Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

IDENTIFIKASI FASE KRISTALIN BAHAN PADUAN ZrNbMoGeDENGAN METODE DIFRAKSI DAN ANALISIS RIETVELD

ParikinPusat Teknologi Bahan Industri Nuklir, BATAN, Serpong

e-mail: ptbin@batan.go.id

ABSTRAK

IDENTIFIKASI FASE KRISTALIN BAHAN PADUAN ZrNbMoGe DENGAN METODE

DIFRAKSI DAN ANALISIS RIETVELD. Identifikasi fase kristalin paduan ZrNbMoGe dengan metodedifraksi dan analisis Rietveld telah dilakukan di PTBIN-BA TAN. Paduan berbasis zirkonium ini telah

dikembangkan sebagai kandidat bahan struktur kelongsong elemen bakar nuklir, yang memilikikekerasan cukup ekstrim. Struktur kristal zirkonium berbentuk heksagonal (hcp), dengan panjang jari­jari atom dopan (Nb, Mo, Ge) hampir sama. Proses peleburan dilakukan untuk membentuk senyawaintermetalik yang baru dalam sistem ZrNbMoGe. Sintesis dilakukan dengan proses peleburan ataumelelehkan bahan baku (raw materials) Zr, Nb, Mo, Ge dengan menggunakan tungku busur listrik (arcmelting furnace) pada temperatur 1850°C dengan atmosfir gas argon di PTNBR-Bandung. Spesimendiperlakukan 5 kali pelelehan (flapping). Sebuah spesimen dengan komposisi unsur 95,95%Zr, 2,02%Nb, 1,01 % Mo, dan 1,02% Ge (% berat) diperoleh dari proses sintesis. Karakterisasi dilakukan untukmengetahui struktur kristal paduan baru tersebut dengan difraktometer sinar-X. Data difraktogram sinar­X memperlihatkan bahwa struktur kristal paduan zirkonium baru adalah hcp dengan parameter kisia=3,23A. b=3,23A dan c=5,14A, tetapi muncul puncak baru di sekitar sudut 20=33,60° dan 20=34,30°.Analisis Rietveld menunjukkan proses presipitasi ZrM02 dan Zr3Ge terbentuk. Bentuk struktur kristalpresipitat pertama adalah kubus pusat badan dengan parameter kisi a=7,59A dan kedua adalahtetragonal dengan parameter kisi a=11 ,07A. b=11,07 A dan c=5,47 A. Identifikasi presipitat ZrM02 danZr3Ge masih dalam diskusi yang cukup serius sehingga perlu penelitian lebih lanjut.

Kata kunci: struktur kristal, paduan ZrNbMoGe, presipitat.

ABSTRACT

IDENTIFICATION OF CRYSTALLINE PHASES OF ZrNbMoGe ALLOY BY USING

DIFFRACTION METHOD AND RIETVELD ANALYSIS. Identification of crystalline phases ofZrNbMoGe alloy by using diffraction method and Rietveld analysis has been performed in PTBIN­BATAN. This zirconium base alloys have been developed as a candidate of the structural materials ofcladding of nuclear fuel elements. The closed packed hexagonal of zirconium with the atomic radius ofdopants (Nb, Mo, Ge) is almost similar. The melting process is conducted to form a new intermetallic inthe (ZrNbMoGe) system. A sample with a composition of about 95.95%Zr, 2.02 %Nb, 1.01% Mo, and1.02% Ge (%wt) of Ge was synthesized in the preparation. The raw materials; Zr, Nb, Mo, Ge weremelted at 1850°C in argon atmosphere using arc-melting furnace in PTNBR-Bandung. Sample wasremelted five times (flapping). The structures are characterized by using X-ray diffractometer. Thediffraction patterns show that the new zirconium alloys are hcp with the lattice parameter of a=3,23A,b=3,23A and c=5,14A. Two peaks were observed in the diffraction profiles of about angle 20=33,50° and20=34,30°, indicating the formation of precipitation of ZrM02 and Zr3Ge in the samples. The former isbody centered cubic with lattice parameter of a=7,59A and the last is tetragonal with the latticeparameter of a=11,07A. b=11 ,07A and c=5,47A. Identification of ZrMo2 and Zr3Ge precipitates are beingseriously discussed and need further research.

Key words: crystal structure, ZrNbMoGe alloy, precipitate.

411

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

BABI PENDAHULUAN

1.1. Latar Belakang Masalah

ISSN 2087-8079

Penelitian ini merupakan sebagian dari penelitian pembuatan dan karakterisasiprototipe kelongsong bahan bakar nuklir paduan ZrMoNbGe dengan metode rol-Ias yangtelah dilakukan di PTBIN BATAN. Fenomena menarik dari persenyawaan intermetalikZrMoNbGe adalah terbentuk struktur kristal baru hasil pertukaran atom-atom penyusunbahan paduano Struktur kristal baru ini memiliki struktur sama atau berbeda (diffusedstructure) dari struktur kristal induk atau matriks (zirkonium). Struktur kristal yang terbentukberagam, diantaranya dipengaruhi oleh prosentase komposisi penambahan unsur dan tingkatkelarutan pad at (solid-solubility) dalam bahan. Struktur kristal baru menjadi bagian minor dandapat membentuk presipitat [1], oleh karena unsur yang ditambahkan hanya sekitar 1 - 2%berat bahan. Ketika senyawa intermetalik ini tumbuh dalam lapisan difusi, kristal eenderungtumbuh ke arah bidang tertentu, akibat pengaruh substrat induk sebagai pancingan awal ataukomposisi yang mendominasi bahan, seperti pada kasus peleburan (melting) dan pelapisan(coating) [2].

Karakterisasi dengan metode difraksi dan analisis Rietveld ini dilakukan untukmengidentifikasi struktur kristal bahan paduan baru berbasis zirkonium. Masalah yangdianalisis dalam penelitian ini adalah parameter kisi struktur kristal induk dan fase presipitatpaduan sistem ZrNbMoGe hasil sintesis menggunakan tungku busur listrik (arc meltingfurnace) yang dilakukan di PTNBR-BATAN Bandung, apakah ada perbedaan yang signifikanantara zirkonium mumi dengan paduan baru yang disintesis.

