Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

AN ALISIS STR UKTUR ZEO LIT ALAM BAY ADDENGAN METODA RIETAN

s.3b

Supandil, A. Purwanto1 daD Thamzil Laz2'Pusat Penelitian Sains Materi

2Pusat Teknologi Pengolahan Limbah RadioaktifKawasan Puspiptek Serpong Tangerang 15310

~

C)

...;-

c,

ABSTRAKANALISIS STRUKTUR ZEOLIT ALAM DAYAR DENGAN METODE RIETAN. Telah dilakukan penghalusan

data difraksi struktur kristal zeolit alam dengan metode Rietan. Intensitas difraksi dari zeolit alam diukur dengan teknikdifraksi sinar-x (XRD). Data difraksi dianalisis dengan RIETAN, hasilnya menunjukkan bahwa pencocokan pola difraksihasil penghalusan memberikan tingkat reliabilitas (Rwp) sebesar 11,37 %. Hasil analisis menunjukkan munculnya puncak-puncak yang normal, abnormal, clan data statistik yang kurang baik, mungkin disebabkan proses pemumian zeolit yang belumsempuma. Berhasil dikonfirmasi bahwa zeolit alam yang berasal dari Bayah mempunyai dua rasa yaitu rasa clinoptilolite clanmordenit yang masing-masing mempunyai simetri ruang C2/m dengan sistim kristal Monoklinik,dan simetri ruang Cmcm,dengan sistim kristal Ortorombik. Fraksi berat masing-masing 59,26 % untuk rasa klinoptilolit bentuk K clan 40,74 % untukmordenit dalam bentuk K-Na. Hasil yang diperoleh dari penelitian ini memberikan harapan bahwa jumlah fraksi berat yangterkandung dalam zeolit alam tersebut, dapat digunakan sesuai dengan fungsinya yaitu penukar ion clan absorben.

ABSTRACTCRYSTALLOGRAPHIC STRUCTURE ANALYSIS OF DAYAH NATURAL ZEOLITE DY RlETAN. The

crystallographic structures of natural zeolite have been refined by Rietan from the x-ray diffraction intensity data. The refine-ment results residual factor (Rwp) of 11.37% for both clinoptilolite and mordenite phases, due to statistics and normal peakand abnormal peak. Which may be a problem in purification of natural zeolite process. The other results show that thesecompound crystallizes were two phases in Bayah zeolite of the clinoptilolite K-form type monoclinic phase (space group C2/m) and mordenite K-Na-form type orthorombic phase (space group Cmcm) and mass fraction are of 59.26 % and 40.74 %respectively. The results of this investigation raise the hope that the number of mass fraction could be used as its function i.eion exchange and sorption.

PENDAHULUAN

Zeolit terrnasuk salah satu bahan baku industriyang mempunyai potensi yang cukup baik untukdikembangkan. Penelitian ini difokuskan untukmengembangkan analisis stmktur zeolit aIam denganmetode Rietveld.

Bahan zeolit pada saat ini terns diteliti daDdikembangkan untuk berbagai kegunaan baik dalambentuk komposit maupun keramik. Diantara bahanaIumino-silikat, salah sam diantaranya adalah mineralzeolit.

Mineral zeolit alam banyak terdapat di Indone-sia, yang tersebar di sekitar gunung berapi di daerahsumber air panas. Jenis zeolit alam yang terjadi banyaktergantung pada kondisi lingkungan lokal, seperti suhu,tekanan uap air setempat daD komposisi air tanahlokasi kejadiannya. Oari data PPTM (1985), di Indo-nesia telah ditemukan zeolit alam dalamjumlah besar,diduga jenis klinoptilolit daD mordenit, yang tersebardi beberapa lokasi, terutama di pulau Jawa daDSumatra. Namun jenis zeolit alam ini umumnya masihbermutu rendah, mungkin karena teknik pengolahanyang masih sangat sederhana daD masih tercampur

dengan minerallainnya seperti kalsit, gipsum, felsfar dankuarsa. Untuk mencapai sasaran penggunaan yangdiinginkan, perin dipelajari dan dikarakterisasi kristalmineral zeolit alarn tersebut.

Di beberapa negara maju, zeolit alam jugadigunakan dalam sektor industri terutama untukpengolahan limbah. Sebagai contoh zeolit digunakanuntuk pemisahan ammonia daD logam berat darilimbah industri. Zeolit juga digunakan untuk pemi-saban radionuklida basil fisi dalam kolam penyim-panan sementara bahan bakar nuklir pada SIXEP-BNFL shellafield, Inggris. Dari pengalarnan di SIXEP,sekitar 99 % radionuklida dapat diserap oleh zeolitklinoptilolit dengan teknik kolom, dengan peralatanyang sederhana.

