abstrak...sifat fisis clan kimia seperti densitas, luas muka, ukuran butir, porositas, kadar air,...

frosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

PENGARUH KONSENTRASI URANIUM DAN POLIVINIL ALKOHOLTERHADAP KUALITAS BUTIRAN UO2 UNTUK BAHAN BAKAR REAKTOR

SUHU TINGGGI C II

Damunir: Sukarsono, Bangun wasito, Endang Nawangsih

Pusat Penelitian clan Pengembangan Teknologi Maju -Batan

ABSTRAKPENGARUH KONSENTRASI URANIUM DAN POLIVINIL ALKOHOL

TERHADAP KUALIT AS KERNEL UOz UNTUK BAHAN BAKAR REAKTOR SUHUTINGGI. Pengaruh konsentrasi uranium dan Polivinil alkohol(PV A) terhadap kualitas butiranUO2 untuk bahan bakar reaktor suhu tinggi telah diteliti. Butiran UO2 dibuat melaluipengendapan gel dengan proses gelasi internal. Larutan uranil nitrat yang mengandung uranium100 g/1larutan, dinetralkan dengan ~OH 1M. Larutan diubah menjadi sol denganmenambahkan 60 g PV A/l larutan sambil diaduk clan dipanaskan pada suhu 80 °C selama 20menit. Untuk mendapatkan gel berbentuk bola, larutan sol diteteskan ke dalam larutan medium~OH 5 M. Gel yang terbentuk berupa bola kecil, lalu dicuci, disaring clan dipanaskan padasuhu 120 °C. Setelah itu gel dikalsinasi pada suhu 800 °C selam 4 jam, menghasilkan butiranU3Os. Butiran U3Os direduksi dengan gas hidrogen dalam media gas nitrogen pada suhu 800 °Cselama 4 jam,menghasilkan butiran UO2. Dengan cara yang sarna dipelajari pengaruhkonsentrasi uranium 150-250 g/1larutan dan PV A 40-80 g/1larutan. Kualitas butiran UO2ditentukan dari sifat fisisnya berupa densitas, luas muka spesifik, volume total pori dan jari-jaripori memakai surface areameter dengan gas N2 sebagai absorben, clan ukuran butir denganmikroskop optis. Hasil percobaan menunjukkan bahwa perubahan konsntrasi uranium dan PV Apada proses gelasi internal berpengaruh terhadap densitas, luas muka spesifik, volume total poridanjari-jari pori butiran oksida UO2.

ABSTRACT

THE INFLUENCES OF URANIUM CONCENTRATION AND POLYVINYLALCOHOL ON mE QUALITY UO2 MICROSPHERE FOR FUEL OF HIGH

TEMPERATURE REACTOR. The influences of uranium concentration a~PVA on f~.equality of UO2 microspheres for fuel of high temperature reactor have been investigated. TheUO2 particles were prepared by gel precipitation using internal gelation prom-s. Uranylnitrate solution containing uranium of 100 gil was neutralized using NH4OH 1 M The solutionwas changed into sol by adding 60 g PV All solution while stirred and heated up to 80 DC for20 minutes. In order to find gels in sperical shape, the sol solution was dropped into 5 MNH~H medium. The formed gels were small spheres, was washed, screened and heated up to120 DC. After that, the gels were calcined at 800 DC for 4 hours, resulting in UjOa spheres.The U3Oa particles were reduced using H2 gas in a N2 media at 800 DC for 4 hours, yielded inUO2 spheres. Using a similar prosedure, the influence of uranium concentration of 150-250 g/land PV A 40-80 g/l were studied. The qualities of UO2 particles were obtained by theirphysical properties ,i.e. density, spesific surface area, total volume of pores dan pore radiususing surface areameter and N2 gas used as absorbent, and the particle size was observed usingoptical microscope. The result showed that the changing of uranium and PV A concentrationson the internal gelation affected the density, specific surface area, total volume of pores andpore radius of UO2 particles.

