mg sample was put into thecrusible, scanning temperature was 25-40d'c. In between the temperature interval, it is foundthat the heat conductivity of UO2 was 8. 5422 E-5 -6.029 E-5 W cm-1 k-l, this value wascalculated using heat diffusion. the value of conductivity of U308 in between 5-0672 E-5 -

3.9169 E-5 was calculated using kinetics of gas. Heat conductivity of UO2 were smaller thanheat conductivity of U308 in value of 1.4538 E-4 -3.3536 E-5 W cm-1 k-1 and far smaller if it iscompared to heat conductivity of metals (UAI3). In the temperature interval of 25-40ifc, theheat conductivity of UO2 and U308 is going down with increasing temperature, while UAI3 is

going up.

PENDAHULUANnuklir konduktivitas panas dinyatakan dalam, W m-1.C-I (2.3). Watt adalah jumlah tenaga daD m adalahjarak yang ditempuh untuk perpindahan tenaga.Melihat perbedaan satuan tersebut maka pactaelemen bakar nukir yang diperhatikan adalah lajuperpindahan panas atau tenaga pacta suatu jaraktertentu, sedangkan fluks aliran panas tidak

diperhatikan.Metoda karakterisasi konduktivitas panas

serbuk dapat dilakukan dengan metoda berikut :Pemanasan langsung, metoda ini mempunyaikeuntungan yaitu dapat mengamati perbedaan suhu

(/1 T) secara langsung. Sedangkan kelemahannyaialah adanya rongga diantara serbuk daD jikapenentuannya pacta suhu tinggi maka secara teknismengalami kesulitan alat.

V onduktivitas panas adalah salah satu.r\..karakteristik termal serbuk uranium dioksida(UO2)' Karakterisasi konduktivitas termal serbukUO2 perlu dilakukan sebelum proses lebih jauhuntuk elemen bakar nuklir, sebab perbedaan nilaikonduktivitas panas serbuk tidak beda jauh dengankonduktivitas panas pelet matang. Karakteristikkonduktivitas panas pelet menentukan gradien suhuelemen bakar di dalam reaktor.

Konduktivitas panas (k) adalah laju alirpanas pacta bahan dan dinyatakan dalam satuan calS-I cm-2 0 C-I cmol(I). Kalori adalah jumlah panas, cm2

adalah tampang lintang perpindahan panas, dan cmadalah jarak yang ditempuh. Dalam elemen bakar

Prosiding Pertemuan danPresentasi IlmiahP3TM-BA TAN, Yogyakarta 14 -15 Juli 199922 Buku II

Metoda laser yaitu dengan menentukan difusipanas, metoda ini mempunyai keuntungan dapatmenentukan konduktivitas panas pacta suhu tinggidan pacta titik yang rapat, sedangkan kesulitannyaterletak pacta pengadaan alat.

Berdasarkan kemampuan dan peralatanyang acta dicoba penentuan konduktivitas panasdengan menentukan panas jenis Spesifik (Cp)melalui Skaning Kalor Diferensial(DSC). Salah satuluaran DSC ialah panas jenis spesifik danselanjutnya dikorelasikan dengan konduktivitaspanas.

Konduktivitas dalam seramik dikendalikanoleh fonon. Partikel ini bergerak dari tempat panasmenuju tempat dingin. Dalam perjalanannya secaragelombang mengalami tumbukan dengan partikellain dan dengan atom. Pengerakan fonon inidihitung berdasarkan teori kinetika gas. Dari teorigas ini diperoleh bahwa konduktivitas panassebanding dengan kapasitas panas fonon ( C )kecepatan fonon (v) dan jarak rata-rata yan~ dilaluifonon (I), dihasilkan formula sebagai berikut 5):

k::: 1/3 Cp v I p (2)

TEORIKeterangan:k = konduktivitas panas, Wcm-1 K-1v = kecepatan gerak fonon, cm S-1I = jarak tempuh fonon, cma = konstanta difusivitas panas, cm2s-p = densitas, 9 cm-3Cp = panas jenis spesifik, Jg-IK-1

TATA KERJA

Disiapkan 6 buah krusibel aluminumkosong dan dilakukan pengukuran sebanyak 3 tahapdengan 2 buah krusibel setiap tahap pengukuran.Krusibel yang satu digunakan sebagai pembandingdan krusibel yang lain digunakan sebagai wadahsampel. Tahap pertama dilakukan pengukuranterhadap krusibel aluminum kosOQg yang dianggapsebagai blangko. Pengukuran tahap kedua dilakukanterhadap krusibel aluminum kosong d;m krusibelyang berisi standar Al2O3 seberat 70 mg daDpengukuran tahap ketiga dilakukan terhadapkrusibel aluminum kosong dan U02. Ruang tungkuDSG dialiri argon dengan tekanan 2,5 mbar.Skaning analisis kalor dilakukan antara suhu 30°Csampai dengan 1000 °c dengan laju pemanasan 10°C/menit.

