paper lipi

Download Paper LIPI

If you can't read please download the document

Upload: pujipoe85

Post on 05-Dec-2014

63 views

Category:

Documents


10 download

DESCRIPTION

JURNAL LIpIKUUWHHH

TRANSCRIPT

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO 3 DAN MgTi2O5Puji Astutik1), Luluk I. Hariyani2) Suminar Pratapa3) Program Pascsarjana Fisika FMIPA ITS, Surabaya, Indonesia 1 Jurusan Fisika FMIPA ITS, Surabaya, Indonesia2 Jurusan Fisika FMIPA ITS, Surabaya, Indonesia3 Jl. Arif Rahman Hakim, Surabaya 60111 *Email: [email protected]

Telah dilakukan sintesis MgTiO3 dengan metode solid state reaction. Bahan dasar yang digunakan adalah MgO dan TiO 2 (Merck). MgO mudah bereaksi dengan H 2O, sehingga dikalsinasi terlebih dahulu pada 600 oC selama setengah jam untuk menghilangkan kandungan H 2O yang terdapat didalamnya. MgO, TiO2 dan aquades dicampur pada Planetary Ball Mill Pulverissete 5 (Fritsch) di milling dengan bola alumina (Al 2O3). Untuk mengetahui pengaruh aktivasi mekanik terhadap pembentukan fasa MgTiO3 dan MgTi2O5, dilakukan variasi waktu milling yaitu 10, 14 dan 18 jam dengan kecepatan 50 rpm (MT10, MT14 dan MT18) dan variasi kecepatan milling yaitu 100 dan 150 rpm pada MT18 (MT18-100 dan MT18-150). Sampel hasil aktivasi mekanik dikeringkan pada temperatur 90 oC selama 6 jam kemudian dikalsinasi pada temperatur 1100 oC selama 1 jam. Untuk mengetahui jenis dan komposisi fasa, dilakukan pengujian difraksi sinar-X. Hasil difraksi sinar-X dianalisis dengan metode Rietveld menggunakan Software Rietica. Identifikasi fasa menunjukkan bahwa pada semua sampel terbentuk fasa MgTiO 3,MgTi2O5 dan MgO. Dari perhitungan fraksi berat pada sampel MT-10 fasa MgTiO 3 yang terbentuk adalah 83.3%. Pada sampel MT14 persentase berat MgTiO 3 meningkat menjadi 85.2%. Persentase berat MgTiO 3 terbesar diperoleh pada sampel MT18 yaitu 92.1%. Pada sampel MT18-100 dan MT18-150 menunjukkan persentase berat MgTi2O5 meningkat dari 30.12% pada MT18-100 menjadi 75.51% pada MT18-150. Persentase berat MgTiO3 meningkat dengan bertambahnya waktu milling, sedangkan persentase berat MgTi 2O5 meningkat dengan meningkatnya kecepatan milling. Hal ini menunjukkan bahwa aktivasi mekanik mempengaruhi pembentukan fasa MgTiO 3 dan fasa MgTi2O5.Kata kunci: Aktivasi Mekanik, Fasa, MgTiO3, MgTi2O5, Metode Rietveld, Software Rietica

.

PENDAHULUAN Perkembangan sistem komunikasi dan mobile memerlukan material dielektrik yang dapat digunakan pada frekuensi microwave sebagai resonator, oscillator, peralatan GPS ( Global Positioning System) dan telepon selular. Salah satu material yang digunakan adalah Magnesium Titanante. Magnesium Titanate memiliki 3 fase stabil yaitu MgTiO 3, MgTi2O5 dan Mg2TiO4 [1]. MgTiO3 memiliki struktur ilmenit, MgTi2O5 memiliki struktur pseudobrookit, sedangkan Mg2TiO4 memiliki struktur kristal inverse spinel. MgTiO3 adalah salah satu material keramik dielektrik yang