58

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN.. 0854 -8803

PENDAHULUAN

Salah satu pengembangan reaktor daya tipe maju adalah reaktor suhu tinggi (RTT)

yang dapat dimanfaatkan sebagai sumber listrik clan panas. Reaktor ini memiliki

keselamatan melekat yang handal, menggunakan grafit sebagai moderator clan,. ..

berpendingin g~s helium, beroperasi pada suhu tinggi (1120-1350 °C) pada bahan

bakarnya, sedangkan temperatur pendingin yang keluar dari reaktor dapat

mencapai 950 °c. Perkembangan reaktor tersebut disertai pula perkembangan teknologi

bahan bakar RTT yang dikembangkan di Inggris, Jerman,bahan bakarnya seperti

Belanda, Rusia clan Cina berbentuk bola, sedangkan bahan bakar yang dikembangkan di

Amerika Serikat clan Jepang berbentuk blok prisma segi enam dengan partikel bahan

bakar terletak dalam batang vertikal (1,2).

Bahan bakar RTT berupa partikel-partikel berlapis berbentuk bola, bagian

terdalam dalam setiap butir terdapat beberapa butiran UO2 kecil bulat berbentuk bola.

Butiran UO2 tersebut mempunyai densitas tinggi, kompak clan tidak mudah pecah pada

suhu tinggi clan dilapisi dengan pirokarbon (PyC) berpori, agar dapat menampung basil

fisi. Di luarnya adalah lapisan pirokarbon dengan kerapatan tinggi untuk mengungkung

basil fisi, lalu lapisan silikon karbida sebagai penghalang mekanik clan kimia pada

suhu tinggi, clan terluar adalah pirokarbon lagi sebagai penahan mekanik untuk bahan

bakar kernel UO2 tipe TRISO (3 ) .

Butiran UO2 dapat dibuat melalui proses pengendapan gel, salah. satu di

antaranya adalah dengan proses gelasi internal Proses gelasi internal dapat dilakukan

dengan menggunakan uranil nitrat sebagai umpan gelasi clan zat aditif sebagai pemadat

(solidifikasi) seperti polivinil alkohol (pV A), hidrofurfural clan derivatif selulose.

Polivinil alkoh~l banyak digunakan karena dapat bereaksi sempuma dengan uranium(4).

Agar mudah membentuk butiran gel U-PV A, larutan uranil nitrat dicampurkan dengan

PV A, kemudian diteteskan ke dalam larutan medium amonium hidroksida. Butiran gel

memadat selama gerak jatuh karena terjadi reaksi antara butiran gel dengan molekul

amonia. Kemudian gel dicuci, dipisahkan clan dikeringkan. Butiran gel yang sudah

kering dikalsinasi untuk menghasilkan butiran U30S, kemudian direduksi menjadi

butiran UO2 dengan H2 pada suhu 700-800 °C. Perubahan butiran uranium dioksida

menjadi bahan bakar kernel seperti diagram alir pada Gambar 1(4,5).

159

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

L~~~..

/ PYA. .,L ',...,/ Aditif / .-

w

L~~-;Y

1

~.,/;~NO31Ii7.0 7-~

""/ I~propan?l /

l S~~or&anik/',.,

~

L~~~~~~~I +

.,.,

L:~~;~~~77[;iJ

Diagram alir pembuatan butiran VO2 lewat pembuatan gel V-PV A (3-5)Gambar 1

Kualitas butiran UO2 hasil reduksi butiran U30g di atas dapat ditentukan dari

sifat fisis clan kimia seperti densitas, luas muka, ukuran butir, porositas, kadar air,

ketakmurnian clan lain -lain. Kualitas butiran oksida uranium tersebut dipengaruhi

oleh beberapa variabel, misalnya banyaknya uranium dan PV A yang digunakan. Jika

160


jumlah PV A yang digunakan besar sedang uraniumnya kecil akan terjadi kenaikan

kekentalan larutan sol. Akibatnya sulit digelasikan dalam larutam amonium hidroksida,

clan gel yang terbentuk tidak bulat clan ada ekornya. Sebaliknya jika jumlah PV A yang