1.2. Tujuan dan Manfaat Penelitian

Tujuan penelitian ini adalah untuk mengetahui bentuk struktur kristal dan fasepresipitat paduan ZrMoNbGe yang dapat berpengaruh pad a sifat atau karakteristik bahan.Pemanfaatan bahan yang telah disintesis di laboratorium PTBIN dan PTNBR-BATAN iniadalah dalam rangka pembuatan prototipe kelongsong bahan bakar dengan metode rol-Iassebagai pengembangan teknologi bahan bakar nuklir untuk mendukung pembangunansarana infrastruktur energi nasional melalui pengoperasian Pembangkit Listrik Tenaga Nuklir.

1.3. Ruang Lingkup Penelitian

Paduan ZrMoNbGe disintesis dari eampuran unsur Zr, Nb, Mo dan Ge denganpersentase berat tertentu (0,5 - 2%) yang dilelehkan dalam tungku peleburan vakum tinggibertemperatur di atas temperatur eair zirkonium 1830°C, hingga menjadi bentuk ingot.Peleburan ulang (remelting) ingot hasil langkah pertama menggunakan tungku busur listrik,sebanyak 5 kali hingga diperoleh ingot logam paduan ZrNbMoGe.

Penambahan unsur lain dengan keunggulan sifat yang ingin dimuneulkan dalampaduan intermetalik merupakan tujuan utama mensintesis paduan baru. Hasil penelitian [3]yang telah dilaporkan bahwa; unsur Nb ditambahkan agar sifat mampu bentuk (formability)paduan semakin tinggi, sedang penambahan unsur Mo antara 0,3 % sampai dengan 1,3%berat ke dalam paduan berbasis zirkonium dapat menghasilkan sifat mekanik yang tinggi.Unsur Mo yang dipadukan dengan unsur zirkonium bisa memperhalus ukuran butir,membentuk senyawa intermetalik dengan zirkonium (ZrMo2) dan menurunkan temperaturtransformasi zirkonium. Disamping itu, unsur Mo juga dapat meningkatkan ketahanan korosipaduan berbasis zirkonium pada temperatur tinggi, karena Mo mampu memfasilitasipembentukan lapisan oksida zirkonium yang tebal, padat dan kuat di permukaan paduan [3].Sedang agar sifat kekerasan bahan paduan tinggi [4], maka perlu ditambahkan unsur Ge.Penambahan unsur Ge hingga 1,0% berat dapat meningkatkan kekuatan mekanik paduanberbasis zirkonium. Unsur Ge yang dipadukan dengan unsur zirkonium bisa membentuksenyawa intermetalik, yaitu senyawa Zr3Ge yang mempunyai struktur tetragonal pejal (bet)dan ZrGe2 yang mempunyai struktur ortorombik.

Pengamatan struktur kristal persenyawaan intermetalik ini menjadi menarik karenasifat bahan paduan berbeda dari bahan induk atau penyusun paduano Identifikasi strukturkristal paduan baru dapat dilakukan dengan metode difraksi dan analisis Rietveld [5]. Polabaku difraksi sinar-X yang diperoleh dari pengukuran dapat dicocokkan (fitting) dengan hasil

412

/dentifikasi fase krista/in bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

perhitungan melalui proses penghalusan Rietveld [6], dengan masukan parameter-parameterkristalografi yang sesuai [7].

Oalam analisis Rietveld, penghalusan kuadrat terkecil dilakukan hingga fitting terbaikdicapai antara seluruh pola difraksi yang teramati dan seluruh pola intensitas penghitungan,yang didasarkan pada model penghalusan simultan, efek difraksi optik, faktor instrumen dankarakteristik lain seperti parameter kisi, sesuai pemodelan yang diinginkan. Kuncipenyelesaiannya adalah umpan balik (feedback) selama penghalusan, antara kemampuanpengetahuan struktur dan alokasi pengamatan intensitas terhadap refleksi Bragg individuyang saling tumpang tindih sebagian.

BAB II TINJAUAN LlTERATUR

2.1. Metode Difraksi

Sinar-X adalah gelombang elektromagnetik yang mampu menunjukkan gejala difraksibila dijatuhkan pada bahan kristalin yang berjarak antar atom seorde dengan panjanggelombang sinar tersebut (O,5-2,5A). Prinsip penerapan teknik difraksi didasarkan padapanjang gelombang sinar-X yang seorde dengan jarak antar atom dalam bahankristalin/logam ini. Panjang gelombang sinar-X yang pendek memungkinkan sinar-Xmenembus kisi kristal hingga beberapa milimeter ke dalam bahan dan mampu direfleksikankembali oleh atom dalam bidang yang telah ditembusnya.

Metode difraksi merupakan teknik non-destruktif yang cocok untuk mengkarakterisasistruktur kristal bahan [8]. Teknik ini sangat valid pada pengukuran hamburan elastik dalambahan yang homogen, isotropik dan polikristal.

Jarak interplanar;

/(a)

Gambar 2. 1. Skema susunan metode dua-penyinaran untuk penentuan ham bur an elastik:(a) pengukuran interplanar(d)-spacing untuk bidang crystal sejajar permukaan(b) pengukuran d-spacing untuk bidang bersudut 'P terhadap permukaan.

Jarak antar bidang dapat diukur dengan difraksi sinar-X metode dua penyinaran ataudifraktometer pembaca langsung. Gambar 2.1 menggambarkan prinsip dasar metode inidalam pengukuran hamburan elastik. Meskipun keterbatasan penetrasi sinar-X sejauh duaatau tiga lapisan permukaan kristal (orde angstrom), tapi pengukuran dapat mewakilihamburan elastik pad a daerah yang diamati sejajar dengan permukaan spesimen. Arahberkas datang sinar-X membuat sudut e dengan permukaan. Bidang atom diasumsikansebagai cermin yang memantulkan sinar-X monokromatis dengan sudut refleksi samadengan sudut datang. Berkas terpantul terdiri dari gelombang-gelombang terhambur yangmerupakan berkas terdifraksi yang diekspresikan dengan hukum Bragg:

413

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

nA = 2 d sine

ISSN 2087-8079

(1 )

dengan n adalah orde gelombang, Ie panjang gelombang dalam angstrom (A), d adalah jarakinteratom dalam angstrom (A) dan 8 adalah sudut antara berkas datang dan bidang atomdalam derajat (0).