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

banyak dimanfaatkan untuk miniaturisasi sirkuit microwave karena memiliki konstanta dielektrik yang tinggi, nilai koefisien temperatur (f) yang rendah dan nilai faktor quality (Qf) yang tinggi [2]. Pemanfaatan MgTiO3 dalam berbagai bidang mendorong beberapa peneliti melakukan sintesis MgTiO3 dengan berbagai metode, diantaranya dengan metode kopresipitasi [3], dengan metode sol-gel [4],[5], metode peroxide route [6], metode solid state reaction [7] dan dengan metode mechano-chemical complexation routes [8]. Dari penelitian-penelitian tentang sintesis MgTiO3 diketahui bahwa permasalahan utama dalam sintesis MgTiO 3 adalah tingginya temperatur sinter dan munculnya fase MgTi2O5 pada akhir produk [9]. Sintesis MgTiO3 dengan metode solid state reaction terjadi pada temperatur yang tinggi sekitar 1400 oC. Beberapa penelitian menunjukkan bahwa aktivasi mekanik dapat mempermudah atau mempercepat reaksi solid-state yang biasanya terjadi pada temperatur tinggi atau tekanan tinggi. Pada penelitian ini sintesis MgTiO 3 dilakukan dengan metode solid state reaction yaitu MgO dan TiO2 dengan perhitungan melebihkan stokiometri MgO. Hal ini di dasarkan pada penelitian Tang dkk (2009) yang menyebutkan bahwa sulit menghasilkan fase MgTiO 3 murni dengan kontrol stokiometri mol MgO:TiO2=1:1, karena akan muncul fase TiO2 pada serbuk yang di kalsinasi [7]. Sintesis yang dilakukan menggunakan perbandingan mol MgO dan TiO 2 1.013:1 dengan variasi waktu penggilingan 10, 14 dan 18 jam dengan menggunakan planetary ball mill. Dengan memvariasikan waktu serta kecepatan milling diharapkan akan menghasilkan MgTiO 3 pada temperatur yang rendah. Identifikasi kristal/komposisi fasa yang terbentuk dari serbuk MgTiO 3 dianalisis secara kualitatif maupun kuantitatif menggunakan metode Rietveld dari data difraksi sinar-X. Analisis Rietveld yang dilakukan menggunakan software non komersial Rietica.

METODE EKSPERIMENT Bahan dasar yang digunakan pada penelitian ini adalah MgO dan TiO 2 anatase (99%, Merck). Karena MgO mudah bereaksi dengan H2O yang ada diudara, maka sebelum di campur dengan TiO2 terlebih dahulu dikalsinasi pada 600oC selama 30 menit. MgTiO3 dibuat dengan perbandingan mol MgO:TiO2 1.013:1 yang milling dengan bola Alumina dengan perbandingan bola dan masa serbuk 20:1 . Serbuk di reaksikan pada Planetary Ball Mill Fritsch Pulverisette 5 dengan bola Alumina (Al2O3). Untuk mengetahui pengaruh aktivasi mekanik terhadap pembentukan fase MgTiO3 dilakukan dengan cara memvariasikan lamanya penggilingan yaitu 10,14 dan 18 jam dengan Planetary Ball Mill dengan kecepatan putaran 50 rpm (MT10, MT14 dan MT18). Sampel yang telah di ball mill dikeringkan pada 90 oC selama 6 jam. Kemudian di kalsinasi pada temperatur 1100 oC. MT18 juga di buat dengan memvariasikan kecepatan____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

penggilingan 100 dan 150 rpm (MT18-100 dan MT18-150). Sampel yang telah di kalsinasi, di uji XRD untuk mengetahui struktur kristal dan komposisi fasa. Dan dianalisis dengan metode Rietvield dan dengan Software Rietica.

HASIL dan PEMBAHASAN Hasil uji Difraksi Sinar-X

5000

4000M T1 8

3000 Cou n t (% )

2000

M T14

1000M T10

0 15 20 25 30 35 40 2 Th e ta () 45 50 55 60 65

a. Pola Difraksi sampel MT10, MT14 dan MT18 Setelah proses kalsinasi, untuk mengetahui jenis fasa yang terdapat dalam sampel setelah proses kalsinasi pada temperatur 1100 oC, dilakukan pengukuran data difraksi sinar-x. Fasa yang terbentuk diidentifikasi dengan menggunakan software XPert Graphics dan Identify yang telah tersedia (Philips, 2000).