digunakan sedikit clan uraniumnya banyak, menyebabkan pencampurannya tidak

sempuma, proses pembentukan gel banyak mengalami kegagalan clan gel yang

terbentuk banyak yang pecah saat samapi didasar kolom gelasi. Kerusakan gel juga

terjadi pada proses kalsinasi, gel mudah pecah clan butiran oksida V30g akan

mengalami kerusakan clan pecah menj adi serbuk oksida uranium sebelum dilakukan

reduksi dengan hidrogen. Kondisi tersebut mempengaruhi kualitas butiran oksida VO2

terutama sifat fisis clan otomatis berpengaruh pada kuahtas bahan bakar kernel VO2.

Tujuan penelitian ini adalah mempelajari pengaruh perubahan konsentrasi

uranium clan PV A terhadap kualitas butiran oksida VO2.

TATAKERJA

Bahan Kimia

Bahan Kimia yang digunakan terdiri atas larutan uranil nitrat hasil pelarutan UO2

Perancis. P VA clan bahan kimia yang lain.

Ala!

Alat yang digunakan terdiri dari:

1 Alat proses pembuatan gel, berupa kolom panjang, dibawahnya berupa labu

penampung butiran gel clan untuk ageing

Surface areameter NaV A-IOOO sebagai alat analisis luas muka, jari pori-pori clan

volume pori total dan densitas

3 Potensiograf Metrohm sebagai alat analisis uranium clan kadar nitrat.

4.

5

pH Meter Beckmann sebagai alat pengukuran keasaman larutan

Mikroskop Optis sebagai analisis ukuran butir, penampang muka gel clan butiran

oksida uranium.

CARA KERJA

L Pengaruh konsentrasi uranium

Larutan uranil nitrat yang mengandung 100 g V/l dimasukkan kedalam gelas

pial a 250 ml, ditambah amonium hidroksida sampai perbandingan ion amoniumlion

nitrat = 0, 6 clan 30 ml larutan 60 g PV All, larutan diaduk selama 20 menit sambil

161


dipanaskan pada suhu 80 °C supaya terbentuk sol Agar butiran gel berbentuk bola,

larutan sol diteteskan ke dalam larutan medium ~OH 5 M pacta suhu kamar

(27-28 °C) dengan menggunakan jarum suntik. Gel yang dihasilkan direndam dalam

larutan medium tersebut selama 24 jam, lalu dicuci dengan ~OH 2,5 % clan air bebas

mineral masing-masing sebanyak tiga kali. Gel dikeringkan pacta suhu 120 °c, lalu

dikalsinasi pacta suhu 800 °c selama 4 jam untuk mendapatkan butiran U30g. Jika

butiran V30g tidak mengalami kerusakan selama kalsinasi, proses dilanjutkan ke reduksi

pada suhu 800 °C selama 4 jam dengan gas hidrogen dalam medium gas nitrogen

sehingga didapat butiran VO2 Setelah percobaan selesai, percobaan diulangi untuk

kadar uranium 150, 200, 250, 300 dan 400 g/l. Butiran oksida VO2 hasil reduksi

tersebut diukur densitas, luas muka spesifik, jari-jari pori dan volume pori total secara

serempak menggunakan surface areameter analizer NaV A 1000, dengan gas nitrogen

sebagai absorben. Penampang permukaan clan bentuk butirannya diamati dengan

mikroskop optis.

11 Pengaruh Konsentrasi Polivinil alkohol

Dengan cara yang sarna seperti di atas, percobaan diulangi dengan

rnernvariasikan 40, 80, 100, 120 clan 140 g PVA/I.. Masing-rnasing Iarutan PYA

ditambahkan ke dalam Iarutan uranil nitrat yang rnengandung 100 gUll clan diaduk

selarna 20 rnenit pada suhu 80 °c, kernudian didiarnkan sarnpai suhu Iarutan sarna

dengan suhu kamar.

