Eksperimen dan Prediksi Penyerapan n-Amylalkohol dalam Poly(n-butyl methacrylate) (Gede Wibawa)

EKSPERIMEN DAN PREDIKSI PENYERAPAN

N-AMYLALCOHOL DALAM POLY(N-BUTYL METHACRYLATE)

Gede Wibawa

Jurusan Teknik Kimia, FTI - ITS

Kampus ITS Sukolilo, Surabaya 60111

ABSTRAK

EKSPERIMEN DAN PREDIKSI PENYERAPAN N-AMYLALCOHOL DALAM POLY(N-BUTYLMETHACRYLATE). Dalam penelitian ini, penyerapan (sorption) dari n-amilalkohol dalam dari poly(n-butylmethacrylate) diukur secara percobaan dengan metode piezoelectric quartz crystal Microbalance pada suhu333,15 K,343,15 Kdan 353,15 K. Kristal yang digunakan adalah jenis AT-Cut 5 MHz, diameter 5,5 mmdanketebalan0,3 mm. Reliabilitas dari pengukuran di tes dengan membandingkan hasil pengukuran dengan data literatur untuksistem benzene-polyisobutylene pada suhu 338,15K. Diperoleh bahwa semakin tinggi suhu, penyerapan n-amilalkohol dalam dari poly(n-butyl methacrylate) semakin rendah. Data percobaan dikorelasikan menggunakanpersamaan UN/QUAC dengan rata-rata deviasi absolut sebesar 3,8 %. Data terse but juga dibandingkan denganprediktifmode kontribusi grup UN/FAC-FVdan UN/FAC-ZM.

Kata kunci : N-amylalcohol, poly(n-butyl methacrylate), UN/QUAC

ABSTRACT

EXPERIMENTAL AND PREDICTION OF THE ABSORPSTION ON N-AMYLALKOHOL IN

POLY(N-BUTYLMETHACRYLATE). In this work, sorption ofn-amyla1cohol in poly(n-butyl methacrylate weredetermine experimentally using the piezoelectric quartz crystal microbalance method at temperatures 0033.15 K,343.15 K and 353.15 K. The crystal used was AT-Cut 5 MHz, 5.5 mm in diameter and 0.3 in thick. The reliability of themeasurements was confirmed by comparing present data with literature data for benzene-polyisobutylene systemat temperature of338.15 K. The sorption ofn-amyla1cohol in poly(n-butyl methacrylate) decreases with increasingtemperature. Data obtained in this work were correlated using the UNIQUAC equation with average absolutedeviation 00.8%. Comparisons were also made with predictive group contribution UNIFAC-FV and UNIFAC-ZMmodels.

Key words: N-amylalkohol, poly(n-butyl methacrylate), UN/QUAC

PENDAHULUAN

Proses polimerisasi selalu melibatkanpelarut (solvent) dimana pelarut, monomeryang tidak terpolimerisasi dan oligomerhams dipisahkan dari produk akhir polimersehingga produk terse but sesuai denganstandar kesehatan, keamanan dan memenuhi

peraturan-peraturan lingkungan. Untuk dapatmendesain proses dan peralatan pemisahan yangrasional diperlukan pengetahuan penyerapansolven atau solubilitas pelarut dalam larutanpolimer.

Data solubilitaspelarut dalam polimer telahbanyak dipublikasi salah satunya dalam Polymer

Data Collection [1]. Namun data tersebut masihsangat terbatas baik dari jumlah maupunkondisinya jika dibandingkan dengan banyaknyadata yang tersedia untuk sistem non-polimer.

Aplikasi metode quartz crystalmicrobalance (QCM) untuk mengukur solubilitasuap pelarutdalam polimer telah banyakdigunakandalam mengukur solubilitassolven dalam polimer[2- 7] karena metode terse but mempunyaikelebihan antara lain pencapaian kondisikesetimbangan cepat, sensitif dan dibutuhkansampel polimer dalam jumlah sangat sedikitjika dibandingkan teknik-teknik lain seperti

141

Prosiding Simposium Nasional Polimer V ISSN 1410-8720

SOLUBILITAS SOLVEN DALAMLARUTAN POLIMER

Solubilitasuappelarutdalam larutanpolimeradalah kesetimbangan termodinamika antara fasauap dan cair sehingga salah satu syarat teIjadinyakesetimbangan tersebut adalah isofugasitas yaitufugasitas pelarut dalam fasa uap sarna denganfugasitas pelarut dalam fasa cair:

quartz spring balance [8] dan kromatografigas-liquid [9].

