i

SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI

ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT

SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC)

Disusun Oleh :

ITA PERMADANI

M0311040

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar

Sarjana Sains dalam bidang ilmu kimia

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

2016

ii

iii

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul

“SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI ZIRKON LOKAL

SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC) ”

belum pernah diajukan untuk memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan

tinggi, dan sepanjang pengetahuan saya juga belum pernah ditulis atau

dipublikasikan oleh orang lain, kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini

dan disebutkan dalam daftar pustaka.

Surakarta, Februari 2016

ITA PERMADANI

iv

SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI ZIRKON

LOKAL SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT SOLID OXIDE FUEL

CELL (SOFC)

ITA PERMADANI

Program Studi Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam

Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Penelitian ini menggunakan zirkonia (ZrO2) yang telah disintesis dari

konsentrat pasir zirkon. Pasir zirkon merupakan produk samping pertambangan di

Pulau Bangka, Indonesia. Zirkonia disintesis dengan menggunakan metode fusi

kaustik single filtration. Zirkonia hasil sintesis di doping dengan ittria membentuk

Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ). Ion ittrium yang di masukkan kedalam ZrO2

memiliki variasi komposisi 4,5%, 8%, dan 10%. Penelitian ini mempelajari

pengaruh komposisi dalam struktur kristal, karakter konduktivitas, dan nilai

konduktivitas.

Pola difraksi dilengkapi dengan refinement menggunakan metode Le Bail

untuk mempelajari struktur kristal. Hasil refinement menunjukkan ZrO2 memiliki

2 fasa yaitu zirkonia monoklinik dan zirkonia tetragonal. Sementara itu,

penambahan ion ittrium pada YSZ (ittria terstabilkan zirkonia) memiliki struktur

kubik. Namun, YSZ yang telah disintesis tidak memiliki 1 fasa melainkan 3 fasa,

yaitu monoklinik, tetragonal, dan kubik. Penambahan ittrium juga merubah

parameter sel pada kristal. Adanya perubahan parameter sel menunjukkan ion

ittrium (Y3+) telah masuk kedalam ZrO2. Hal ini didukung dengan plot Fourier.

Variasi komposisi YSZ menunjukkan perbedaan morfologi dan juga perbedaan

ukuran partikel. Sementara itu, konduktivitas ionik terbesar disediakan oleh 8YSZ

yaitu 2,74x10-4 S.cm-1 pada suhu 700 oC.

Kata kunci : Tambang Timah Pulau Bangka, Zirkonia (ZrO2), Yttria-Stabilized-

Zirconia (YSZ), Elektrolit padat, Solid Oxide Fuel Cell (SOFC).

v

SYNTHESIS OF YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) FROM

LOCAL ZIRCON AS ELECTROLYTE MATERIAL FOR SOLID

OXIDE FUEL CELL (SOFC)

ITA PERMADANI

Department of Chemistry, Faculty of Mathematics and Natural Sciences,

Sebelas Maret University

ABSTRACT

This research was done by using zirconia (ZrO2) that has been synthesized

from the concentrate of zircon sand. Zircon sand is a side product of mining in

Bangka Island, Indonesia. Zirconia was synthesized by using caustic fusion

method of single filtration. Zirconia was doped with yttria to form Yttria-

Stabilized-Zirconia (YSZ). Yttrium ions that were doped into the synthesized

ZrO2 have various composition, i.e. 4.5%, 8%, and 10%. The purpose of this

research is to understand the effect of composition on the crystal structure,

conductivity characteristic and the conductivity value.

The diffraction pattern was completed with Le Bail refinement that used to

understand the crystal structure. Refinement result showed that the prepared ZrO2

presents in two phases which are monoclinic and tettragonal zirconia. Meanwhile,

the addition of yttrium ions produced Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ) with cubic

structure. However, the synthesized YSZ did not axisted as a single phase but it

presents as 3 phases, i.e. monoclinic, tetragonal and cubic. Yttrium addition has

changed the cell parameters of crystal. It represents that Y3+ (Yttrium ions) has

entered ZrO2 structure. It is supported by the Fourier plots. The various

composition of YSZ showed different morphology and different particle size.

While, the greatest ionic conductivity provides by 8YSZ, i.e. 2.74x10-4 S.cm-1 at

700 oC.

Key words: Tin Mining Bangka Island, Zirconia (ZrO2), Yttria-Stabilized-

Zirconia (YSZ), Solid electrolyte, Solid Oxide Fuel Cell (SOFC).

vi

MOTTO

Karena sesungguhnya Allah tidak mengubah suatu nikmat yang telah

diberikan-Nya kepada suatu kaum, hingga kaum itu mengubah apa yang ada pada

diri mereka sendiri. (Q.S Al-Anfal: 53)

Allah tidak membebani seseorang melainkan sesuai dengan

kemampuannya. (Q. S Al-Baqarah: 286)

Apapun yang kita lakukan hanya semata-mata mencari ridho Allah.