Bahan zeolit ini terutarna akan diaplikasikandalam pengolahan limbah B3 yang mengandungsejumlah logam be rat maupun sejumlah anion,disarnping untuk pengolahan limbah radioaktif. Dalarnhal ini digunakan zeolit alam asal Bayah. Dari

penelitian ini, diharapkan dapat diperoleh potensizeolit alam sebagai sumber mineral yang dapatdimanfaatkan secara maksimal oleh industri penghasillirnbah buangan (e.fluent) B3. Untuk mencapai sasaran,

Supandi dkk.222

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

dengan baik, kecuali dengan menggunakan standarprimer jenis zeolit tertentu dan metode analisis Rietveld.Namun demikian cara Hanawalt dan internal standardsangat diperlukan sebagai data awal untuk pemakaiananalisis dengan metode Rietan.

Banyak kcndala yang dialami peneliti lainnyadalam pengembangan bahan zeolit, seperti pemakaianuntuk penukar ion, penggunaan dalam katalis daD lain-lain. Disamping itu tersdapat pula keberhasilan yangdialami peneliti, seperti pemakaian dalam pestisi~sebagai pembawa, bahan penambah makanan ternak,bahan absorbeD ion metal dan amonia dan lain-lain.Dengan digunakannya metode Rietan dapat meng-identiitkasi struktur kristal secara akurat daD dapatmenganalisis campuran dua rasa, baltkan metode inidapat mengidentifikasi campuran tiga rasa dalamsuatu bahan. Penelitian ini diharapkan para pemakaizeolit alam Bayah dapat menggunakannya secara tepat

guna.Zeolit mordenit sintetik bentuk Na untuk

pertama kali ditentukan struktumya oleh Meier [3]pada tahun 1961, daD mordenit alam telah dihaluskanoleh Alberti. A[4] dengan teknik difraksi sinar-x, diamelaporkan bahwa dalam sel satuRn mordenitmempunyai sistim kristal orthorhombic, grup ruang(space group) : Cmcm atau Cmc2J. Alberti menda-patkan basil penghalusan dilakukan pada ziolitmordenit alam dengan harga Rwp = 5,2 % menggu.

nakan grup ruang Cmc2.. Kekurangan simetrik adalahmasih konsisten pada space group Cmcm, tetapi hilaasyimetrik dari struktur ion sangkar ekstra tersebutdiindikasikan kemungkinan lebih ke arab subgrupCmc2. Alberti juga melaporkan pada akrur pengha-lusan dengan grup ruang Cmcm menghasilkan hargaRwp = 11,7 %. Dengan demikian untuk kasus ini dia

lebih suka menggunakan grup ruang Cmc21 dari padaCmcm.

Zeolit klinoptilolit yang tennasuk jenis tipeheulandite untuk pertama kali telah dihaluskan olehMerkle dan Slaughter, 1968[5J dan melaporkan bahwa,heulandite bentuk Ca mempunyai sistim kristai mono-clinic, grup ruang (space group) : C2/m, dengan harga

Rwp=7,O%Dari fakta-fakta basil penelitian teTdahulu,

seperti tersebut diatas, maka perlu dipelajari penelitiankarakterisasi dan struktur sangkar zeolit yang disertairongga dan saluran ini agar dapat digunakan untuk

mempelajari kemampuan daya serap terhadap kation,anion dan radionuklida.

Penelitian ini bertujuan untuk menentukanstruktur daD analisis kuantitativ fraksi berat rasacampuran dalam mineral zeolit alam yang berlokasi didaerah Bayah Banten Selatan. Hasil penelitian inidiharapkan dapat diaplikasikan untuk bahan yangsesuai dengan kegunaannya sebagai penukar ion danabsorbeD limbah industri.

perlu dipelajari karakterisasi zeolit, baik struktur kristal,maupun komposisi kimia. agar dapat diguna-kan untukmempelajari kemampuan serapan terhadap logam berat,anion dan radionuklida.

Untuk digunakan secara ekonomis dan efektifdibidang industri, disiapkan metoda yang tepat gunadengan menggunakan zeolit alam yang telah diproses.Serangkaian penelitian analisis struktur zeolit basilpemurnian, sangat menentukan sifat-sifat material danmemodeflkasi struktur zeolit tersebut.

Penelitian zeolit sudah banyak dilakukan di In-donesia, tetapi penelitian tentang struktur sangat jarangdilakukan. Menurut Thamzil Las[l] dalam pene-litiannya telah melaporkan bahwa zeolit Bayah yangtelah banyak digunakan di Indonesia. berdasarkan dataXRD dengan cara Hanawalt daD metode internal stan-dard serta analisis secara kimia diduga merupakancampuran mordenit daD klinoptilolit berturut-turutdengan SBU 5-1 daD 4-4-1. Kedua zenis zeolit inimemang sering terdapat pada lokasi yang sarna daDsangat sulit ditentukan perbandingan fraksi massamordenit daD klinoptilolit dengan akurat. Hal inidisamping nilai ratio Sit Al relatif sarna, daD metodeyang kurang akurat, juga klinoptilolit tidak didapatkandalam bentuk sintetik untuk dapat digunakan sebagaistandar primer pada analisis XRD. Berdasarkananalisis komposisi kimia dengan XRF dan AAS, zeolitBayah mempunyai kandungan kation K tinggi.