Korelasi difusi tennal (aT) dengankonduktivitas tennal (k) adalah sebagai berikut(4).

K=apCp (1)

keterangank = konduktivitas panas, Wcm-1 K-1a = konstanta difusivitas panas, cm2 S-1p = densitas, 9 cm-3Cp = panas jenis spesifik, Jg-1K-1

Jumlah energi yang pindah ditentukan olehjumlah energi yang tersedia, pembawa panas dalambahan, daD jumlah energi yang diserap. Jumlah

energi yang tersedia merupakan fungsi kapasitaspanas. Sebagai pembawa panas adalah elektron ataufonon. Dalam logam elektron lebih dominansedangkan dalam seramik adalah fonon. Menurut

Planck, fonon ekivalen dengan energi gelombangterkwantisasi. Energi yang diserap merupakanfungsi hamburan daD ekivalen dengan jarakgelombang kisi. Vibrasi daD jarak gelombang kisimerupakan fungsi daTi pada kerapatan bahan(densitas ballaD). Vibrasi daD jarak gelombang kisiadalah parameter utama yang menentukan difusienergi panas. Dengan demikian maka konduktivitas

panas berbanding langsung dengan difusi panas (a),

denistas bahan (p), daD panasjenis bahan (Cp).Di dalam logam sebagai pembawa panas

adalah elektron ikatari logam atau elektron Fenni.Karena elektronini bebas daD mudah bergerak maka

konduktivitas panas logam relatif besar. Dengan

adanya pemadu dapat mereduksi konduktivitastennal dalam logam. Sedangkan dalam seramiksebagai pembawa muatan adalah fonon dan radiasi.Kinetika fonon ditentukan oleh vibrasi elastis atomatau molekul di dalam kisi kristal. Di sampingstruktur kristal, unsur penyusun juga menentukanbesar k~cibiya konduktivitas panas. Misal BeO, SiCdaD B4C mempunyai konduktivitas panas lebih

besar dibandingkan dengan U02 daD Th02. Sebabselisih berat atom u-o daD Th-O lebih besar

dibandingkan dengan Be-O,Si-c, daD B-C.

HASIL DAN BAHASAN

Panas jenis 002 spesifIk produk"Eldorado" luaran DSC terlihat pada Gambar-l datapanas jenis ini sebagai dasar perhitungankonudktivitas panas dengan menggunakan formula-1. Densitas U02 diperoleh dari sertifIkat sebesar10.66 g/cc. Konstanta difusi panas diperoleh darireferensi-4 sebesar 1.537 E-4 cm2 S-I. Panas jenisspesifIk dari Gambar-l sebagai fun:gsi suhu adalahCp = 4.299 E-I-5, B 4 E-4T~I.997 E 4 Jg -IK-1

Jika dimasukkan suhu sebesar 323 K(50°C) maka diperoleh Cp sebesar 5,2136E-2J/gK.Nilai ini jika dimasukkan ke dalam formula-l makadiperoleh k = 1.537 E-4 cm2s.1 x 10.66 gcm3 oX.0,052136 J g-1 K-1 = 8,5422 E-5 W cm-IK-1

Sugondo,dkkKimia, NuklirISSN 0216-3128

Hasil perhitungan selengkapnya ditabulasikan padaTabell.

Tabell Konduktivitas panasUO2

Perhitungan konduktivitas yangberdasarkan teori kinetik sesuai dengan persamaan-2. Kecepatan fonon diasumsikan sebagai kecepatansuara dalam bahan keramik sebesar 5 x 103 cm sol.Cp yang dipakai adalah Cp luaran DSC. Jadikonduktivitas panas adalahkZ98k = (1/3) x 0,052136 J gol K-I x 0,005 cm S.I x(5.4705 E-8) cm x (10.66) g cm03 = 5.0672 E-5 W

-I K -Icm

Keterangan1=5.4705 1008 cm, kontanta kisi kristal (3)

v = 5xl03 cm sol, kecepatan suara dalam bahan(5)p = 10.66g cm-3, sertiflkatHasil perhitungan selengkapnya untuk UOztercantum dalam T~bel -1