Persamaan Bragg tersebut memberikan hubungan antara jarak antar bidang (dhkl)

dalam kristal dan sudut hamburan sinar-X (8hkl) yang berintensitas maksimum (sefase) padapanjang gelombang tertentu (lecu-target =1,540 A). Jarak antar bidang dhkl merupakan fungsidari indeks bidang (hkl) dan tetapan parameter kisi (8, b, C, a, p, y). Persamaan hubunganyang tepat sangat bergantung pada sistem kristal yang diteliti; misalnya untuk :

Kubus : dhkl = 8/ (h2+ k2+12)Yz, a=b=c, a=p=y=900

Tetragonal : dhkl = 8/ {h2+ k2+ (a2/c2)f}Yz, a=b*c, a=p=y=900 (2)

Hexagonal : dhkl = a / {(4/3)(h2 +hk+ k2) + (a2/c2)IY2, a=b*c a=p=900, y=1200

dan seterusnya.Pada pola difraksi sinar-X ada dua komponen, yaitu: sumbu tegak (vertikal) yang

memberikan intensitas (cacahan, Ihkl) dan sumbu datar (horizontal) yang merupakan suduthamburan 28 (0). Kedua sumbu ini masing-masing mengandung informasi karakteristik bahanyang diamati. Intensitas (cacahan) dapat menginformasikan jumlah (kuantitatif) suatu kristaldalam bahan, sifat tekstur (preffered orientation) dan posisi atom dalam geometri kristal,sedang sudut hamburan memberikan informasi jarak antar bidang kristal, parameter kisi danpergeseran puncak atau regangan dalam kristal.

2.2. Analisis Rietveld

Metode Rietveld, untuk penghalusan struktur pola difraksi (posisi puncak, intensitasdan profil/lebar puncak) serbuk, biasanya digunakan dalam analisis struktur dengan panjanggelombang tetap (fixed wavelength), seperti data hamburan neutron [9], tetapi sekarang telahdikembangkan dengan terobosan untuk mengolah data serbuk hamburan sinar-X [10].Metode yang sangat berguna ini lebih lanjut telah diperluas dengan sejumlah masukan datastruktur lengkap yang diperoleh langsung dari pola difraksi serbuk. Metode ini diterapkanuntuk memeriksa struktur kristal secara umum, dimana struktur tunggal kristal tidak dapat lagidiasumsikan atau ketika sifat-sifat menarik bentuk kristal tunggal berbeda dengan bentukpolikristalnya, misalnya dalam silika padat, mengandung sebuah bentuk amort (amorphous)dan enam buah kristalin (modifikasi). Akan tetapi ada beberapa keterbatasan padapenerapan langsung metode ini, yakni: tidak melibatkan informasi yang terkandung dalampola difraksi serbuk, sulit mengkoreksi arah atau orientasi tekstur (preffered orientaion),ketidak-mampuan fungsi-fungsi bentuk profil yang digunakan, rerata dan minimum lokal,jangkauan konvergensi yang sempit dan ketidak-akuratan standar deviasi [5].

XPD (X-ray Powder Data), merupakan sebuah paket program komputer untukanalisis Rietveld pada data difraksi sinar-X serbuk yang telah dimodifikasi secara ekstensifuntuk mengatasi kesulitan-kesulitan yang tak terwadahi di atas, sekaligus dapat digunakanuntuk penghalusan data serbuk hamburan neutron [11]. Versi terbaru ini dinamakan RIETAN(Rietveld Analysis). Program ini hampir semuanya sesuai dengan kode-kode program standaryang ditulis oleh Wiles Young pada tahun 1981 [6], misalnya; penandaan parameter termalisotropik dan dua panjang gelombang dalam Ka doublet, penghalusan parameter kisi,orientasi bidang kristal (texturing) dan faktor R dalam berbagai bahan.

Penggunaan program komputer dalam simulasi merupakan pilihan yang cukuppenting dan menarik. Dengan tersedianya sarana komputer yang dapat melakukanperhitungan dengan cepat maka peranan program simulasi menjadi semakin menonjol dalammenyelesaikan hasil-hasil penelitian. Pemanfaatan program simulasi dapat menghematwaktu dengan hasil akhir yang dapat diandalkan. Simulasi pola difraksi dapat dilakukan pulaoleh program ini.

RIETAN adalah merupakan sebuah paket perangkat lunak (software) komputermetode Rietveld yang telah dikembangkan penggunaannya untuk menganalisis data difraksineutron maupun difraksi sinar-X. Keunggulan metode Rietveld dibanding dengan metode lainadalah dapat memisahkan puncak-puncak pola difraksi yang saling bertumpuk (overlapping)dan kompleks.

414

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

Prinsip dasar metode Rietveld adalah menghitung intensitas pola difraksi titik demititik berdasarkan model perhitungan yang kemudian dicocokkan dengan intensitas poladifraksi dari pengamatan. Perhitungan intensitas tersebut melibatkan fungsi profil puncakdifraksi yang tergantung dari ukuran butiran, resolusi alat dan lain-lain. Proses pencocokkanitu sendiri dapat dilakukan dengan metode least square atau metode optimasi. SoftwareRIETAN secara umum menggunakan metode least square Marquardt (Gauss Newton danLorentzian). Sedang untuk software simulasi yang terdapat dalam RIETAN, metode leastsquare Marquardttidak digunakan [6].

Pengukuran intensitas (Ihkl) ditentukan oleh kekuatan refleksi sinar-X dari bidangkristal (hkl); yang diformulasikan dengan:

Ik = S fFl Mk Pk L(ek )G(,12ek) (3)

Hamburan dari distribusi elektron dalam sebuah atom ke-j dinyatakan dengan faktorhamburan, ~. Kontribusi seluruh hamburan untuk sebuah atom dalam kisi kristal sesuai posisiatom x, y, z didefinisikan sebagai: Fk = Fhkl (faktor struktur) yang dinyatakan denganpersamaan:

Fk = L fj exp 27liV1Xj + kYj + lz j)j=l

dimana: ~ = faktor hamburan(scattering) atom yang ke-jh,k,l = indeks Miller bidang refleksi (hkl)Xj, Yj, Zj = fraksi koordinat atom ke-j dalam sel satuan.