Penelitian zeolit alam Bayah, juga telahdilakukan oleh Eliyanti A[2]. Dia melaporkan bahwazeolit yang berlokasi di daerah Bayah mengandungzoolit alam jenis mordenit yang kemudian dimodefikasidengan cara deluminasi dengan HCl 6N melalui prosesrefluks, daD dia melaporkan zeolit Bayah telahmeningkat relatif kristalinitinya dengan waktu refluks16 jam, tetapi aktivitas, sifat-sifat fisika dan katalitismasih rendah serta konstanta kisinya selalu berbedadibanding dengan zeolit mordenit sintetik. Untukanaiisis struktur hanya melaporkan pola difraksi zeolitBayah daD menganalisis secara kualitatif .Dari poladifraksi ditentukan harga-harga d daD intensitasnyadaD dipilih tiga puncak yang utama kemudiandibandingkan dengan tabel Hanawalt, ditemukan zeolityang berlokasi di daerah Bayah adalah zoolit mordenit.

Dari kedua penelitian tersebut diatas terdapatperbedaan yang mencolok dimana, Thamzil Lasmelaporkan zeolit Bayah mengandung campuran duarasa yaitu zeolit jenis mordenit daD klinoptilolit,sedangkan Eliyanti.A, menemukan zeolit alam Bayahhanya mengandung jenis zeolit mordenit.

Rumus kimia zeolit yang diperoleh dari dataanalisis komposisi kimia saja belum dapat meng-identiflkasi jenis zeolit secara jelas, begitu pula dataXRD yang biasanya digunakan untuk identiflkasi zoolitsecara membandingkan dengan daftar Hanawals,sering mendapatkan basil yang kurang memuaskan danmalah adakalanya jenis zeolit tidak teridentifikasi

Supandi dkk. 223

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi /IISerpong, 20 -21 Oktoher 1998 ISSN1410-2897

BAHAN DAN METODE kemudian diproses melalui software R/E711N daD akankeluar teks Rietan. Teks ini adalah merupakan basilluaran proses Rietan (output from rietan) disebut fileSample. 1st. Proses melaiui BBE.dit.lite daD anaiisisR/ETAN dilakukan berulang-ulang hingga penco-cokan (refinement) antara perhitungan dan percobaandiperoleh basil yang baik daD sesuai. KemudianSample. 1st diproses melalui software Igor Pro untukmenampilkan profil pola difraksi sampel tersebut,dengan nama file Sample.pat.

Pengukuran dengan XJUD

Bahan

Zeolit Alam

Zeolit alam yang digunakan berasal dari desaSuwakan daD desa Pasir Gombong, kecamatan Bayah,Kabupaten Lebak' Propinsi Jawa Barat yang kemudiandisebut Zeolit Bayah (ZB). Untuk penggunaannya,bongkahan-bongkahan zeolit digerus daD diayak untukmemperoleh ukuran partikel 40-100 mesh, kemudiandicuci dengan air bebas mineral mengan cara refluksselama 8 jam, untuk memisahkan zeolit daTi partikel-partike halus seperti material clay. Pencuciandilakukan 4 (empat) kali @ = 8 jam.

Dekantasi [6,7]

Zeolit murni diperoleh dari zeolit alam yangdirefluks dengan air bebas mineral selama 4 x 8 jam.Tujuannya adalah untuk memisahkan garam terlamtyang tercampur. Setiap peri ode 8 jam air bebas min-eral diperbaharui (:f: 600 ml air bebas mineral untuk100 gram zeolit). Kemudian zeolit dikeringkan dalamoven pacta suhu 110'C, sekurang-kurangnya selama 3jam. Selanjutnya dilakukan pemisahan zeolit daripartikel/mineral berat dengan menggunakan metiliodida (CH3I) dalam labu ekstraksi. Zeolit akanmengapung di bagian alas sedangkan partikel-partikel/mineral berat akan berada di bawahnya daD mengen-dap. Dengan demikian zeolit murni dapat dipisahkan.Selanjutnya zeolit (ZB) dimasukkan dalam oven pactasuhu 30 -40 'C selama 1 jam untuk menghilangkanmetil iodida. Kemudian zeolit murni ini dipindahkanke dalam botol sampel dan disimpan dalam eksikatoryang mengandung NaCl jenuh minimall minggusebelum dikarakterisasi.