Dari dua pendekatan perhitungan panasyaitu dengan difusi panas clan kecepatan partikel,terlihat ada perbedaan hasil perhitungan. Perbedaanini terletak pada asumsi partikel yang dianalisis.Pacta teori difusi partikel yang dianalisis adalahpartikel fonon sinar laser. Pada teori kinetik partikelyang dianalisis adalah partikel gas. Hasilperhitungan menunjukkan bahwa hasilkonduktivitas panas daTi teori difusi lebih besar jikadibandingkan dengan hasil daTi teori kinetik.

Pada suhu rendah lebih kecil 423 Kkonduktivitas panas UOz naik seiring dengan suhu.Pada suhu tersebut vibrasi kisi belum berarti

terhadap pergerakan partikel. Sehingga pergerakanpartikel daTi tempat panas menuju tempat dingintidak banyak terhambat.

Pada suhu lebih besar 423 K konduktivitascenderung turun dengan suhu, sebab vibrasi kisimulai mengganggu pergerakan fonon daTi tempatpanas menuju tempat dingin. Pada suhu ini belummencapai tingkat tenaga elektron Fermi clan sebagaiakibatnya perpindahan panas masih dikendalikanoleh fonon clan vibrasi elastis, clan bukandikendalikan oleh elektron bebas.

Fw' _0: ..~.~- ~M"'O...AIm"~ Cp om """' co. ..O,~

0,"

0,55

0;5

0,"

0,'

0;35

0,3

0,25

0,2

0,"

0,10,05 .

Tabel2 Konduktivitas panasUJOs dan U AIJ~UAI3 W/cm K

9.7037 E-1i 9.6055E-11.0077 E-11.1108 E-1

1.24751.40561.57781.76001.9492

k U30aW/cm K

1.4538 E-41.9083 E-42.3067 E-42.2777 E-41.9920 E-41.5431 E-49.8511 E-53.51815 E-53.3536 E-5

Cp U30SJ -1 k-1

1.5651 E-12.0543 E-12.4832 E-12.4520 E-12.1445 E-11.6612 E-11.0605 E-13.7874 E-23.6103 E-2

-Cp UAI3 Ir=-lk-1

3.7088 E-13.6713 E-11i 3.8516 E-1 \

4.2457E-14.7680 E-15.3721 E-16.0306 E-1

6.7269E-117.4~1~-1-

SUHUK

298323373423473523573623673

Cp T.c/1"l (J'(oK)..,,"'£-,)42£-C-'--..,..-""

~

..; -+-- --+--

25 00 75 100 125 100 175 200 225 250 275 300 325 300 375 400 425

Gambar-I: Panasjenis VOl

Konduktivitas p.anas UO2 (5.0672 &5 -3.9169 E-5W/cmK/298-673 K) lebih kecildibandingkan dengan konduktivitas panas U3Os(1.4538 E-4 -3.3536 E-5 W/cmK). Dapat dilihat

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IlmiahP3TM-BA TAN, Yogyakarta 14 -15 Juli 199924 Buku II

Uranium Dioxide at 670-1270 k, Journal ofNuclear Materials, vol 47, No. 31-42, North-Holland Publishing Co, Amsterdam, 1973, p 31-42.

2. RICHERSON D.W, Modem CeramicEngineering, Marcel Dekker, INC, New York,1982, P38

3. CAHN R.W., HAASEN P., and KRAMMERE.I., Oxides Fuels, vol 10 A, VCH VerlagesellSchaft mbH, PI 15.

4. ORA YES H. W., Nuclear Fuel ManagementJohn Wiley & Sons, New york, PI89

5. KITTEL C, Introduction to solid state physics,4d1 ed,John Wiley & Sons, Inc, New York 1971,PI99-265.

TANYA JAWAB

dari harga Cp U02 lebih kecil jika dibandingkandengan harga Cp U3O8. Oitinjau dari parameter kisiuntuk U02 sebesar 5.4705 E-8 cm clan U3O8 sebesar6.715 E-8 cm berarti jalan bebas U3O8 fonon lebihbesar jika dibandingkan dengan U02.