(4)

Metode Rietveld menganggap bahwa setiap titik pada pola difraksi sebagai suatupengamatan tunggal yang mungkin mengandung kontribusi sejumlah refleksi Bragg yangberbeda. Untuk mewujudkan hal ini dipilih fungsi yang sesuai dengan bentuk profil puncakyang muncul pad a pola difraksi suatu kristal. Intensitas yang diamati (hasil percobaan), Y;{o)pada langkah itertentu, dicocokkan oleh intensitas hasil perhitungan Y;{c) sebagai berikut :

IFkl2 =IFk(CJystalt

r;(c) = IsIFkl2 Mk~L(ek )c(!:J.eik)+ r;b(C)k

bila bahan bersifat magnetik, maka persamaan menjadi :

(5)

(6)

IFkl2 =IFk(crystalt +IFk(magnt (7)

/1()jk = ()j - ()k (8)

dengan: k = jumlah refleksiS = faktor skalaFk = faktor strukturMk = multiplisitasPk = faktor koreksi untuk kecenderungan berorientasiL(ek) = faktor Lorentz dan polarisasiG(,1eik) = fungsi bentuk profilYjb (c) = intensitas latar belakang (background)ej = sudut hamburanek = sudut BraggFk (crystal) = faktor struktur kristalF k (magn) = faktor magnetik = 0 untuk bahan yang tidak bersifat magnetik.

2.3. Paduan Berbasis Zirkonium

Penerapan bahan paduan berbasis zirkonium salah satunya sebagai bahankelongsong. Kelongsong merupakan bagian dari struktur bahan bakar nuklir yang berfungsiuntuk mengungkung produk fisi dan menghantarkan panas akibat reaksi bahan bakar.Kelongsong berupa silinder tipis yang didalamnya berisi pelet bahan bakar dan kemudiandirakit dalam satu bundel bahan bakar yang terdiri dari beberapa kelongsong. Salah satu

415

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti ISSN 2087-8079

bentuk kelongsong untuk bahan bakar PLTN tipe PHWR ditunjukkan dalam Gambar 2.2,yang berbentuk silinder tipis dengan ketebalan sekitar 1 mm [12].

Gambar 2.2. Skema kelongsong bahan bakar nuklir [12].

Secara teknis material kelongsong harus mempunyai kekuatan tinggi, tahan korosidan mampu mengungkung produk fisi dalam jangka operasi yang lama. Material yang palingbaik untuk digunakan sebagai bahan kelongsong adalah zirkonium yang mempunyai strukturkristal berbentuk heksagonal. Salah satu bahan kelongsong yang saat ini banyak digunakanadalah paduan zirkonium yang dikenal dengan Zirkaloi-2 dan Zirkaloi-4 yang merupakanmaterial refraktori dan memiliki temperatur leleh tinggi dengan kekuatan tarik sekitar 550 MPa[13]. Selain juga harus memperhatikan sifat neutronik unsur, penelitian untuk pengembanganmaterial paduan banyak dilakukan dengan penambahan beberapa unsur untuk memperbaikisifat mekanik maupun ketahanan korosi bahan kelongsong.

II IIII .~...

......i, t-

L

/'./ L+y

;, II-./

IRRO .r.,,-- ~--te- , y-.... " L+;'.....•••.

./....-c + ZrMoz \-'- ..•.....•' 1520 ·C \?2

31 \-I ,

pI \

V,

r + ZrMoztP + ZrMoz0+ P r--..<.J -11."'7. p!o<0.18

0-::;;a + ZrMoz NI

2700

2400

2100

,0 t800Wcr::>

~ 1500cr.....'"...•.. 1200

900

600

to 20MOLYBOENUM. AT.•••

30 40 50 60 70 80 90

4600

4200

3800

3400:'-

3000 'i.::>•..'"

2600 ~..'"...

2200 •..

t800

'400

1000

600.0 20 30 40 50 60 10 80

MOLYBDENUM, WT. '7.

90 1010

Gambar 2.3. Diagram fase Zr-Mo [13].

Gambar 2.3 memperlihatkan diagram fase Zr-Mo [13]. Penambahan unsur Mo antara0,3% sampai dengan 1,3% berat ke dalam paduan berbasis zirkonium dapat menghasilkansifat mekanik yang tinggi dan memperhalus ukuran butir, serta mampu membentuk senyawaintermetalik dengan zirkonium (ZrMo2) yang berstruktur kubus pusat badan [14]. Unsur Mojuga dapat meningkatkan ketahanan korosi paduan berbasis zirkonium pada temperaturtinggi, karena Mo mampu memfasilitasi pembentukan lapisan oksida zirkonium yang tebal,padat dan kuat di permukaan paduano

416

Identitikasi tase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

o2400

220C

2000

GCqUANIUU, AT. "­

60

Z275....

eo '00

3600

,u '100..;II"~ '100 p­er:...••2~ '.00

1200

1000 0-

,,-\"" "" " ,

" ":I~ ,~ ~ '\N \I) '\

:--

3200 WII::;)..•

2800 ~••2..•..

2000

800 l' 20 40 WGC""AHIUU, wT •••

80 c.

Gambar 2.4. Diagram tase Zr-Ge [13].

Penambahan unsur germanium (Ge) bisa meningkatkan kekerasan dan daya tahanterhadap korosi dari paduan Zr-Mo. Gambar 2.4. memperlihatkan diagram fase Zr-Ge [13].Penambahan unsur Ge hingga 1,0% berat dapat meningkatkan kekuatan mekanik paduanberbasis zirkonium dan bisa membentuk senyawa intermetalik dengan zirkonium, yaitusenyawa Zr3Ge yang mempunyai struktur tetragonal pejal (bet) [14]. Keunggulan dopan Gedapat menambah sifat rigid bentuk makro kelongsong karena terbentuknya presipitat Zr3Geyang menyebabkan kenaikan kekerasan bahan. Kondisi ini bermanfaat meneegah terjadinyapelelehan dan perubahan bentuk makro kelongsong jika terjadi kejutan termal dalam kolamreaktor.

BAB III PROSEDUR EKSPERIMEN

3.1. Preparasi Sampel

Pada penelitian ini paduan yang dibuat adalah sistem paduan ZrNbMoGe. Unsur­unsur yang digunakan dalam penelitian ini dalam keadaan murni berbentuk kawat, spongedan serpihan seperti diperlihatkan pada Gambar 3.1 a. Bahan tersebut adalah Zirkonium (Zr)sponge, serpihan Molybdenium (Mo), Niobium (Nb) wire yang dipotong-potong, dan serpihanGermanium (Ge) yang diperoleh dari pasaran. Bahan ditimbang dengan komposisi tertentumenggunakan microbalance di PTBIN-BATAN.