Tujuan penelitian ini adalah untukmengukur penyerapan uap n-amylalkohol dalampoly(n-butyl methacrylate) pada suhu 333,15K, 343,15 K dan 353,15 K dengan metodeQCM. Data yang diperoleh dikorelasikandengan persamaan UN/QUAC [10] dandibandingkandenganhasilprediksimenggunakanmodel-model kontribusi grup UN/FAC-FV[II]dan UN/FAC-ZM[12].

A A

f..V = <PI y\ P .

(1)

(2)

dimana koefisien p1:amaan-virial, B dapatdihitung dari korelasi Tsonopolou} [13]. Pada

umumnya, solubilit~ pelarut sialam poli~erpada suhu tertentu din~bagai hubunganantara fraksi masa pelarut dalam polimer denganaktifitaspelarut Sehinggaberdasarkan persamaan(7) aktifitas mengekpresikan tekanankesetimbangan.

MODEL-MODEL TERMODINAMIKA

Aktifitas pelarut dalarn larutan polimerdapat dikorelasikan dengan persamaanUN/QUAC, karena persamaan tersebut terdiridari dua suku yaitu suku kombinatorial yangmemperhitungkan perbedaan ukuran antarapelarut yang berukuran kecil dan polimer yangberukuran besar, dan bagian residual yangmemperhitungkanpengaruh entalpipencampuranyang diakibatkan oleh interaksi antar molekul.Untuk campuran biner, persarnaan UN/QUACdari aktifitas pelarut dalam polimer adalah :

lna\ = lnalc + lnaJR ••••••••••••••••••••• (8)

Untuk suku kombinatorial:

(3)

Karena polimer tidak mudah menguapmaka fasa uap hanya terdiri dari pelarut murni,sehingga persamaan (2) menjadi:

dimana z ditetapkan nilainya sarna dengan 10.

(4) <P clan8j masing-masing didefmisikan :

Fugasitas komponen murni pada tekananrendah bisa diperkirakan dengan persamaanberikut:

rjWj

CfJ; = Ljrj wj(11)

Untuk tekanan rendah koefisien fugasitasbisa diperkirakan dengan persamaan virialsampai sukuke 2 sehinggapersamaan (6)menjadi:

p [_ B (p"WI _ P )]a = -- exp __ I~I __ ~ (7)

J ~'WI RT .

(14)

(13)

Parameter rj dan q; dihitung daripenjurnlahan parameter-parameter grup volume

molar, Rk dan parameter area group Qk :

(12)qjWj

OJ = Lj'q j wj

(6)

(5)r = ",sat p,saJJ\ '1'\ \

'" p p,,'al'" ,wI'1'1 = a\ \ '1'1 •••••••••••••••••••••••••

Sehingga persamaan (I) menjadi

142

Eksperimen dan Prediksi Penyerapan n-Amylalcohol dalam Poly(n-butyl methacrylate) (Gede Wibawa)

Parameter group Rk dan Qk didapat dari

volume group Van der Waals, Vwk dan luaspermukaan, AWk d yang didifinisikan:

Rk = Vwk /15.17 (15)

Qk = AWk /2. 5 x 109 ••••••••••••••••••• (16)

Parameter-parameter interaksi antar molekuldidifinisikan:

(a J£' if = exp - ; (17)

dimana aij dioptimasi dari data eksperimen. Untuksistem biner, dibutuhkan 2 parameter interaksi

(at2 dan a2t) untuk tiap sistem.Disamping model korelasi, aktivitas pelarut

juga bisa diperkirakan dengan model UNIFACFree-Volume (UNIFAC-FV) dari Oishi andPrausnitz [11]. Model UNIFAC-FV ini

merupakan modifikasi dari persamaan UNIFAC[14] yaitu dengan memperhitungkan perbedaan

free-volume yang besar antara pelarut danpolimer. Untuk campuran biner, aktifitas solventadalah:

dimana loot adalah suku residual yang diambil

dari model UNIFACdengan interaksi parameter

grup diambil dari sistem dengan berat molekul

rendah. Suku rree volume, InatV :