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

Gambar 1 Pola Difraksi Sampel MT10,MT14 dan MT15 Dari gambar pola difraksi diatas diketahui bahwa pada semua sampel hasil aktivasi mekanik (variasi waktu milling), MT10, MT14 dan MT18 jenis fasa yang muncul adalah MgTiO 3 (nomor PDF 06-0494), MgTi2O5 (nomor PDF 34-0180) dan MgO (nomor PDF 43-1022). Pada MT10, MT14 dan MT18 fasa MgTiO3 muncul pada sudut 2 = 19.1, 21.2, 24.02, 32.8, 35.4, 40.6, 43.2 , 49.1, 53.6, 55.9, 56.9, 62.1, 63.1dan 63.7. Fasa MgTi 2O5 pada sampel MT10, MT14 muncul pada sudut 2 = 17.7, 18.2, 20.2, 25.4, 31.2, 32.5, 36.6, 37.7, 40.5, 40.9, 41.2, 44.5, 45.9, 46.1, 48.6, 49.1, 52.2, 53.0, 55.0, 56.3, 57.5, 58.4, 59.7, 60.3, 61.5 dan 62.6 dan pada MT18 ada beberapa sudut yang tidak mincul yaitu 17.7, 32.5, 37.7, 41.2, 45.9, 46.1, 53.0, 55.0, 58.4, 59.7, 60.3, dan 61.5. Fasa MgO pada sampel MT10 muncul pada sudut 2 = 42.9 dan 62.3, sampel MT14 muncul disekitar 2 = 62.3 dan pada sampel MT18 disekitar sudut 2 =36.9, 43.0 dan 62.3. Pola difraksi diatas menunjukkan bahwa persentase fasa MgTiO3 yang terdapat pada masing-masing sampel meningkat dengan bertambahnya waktu milling, sedangkan Fasa MgTi2O5 semakin berkurang dengan bertambahnya lama waktu milling.

b. Pola difraksi sampel MT18, MT18-100 dan MT18-150

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

4000

i n te n s i ta s (c o u n ts /s )

3000

MT18_150

2000

MT18_100

1000

M T18

0 15 20 25 30 35 40 45 2 Th e ta () 50 55 60 65

Gambar 2 menunjukkan pola difraksi dari MT18, MT18-100 dan MT18-150 yang menunjukkan variasi kecepatan penggilingan. Fasa yang terbentuk diidentifikasi dengan menggunakan software XPert Graphics dan Identify yang telah tersedia (Philips, 2000). Dari identifikasi fasa yang terbentuk diketahui bahwa jenis fasa yang terdapat pada sampel MT18, MT18-100 dan MT18-150 adalah MgTiO3 MgTi2O5 dan MgO. .

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

Gambar 2 Pola Difraksi MT18, MT18-100 dan MT18-150

Dari pola difraksi diatas diketahui bahwa persentase fasa MgTi 2O5 yang terbentuk semakin meningkat dengan meningkatnya kecepatan milling. Hal ini dapat di lihat dari munculnya puncakpuncak MgTi2O5 pada sampel MT18-100 dan MT18-150 yaitu pada 2 = 17.7, 31.2, 32.5, 37.7, 41.2, 45.9, 46.1, 53.0, 55.0, 58.4, 59.7, 60.3, dan 61.5 yang tidak muncul pada MT18.

2. ANALISIS KOMPOSISI FASA DENGAN SOFTWARE RIETICA a. Hasil Refinement Standar Deviasi Nilai-Nilai Parameter Pada Sampel Hasil Aktivasi Mekanik Data hasil uji XRD pada semua sampel hasil aktivasi mekanik di lakukan search match (pencocokan terhadap basis data) untuk mengidentifikasi fasa yang terbentuk, dan selanjutnya dianalisis dengan metode Rietvield dengan software Rietica untuk mengetahui komposisi fasanyang ada pada sampel [10]. Metode Rietveld adalah metode penghalusan (refinement) yang menggunakan metode pencocokan pola difraksi terhitung atau teoritis (model) dan pola difraksi terukur (eksperimen) yang menggunakan metode kuadrat terkecil. Hasil refinement tersebut dapat dinyatakan accepTabel jika nilai-nilai kesesuaian parameter ( figure of merit, FoM) yaitu nilai-nilai Rwp kurang dari 20% dan nilai GoF (kesesuaian antara pola difraksi terhitung dan pola difraksi terukur) kurang dari 4% [11]. Hasil refinement nilai-nilai standart deviasi dari semua sampel hasil aktivasi mekanik di tunjukkan pada Tabel 1 dan 2. Figures-of-Merit Samp el MT10 MT14 Rp 15.08 17.65 Rwp 22.34 Rexp 16.28 GoF 1.88 2.25 Faktor Skala (10-5) MgTiO3 12.2271 13.183 MgTi2O5 1.8789 1.714 MgO 1.0 1.0 MgTiO3 0.341 0.012 HL MgTi2O5 0.466 0.063 MgO 2.17 3.046

