Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20- 21 Oktoher 1998 ISSN 1410-2897

SINTESA NANOKRISTALIN FeSi DENGAN METODAMECHANICAL ALLOYING

Ridwan1, Mujamilah1 , Bambang Hem Pranowo1, Bambang Sugeng11 daD Fauzi Bakri2

IPusat Penelitian gains Materi, Kawasan PUSPIPTEK, Serpong- Tangerang2Pasca Saljana Dept. Fisika Institut Teknologi Bandung, Bandung

ABSTRAK

SINTESA NANOKRISTALIN FeSi DENGAN METODA "MECHANICAL ALLOYING". Metoda sintesa bahan-bahan nanokristalin dengan mekanikal alloying merupakan salah satu alternatif yang dapat dikembangkan dalam skala produksi.Dengan metoda ini paduan intermetalik nano-kristalin F~Si telah disintesa dengan menggunakan centrifugal Ball Mill yangsederhana. Identifikasi rasa menggunakan teknik difraksi sinar-x menunjukkan bahwa paduan yang diperoleh berfasa tunggal FeSidengan ukuran butiran kristal yang bervariasi sesuai parameter proses yang dipilih. Fasa intermetalik dapat terbentuk dalamwaktu yang lebih singkat sebanding dengan kecepatan putar centrifugal, namun ukuran kristal yang terbentuk cenderung membesarkarena pengaruh panas yang timbul akibat gesekan antara bola-bola dengan dinding 'vial' yang semakin meningkat. Namun ukuranbutiran yang diperoleh dengan metoda mekanikal alloying ini masih jauh lebih kecil apabila dibandingkan dengan ukuran butiranyang diperoleh melalui metoda peleburan biasa.

ABSTRACf

NANOCRYSTALLINE SYNTHESIS OF FeSi BY MECHANICAL ALLOYING METHOD. The synthesis ofnanocrystalline materials by mechanical alloying is one the alternative method which can be developed at production scale. Byusing this method the nanocrystalline ofFeSi compounds have been synthesized with the used of conventional centrifugal 'BallMill'. The phase identification by x-rays diffraction technique shows that compounds have a single phase of FeSi with variedgrain size depend on the processing parameters. The intermetallic phase formed in the shorter time proportional to the speed ofcentrifugal rotation, but the influence of the heat accumulated produced trough the friction of the balls with the vial wall tend toincrease the grain size of the compounds. However, comparing to the compounds prepared by melting method, the grain size ofthe compounds produced by mechanical alloying are extremely smaller.

PENDAHULUAN

Tingkat unjuk kerja suatu bahan dalam berbagaipenggunaannya dapat lebih disempurnakan apabilaukuran, distribusi dan morphologi dari butiran (grain)maupun rasa-rasa yang membentuknya dapat dikontrolpada skala nanometer yakni kurang dari 100 om. Untukbahan magnet misalnya, teori menunjukkan bahwaukuran butiran yang sangat kecil dapat memberikan sifatmagnet lunak yang baik. Hal ini dibuktikan denganditemukannyaF1NEMEI' oleh Y YoshizawaM [1,2J yangmenunjukkan sifat magnet lunak yang sangat baik denganmengurangi ukuran butiran kristal Fe yang bersifatmagnet. Bahan magnet lunak seperti ini banyakdigunakan untuk recording head, transformer daDinduktor, serta keperluan lain dalam industri. Namundemikian dalam banyak ha1 perubahan sifat bahan secaradrastis akibat pengurangan ukuran butiran ini belumdapat dijelaskan. Apakah ini merupakan mekanisme barndalam fisika atau hanya pengembangan lebih lanjut darifenomena-fenomena dari ukuran butiran besar ke ukurankecil yang mengikuti sistematika tertentu [3J.