Insyaallah segala sesuatu yang kita lakukan tidak ada yang sia-sia. (Bapak dan

Ibu)

vii

PERSEMBAHAN

Karya kecil ini saya persembahkan untuk :

Kedua orang tua,

Ibu dan Bapak

Kakak,

Ika dan Suami

Teman Riset,

Karima Apriany dan SSC research Group

Sahabat-sahabatku,

Pramudita, Ludfia, Larisa, Amita, Wiwing

Teman-teman Kimia angkatan 2011

viii

KATA PENGANTAR

Syukur kehadirat Allah SWT yang telah memberikan limpahan rahmat

dan karunia-Nya, sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan proposal

penelitian dengan judul:“Sintesis Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ) Dari Zirkon

Lokal Sebagai Material Elektrolit Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ”. Sebuah karya

sesungguhnya sulit dikatakan sebagai usaha satu orang, tanpa dukungan dan peran

serta dari yang lainnya. Demikian juga penelitian ini tidak akan mungkin

terselesaikan tanpa adanya dorongan semangat yang besar dan kritik yang

membangun dari semua pihak. Karenanya penulis sampaikan ucapan terimakasih

kepada:

1. Ibu Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si., selaku Ketua Jurusan Kimia FMIPA

UNS,

2. Ibu Dr. Fitria Rahmawati, M.Si., selaku dosen Pembimbing I,

3. Bapak Dr. Eddy Heraldy, M.Si., selaku dosen Pembimbing II,

4. Ibu Dra. Tri Martini. M. Si., selaku pembimbing akademik.

Dalam penulisan skripsi ini tentu pula tidak lepas dari berbagai

kekurangan dan kesalahan, karenanya saran dan masukan dari pembaca sangat

penulis harapkan demi kesempurnaan penulisan berikutnya.

Surakarta, Februari 2016

Penulis

ix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL ........................................................................................ i

HALAMAN PENGESAHAN .......................................................................... ii

HALAMAN PERNYATAAN ......................................................................... iii

HALAMAN ABSTRAK .................................................................................. iv

HALAMAN ABSTRACT ............................................................................... v

MOTTO ........................................................................................................... vi

PERSEMBAHAN ............................................................................................ vii

KATA PENGANTAR ..................................................................................... viii

DAFTAR ISI .................................................................................................... ix

DAFTAR TABEL ............................................................................................ xi

DAFTAR GAMBAR ....................................................................................... xii

DAFTAR LAMPIRAN .................................................................................... xiv

BAB I PENDAHULUAN ................................................................................ 1

A. Latar Belakang Masalah ....................................................................... 1

B. Perumusan Masalah ............................................................................. 3

1. Identifikasi Masalah ....................................................................... 3

2. Batasan Masalah ............................................................................. 3

3. Rumusan Masalah .......................................................................... 3

C. Tujuan Penelitian ................................................................................. 4

D. Manfaat Penelitian .............................................................................. 4

BAB II LANDASAN TEORI .......................................................................... 5

A. Tinjauan Pustaka .................................................................................. 5

1. Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ........................................................ 6

2. Sintesis Zirkonia .............................................................................. 7

3. Elektrolit .......................................................................................... 8

4. Konduktivitas Ionik ......................................................................... 13

5. Difraksi Sinar-X .............................................................................. 15

6. Spektroskopi Impedansi .................................................................. 16

7. Metode Le Bail pada Program Rietica ............................................. 19

x

B. Kerangka Pemikiran ............................................................................. 20

C. Hipotesis .............................................................................................. 21

BAB III METODOLOGI PENELITIAN......................................................... 22

A. Metode Penelitian................................................................................. 22

B. Tempat dan Waktu Penelitian .............................................................. 22

C. Alat dan Bahan ..................................................................................... 22

1. Alat .................................................................................................. 22

2. Bahan ............................................................................................... 23

D. Prosedur Penelitian............................................................................... 23

1. Sintesis ZrO2 dengan menggunakan metode Fusi Kaustik .............. 23

2. Sintesis YSZ dengan menggunakan metode solid state reaction ... 24

3. Karakterisasi .................................................................................... 24

E. Teknik Pengumpulandan Analisa Data ................................................ 24

1. Pengumpulan Data ........................................................................... 24

2. Analisa Data .................................................................................... 25

BAB IV HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ................................. 26

BAB V PENUTUP ........................................................................................... 42

A. Kesimpulan .......................................................................................... 42

B. Saran ..................................................................................................... 42

DAFTAR PUSTAKA ...................................................................................... 43

LAMPIRAN-LAMPIRAN ............................................................................... 47

xi

DAFTAR TABEL

Tabel 1. Data parameter sel dan struktur kristal dari serbuk ZrO2 ................ 28