24.04 16.01

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

MT18 18.29 25.14 15.21 2.73 14.15 1.0 1.0 0.341 3.642 0.022 Tabel 1. Hasil Refinement Nilai-Nilai Deviasi Standart Sampel MT10, MT14 dan MT18

Figures-of-Merit Sampel MT18 MT18100 Rp 18.2 9 19.6 2 Rwp 25.1 4 27.7 9 Rexp 15.2 1 15.3 6 GoF 2.73 3.275

Faktor Skala (10-5) MgTiO3 14.15 8.94 MgTi2O5 1.0 6.61 3.12 0.007 MgO 1.0 0.341 MgTiO3

HL MgTi2O5 3.642 0.775 0.051 0.11 MgO 0.022

MT1818.5 28.9 14.6 6.32 150 3 1 5 3.15 8.54 3.25 0.009 0.091 Tabel 2. Hasil Refinement Nilai-Nilai Deviasi Standart Sampel MT10, MT14 dan MT18

b. Komposisi Fasa pada sampel MT10, MT14 dan MT18 Tabel 3 menunjukkan hasil refinement komposisi fasa dari sampel aktivasi mekanik (variasi waktu milling), MT10, MT14 dan MT18 yang dianalisis menggunakan software Rietica. Tabel 3. Hasil Refinement komposisi fasa pada sampel MT10, MT14 dan MT18 Fraksi % Molar Samp el MT10 MT14 MT18 MgO MgTiO3 89.2 89.71 96,7 MgTi2O5 9.5 9.19 1.1 1.3 1.1 2.2 MgTiO3 83.3 85.2 92.1 MgTi2O5 16.3 14.8 3.2 0.4 0.3 4.7 Fraksi Berat (%) MgO

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

Dari Tabel 3 diketahui bahwa untuk semua sampel hasil aktivasi mekanik memiliki fasa utama MgTiO3. Pada sampel MT10, fasa MgTiO 3 yang terbentuk sebesar 83.3%, menjadi 85.2% pada MT14 dan meningkat pada MT18 yaitu 92.1%. Hal ini menunjukkan bahwa lama waktu milling mempengaruhi pembentukan fasa MgTiO 3. Selama proses aktivasi mekanik berlangsung, sampel mengalami deformasi plastis sehingga mempermudah adanya mobilitas atomik. Semakin lama waktu milling, maka semakin sering terjadi tumbukan pada sampel. Hal ini mengakibatkan pengurangan aggregate dan juga ukuran butir sehingga terjadi kehomogenan campuran.

c. Komposisi Fasa Pada MT18, MT18-100 dan MT18-150 Tabel 4 menunjukkan hasil refinement komposisi fasa dari sampel aktivasi mekanik (variasi kecepatan milling), MT18, MT18-100 dan MT18-150 yang dianalisis menggunakan software Rietica. Tabel 4. Hasil Refinement komposisi fasa pada sampel MT18, MT18-100 dan MT18-150 Fraksi % Molar MgTiO3 MgTi2O5 MgO 2.2 96.7 1.1 8.58 71.72 9.71 19.70 9.56 80.73 12.93 75.51 67.79 30.1 11.56 Fraksi Berat (%) MgTi2O5 MgO 4.74 3.14 2.11

Sampel MT18 MT18100 MT18150

MgTiO3 92.12

Dari Tabel 4 diketahui bahwa pada tersebut diketahui bahwa untuk semua sampel hasil aktivasi mekanik (variasi kecepatan milling) memiliki fasa utama MgTi 2O5. Pada MT18 persentase fasa MgTi2O5 yang terbentuk sebesar 3.14 %, menjadi 30.1% pada MT18-100 dan meningkat menjadi 75.51% pada MT18-150. Hal ini menunjukkan bahwa kecepatan milling mempengaruhi pembentukan fasa MgTi2O5. ketika kecepatan milling di tingkatkan dimungkinkan bola yang digunakan dalam proses milling menempel di dinding planetary ball mill dan tidak jatuh ke sampel sehingga tidak terjadi impak yang efektf [12]. Hal ini menyebabkan kurang homogennya campuran dan munculnya fasa MgTi2O5 sebagai fasa utama dalam sampel.____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