Selain usaha untuk dapat menjelaskan me-kanisme di dalam 00han nanokristalin ini perlu juga ~bersamaan diberikan perhatian yang serius dalam :1. Mencari metode yang tepat dalam sintesis bahan

nanokristalin.2. Mengembangkan metoda sintesis sehingga

memungkinkan bahan untuk diproduksi sesuaikebutuhan industri tanpa menyebabkankehilangan sifat nanokristalin.

3. Mendapatkan metoda yang sesuai untuk karakterisasi bahan nanokristalin.

Dalam makalah ini akan dibahas metode sintesisbahan melalui proses mekanik menggunakan fasilitas BallMill. Paduan intermetalik FeSi dipilih terutama kese-derhanaan rasa bahan dasar yakni Fe dan Si murni, sertarasa FeSi yang terbentuk. Sehingga proses pemoontukanrasa intermetalik FeSi terhadap kecepatan milling sertalama waktu proses dilakukan secara sistematis dapatdiooservasi daD akan menjadi pokok bahasan disini. Fasapaduan FeSi dengan metode ini juga dibandingkanterhadap basil sintesis melalui metode peleburan

Ridwan dkk. 157

Prosiding Pertemuan /lmiah Sains Materi I/ISerpong, 20 -21 Oktoher 1998 ISSN1410-2897

menggunakan Tr;-arc furnace sebagai standar. Ukuranbutiran yang diperoleh dengan memvariasikan prosessintesis paduan Fe-Si menjadi fokus bahasan dalammakalahini

kecepatan putar, rpm = 503.5. pencuplikan dilakukansetelah selang perputaran efektif20,30 dan 50 jam.

Cupllkan FeSi (III). Betbeda dengan tahapansebelumnya, disini sebanyak 10 gr cuplikan denganFe=6,6538 gr dan Si = 3,3462 gr dicarnpur ~ meratadan dipeletisasi dengan tekanan 25 ton/cm 2 sebelumdilebur menggunakan Tr;-Arc Furnace. Prosespeleburan dilakukan bemlang kali sebanyak tiga kalididalam gas argon, yang sebagian diambil untuk prosesanil.

METODE SINTESIS DAN KARAKTERI-SASI BAHAN

Ketiga paduan yang diperoleh melalui prosesyang telah dijelaskan diatas kemudian disimpan daIamtoluen menunggu proses lebih Ian jut. Hal ini bergunauntuk mencegah terjadinya proses oksidasi dipermukaan

cuplikan.

BASIL DAN DISKUSI

Identifikasi awal terhadap unsur dasar Fernaupun Si yang digunakan dengan metode difrnksi sinar-x menunjukkan kemurnian yang cukup tinggi .Hal iniditandai dengan tidak adanya rasa yang terdeteksi sejauhketelitian aIat, seperti ditunjukkan pada gambar la dan 1b masing-masing untuk Fe dan Si.

Pola difrnksi dari bahan yang dicuplikan setelahproses efektif selama 10 jam unutk cuplikan FeSi ( I )

Untuk memudahkan identifikasi rasa paduan,maka bahan-bahan dasar yang digunakan dalampercobaan ini dipilih mempunyai kemurnian yang Cukuptinggi. Fe yang digunakan berupa bubukan denganukuran 150 ~ kemumian 98 % produksi 'Merck' dan Sijuga berbentuk bubukan ukuran 100 mesh, kemurnian99,999% produksi Cerac. Pengujian awal bahan-bahandasar ini telah dilakukan meng-gunakan difraksi sinar-xdengan target Co.

Pembuatan paduan intermetalik FeSi denganmetode mekanik menggunakan Centrifugal Ball Milltipe S 1 buatan Retsch yang dapat divariasikan kecepatanputarnya yang tersedia di Bidang Fisika Zat Mampat-Pusat Penelitian Sains Materi, Batao. Bahan 'vial' terbuatdati stainlees steel dengan bola-bola dengan diameterkurang lebih 2,0 cm berjumlah tujuh buah terbuat dati'steel'. Pencampuran awal dilakukan dalam glove boxdengan atmosfir gas helium. Pemutaran dilakukan 'bolak-balik dengan perbandingan waktu putar (waktu efektif)daD berhenti 2: 1. Selain itu sebagai bahan perbandingan,telah pula dibuat paduan FeSi dengan metode peleburanmenggunakan Tri-arc furnace. Selama proses peleburanmenggunakan peralatan ini atmosfir disekitar cuplikandipertahankan dalam suasana gas argon. Annilingdilakukan menggunakan turbular furnace denganmenempatkan cuplikan dalam tabung kuarsa yang telahdivakuumkan terlebih dahulu. Temperatur ani Idipertahankan pada 900°C selama tujuhjam.