Volume reduced volume dari solven, VI

dinyatakan dengan :

v; = VI

15. 17br/ (20)

dimana vt adalah jumlah group tipe k dalammolekul i.Untuk menyederhanakan perhitungan,

volume campuran liquid diasumsikan sebagai

volume penjumlahan. Sehingga, volume reducedcampuran menjadi:

v.w. +V2W2vM = -------

15. 17b(lj'wt + r;wz) (22)

Suku free-volume mengandung dua

parameter yang dapat diatur (b dan c t)' dimanact telah ditetapkan dengan nilai numerik sarnadengan 1,1 clan b adalah faaktor proposional yang

telah dioptimasi berdasarkan data eksperimen clandiperoleh nilai b adalah 1,28.

Karena model UNIFAC-FV'membutuhkan

informasi ly~erty volumetric b~ik solvenmaupun poHmer, Zhong dkk [12] mengusulkan>-- --model yang dlsebutUNIFA"C-ZM model. Model

ini merupakan modifikasi dari UN/FAC model

dimana pengaruhfree-volume dimasukan padasuku combinatorial dari persamaan UN/FAC:

dimana

, x\r\

¢. = Xtr• + Xz [0.6583nr(1) ] (24)

Model ini telah mengakomodasi pengaruhfree volume walaupun tidak tertulis secaraeksplisit. Sarna dengan model UNIFAC-FV,model ini juga menggunakan suku residual,dari model UNIFAC dengan interaksi parameter

grup diambil dari sistem dengan berat molekulrendah

Dari kedua model prediksi tersebut, salah

satu keuntungannya adalah banyaknya tersedia

parameter-parameter interaksi grup fungsionalyang dapat dimanfaatkan secara luas untukmemperkirak~ sistem-sistem yang terdiri dari

berbagai jenis pelarut dan polimer.

METODEPERCOBAAN

Prinsip Dasar Metode QCM

Metode piezoelectric quartz crystalmicrobalance merupakan metode gravimetri

dimana massa uap pelarut yang terserap dalampolimer, dapat diketahui dengan mengukur

143

Prosiding Simposium Nasional Polimer V ISSN 1410-8720

perubahan frekuensi (frequency shift) yangdinyatakan oleh Sauerbrey [15]:

Bahan

Bahan yang digunakan dalam eksperimenini adalah dua jenis pelarut organik, yaitu:benzene dan n-amylalcohol pure analys (99%)yang..diperoleh dari E. Merck, Darmstadttanpa dilakukan pemurnian lebih lanjut.Polimer yang digunakan ada dua jenis yaitupoly n-butylmethacrylate (PBMA) danpolyiso butilene (PIB) diperoleh dari Aldrich

V2

dimana C adalah konstanta yang tergantungdari properti fisik dan geometris kristal.Persamaan diatas diaplikasikan pada duakasus dari pelapisan polimer (frequency shift,

Mo akibat dari massa film polimer, Ilmo)dan uap pelarut yang terserap pada polimer(frequency shift, akibat dari massa pelarutyang terserap ke film polimer, ). Sehingga, fTaksimassa pelarut yang terserap pada polimer,dapat diperoleh dari pengukuran perubahanfrekuensi yang ditunjukkan dengan persamaanberikut :

I:1F = -Cl:1m (25)

Tabell. Karakteristik PIB dan PBMA.

Polimer T/KT",IK10.3 M..!g.morl

PIB

197,2274,7 500

PBMA

288,2-337

Chemical Co., Inc., dengan karakteristikditunjukkan pada Tabel 1.

Peralatan

Diagram skematis peralatan QCMditunjukkan dalam Gambar 1, dimana terdiridari 4 bagian utama yaitu sorption cell, tangkipelarut,unitpengukuran frekuensidan unit vakum.Suhu sorption cell dan tangki pelarut diukurdengan four-wire platinum resistance suhudetectors, kemudian dicatat dengan digital suhuindicator (YOKOGA WA 7563) Kays denganketelitian ±0,03 K. Untuk menjaga suhu padasorption cell, waterbath dengan suhu kontroldiinstall pada sorption cell. Sedangkan suhusolvent tank dikontrol dengan suhu controller(Shimaden CO., LTD Japan). Ketelitian darikedua suhu kontroler tersebut adalah 0,1 K.Untuk menghindari terjadinya kondensasi uappelarut,suhusalurandari tangki pelarutkesorptioncell diset (5-10) K lebih tinggi dari suhu celldengan memasang tape heater sepanjang alirantersebut.