Difraktometer Sinar-x (XRD) yang digunakanadalah buatan Shimadzu Type ZD-610 yang di-lengkapi :I. Generator Sinar-x2. Goneometer jenis VG-IOOR type horisontal3. Sistim pencacah4. Sistim penge'ndali dan pemroses data yang bempa

komputer (sistim DP-610)Kurang lebih 1-2 gram serbuk zeolit diletakkan

di atas sample holder dari aluminium, dengan ukuranlubang 2 x 1,5 cm, diratakan daD sesekali ditekanpelan-pelan dengan spatula, setelah sampel nampakmerata dan kompak, kemudian sample holder tersebutdiletakkan di atas dudukan sampel pada alat XRD.Pengambilan data dilakukan pada kondisi mode step(untuk program Rietan) dengan parameter operasiseperti berikut:X-Ray Tube SLU SCANNINGTarget: Cu-K Divergence slit: 1 deg.Scan mode: Step Voltage: 30 KvScatter speed: 1 deg. Scan speed: 0.06 deg.Current: 30 mA Reseiving slit: 0.06 mm

0

Sampling pitch: 0.05 degree Lamda(A) : 1.54056 A,Full scale: lkcps ,S'udut 20: 5-55 deg.

Analisis Rietan BASIL DAN PEMBABASANProgram RIETAN[8] dibuat oleh F. Izumi daD

Y.Hamaguchi. dipasang dalam Macintosh Computer.Metode yangdigunakan adalah sistim analisis Rietvelddari data difraksi sinar-x daD neutron. (System for therietveld analysis and simulation of x-ray and neutron

diffraction patterns).Metode RIETAN (RIETveld ANalysis) diguna-

kan dengan program, melalui dua proses yaituperhitungan dan observasi dengan cara menghaluskan(refinement) harga-harga parameter strukturnya daD

profile.Masukan (input) yang akan diajukan harga pa-

rameter strukturnya kedalam program disebut fileSample. ins. diproses melalui software BBE. dit.litedaD akan keluar lex program Sample. ins. Setelahsemua harga parameter struktur zeolite mordenit daDklinoptilolit dimasukkan kedalam program Rietan,

Data difraksi sinar-x daTi cuplikan zeolitdianalisis dengan metode Rietveld. PenghalusanRietan dilakukan dengan cara mengasumsikan bahwazeolit mempunyai campuran dua rasa yaitu; rasa 1sistim kristal orthorombik, grup ruang Cmcm No.I-63dan rasa 2. sistim kristal monoklinik, grup ruang C2/m No.12.

Untuk rasa 1. menurut W.M. Meier, khususuntuk fraksi koordinat atom- T(Si) dalam topologisimetri (Cmcm) per sel satuan rasa orthorombikdengan parameter sel seperti pada Tabel I.

Sedangkan rasa 2. Menurut W.J. Mortier danJ.R.Pearce, khusus untuk fraksi koordinat atom- T(Si)dalam topologi simetri (C2/m) sel satuan rasaklinoptilolit dengan parameter sel seperti padaTabel 2.

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Tabel

L.

Fraksi koordinat (x,y,z) dan posisi atom-atomT (Si) rasa orthorombik

Tabel 2. Fraksi koordinat (x,y,z) daD posisi atom-atomT (Si)

mal isotropik (B), serta meningkatkan pengulangancyclus sampai tingkat maksimal. Iterasi akhir dari dataidentitas parameter struktur basil penghalusan Rietan,diperoleh harga reliabilitas (Rwp) = 11,47 %, dengan

fraksi berat masing-rnasing 56,34 % klinoptilolit dan43,66 % mordenit.

Dari basil analisis komposisi kirnia, Tharnzi1Las, melaporkan bahwa zeolit Bayah mengandungkadar atom K tertinggi dibanding dengan atom Ca danNa (K > Ca > Na) dengan ratio Al/Si = 5,08, dirnana

menumt Tsitsishvili.G. V., dkk[IO] pada range ratio SitAl tersebut, zeolit alam ini termasuk di dalam rangemordenit daD klinoptililit, dengan dernikian rasa 1menjadi jenis mordenit bentuk K, Na dan rasa 2klinoptilolit bentuk K. Hasil akhir analisis daDpenghalusan dengan Rietan terrnasukfactor hunian (g)pada atom K, daD Na, diperoleh barga Rwp lebihrendah yaitu : 11,37% daD fraksi berat masing-rnasingseperti terlihat pada Tabel 6

Urutan Iterasi hasil akhir dari data identitas pa-rameter struktur basil penghalusan Rietan disajikandalam Tabel 7 daD 8 .Memperlihatkan basil analisisRietan (output data from rietan) berisi data parameterstruktur yakni parameter kisi, fraksi koordinat (x,y,z),parameter atom isotropik (B), faktor hunian (g),jurnlah tiap atom set satuan dan harga reliabilitas (R)pada setiap proses penghalusan. Data parametertersebut menggambarkan data parameter strukturkristal zeolit alam Bayah basil eksperimen. Diperolehinformasi bahwa dalam zeolit alam yang berlokasi didaerah Bayah Banten Selatan Jawa Barat mengandungdua rasa kristal yakni : rasa klinoptilolit daD mordenitdengan rnasing-masing sistim krital monoklinik, grupruang C2/m (No. 12) dan sistim kristal orthorombik,grup ruang Cmcm (No.I-63). Konstanta kisi rnasing-rnasing seperti berikut :

.untukmonoklinik :a=17.70(2)A, b=17,.92(I) A. c = 7,.422 (9)A.