Gambar 3.1. (a). Bahan baku (raw materials), (b). Single Arc Melting Furnacedan (c). Hasil peleburan paduan ZrNbMoGe (ingot).

417

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti ISSN 2087-8079

Proses peleburan dilakukan di PTNBR-BATAN Bandung dengan menggunakantungku pelelehan busur tunggal (single arc melting furnace) yang dilengkapi dengan gaspelindung argon high purity. Tujuan pemakaian gas argon adalah untuk melindungi logamyang dilebur agar tidak teroksidasi. Krusibel yang digunakan untuk proses peleburan logamterbuat dari tembaga murni yang didinginkan dengan air sebagai media pendingin yangdilengkapi dengan pompa mekanik. Pada Gambar 3.1 b ditunjukkan tungku pelelehan busurtunggal yang sedang digunakan untuk melebur paduan logam zirkonium. Tungku peleburanmenggunakan generator dengan sumber tegangan 220 volt. Proses peleburan dilakukandengan parameter-parameter berikut: jumlah paduan yang dilebur 200 gr, elektroda yangdipakai adalah tungsten, laju alir gas argon sebesar 5 liter/menit, arus listrik 150 ampere, dantegangan terpasang 30 volt.

Hasil peleburan berupa ingot dengan diameter sekitar 4 em dan tebal sekitar 2 em.seperti diperlihatkan pada Gambar 3.1 e. Ingot kemudian dipoles halus agar pemukaan sedikitrata untuk dilakukan pengujian difraksi dan dietsa dengan eara disapu selama 60-90 detikdalam eampuran (40%HF + 60%H20) dan (70%HN03 + 30%H20), dengan jumlah yang samadan temperatur ruang, untuk pengamatan spektrum komposisi (EDS) dan strukturmikropermukaan bahan.

3.2. Metode Pelelehan

Tata kerja yang dilakukan adalah sebagai berikut: penimbangan Zr, Mo, Nb dan Gemenggunakan neraea mikro sesuai Tabel 3.1 yang disajikan dalam % berat. Bahan dieucidengan aseton dan dikeringkan pada suhu 70°C. Kemudian ditempatkan pada eawan(crusible) dan dimasukkan dalam tungku peleburan. Langkah peleburan di atasmenggunakan tungku busur listrik dengan kondisi vakum yang memadai (10.4 atm.) danmenambahkan gas argon hingga tekanan mendekati 1 atm. Dengan menekan pedalpenambah arus, anoda dan katoda didekatkan agar tungku menyala dan membakar bahandalam eawan hingga semua unsur meneair pada temperatur 1850°C. Peleburan ulang(remelting) ingot hasillangkah pertama sebanyak 5 kali dengan eara membalik-balik denganalat flipper yang tersedia, hingga diperoleh ingot logam paduan ZrNbMoGe.

Sebuah ingot paduan ZrNbMoGe diperoleh, dan satu spesimen murni zirkoniumsponge (100%), seperti terlihat pada Gambar 3.1 e. Proses karakterisasi ingot logam paduanhasil langkah di atas dengan eara membandingkan data yang diperoleh dengan bahanzirkonium asli.

Tabel 3.1. Komposisi kimia spesimen uji.

Spesimen

Komposisi Bahan (%w)

Zr

NbMoGe

ZO

100---

Zp95,952,021,011,02

3.3. Karakterisasi

Ingot paduan ZrMoNbGe kemudian dipoles halus agar pemukaan sedikit rata, untukdilakukan pengujian menggunakan difraktometer sinar-X (SHIMADZU,XRD XD61 0) di PTBIN­BAT AN.

Pengambilan pola difraksi Zr murni dan paduan ZrNbMoGe dengan parameterpengukuran sebagai berikut: panjang gelombang Cu-Ka (1 ,540A), jangkauan pengukuran dari28=30° hingga 28=75°, langkah peneaeahan 6.28=0,05°, preset time 2 detik dan mode stepcounting, agar dapat dilakukan pengolahan dengan software Rietveld refinement. Analisisstruktur kristal paduan ZrNbMoGe dilakukan menggunakan program RIETAN, sebuahmetode penghalusan struktur Rietveld yang dikembangkan oleh F.lzumi [6].

Spesimen ingot paduan ZrNbMoGe (Zp) dan satu spesimen murni (ZO); zirkoniumsponge (100%) diperlihatkan pada Gambar 3.2. Dalam analisis ini, diambil pola difraksi bakuspesimen Zp dengan komposisi seperti tertera pada Tabel 3.1, untuk mengidentifikasi strukturkristal paduan ZrNbMoGe yang disintesa. Proses karakterisasi ingot logam paduan hasilpeleburan seperti disebutkan di atas adalah dengan eara membandingkan data difraksi yangdiperoleh, dengan data difraksi dari zirkonium asli.

418

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

Gambar 3.2. Strukturmakro ingot (a) zirkonium sponge (ZO) dan (b) paduan ZrNbMoGekomposisi 2,02 %Nb, 1,01% Mo, dan 1,02% Ge (Zp).

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN

4.1. Pelebaran dan Pergeseran Puncak

Kehadiran atom lain dalam sistem kristal zirkonium, dapat menimbulkan pergeseranstruktur (diffused structure) dan membentuk kristal baru dalam bahan paduano Kristal baru inidapat mengganggu kesetimbangan internal force dalam sitem kristal awal. Perbedaantegangan internal force ini dikenal sebagai tegangan sisa (residual stress) dalam bahan.Fenomena ini dalam pola difraksi dapat diamati dari pergeseran dan pelebaran puncak profil.

Pelebaran dan Pergeseran

40003500

. 3000::Jca 2500

~ 20005 1500u 1000

500o31 .500 32.500 33.500 34.500 35.500

2Thetal deg.

I--o-zo-zp I

.-o

36.500 37.500

Gambar 4. 1. Difraktogram spesimen ZrNbMoGe (Zp) dan Zr murni (ZO) untuk pergeserandan pelebaran bidang (0002) dan (10/1). Puncak baru pada pola Zp di sekitar 2()=33,6°

dan 28=34,3°.