KESIMPULAN Dari penelitian yang telah dilakukan dapat diketahui bahwa aktivasi mekanik (variasi waktu dan kecepatan milling) mempengaruhi pembentukan fasa MgTiO 3 dan MgTi2O5 dalam sintesis MgTiO3 dengan metode solid state reaction. Pada sampel aktivasi mekanik (variasi waktu milling), diketahui bahwa lamanya milling mempengaruhi pembentukan fase MgTiO 3. Semakin lama waktu milling, semakin banyak persentase fasa MgTiO 3 yang terbentuk. Sedangkan pada sampel hasil aktivasi mekanik (variasi kecepatan milling) diketahui bahwa peningkatan kecepatan milling menghasilkan peningkatan fasa MgTi2O5 yang terbentuk. UCAPAN TERIMA KASIH Terima kasih penulis sampaikan kepada depatemen agama RI yang telah memberikan beasiswa S2 kepada penulis dan kepada Bapak Suminar Pratapa, Ph.D yang telah membimbing penulis dalam penelitian maupun penulisan. DAFTAR PUSTAKA

1. 2. 3. 4. 5. 6. 7. 8.

Filipovic, S., et al., influence of Mechanical Activation on Structural and Electrical Properties of Sintered MgTiO3 Ceramics. Science of Sintering, 2009. 41: p. 117123. Huang, C.-L. and M.-H. Weng, Improved high q value of MgTiO3-CaTiO3 microwave dielectric ceramics at low sintering temperature. Materials Research Bulletin, 2001. 36(15): p. 2741-2750. Parthasarathy, G., Electrical resistivity of nano-crystalline and natural MgTiO3geikielite at high-pressures up to 8 GPa. Materials Letters 2007. 61: p. 43294331. Abothu, I.R., A.V. Prasada Rao, and S. Komarneni, Nanocomposite and monophasic synthesis routes to magnesium titanate. Materials Letters, 1999. 38(3): p. 186-189. Miao, Y.-M., et al., Low-temperature synthesis of nano-crystalline magnesium titanate materials by the sol-gel method. Materials Science and Engineering: B, 2006. 128(1-3): p. 103-106. Pfaff, G., Peroxide Route for Synthesis of Magnesium Titanate Powders of Various Compositions. Ceramics International, 1993. 20: p. 111-116. Tang, B., et al., Preparation of pure MgTiO3 powders and the effect of the ZnNb2O6-dope onto the property of MgTiO3-based ceramics. Journal of Alloys and Compounds. 492(1-2): p. 461-465. Cho, W.W., K.-i. Kakimoto, and H. Ohsato, Microwave dielectric properties and low-temperature sintering of MgTiO3-SrTiO3 ceramics with B2O3 or CuO. Materials Science and Engineering B, 2005. 121(1-2): p. 48-53.

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)

Seminar Nasional Fisika 2011 ISSN 2088-4176 Pusat Penelitian Fisika-LIPI Serpong, 12-13 Juli 2011 _______________________________________________________________________________________

9. 10. 11. 12.

Chaouchi, A., S. d'Astorg, and S. Marinel, Low sintering temperature of (Zn0.65Mg0.35)TiO3-xCaTiO3-based dielectric with controlled temperature coefficient. Ceramics International, 2009. 35(5): p. 1985-1989. Rietveld, H.M., Line Profiles of Neutron Powder Diffraction Peacks for Structure Refinement. Acta Cryst, 1967. 22: p. 151-152. Nayiroh, N., Kekerasan dan kestabilan termal FGM-Al2O3/Al2TiO5-MgAl2O4 hasil sintesis dengan infitrasi berulang, in JURUSAN FISIKA. 2010, Institut Teknologi Sepuluh Nopember Surabaya: SURABAYA. Suryanarayana, Mechanical alloying and Milling, in Progress in Material Science. 2001. 46 p. 1-184.

____________________________________________________________________________________ PENGARUH AKTIVASI MEKANIK TERHADAP PEMBENTUKAN FASA MgTiO3 dan MgTi2O5 (Puji Astutik, dkk.)