Kedua konduktivitas panas tersebut jauhlebih kecil jika dibandingkan dengan konduktivitaspanas jenis pactum logam, di sini yangdibandingkan adalah UAI3. Senyawa ini mempunyaiharga konduktivitas panas sebesar (9.7037 E-l -1.9492W/cmK/298-673 K). Konduktivitas panaspada logam dikendalikan oleh pergerakkan elektronFermi. Pergerakkan elektron lebih cepat jikadibandingkan dengan pergerakan fonon. Kecepatanelektron sebesar 2.02 E-8 cm S-I dan kecepatanfonon sebesar 5 x 103 cm S-I. Oiasumsikan jaraktemp\lh fonon sebesar parameter kisi dan jaraktemp\lh elektron sebesar kecepatan dikalikan waktutumbukan. Jarak tempuh fonon dalam UAl3 sebesar5.7143 E.,9 cm lebih keciljika dibandingkan denganjarak tempuh fonon dalam U02. Jadi jelas bahwakonduktivitas panas seramik (U02 atau U3O8) lebihkecil jika dibandingkan dengan konduktivitas panaslogam, yaitu (U AI3).

Dari data di atas dapat diperkirakan bahwaperbaikan kwalitas konduktivitas panas mampudiperbaiki melalui penyempurnaan struktur kristaldengan mengurangi cacat kristal dan meningkatkanfaktor paking atomis (Atomic packing factor)dengan demikian maka densitas U02 diusahakanmendekati densitas teoritis dan biasanya sekitar95%. Selain dengan penyempurnaan kristal,konduktivitas dapat diperbaiki dengan penambahanunsur kelumit (additives) yang inempunyaikondUktivitas lebih besar.

KESIMPULAN

a. Konduktivitas panas V02 dapat ditentukandengan DSC pada interval suhu antara 298-673K, diperoleh konduktivitas panas sebesar8;5422E-5-6,6029E-5 Wcm-1K'-1 melaluipendekatan konstanta difusi dan 5,0672E-5-3,9 I 69E-5 Wcm-lK-1 melalui pendekatankinetika gas.

b. KondUktivitas panas U02 lebih kecil jikadibandingkan dengan kondUktivitas panas V3O8dan VAI3.

c. KondUktivitas panas seramik menurun dengankenaikan suhu (298-673K) sedangkan naik untuklogam VAI3.

Darwis Isnaini :» Dari tabel2 pada suhu 29S"K, harga k untuk

U3O8 = 1,45 x 10-4 W/cm"K = 0,0145 W/m"K,padahal yang dipakai oleh RSG k U3O8 = 0,13W/m"K atau lOx lipat. Apa komentar anda?

Sugondo:..}. Pada pengukuran dipakai serb uk UjOa don

pada bahan bakar UjOa dibentukmatrik ataupartikel UjOa dianggap partikel masif Jadiperbedaan tersebut terletak pada jarakantarpartikel serbuk di pengukuran dan untukkoreksiperlu dibuat sam pel padat va].

Sahat Simbolon :» Mengapa Cp U02 lebih kecil daripada U3O8?'

Padahal o/u pada U02 = 2sedang U3O8 = 2,66.

Sugondo:..}. Konduktivitas panas tidak hanya ditinjau

dari o/u tetapi kisi kristal. Kisi kristal UjOa< UO] sehingga jarak tempuh di UjOa <VOl, maka konduktivitas UjOa > VOl.

Djoko Sardjono :» Anda meneliti konduktivitas panas U02 dengan

SKDpada < 1000"C, apakah data penelitian bisamerepresentasikan kondisi yang sesungguhnya,mengingat titik lebur U02 sekitar 1000"C?

Sugondo:..}. Suhu 40(j'C adalah suhu kemampuan olaf.

suhu lasa keramik VOl. Jadi suhu 400"Cadalah suhu dimana UO] masih bersifatkeramik, sedangkan suhu yang lebih besarkemungkinan UO] sudah bersifat elektrolit.Pada suhu 40(j'C memang belum mencapaisasaran suhu operasi reaktor.

DAFTAR PUSTAKA

GOLD SMITH L.A and DOUGLAS I.A.M,Measurements of the Thermal Conductivity of

Sugondo,dkkISSN 0216-3128 Kimia Nuklir

,.

Bambang Supardiyono :» Perlu dicantumkan nilai ketidakpastian

perhitungan sehingga dapat diketahui akurasibasil perhitungan konduktivitas panas (K).

Sugondo:-<>- Nilai ketidakpastian dapat dilihat dari harga

?, untuk UO2 pada gambar-l, U3O8 padagambar-2, dan UAlx pada gambar-3.

Sugondo,dkk Kimia Nluklir ISSN 0216-3128