Pada Gambar 4.1 diperlihatkan data baku difraktogram untuk spesimen ZO dan Zpuntuk daerah scanning 28=31,50 sid 37,50 derajat. Tampak bahwa ada pergeseran danpelebaran puncak-puncak difraksi. Tabel 4.1 menampilkan besar angka pelebaran (FWHM)dan pergeseran puncak (t.28). Angka tersebut menunjukkan bahwa terjadi peregangan kisi

419

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Pene/iti ISSN 2087-8079

kristal dengan medan regangan sangat kuat. Pengamatan tegangan internal dalam bahandapat ditelusuri dari fenomena tegangan internal kisi dalam suatu kristal. Tegangan iniberbanding langsung dengan regangan elastik kisi yang terjadi di dalam kristal yang

menyusun bahan. Regangan kisi diformulasikan sebagai E = (d-do)/do = ~d/do = -cot e ~e

[15,16]. Dari pengukuran perubahan sudut hamburan ~2e = -2 E tan e, regangan E dapat

diprediksi. Pada cuplikan yang berukuran besar, regangan E merupakan harga rata-rata dariregangan yang terjadi di dalam bahan untuk bidang (hkl) tertentu. Fenomena ini lebih lanjutdipaparkan dalam pembahasan tentang tegangan sisa bahan paduan ZrNbMoGe ini.

Tabel 4.1. Pergeseran dan pelebaran puncak difraksi bidang (1011) spesimen dan regangankisi, E.

Spesimen PergeseranReganganPelebaranKisi,

28(deg.)

A28(deg.)E(%)FWHMAFWHM

ZO

32,000,00°0,230,00

Zp

32,150,15-0,260,20-0,03

4.2. Penghalusan Rietveld

Difraktogram sinar-X dari zirkonium murni (ZO) memperlihatkan bahwa struktur kristaladalah hexagonal (hcp) dengan parameter kisi a=3,23A, b=3,23A dan c=5,14A, sepertiterlihat pada Gambar 4.2. Tujuh buah bidang refleksi pertama muncul berturutan dari sudut28 rendah adalah (1010), (0002), (1011), (1013), (1012), (2020) dan (1120). Dua puncaktertinggi zirkonium berturutan adalah bidang (0002) dan (1011) pad a sudut 28=34,90° dan28=36,55°, sedang puncak pertama telihat pad a sudut 28=32,00° merupakan bidanghamburan (1010).

Lab. XRDPTBIN-BBIN - BATAN<

ZO date : 30-11-2006disk 69 file 59 >

X-ra~et.Cu

30kV30mA

Slit : (55) '1'~~g(DS)1 deg(RS) .6 mm

scan

mode:STEP\preset

time :2(s)step

width :0.05(degfstep)scan

speed : (degfmin)

-GS

1600 ~

c ~~I 1200,.. .•800

~M_

8C c;:)N8., 8 ,-eN- eN~c ,-e ~,-400

~ 1.Jl~~'"',~J ~

0 30

354045505560657075

:ze angle (deg)

Gambar 4.2. Difraktogram zirkonium mumi (ZO).

Difraktogram paduan baru ZrMoNbGe dengan kandungan 1% unsur Ge (Zp)memperlihatkan pola difraksi seperti Gambar 4.3. Setelah dibandingkan dengan pola difraksipada Gambar 4.2, terdapat dua puncak asing di sekitar sudut 28= 33,60° dan 28= 34,30°.Kedua puncak ini kemudian dihitung dengan rumus Bragg [7]: A= 2 dhkl sin 8hkl, dimana Aadalah panjang gelombang sinar-X karakteristik yang digunakan (1,5405 A) memberikanharga dhkF2,67 A dan 2,59 A, yang merupakan milik fase paduan ZrMo2 dan Zr3Ge. Dua fase

420

/dentifikasi fase krista/in bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

ini masing-masing berstruktur kubus pusat badan (bee) dengan parameter kisi a=7,59A, dantetragonal (bet) dengan parameter kisi a=11 ,07A dan e=5,47A. Fase-fase ini merupakan fasepresipitat yang memberikan kontribusi pad a sifat kekerasan bahan paduan zirkonium baruyang disintesa, seperti telah dilaporkan oleh A.H. Ismoyo dkk.[17]. Dibuktikan pula dalamdiagram fase Zr-Ge[18] untuk komposisi Zr 98% berat dan Ge 2% berat, presipitasi yangterbentuk didominasi oleh fase Zr3Ge, dan fase presipitat lain belum terbentuk. Kehadiranunsur Mo dalam paduan sebesar 1% berat, memberi kontribusi pembentukan fase presipitatZrMo2 yang berstruktur kubus pusat badan dengan parameter kisi a=7,5875 A. Fase ZrMo2

berada pada sudut 28= 33,60° merupakan bidang refleksi (220) dan fase Zr3Ge berada padasudut 28=34,30° merupakan bidang refleksi (102), seperti terlihat pada Gambar 4.3.

Lab. XRD PTBIN-BBIN - SATAN< ~It date: 30-11-2006 disk69 file62 >

x . rays tube : target Co 30kVslit : (SS) 1 deg (OS) 1deg

30mA(RS) .6 mm

scan modepreset timestep widthscan speed

STEP2 (s)0.05 (deglstep)

(deglmin)

c;)5'

5'N N1- 0N0 ,-~~ 0

1500

1200

n c"0~ 900>- .•

600c ••c 300

0

30

35 40 50 55 60 65:za angle (deg)

70 75

Gambar 4.3. Difraktogram paduan ZrNbMoGe (Zp), dengan kandungan 2,02 %Nb, 1,01%Mo, dan 1,02% Ge.

Tabel kristalografi hasil running alat memperlihatkan bahwa struktur kristal zirkoniummurni adalah hep dengan parameter kisi a=3,23A, b=3,23A dan e=5,14A. Paduan baruZrMoNbGe berstruktur eampuran antara hep, tetragonal dan kubik. Struktur hep merupakanstruktur Zr yang mendominasi matrik dari paduan ini dan sebagian tetragonal milik kristal baru(Zr3Ge), sedang kubik adalah struktur kristal baru minor yang menjadi impuritas (ZrMo2).

Puneak baru di sekitar sudut 28=33,60° dan 28=34,30° teridentifikasi baik sebagai puneakpresipitat [1] ZrMo2 bidang (220) dan Zr3Ge bidang (102).