.untuk orthorombik : a = 18,11 (2)A, b = 20,34

(2) A. c = 7,532(8) A

Gambar la adalah profil pola difraksi (rowdata) yang menggambarkan sidik jari dari pada zeolit.alam Bayah dan Gambar Ib adalah profit pola difraksibasil penghalusan zeolit Bayah dengan harga Rwp =

17,97 %, di sini terlibat bahwa garis-garis marker ( I )tidak berada tepat dibawah puncak (peak), dan puncakbasil perhitungan garis marker (3/4 ) belum menunjuk-kan kesesuaian dengan puncak basil percobaan marker( + ), artinya bahwa penghalusan belum sempurnakarena puncak-puncak tersebut menunjukkan rasaasing (Ca4Al6SiJ,O7J dibuktikan dengan jurnlah atompada rasa 2 = 118 atom dalam set satuan.

Gambar Ic adalah profit pola difraksi basilpenghalusan zeolit alam Bayah pada skala penuh yangmemberikan tingkat reliabilitas sebesar = 14,99%,

disini mulai terlihat bahwa garis-garis marker ( I ) berada

Kemudian kedua rasa dengan posisi atommasing-masing seperti tersebut diajukan dan dihalus-kan dengan Rietan ternyata untuk zeolit Bayahmenghasilkan harga reliabilitas tinggi sebesar 17,97 %dengan jumlah fraksi berat masing-masing 32,96 %klinoptilolit dan 67,04 % mordenit.

Untuk fasal,ortborombik jumlah atom selsatuan = 152 atom dengan rumus kimia

:N~(AI8Si4oO~. Posisi atom- T tersebut diperkuat olehbasil penelitian Supandi dkk[9] , dengan demikianuntuk data parameter struktur fasal,sudah final, artinyaharga-harga parametemya sudah mendekati parameterstruktur yang sebenarnya. Sedangkan untuk fasa2,klinoptilolit jumlah atom sel satuan = 118 atom,

dengan rumus kimia : Ca4(AI6SiJ607J,hasilnya tidaksesuai dengan yang sesuogguhnya, karena menghasil-kan jumlah atom Si = 36 atom set. satuan. Data

jumlah atom, harga reliabilitas daD fraksi be ratdisajikan dalam Tabel 3.

Khusus untuk rasa 2. klinoptilolit pada fraksikoordinat atom- T(Si) dalam topologi simetri C2/m setsatuan dengan posisi atom seperti pada Tabel4.

Fasa 1, ortborombik dengan posisi atom- T sarnaseperti pada Tabel I., kemudian diajukan daDdihaluskan temyata memberikan harga reliabilitasturun dengan tajam menjadi 14,99 % dengan jumlahfraksi berat masing-masing 51,61% klinoptilolit dan48,39 % mordenit, dengan jumlah atom sel satuan =

112 atom untuk klinoptilolit, dengan rumus kimiaCa4(Al6SiJoO7J, hasilnya sesuai dengan yang sesung-guhnya karena menghasilkan atom Si = 30 atom, ini

menunjukkan bahwa posisi atom- T tersebut beradapada posisi yang sebenamya untuk rasa klinoptilolit.Data jumlah atom, harga reliabilitas daD fraksi beratdisajikan dalam Tabel 5.

Analisis daD penghalusan atom-atom koordinatdengan Rietan dilanjutkan dengan menggunakan dataparameter di atas daD memperkecil harga-harga ther-

Supandi dkk. 225

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

dibawah puncak, dan puncak basil perhitungan garis 152atomuntukmordenit[N~(Al8Si400~]danfasa2=marker (31.) mulai mendekati kesesuaian dengan puncak 112 atom dalam sel satuan untuk klinoptilolitbasil percobaan marker (+), artinya bahwa penghalusan [Ca4(Al6Si30On)]'mulai menuju ke arab kesesuaian, dimana campuran Untuk mengetahui tingkat ketelitian perangkatrasa mordenit daD klinoptilolit menghasilkan jumlah XRD yang digunakan, maka pada tahap awal diukuratom dalam sel satuan masing-masing pada rasa I = data intensitas difraksi daTi standar zeolit mordenit

Tabel 3. Data jumlah atom sel satuan daD fraksi berat hasil penghalusan Rietan

Tabel 4. Data daD posisi atom-atom- T(Si) rasa kliDoptiloit

Tabel 5. Data jumlah atom sel satuan daD fraksi berat basil penghalusan Rietan

Tabel 6. Data jumlab atom sel satuan dan fraksi berat basil pengitalusan Rietan

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi III.\'erpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Tabel 7. Data parameter struktur zeolit alam Bayah campuran rasa dalam satuan sel basi! penghalusan Rietan