Tabel 2. Data parameter sel dan struktur kristal dari serbuk YSZ pada

berbagai komposisi ittria ................................................................. 33

Tabel 3. Nilai konduktivitas YSZ .................................................................. 37

Tabel 4. Data perhitungan energi aktivasi, faktor pra-eksponensial dan

koefisien .......................................................................................... 40

xii

DAFTAR GAMBAR

Gambar 1. Skema prinsip operasi dari sel bahan bakar oksida padat ........... 5

Gambar 2. Konduktivitas ionik spesifik dari beberapa material elektrolit ... 9

Gambar 3. Pola difraksi 4,5YSZ dan 8YSZ ................................................. 11

Gambar 4. Pola difraksi 10YSZ .................................................................... 11

Gambar 5. Plot konduktivitas ionik komposisi 4,5YSZ dan 8YSZ setiap

kenaikan suhu ............................................................................. 12

Gambar 6. Konduktivitas 8YSZ dan 10YSZ ................................................ 13

Gambar 7. Deskripsi Interstitial defect atau Frenkel defect (a) dan

Schottky defect (b) ....................................................................... 14

Gambar 8. Mekanisme konduksi ion dalam kristal (a) mekanisme

kekosongan (b) mekanisme interstisial dan (c) mekanisme

kekosongan interstisial ................................................................ 14

Gambar 9. Difraksi sinar-X oleh kisi kristal ................................................. 15

Gambar 10. Impedansi khas plot untuk sampel polikristalin untuk sirkuit

setara ........................................................................................... 18

Gambar 11. Perbandingan pola difraksi ZrO2 dengan pola difraksi ZrO2

dari ICSD #66787 ....................................................................... 26

Gambar 12. Perbandingan pola difraksi ZrO2 dengan pola difraksi ZrO2

dari ICSD #66787 dan ICSD #157403 ....................................... 27

Gambar 13. Plot Le Bail hasil refinement data difraksi sinar X dari serbuk

ZrO2 dengan memasukkan 2 fasa yaitu fasa ZrO2 tetragonal

dan ZrO2 monoklinik .................................................................. 28

Gambar 14. Struktur kristal zirkonia .............................................................. 29

Gambar 15. Perbandingan pola difraksi YSZ pada berbagai komposisi mol

% ittria ......................................................................................... 30

Gambar 16. Perbandingan pola difraksi berbagai sampel dengan standar

serta sampel zirkonia ................................................................... 31

xiii

Gambar 17. Plot Le Bail hasil refinement data difraksi sinar X dari serbuk

4,5YSZ (a), 8YSZ (b), dan 10YSZ (c) dengan memasukkan 3

fasa yaitu fasa ZrO2 tetragonal, ZrO2 monoklinik, dan YSZ

fasa kubik .................................................................................... 32

Gambar 18. Struktur kristal YSZ. ................................................................... 34

Gambar 19. Peta persebaran X zirkonia (a), 4,5YSZ (b), 8YSZ (c) dan

10YSZ (d) pada sumbu X ........................................................... 34

Gambar 20. Gambar hasil analisis SEM yang dianalisis ukuran butirannya

dengan piranti lunak Measure IT pada 4,5YSZ (a), 8YSZ (b),

dan 10YSZ (c) ............................................................................. 35

Gambar 21. Grafik sebaran partikel terhadap ukuran partikel (µm) .............. 36

Gambar 22. Plot Nyquist data 4,5YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, 500 oC,

600 oC, dan 700 oC yang digunakan untuk fitting ....................... 38

Gambar 23. Plot Nyquist data 8YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, 500 oC, 600

oC, dan 700 oC yang digunakan untuk fitting.............................. 38

Gambar 24. Plot Nyquist data 10YSZ pada suhu 500 oC, 600 oC, dan 700

oC yang digunakan untuk fitting ................................................. 39

Gambar 25. Plot Nyquist data 10YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, yang

digunakan untuk fitting ............................................................... 39

Gambar 26. Plot Arrhenius dari 4,5YSZ, 8YSZ dan 10YSZ ......................... 40

xiv

DAFTAR LAMPIRAN

Lampiran 1. Pola Difraksi YSZ ...................................................................... 47

Lampiran 2. Perhitungan Data Konduktivitas ................................................. 50

Lampiran 3. Hasil Fitting Data Impedansi dengan Excel ............................... 51

Lampiran 4. Perhitungan Energi Aktivasi dan Faktor Pra-Eksponensial ........ 59

Lampiran 5. Perhitungan Ukuran Partikel Menggunakan Perangkat Lunak

Measure IT .................................................................................. 62