Tabel 4.2. Parameter awal penghalusan struktur paduan ZrNbMoGe.

Data KristalografiZirkoniumPresipitat

Formula

ZrZrMo2Zr3Ge

Group Ruang

P6:/mme (1-194)Im3m (1-229)P42/n(I-86)

Parameter Kisi: a(A)

3.2327.58811.073

b(A)

3.2327.58811.073

c(A)

5.1477.5885.474

a,,B,y(deg.)

90,90,12090,90,9090,90,90

Volume sel (A3)53,765436,814671,174

Jumlah atom/sel satuan, Z

222

Posisi atom x, y, z

Zr Y3 ¥:J ~Zr 0 0 0Zr 0 0.106 0.250

Mo % % %

Ge 0 0.445 0.250

421

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti ISSN 2087-8079

Analisis struktur dilakukan dengan sistem analisa struktur umum (RIETAN), sebuahprogram penghalusan struktur Rietveld yang dikembangkan oleh FUJIO IZUMI[6], yangmampu menangani data difraksi serbuk yang diperoleh dengan sinar-X dan neutron. DalamGambar 4.4(a), (b) dan (c) ditampilkan pola data scan difraksi sinar-X baku dan penghalusanuntuk euplikan ZO dan Zp. Dalam Gambar 4.4 (b) dan (c) ada tanda line broadening; garisdibawah kedua pola (baku dan model) mengindikasikan posisi fase zirkonium hep, sementaragaris di atas pola reduksi merupakan posisi fase presipitat (ZrMo2 dan Zr3Ge). Gambar 4.4(a)merupakan difraktogram penghalusan bahan zirkonium murni (ZO), sedang Gambar 4.4(b)dan 4.4(e) adalah difraktogram bahan paduan ZrNbMoGe (Zp) dengan analisis dua fase.Dapat ditunjukkan dengan jelas dari refleksi bidang (0002) dan (1011), fase hep mengalamidiffused structure menjadi ZrMo2 (220) dan Zr3Ge (102) saat persen Ge ditambahkan. Olehkarena tidak ada bukti fase presipitat dalam pol a difraksi zirkonium (ZO), euplikan dapatdiasumsikan sebagai total hexagonal close packed (hep). Penghalusan dilakukanmenggunakan model dua-fase yang terdiri dari fase zirkonium (hep) dengan grup ruangP6jmme (1-194) [7] dan fase presipitat (ZrMo2 dan Zr3Ge) merupakan kubus pusat ruang(bee) dengan grup ruang Im3m (1-229) dan tetragonal (bet) dengan grup ruang P42/n (1-86)[7]. Tabel 4.2 memberikan parameter struktur kristal yang digunakan dalam prosespenghalusan.

Studi ini mengasumsikan bahwa pembentukan presipitat dengan fase ZrMo2 ditandaidengan muneul puneak pada posisi 28=33,6° yang teridentifikasi sebagai bidang (220),meskipun untuk kondisi bahan isotropik (serbuk), data JCPDS memperlihatkan ZrMo2memiliki puneak tertinggi pada bidang (311) dengan sudut refleksi 28=39,49°(intensitas relatif100%), sedang bidang (220) hanya memiliki intensitas relatif 20%. Hal ini boleh jadi berbedaoleh akibat faktor bahan bulk (anisotropik), koreksi alat dan faktor pembuatan (manufacturing)serta extinction yang dapat mempengaruhi efek orientasi bahan (preferred orientation /texturing), dimana bidang (311) tidak lagi dominan dalam orientasi refleksi.

Tabel 4.3. Parameter hasil penghalusan struktur paduan ZrNbMoGe.

Spesimen Komposisi GeSRwp Parameter Kisi

(%berat)(reliable factor)(%) (A)

Zr

ZrM02Zr3Ge

zo0,001,1010,01a= 3.233(1)

--

b= 3.233(1)c= 5.146(5)Zp- ZrMo2

1,021,1715,07a= 3.232(3)a = 7.587(8)-b= 3.232(3)

c= 5.147(2)Zp- Zr3Ge1,021,2115,95a= 3.231(6)

-a = 11.072(5)

b= 3.231 (6)

b = 11.072(5)c= 5.145(9)

c = 5.473(6)

Profil bentuk puneak setiap fase dimodelkan seeara terpisah menggunakan sebuahfungsi pseudo-Voight [6] (kombinasi linier fungsi Gaussian dan Lorentzian). Peneakupanangular data eksperimen yang eukup memadai membolehkan parameter struktur setiap fasedihaluskan. Ini meliputi parameter kisi, parameter termal isotropis, simpangan titik nol,parameter anisotropis (preferred orientation), dan parameter profile. Penghalusan model duafase ini eukup memuaskan untuk setiap euplikan, dengan Rwp bervariasi antara 10% hingga15%, namun faktor reliable S berharga antara 1,1 hingga 1,2; seperti ditunjukkan pada Tabel4.3. Konvergensi hingga di bawah 10% sangat sulit dieapai karena pada bahan paduan yangdisintesis terdapat tiga fase sedangkan model masukan (input) parameter menggunakanmodel dua fase, sehingga proses penghalusan fase presipitat ZrMo2 dan Zr3Ge dilakukanseeara terpisah. Pada kasus identifikasi ini, prosentase kandungan kedua fase presipitat initidak diprediksi karena memakai input-an dua fase. Penentuan prosentase kandunganpresipitat dalam paduan zirkonium ini valid bila digunakan input-an tiga fase. Penghalusanparameter kisi dan profil puneak untuk kedua fase zirkonium dan presipitat bervariasi sedikitdari euplikan ke euplikan (ada 4 buah euplikan). Parameter termal berharga positif diperolehdari penghalusan. Gambar 4.4 memperlihatkan pola struktur terhaluskan dengan tampilanreduksi yang mengindikasikan profil (model) sangat eoeok dengan data eksperimen bagikedua euplikan tersebut.

422

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

2000

1500•...

1000-- ~'"oS 500- - j .