Jumlah=118

Ca=4AI=6Si=300=72Jumlah=112

Ca=4Al =6Si=300=72

Jiiiiiiah"=112

K = 6,06AI =6Si=300=72

14,99 a=17,73(4)b = 17,95 (2)c = 7,43 (2)

2119 (7) 1,815078

I

a= 17,72 (2)b= 17,97(1)c = 7,39 (1)

11,47 2116(4} 1,818347

11,37 a=17,70(2)b = 17,92 (I)c = 7,422(9)

2116 (4) 1,878168

Jumlah=114,06

Tabel 8. Data parameter faktor koordinat atom struktur zeolit Bayah rasa campuran hasil pengitalusan Rietan

KLINOPTILOLIT Faa MORDENITI Faktor koordinat atom I Atom Jumlah I Faktor koordinat atom

atom

i Fasa

Atom Jumlahatom

Suoandi dkk. 227

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

~600.~ IE~~ ; ! ~ (... ~ Prortl pola difraksi Zeolit Alam Bayah~ 500~ ..'."."'"'i~ I'oS .a , ' "',...

400 1'.""."".'.i."""."'" '..'f""'.' ...1.

S C'i;

'-".'~."..""~.'~"'~'.'.'~~.'.~""300 Q....- t t~200 0o.... ..

. ~...'... ...,..:. "'" ~100. .",'.i.., ,., ..., .' .1""'..".'..."'.'."~".' i i

.-1 "" 'r. """" ..i , .:... ;.. , ., I ,

I) : .; i1.:. '..'.' '...'..'!r'."""...'.'." .

." ;

t j : } --~~~.

! :, I I I I I I I I I I I I I I i I I I Ii, I I ,ii !:

5 10 15 20 25 30 5

600 + ;, + : i ~ , , ,...

IRwp= 17,97%1 i i +: ~IZeolit~larnB;aYah;Hasi}Peng~aIUSanden~anRietan'.'."...'.".;...' ".'.'.'.1 t 4 "-'." ".".'-'."..'1.'."-'.'."'.""'..."".'"'.-"'."r.". : : j ~ l L..! \ i!;.500

m

.~ 400~2!. 300.E

200

, ~ ~ !

~

.

.. .

It.

1~100

II

"'I.

500

5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55

600 ; i , , ; 0 , : .'.'.'..'.;'"

I~~ = .14.99 %1 : ! + i ~fil Zeolit A;larn Bayah ~aSil Pengh~USan den~an Rietan

~:.: + + +:8400

°l4 300c~~ 200

.t-,.:t(,..

.0:'-

100

5 1510 20 25 35 40 45 5() 5530Sudut 26 0

Gambar I. Profil pola difraksi zeolit alam Bayab basil penghalusan dengan Rietan (a)Row Data (b) basil penghalusan Rwp = 17,97 % (c) basil penghalusan Rwp =14, 99 %

Supandi dkk.228

.1.'1"."'11'.

'i'.,w'1j"" nll,1 ,I

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Supandi dkk. 229

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi //1Serpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

1. I j .

rRwp:;11,:37%1. l.! : F;\$a 1: klinoptil.olit= 59.26%, .'." ; .." '...," """':)1-: """'"'.T'".-'o Fasa2:mOtd~t :;:4Q.74% .

600

500; I-

i~ !)"~"i: +

+ ,

~

400

t.t.

~ ...1i j;

IV+~.:!t~.

* ,~~p.~

100 t .() 81 1:I,nl

)j f tt Iiji".~'icl'I!lIf~~ltllj

n'll!iII;11~~di.l~11811 r.u.~I."." 81.1 ".",--il~1 ..mJ I!W't t~ !l1~~~~ ~f..~,g:;_~R.1i.¥t..~!

: ~~

5--~~

10 15 20 25 30 35 40 45Surlut 28 0

Gambar 3. Profit rota difraksi zeolit alam Bayah basi! penghalusan dengan Rietan (Rwp =11,37%)

5() 5S

I

;;~I

z,,[Ix KtiH1Jri.I()li~

b;

\I Z/[:1)(

Mol:dellit

Gambar 4... Struktur sangkar zeolit Bayah hasil program Crystal Maker modelSpace Filling (a) klinoptilolit, monoklinik (b) mordenit, orthorombik