Identiflkasi rasa paduan yang terbentuk baikyang diperoleh dengan cara mekanik maupun peleburandilakukan dengan menggunakan metode difraksisinar-X, disini target dipilih Co serta teknik pengambilandata dilakukan secara kontinu dan waktu pencacahan8°/menit.

Cuplikan FeSi (I). Pada tahap ini berat total

cuplikan yang diproses sebanyak 25.0 gram, denganperbandinganFe= 16,6345 grdan Si = 8,3655 gr. Proses

sintesis menggW1akan Ba11Mi11 dengan rpm= 398. Dalamselang proses berlangsung, sebagian daTi paduandicuplik untuk pengujian setelah masa perputaran efektif(masa berhenti tidak diperhitungkan) masing-masing 10,20,30, dan 50 jam. Pencuplikan dilakukan dalamglovebox dengan atmosfir helium.

Cuplikan FeSi (II). Di tahap ini dibuatsd>anyak 30 gr cuplikan masing Fe = 19.9614 gr dan Si =

10,0386 gr serta ditambah 1 % Si berlebih untukmengantisipasi adanya Fe yang berasal dari bola. Sepertipada FeSi (I) paduan dibuat dengan Ball Mill namun

Gambar I. rota difraksi sinar-X dari unsur dasar (a)Fe dan (b) Si

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

ditunjukkan oleh gambar 2a. dari sini terlihat bahwa rasapaduan FeSi belurn terbentuk. Puncak-puncak difraksisepenuhnya dapat diidentifikasi berasal masing-masingdari Fe dan Si tanpa adanya fasa lain yang muncul. Namunpola difraksi dari cuplikan yang diambil setelah millingselama 20 jam ( lihat gbr. 2b ) untuk FeSi (I) mem-

perlihatkan adanya perubahan yakni penurunan puncakdifraksi disekitar sudut 28 = 33.0° kearah sudut yang

lebih rendah dengan diikuti dengan pelebaran puncak.Sedangkan disekitar 28 =55° puncak difrnksi cenderungberkurang serta diikuti meningkatnya intensitas difraksidisekitar sudut 28 = 58°, dan puncak difrnksi disekitar 28

=52° makin tampak ketidak-simetrisannya. Keadaan inilebih nyata lagi untuk cuplikan yang diambil setelahmilling ~ 30 jam (lihat gbr 2c ). Disini narnpak munculpuncak difrnksi barn disekitar 28 =40°, disertai peInisahanpuncak yang sangatjelas pada sudut difraksi sekitar 52°dan menghilangnya puncak difraksi sekitar sudut 55°diikuti peningkatan intensitas disekitar sudut 58°.

I .

,oJ

1.0

u

I uI 004U

0.0

a 10 m ~ 40 ~ C

~.-.o.n)Gambar 3. Laju pembentukan rasa FeSi fungsi lama milling

terjadi, mengingat selama proses pembentukkan paduanFeSi (ll) tercatat adanya peningkatan temperatur dari vialyang cukup berarti. Panas ini diperkirakan berasal darigesekan antara 'bola' dengan vial yang terakumulasicukup besar terutama pada tingkat putaran yang tinggi.Sehingga secara tidak langsung dapat mendorongpenumbuhan butiran kristaI. Pengaruh panas ini akansangat jelas dapat dilihat pada paduan yang disintesismelalui metode peleburan. Pola difraksi sinar-x yangditunjukkan oleh paduan FeSi (III) pada gambar 5a dan5b menunjukkan adanya peningkatan intensitas secaradrastis disertai dengan lebar puncak difraksi, FWHMyang sangat sempit. Hal ini secara tidak langsung

80 menunjukkan pula bahwa ukuran butiran yang diperolehdengan metode ini untuk FeSi (III) jauh lebih besar

dibandingkan dengan sebelumnya pada FeSi (I) daDFeSi (ll).