I Vacuum pump2 Ethylene glycol bath3 Solvent tank4 Water Jacket

5 Sorption cell6 Quartz crystals

7 AC-supply8 Oscillator9 Scanner10 Frequency counter

I···················~ Heated region

Gambar I. Diagram skematis metode QCM

144

Eksperimen dan Prediksi Penyerapan n-Amylalcohol dalam Poly(n-butyl methacrylate) (Gede Wibawa)

Cara Kerja

Prosedur yang dilakukan dalarn penelitian

ini dibagi menjadi tiga tahap yaitu: tahap po timercoating, tahap pengukuran frekuensi kristal dan

tahap pengolahan data.

Tahap Polymer Coating

Pada tahap ini, kedua permukaan dari

kristal dilapisi dengan larutan polimer. Larutan

polimer dibuat dengan melarutkan polimer dalarntoluena dengan konsentrasi 1 % mass a polimerdan dipanaskan pada suhu 80°C. Satu tetes

larutan diteteskan pada permukaan kristal yangbersih yang diletakkan secara horisontal dan

dibiarkan kering pada suhu ruang. Prosedur ini

diulang untuk sisi kristal yang lain sampaiketebalan film yang diinginkan (0,3 - 0,8) V4m

sesuai denganfrequency shift untuk polymercoating (= 3000 Hz sarnpai dengan 8000 Hz)

sesuai yang disarankan oleh Masuoka dkk [4].

Tabap Pengukuran Frekuensi

Frekuensi kristal yang bersih ditentukan

pertama kali pada suhu yang diinginkan dan

frekuensinya dicatat sebag~i Fo' Setelah semuakristal dilapisi polimer kemudian kristal diinstallpadasorption cell. Zat-zat yang mudah menguap,kotoran dan udara dikeluarkan dari cell denganmenjalankan pompa vakum sampai frekuensi

kristal konstan dan frekuensi kristal terlapisi

polimer dicatat sebagai Ft' Kemudian uap pelarutdialirkan ke cell dari tangki pelarut dan frekuensi

masing-masing kristal dicatat sebagai fungsi waktu.

Jika frekuensi telah mencapai nilai stabil dengantoleransi kurang lebih 5 Hz, maka nilai frekuensi

dicatat sebagai nilai kesetimbangan F2• Pada saatkesetimbangan tersebut suhu sorption cell dantangki pelarut juga dicatat.

Tahap Pengolahan Data

Fraksi massa pelarut yang terserap padapolimer ditentukan dengan menghitung perubahanfrekuensi akibat lapisan polimer, dan perubahan

frekuensi akibat terserapnya pelarut pada polimer:

(27)

(28)

Sehingga fraksi massa dapat ditentukan

dengan persamaan (26). Aktifitas pelarut dihitungdengan persamaan (7) dimana tekanan

kesetimbangan P sarna dengan tekanan tekanan

uap pelarut mumi pada suhu tangki pelarut dantekanan uap pelarut, pada suhu sorption cell.Tekanan uap dari pelarut dihitung denganpersarnaan Wagner dengan konstanta diperolehdari Poling dkk [16].

Perkiraan Uncertainty

Uncertainty dalam eksperimen dapat

timbul dari pengukuran frekuensi dan suhu baikpada sorption cell maupun tangki pelarut. Akurasidalarn pengukuran perubahan frekuensi selarna

percobaan adalah ±5 Hz dan akurasi pengukuransuhu termasuk kontrol ± 0,13 K. Dari analisis

uncertaintyyang telah dilakukan diperoleh bahwamaksimum uncertainty dalarn pengukuran fraksi

masa pelarut adalah 7 % yang ditemukan padapengukuran solubilitas terendah untuk sistem

n-amylalkohol + PBMA. Untuk data dengansolubilitas lebih tinggi uncertainty semakin

rendah. Berdasarkan akurasi pengukuran suhu,

korelasi untuk perhitungan tekanan uap dankorelasi untuk perhitungan koefisien persarnaanvirial, uncertainty dari aktifitas pelarut tidaklebih dari 1%.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Reliabilitas pengukuran dikonfirmasi

dengan membandingkan data solubUitas yangdiperoleh pada penelitian ini d~ data publikasi

yang ada [4] untuk sistem benzene + PIB padasuhu 338,15 K. Data eksperimen sesuai

dengan data publikasi, seperti ditunjuk_pada Garnbar 2.