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi /IISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

dengan cuplikan zeolit Bayah. Juga standar inidigunakan untuk membandingkan profit pola difraksidengan rasa mordenit yang terdapat di dalam cuplikanseperti disajikan dalarn Garnbar2a. Garnbar 2b adalahprofil pola difrkasi zeolit alam Bayah (row data)dengan sejumlah puncak-puncak bidang hkl yangmenonjol. Gambar 2c adalah profil pola difraksi zeolitalam Bayah basil penghalusan dengan Rietan padaskala penuh (klinoptilolit bentuk Ca), di sini terlihatbahwa, puncak basil perhitungan garis marker (3/.,)mendekati kesesuaian dengan puncak basil percobaanmarker (+), artinya bahwa proses penghalusanmendekati ke arab kesesuaian daD memberikan hargaRwp = 11,47%. Bila kita perhatikan pada Garnbar 2a,

b daD c pada bidang (110), (020), (220) daD (200)dengan sudut 2 theta masing-masing : 6,50, 7,45,8,75, 9,75 dan 11,25 derajat, kemudian kita tarik garislurus secara vertikal, maka akan narnpak pada bidang(110) dengan sudut 2 theta 6,50 derajat, menunjukkanpuncak rasa mordenit, sedangkan pada sudut 2 theta7,45 bidang yang sarna (110) menunjukkan puncakrasa klinoptilolit. Pada sudol 2 theta 8,75 derajatbidang (020) memperlihatkan rasa mordenit. Sedang-kan pada sudut 2 theta 9,75 derajat bidang (200)Gambar 2a dan bidang (220) Garnbar 2b, menunjukkandua puncak yang berimpit kepunyaan kedua rasamordenit daD klinoptilolit. Begitu pula pada sudut 2theta 11,25 derajat bidang (200) dengan jelasmenunjukkan p~ncak rasa klinoptiloliL Untuk bidang-bidang (hkl) yang lainnya sangat sulit untuk diiden-tifikasi, karena puncak-puncaknya sangat rapat daDberimpit dalam carnpuran rasa mordenit daD klinop-tilolit.

diameter rongga (windows of free dimention) masing-

masing :1:7,9 A dan :1:7,0 A.Dari basil pengamatan terakhir, temyata zeolit

Bayah mengandung rasa jenis kIinoptilolit lebih banyakdibandingkan dengan rasa jenis mordenit, dalam hatini zeolit Bayah Indonesia mirip dengan zeolit yangberasal dari Hunggaria mengandung kandungan unsurK tinggi dengan Secondary Building Unit (SBU) :masing-masing adalah 4-4- I untuk kIinoptilolit dan5-1 untuk mordenit.

Zeolit atam Bayah yang mengandung cam-puran dua rasa yaitu rasa kIinoptilolit dan mordenit.Klinoptilolit cenderung lebih banyak digunakansebagai bahan ulama untuk penukar ion dan absorbeD,sedangkan lt1ordenit untuk katalis daD penyaringmolekul. Di sini yang berperan adaIah fasa kIinoptilolitdaD baik sekali digunakan untuk penukar ion daDabsorbeD.

KESIMPULAN

Dan basil penelitian ini dapat disimpulkanbahwa:1. Sampel tersebut mengandung 2 (dua) rasa yakni

zeolit klinoptilolit dan mordenit dengan data strokturkristal masing-masing sebagai berikut :.Grup ruang C2/m No.I-12, sistim kristal

Monoklinik dengan komposisi mmus kimia : K606(AI6Si30O7J. 24 H2O, volume per-sel satuan= 2116 (4) A, dan jumlah atom per-unit sel= 114 atom

.Grup ruang Cmcm (No.I-63), sistim kristalOrtorombik dengan komposisi mmus kimia :~.lO Na~.12(Al8Si4oO~. 24 ~O. Volume per-selsatuan = 2755(6) A3, dan jumlah atom per-selsatuan = 152 atom.

2. Penghalusan dengan Rietan, iterasi basil akhirpencocokan antara basil perbitungan denganpercobaan memberikan tingkat reliabilitas Rwpsebesar 11,37 % dengan fraksi berat masing-masing: 59,26 % untuk klinoptilolit dan 40,74 % untu}.mordenit.

3. Berdasarkan basil analisis struktur yang telahdilakukan diperoleh fraksi berat rasa klinoptilolityang lebih dominan dalam zeolit alam Bayah.Disarankan zeolit ini digunakan untuk pengem-bangan penukar ion dan absorbeD.

UCAPAN TERIMA KAsm

Hasil penghalusan akhir pola difraksi sinar-xpada zeolit alam Bayah (dalam bentuk K, Na) sepertidisajikan pada Gambar 3. nampak pula adanya puncak-puncak asing yang teridentifikasi seperti terlihat padasudut 2 theta 29,3 sampai dengan 29,70 derajat yangmenggambarkan bahwa masih terdapat rasa lainsebagai impuritas. Profil pola difraksi basilpenghalusan Rietan, juga memberikan gambaranbahwa tingkat pencocokan (fitting) antara basilperhitungan dengan percobaan untuk cuplikan zeolitalam Bayah, pada pengulangan basil akhir memberi-kan harga tingkat reliabilitas (Rwp) sebesar 11,37 %,ini menunjukkan bahwa tingkat kemumian strukturzeolit aIam Bayah tersebut dengan data parameterstruktur mendekati tingkat konvidensi sebesar Rwptersebut dengan fraksi berat masing-masing 59,26%untuk klinoptilolit dan 40,74 % mordenit.