~ j';:! ; !' ;••_•••• 0 •••• 0_° i ,(a) i Zr Murni

~Ji~l~~l--~q~;~k::~:ii~-~~01- j "/' I ••m ••••; -I -----

i I

30 35 40 45 50 55 60 65 70 75

1600

1200800

•... ~~ 400<I.>

oS 0········__·--·--·-r--·_·~·_·_········r·_·····_·_·····-l- ..- - ..- ..;..- -; ····;······--····----·--··1···-······· ..··

..................L..:p ·~· ······l ..· ·..· ·,..· t '--(b)· ·!..·· .. ······

·· I·..··j ..·..ii j·..·..·II ~ \ i II llllk · ·llii··'

30 35 40 45 50 55 60 65 70 75

· ·..· ··;..· ··..·£·..·..·1 ··-·· 1..· :;:·..· ·..·: 1. j··· ·:.; t·· .. , ....

iil" ..·'·ii ..i·j·j·j·ii..iii tii· ..i,II .. · j"ii,ii"ji'i, .~1..,\"·jll." lIi,~;'ii,i'iii'i",Nt"i

~."· ..· ..· ..· ..

1600

1200800

•... -~ 400<I.>

oS

.......:::..:: ·~.:.~;· ..·.I.:..·::·::: ~:.: : ::.; :.:.:: ::..) ...... -:- ·1- 1-<01

; + I-obs

..-(c)-..-1-- -,- ~Ih, Z<3 Go

30 35 40 45 50 55 60 65 70 75

21)/0

Gambar 4.4. Pola difraksi sinar-X dan penghalusan dari cuplikan ZO dan Zp. (a) Zr murni(ZO), (b) Zp(ZrNbMoGe) dengan fase ZrMo2 dan (c) Zp(ZrNbMoGe) dengan fase Zr3Ge.

BAB V KESIMPULAN

Dari hasil studi di atas dapat ditarik kesimpulan sebagai berikut; hasil analisisRietveld dari data pola difraksi sinar-X memperlihatkan bahwa struktur kristal zirkonium murniadalah hep dengan parameter kisi a=3,23A ,b=3,23A dan e=5,14A, sedang paduan baruZrNbMoGe berstruktur eampuran hexagonal (hep), kubik (bee) dan tetragonal (bet), yangterdiri dari fase Zr, ZrMo2 dan Zr3Ge. Puneak baru di sekitar sudut 28=33,6° dan 28=34,3°adalah fase presipitat ZrMo2 dan Zr3Ge. Presipitat ZrMo2 berstruktur kubus pusat badan (bee)dengan parameter kisi a=7,59A dan presipitat Zr3Ge berstruktur tetragonal pusat badan (bet)dengan parameter kisi a=11 ,o7A, b=11 ,o7A dan e=5,47A. Proses identifikasi presipitat ZrMo2dan Zr3Ge ini perlu penelitian lebih lanjut dan masih dalam diskusi yang eukup serius.

423

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

DAFT AR PUST AKA

ISSN 2087-8079

[1] GROS, J.P., and J.F. WADIER, Precipitate Growth Kinetics in Zircaloy-4, J. of NuclearMaterials Vol. 172, pp. 85-95, North-Holland, 1990.

[2] MAAS, H.J., BASTIN, G.F.,VAN LOO, F.J.J., and METSELAAR, R., On the Texture inDiffusion-Grown Layers of silicides and Germanides with the FeB Structure MeX (Me=Ti, Zr; X= Si,Ge) or The ZrSi2 Structure (ZrSi2, HfSi2, ZrGe2), J.Appl. Cryst., 17, pp.103­110, 1984.

[3] PARFENOV, B.G., Corrosion of Zirkonium and Zirkonium Alloys, IPST Press, pp.7-34Jerusalem, 1969.

[4] LAMARSH, J.R., Introduction To Nuclear Engineering, Addison -Wesley Publ. Co., pp.644-647, New York, 1983.

[5] YOUNG,RA, The Rietveld Method, IUCr Book Series 5, International union ofCrystallography, Oxford University Press., UK,1997.

[6] IZUMI,F., Rietveld Analysis System, RIETAN, Part-1, A Software Package for theRietveld Analysis and Simulation of X-ray and Neutron Diffraction Patterns, Rigaku J.6,No.1, 10, Japan, 1989.

[7] VILLARS,P. and CALVERT,L.D. Pearson's Handbook of Crystallographic Data forIntermetallic Phases, 2nd edition, Vol.3 & 4, pp. 3824-6 and pp. 4471-2, ASMInternational, USA, 1991.

[8] CHRISTENSEN,A.L. Measurement of Stress by X-ray, SAE Inform. Rept. TR-182, 1960.[9] CHEETHAM,AK. & TAYLOR,J.C. Jurnal Solid State Chem., 21, pp.153, 1977.[10] ALBINATI,A & WILLlS,B.T.M., Jurnal Appl. Crystallogr., 15, pp.361, 1982.[11] IZUMI,F., Jurnal Crystallogr. Soc. Jpn. in Japaneese, 20, pp.23, 1985.[12] DANIELSON, P.E., ASM Handbook Vol. 9: Zirkonium and Hafnium and Their Alloys,

ASM International, Material Park, Ohio, pp. 497-502, 1997.[13] LUSTMAN,B. AND KERZE JR., F., The Metallurgy of Zirkonium, 1st edition, Me. Graw­

Hill Book Co., New York, pp. 455-464, 1955.[14] PARFENOV, B.G., Corrosion of Zirkonium and Zirkonium Alloys, IPST Press,

Jerusalem, hal. 7-34, 1969.[15] CULLlTY,B.D., Introductions to X-ray Diffraction, 3th ed. John Willey & Sons, New York,

pp.363-469, 1995.[16] ALLEN AJ., HUTCHINGS M.T., WINDSOR C.G., Neutron Diffraction Methodes

forRresidual Stress Field, Advances in Physics, 34, No.4, pp. 445-473, 1985.[17] ISMOYO,AH., PARIKIN dan BANDRY ANA,B., Sintesis Paduan Zr-Nb-Mo-Ge Dengan

Variasi Unsur Ge, Jurnal Sains Materi Indonesia (Indonesian Journal of MaterialsScience), Vol. 10 No.2, Februari 2009, ISSN: 1411-1098, Akreditasi Nomor: 89/Akred­LIPI/P2MBI/5/2007.

[18] BANDRIYANA,B., ISMOYO,A.H. dan PARI KIN, Pembuatan dan Karakterisasi PrototipeKelongsong Bahan Bakar Nuklir Paduan Zr-Nb-Mo-Ge dengan Metode Rol-Las,Proposal Riset insentif, BATAN, Serpong, 2008.

424