Data solubilitas yang diperolehpada eksperimen untuk sistem n-amjlalcohol +PBMA ditunjukkan pada Tabel 2. Dari hasilyang diperoleh terlihat bahwa solubilitas

amylalcohol dal~ PBMA meningkat dengannaiknya suhu seperti ditunjukkan padaGarnbar3.

Persamaan UNIQUAC dipilih untukmengkorelasikan data percobaan karena

persamaan terse but mengandung bagian

145

Prosiding Simposium Nasional Polimer V /SSN 1410-8720

0.02 0.03WI [-]

Gambar 3. Aktifitas n-amylaleohol, al dalam PBMA

Benzene( I )-PIB(2)I0.8

0.6

~....!....

(j'" 0.4 T= 338.15 KAThis work

0.21-

/~ <>Masuoka dkk (1984)

UNIQUAC eq.V. I

.I.I.I.I.0 0.050.10.150.20.250.3

WI [-]

Gambar 2. Aktifitas benzena, a, dalam PIB.

0.8

0.6

0.4

0.2

o

Amyl alkohol (1)- PBMA(2)m 333.15 KA 343.15 K(I) 353.15 K

-- UNIQUAC eq.

0.01 0.04 0.05

Tabel2. Solubilitas n-amylaleohol dalam PBMA

TIK WIal333.15

0.0250.3120.027

0.3420.030

0.3790.031

0.422343.15

0.0200.3410.024

0.4110.028

0.4920.031

0.5550.036

0.6270.038

0.6930.042

0.7500.046

0.8130.051

0.897353.15

0.0080.2110.013

0.3310.020

0.4070.023

0.4830.027

0.5560.031

0.6260.033

0.6940.037

0.7610.040

0.8280.046

0.891

kombinatorial yang dapat mengakomodasiperbedaan ukuran molekul yang sangat besarantara pelarutdanpolimer [10].

Parameter interaksi antar molekul dari

persamaan UNIQUAC didefinisikan denganfungsi linierterhadap suhu :

aij=a~O)+a~')(T-273.15) (21)

146

dimana untuk sistem biner a(O) a(O) a(l) dan12' 2]' 12

aW adalah parameter yang tidak tergantung

pada suhu. sehingga untuk satu sistimpada range suhu 333,15 K sampai 353,15 Khanya dibutuhkan satu set parameter.Parameter-parameter interaksi daJipersamaanUN/QUAC yang diperoleh pada penelitian

ini ditunjukkan pada TabE.{3.Aver~ absolutedeviation (AAD) untuKalffiIitas pelarutl..antaradata eksperimen dan hasil perhitunganadalah 3,8 %.

Tabel3. Parameter interaksi persamaan Uniquae untuk

sistim n-amylalkohol-PBMA pada range suhu

333,15 K sampai dengan 353,15 K;

Parameter..

AAD*/%

a(o) =

-1230,62212

art) =-197,03612 3,8

a(O) =32,0721

a(l) =0,00121

Data hasil eksperimenjuga dibandingkandengan hasil perkiraan dengan menggunakanpersamaan UN/FAC-FV dan UN/FAC-Z1wdimana diperoleh AAD antara aktifitas pelarutdata percobaan dengan hasil perkiraan

Eksperimen dan Prediksi Penyerapan n-Amylalcohol dalam Poly(n-butyl methacrylate) I'Gede Wibawa)

menggunakan persamaan UN/FAC-FV danUN/FAC-ZM masing-masing adalah 27,9%dan 34,2%.

KESIMPULAN

Padaeksperimenini,solubilitasuntuksistemn-amylalkohol dalam PBMA telah dukur denganperalatan QCM pada range suhu 333,15 K,343,15 K dan 353 K. Validasi pengukurandikonfirmasi dengan membandingkan dataeksperimen dan data literatur yang ada untuksistem benzene + PIB pada suhu 338,15 K.Solubilitasn-amylaIkoholdalam PBMA menurundengan kenaikan suhu. Data terse but dapatdikorelasikan menggunakan persamaanUN/QUAC denganAAD 3,8 %. AAD aktifitaspelarut antara data percobaan denganhasil prediksi menggunakan model UN/FAC-FVdan UN/FAC-ZM masing-masing adalah 27,9%dan 34,2%.