Gambar 4 adalah sel satuan klinoptilolit daDmordenit basil program CrystalMeker( 11] yangmemperlihatkan struktur sangkar disertai rong-ga,diperoleh nilai diameter rongga masing-masing 8,3

A dan 8,5 A, sedikit lebih besar dibanding dengan basilpenelitian Merkle& Slaughter(5] dan Breck, 1974( 12],

Penulis menyampaikan terima kasih kepadaDR.F.Izumi daD Prof. Y. Hamaguchi yang telahmemberikan kuliah dan bimbingan prnktek Rietan danCrystalMeker hingga dapat menggunakan sendiri .Penulis juga menyampaikan terima kasih kepadakepala PPSM, kepala ISN beserta star dan teknisi,

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 10 -11 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

ketua beserta anggota KPTP dan semua pihak yangtelah membantu daD memberikan dorongan hinggaselesainya percobaan ini.

DAFTAR PUSTAKA

[I]. THAMZIL LAS., "Pemanfaatan Zeolit UntukPengolahan Limbah Radioaktif' Presentasi IlrniahHasil Studi Program Doktor (S-3), RisalahPresentasi Ilmiah Badan Tenaga Atom Nasional,Jakarta 7-9 Desember(1993), 525

[2]. AGUSTIN A ELIYANTI., "Physical and Chemi-cal Properties of Dealurninated Indonesian Natu-ral Mordenite and Evaluation as a Cracking Cata-lyst", Thesis submitted in partial fulfilment forthe degree of Master of Science, Pascasarjana Pro-gram Studi Materials Science, Universitas Indo-

nesia, (1992).[3]. MEIER W.M., The crystal Structure ofMordenite

(ptilolite), Zeitschrift fur Kristallographie, Bd.115,(1961), S. 439

[4]. ALBERTI. A., DAVOLI.P., and VEZZALINI.,"The Crystal Structure Refinement of a NaturalMordenit, Zeitschrift Kristallographie 175, (1986).

[5}. MERKLE.A.B DAN SLAUGHTER..M. Am.Mineral. 18, (1972), 129

[6]. LAS. T.," Use of Natural Zeolite for Nuclear WasteTreatment", PhD Thesis, Dept. Applied Chemis-try, University of Salford, England (1989).

[7]. MALIK. S.A.," Inorganic Ion Exchangers", PhDThesis Dept. Applied Chemistry of Salford,

England (1988).[8]. IZUMI F., " Rietveld Analysis System", RIETAN,

Part I. A Software Package for the Rietveld Analy-sis and Simulation of X-Ray and Neutron Diffrac-

lion Patterns, Rigaku J 6, No.1, (1989), 10[9]. SUPANDI dkk., "Ana1isis Struktur Kristal Zeolit

Mordenit Dengan Rietan'97, Pertemuan daDPresentasi Ilmiah, BATAN-PPNY, Yogyakarta,Mei (1998)

[IOJ. TSITSISHVll.I.G. \1:, ANDRONIKASHVILI. T.G.,KIROV. G.N andFILIZOVA.L.D.," NaturalZeo-lites", Ellis Horwood Limited, (1992).

[IIJ.PALMER.D.,"CryataIMaker" Interative Crystal-lography for Macintosh, Version 1.1 -UserManual, Lynxvale Ltd, 20 Tmmpington Street,Cambridge, England (1995)

[12J.BRECK. D. W.," Zeolite Molecular Sieves", JohnWiley Interscience, New York, (1974)

[13J.SMI1H.J. \1:, Topochemistry ofZoolites and RelatedMaterials. 1., Topology and Geometry, Chern. Rev. ,88, (1988), 149

[14J. CULLITY.B.D.," Elements of X-Ray Difraction,Addison Wesley Publishing" Company, Inc.,Second Edition, November (1977)

[15J.SURDIA.N.M., " Difraksi Sinar-X, XRD",

Lembaga Pengabdian Pada Masyarakat, InstitutTeknologi Bandung, (1993)

[16J. HlDAYATI.," CacatKisiPOOa Uranium Dioksida",Master Thesis, Program Pasca Sarjana Institut

TeknoJogiBandung, (1993)[17J. WILLIAM-H., atall," Numerical Recipes inC",

Cambridge University, June (1992).[18J. DYER. A.," An Introduction to Zeolite Molecu-

lar Sieves " John Wiley & Sons Ltd, Chichester,

(1988)[19J. MORTIER W.J DAN PEARCE.J.R, Am. Mineral.

52, (1987), 273

[20}. ANNONIUM, Procceding Zeo-Agroindustri,PPSKI-HKTI, Bandung (1990)