.~

~-a. '-10 Jam -A. .J \ I'--b. .-RO J 0.. .-30 laOft

00 Jam

aD 3D 40 OD

2 Th.to

Gambar 2. Pola diftaksi paduan FeSi basil milling selamaa) 10 jam b) 20 jam c) 30 jam dan d) SO jam

dengan kecepatan putar 398 rpm

Perubahan fasa cuplikan FeSi(I) secara sempurnaterjadi setelah milling selama 50 jam, lihat gambar 2d.Laju pembentukan rasa FeSi terhadap waktu milling

dapat juga ditunjukkan dengan pengurangan puncakdifraksi dari rasa Si pada sudut 28 ~ 550 (202,220 dan022), atau pertambahan tinggi puncak-puncak difraksiyang berkaitan dengan fasaFeSi di (211),(111) dan (200)seperti yang ditunjukkan pada gambar 3.

Identifikasi puncak-puncak difraksi yangdiperoleh pada akhir proses setelah milling selama 50jam, sangat sesuai dengan sistem kristai FeSi yakni kubikdengankonstanta kisi a = 44,89 om, disiniAc., = 17,88965

nm[4].

Perhitungan ukuran butiran dilakukan denganmenggunakan persamaan :

cjI (fasa) = O,91J W cos ee

disini f (fasa) menunjukkan ukuran butiran, 1 panjan£gelombang sinar-x yang digunakan, W menyatakanFWHM dan ~ adalah sudut Bragg unblk puncak difraksiyang diperhitungkan. Hasil peritungan rata-rata unblkmasing-masing cuplikan diperoleh bahwa f (FeSi-I) < f(FeSi-II) < f (FeSi-lll), seperti yang terlihat daIam taOOll.

Perhitungan dilakukan terhadap setiap puncak difraksi

..IEfek penambahan pada kecepatan putaran

milling sangat jelas nampak pada gambar 4a. Untukmilling selama 20 jam rasa FeSi telah terbentuk dengansempurna. Perpanjangan waktu milling selama 30 jamtidak menunjukkan pembahan rasa kristal yang terbentlJk.

seperti ditunjukkan pada gambar 4b, namun penambahanwaktu hanya cenderung mempersempit puncak difraksiyang ada. lni menunjukkan bahwa telah terjadi prosespenumbuhan butir kristal. Keadaan ill sangat mungkin

Gambar 4. Pola difi-aksi paduan FeSi basil milling selama(a) 20 jam daD ( b) 30 jam dengan kecepatan

putaran 503,5 rpm

Ridwan dkk. 159

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

KESIMPULAN

Paduan intermetalik FeSi telah berhasil dibuatmelalui metode mekanik dengan menggunakan Cen-trifugal Ball Mill. Berdasarkan data difraksi sinar-x,okuran butiran kristal dengan metode ini berukuransdcitar 20 om jauh loom kecil dlbandingkan dengan ukUI'dnbutiran kristal yang diperoleh melalui metode peloouranmenggunakan Tri-arc furnace dengan rasa yang sarna.Kecepatan proses interdifusi Fe-Si dalam pembentukanrasa FeSi sangat bergantung pada kecepatan putar danlamanya proses milling dilakukan. Panas yang timbulsebagai efek gesekan antara vial dan bola-bola yangdigunakan perlu mendapat perhatian khusus karenaakumulasi dari panas tersebut dapat mempercepatpertumbuhan butiran kristal. Oleh sebab itu optimalisasidalam proses pembentukan rasa paduan intermetalikdapat dicapai dengan mempertimbangkan antarakecepatan putar dan lama proses. Pemilihan bahan vialmaupun bola yang tepat dapat mengurangi tingkatkandungan unsur-unsurpengotor (impurity) berasal daribahan tersebut yang pada akhirnya dapat mengurangiunjuk kerja bahan yang dibasilkan. Namun basil yangcukup penting untuk dicatat disini bahwa keberhasilandalam sintesis bahan ini mendorong untuk lebihmeningkatkan lagi kegiatan penelitian dalam bahan-bahannanokristalin temtama yang bersifat magnetik.