UCAPAN TERIMAKASIH

Penulis mengucapkan terimakasih kepadaDept. of Chern. Eng. Graduate School ofEngineering, Hiroshima University atas Hibahperalatan eksperimen.

DAFTAR PUSTAKA

[1]. WEN, H.; ELBRO, H. S. and ALESSI,P. Polymer Solution Data Collection Part2+3; DECHEMA Chemistry Data Series;DECHEMA: Frankfurt am Main, Germany,(1992)

[2]. BOUDOURIS, D., PRINOS, J.,BRIDAKIS, M., PANTOULA, M. andPanayiotou" C., Measurement ofHFC-22and HFC-152a sorption by polymers usinga quartz crystal microbalance, /nd. Eng.Chern. Res., ,40, (2001) 604-611

[3]. FRENCH, R. N. and KOPLOS, G. J.,Activity Coefficients of Solvents inElastomers Measured with a Quartz CrystalMicrobalance, Fluid Phase Equilib., 158­

160, (1999) 879-892[4]. MASUOKA, H., MURASHIGE, N. and

YORIZANE, M., Measurement of

Solubility of Organic Solvents inPolyisobutylene using the Piezoelectric­quartz Sorption Method, FlUid PhaseEquilib., 18, (1984) 155-169

[5]. WIBAWA, G, TAKAHASHI, M., SATO,\':; TAKISHIMA, S. and MASUOKA, H,Solubility of Seven Nonpolar OrganicSolvents in Four Polymers using thePiezoelectric-quartz Sorption Method,J. Chern. Eng. Data, 47, (2002) 518-524

[6]. WIBAWA, G., HATANO, R., SATO, \':,TAKISHIMA, S. and MASUOKA, H.,Solubility of 11Polar Organic Solvents inFourPolymersusingthe Piezoelectric-quartzSorption Method, J. Chern. Eng. Data,47, (2002) 1022-1029

[7] WONG, H., C., CAMPBELL, S., W. andBHETHANABOTLA, V.R., Sorption ofBenzene, Toluene and Chloroform byPoly(styrene) at 298.15 K and 323.15 Kusing a Quartz Crystal Balance, FluidPhase Equilib.,139, (1997) 371-389

[8]. LIEU, J.G., PRAUSNITZ, J. M. andGAUTHIER, M.,Vapor-liquidEquilibriaforBinary Solutions Arborescent andLinear Polystyrenes, Polymer, 41,(2000)219- 224.

[9]. MALONEY, D. P. and PRAUSNITZ, J.M., Solubilities of Ethylene and OtherOrganic Solutes in Liquid, Low-DensityPolyethylene in the Region 124°Cto 300°C,A/ChE J., 22, (1976) 74-82

[lO].ABRAMS, S. and PRAUSNITZ, J. M.,Statistical Thermodynamics of LiquidMixtures: ANew Expression for the ExcessGibbs Energy of Partly or CompletelyMiscible Systems, A/ChE J. 21, (1975)116-128

[ll].OISHI,-T. and PRAUSNITZ, J. M.,Estimation of Solvent Activities in PolymerSolutions Using a Group ContributionMethod, /nd. Eng. Chern. Process Des.Dev., 17, (1978) 333-339

[12].ZHONG C., SATO \':, MASUOKA H.and CHEN x., Improvement of PredictiveAccuracy of the UNIFAC Model forVapor-liquid Equilibria of Ppolymer

147

Prosiding Simposium Nasional Polimer V

Solutions,Fluid Phase Equilib., 123, (1996)97 -106

[13].TSONOPOULUS, C., (1974), AnEmpirical Correlation of Second VirialCoefficients AIChE J, 20, (1996) 263

[14].FREDENSLUND, AA., JONES, R. L.and PRAUSNITZ, J. M., GroupContribution Estimation of ActivityCoefficients in Nonidea1 Liquid Mixtures,AIChEJ, 21, (1975) 1085-1099

[15].Sauerbrey, G., Verwendung vonSchwingquarzen zur Schichten und Zur,Z. Phys., 155, 206-222

[16].POLING, B. E., PRAUSNITZ, J. M. andO'CONNEL, J. P., The Properties ofGas and Liquids, fifth Ed., The McGraw­Hill Companies Inc., USA, (2001) 7.3-7.7

148

ISSN 1410-8720