20 8030 40 ~O

Gambar 5. Pola diftaksi Paduan FeSi basil sintesa melaluimetoda peleburan

yang muncul dan kemudian dirata-ratakan.Dari sini nampak bahwa kontrol tempemtur selama

proses 'milling' dilakukan sangat menentukan morfologidari paduan yang diperoleh. Terlebih lagi jika paduanyang kita inginkan dari basil 'milling' bersifat nanokristal.Namun demikian pada kenyataannya kontrol temperaturselama proses' milling' sangat solit dilakukan. Oleh sebabitu rasa paduan yang bersifat amorf yang dihasilkan dariproses ini akan sangat menguntungkan. Karena denganperlakuan panas lebih Ian jut daTi bahan yang berfasaamorf ini, kita dapat memperoleh sistem paduan sesuai

yang diharapkan, mengingat pengaturan temperaturmaupun lama proses pemanasan dapat dikontrol secaraakurat. Usaha untuk memperoleh bahan paduan dalamrasa amorf, maka da1am proses awal penambahan bahan-bahan additive untuk memperoleh bahan dalam rasaamorf abanyak dilakukan. lni dapat dilihat dari paduanFlNEMET [1] yang telah berhasil disintesis belum lamaini.

UCAPAN TERIMA KASm

Keberhasilan yang telah dicapai disini tidakterlepas daTi bantuan daTi pihak ISN yang telahmengizinkan penggunaan sebagian dari bahan ada. sertabantuan Saudara Mashadi dalam persiapan cuplikan.Untuk kerjasamanya yang baik kami ucapkan banyakterima kasih.

DAFTAR PUSTAKA

Kondisi lain yang juga penting untuk di-pertimbangkan dalam usaba untuk memperoleh bahanpaduan dengan tingkat kemurnian yang cukup tinggiadalah dalam pemilihan bahan 'vial' beserta 'bola' yang

Tabel I. Ukuran rata-rata butir kristalit bergantung metodasintesa bahan

I N» I ~ fuS~ Gdkat ~Q-8n~ +~-

[1]. Y. YOSlllZAWA, S. OGUMA, K. YAMAUCffi,"New Fe-Based Soft Magnetic Alloys ComposedofUltrafine Grain Structure", J. Appl. Phys, 64-10

(1998),6044.[2]. K. YAMAUCffi, Y. YOSlllZAWA," Recent De-

velopment of Nanocrystalline Soft magnetikAlloys ", Nano Structured Materials,6, (1995) 247-254 Pergamn Press. Lill.

[3]. R.D. SHULL," Viewpoint" Nanocrystalline andNanophane Material", Nanostructured Materials,2.(1993) 213-216" Pergaman Press Lill.

[4]. H. WATANABE, H. YAMAMOTO, K. lTO, "

Neutron Diffraction Study of The lntermetallicCompound Fe Si, J. Phys. Soc. Japan. 18 (1963)995.

~

=~~I~~T-- .J:JY' --2 .~~.-~ M;""'" ~ .

~

~~125,81

digunakan. Karena selama proses milling berlangsungsangat mungkin terjadi baik 'vial' maupun 'bola' tergerusakibat adanya gesekan diantaranya. Oleh sebab itusedapat mungkin bahan 'vial' maupun 'bola' dipilihbersesuai dengan bahan paduan yang diproses.

Ridwan dkk.16"