BASIL DAN PEMBABASAN

Tabel 1 clan Gambar 2 menunjukkan bahwa butiran UO2 hasil reduksi dari

butiran oksida U30g mempunyai sifat fisis ( densitas, luas muka spesifik, jari-jari clan

volume total pori-pari-pori ) berbeda. Perbedaan tersebut disebabkan oleh perbedaan

jumlah uranium yang digunakan sebagai umpan gelasi. Untuk gel berkadar uranium

besar clan PV A kecil, dalam proses gelasinya, gerak jatuh tetesan gel relatif cepat,

sehingga gel terbentuk kurang sempurna clan gel mudah pecah. Sebaliknya untuk gel

berkadar uranium kecil clan PV A juga kecil, proses gel~sinya banyak mengalami

kegagalan, bentuk gel tidak baik(ada ekor) clan pada pemanasan suhu tinggi

menghasilkan butiran oksida uranium berpori-pori besar. serta mudah pecah menjadi

162

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarta. 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

serbuk oksida uranium sebelum dilakukan reduksi Akibatnya kualitas butiran VO2

terutama densitas, luas muka spesifik, volume total pori clan jari-jari pori berubah

seperti terlihat pada Tabell clan Gambar 2.

Tabell Hasil analisis sifat fisis butiran UO2 pada variasi kadar uranium menggunakan surface aria meter analizer NOV A-IOOO.

KadarUranium Hasil Analisis fisis butiran U02

Densitas Diameterbutiran UO2( ):.tm)

No(giml)

~!L

10,92610,5749,9849,010

100150200250

0,7620,8580,8731,241

813839825827

234

2 0.5

M

~-UU

~-0t-.~0c..

.Qj

E~

0>

0.4

0.3

0.2

0.1

1 0

100 250150 200

Perubahan Uranium,g/l

Gambar 2. Hubungan antara perubahan kadar uranium dengan volumejari-jari pori butiran UO2.

total clan

Selain itu, pada Tabel 1 clan Gambar 2terlihat bahwa butiran oksida UO2 hasil reduksi

oksida U30g dengan kadar 100 gUll mempunyai densitas paling besar dibndingkan

163

~

Surface areaSoesifik

1.81.6

1.41.2

c0...~~iii~~.~0

Q.

.~~I

.~~~

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggzoYogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

dengan butiran oksida dengan kadar uranium lebih besar. Hal ini karena selarna proses

reduksi butiran U30g mengalami kerusakan akibat pemanasan. Hasil analisis terbaik

berasal dari hasil proses gelasi dengan kadar uranium sebesar 100 g /1 larutan clan

PV A sebesar 60 g/1, dengan densitas butiran V02, 10,926 g/ml, luas muka spesifik,

0,762 m2fg, diameter butiran, 813 J.tm, volume ori total, 0,205 e-O3 ccfg, clan jari-jari

,241 ~m.pan:

Pada perboaan dengan perubahan variabel PV A terlihat bahwa

kekentalan larutan meningkat.

kenaikan

jumlah PV A menyebabkan Akibatnya kekentalan

tersebut, bentuk gel U-PV A setelah diteteskan dalam larutan medium ~OH

berbentuk pipih, bulat clan lonjong. Pada Tabel 2 clan Gambar 3 ditunjukkan

perbedaan sifat fisis butiran UO2 yaitu densitas, luas muka spesifik, volume pori total

dan jari-jri pori hasil reduksi butiran U3Og. Butiran U3Og di hasilkan dari gel variasi

PV A yang dibuat dari 100 ml dengan kadar uranium = 100 g/l clan kadar PV A

bervariasi antara 40 -80 g/l pada suhu operasi 80 °C. Untuk jumlah PV A diatas 60 g

PV NI, pencampuran antara uranil nitrat dengan PV A tidak sempurna clan gel yang

dihasilkan bentuknya pipih clan berekor. Sedangkan pada jumlah PV A di atas 60

giPV All, kekentalan larutan sol menjadi besar, akibatnya gel yang dihasilkan

bentuknya loncong. Selanjutnya pacta proses kalsinasi gel menjadi oksida U308 clan

reduksi U308 menjadi U02, butiran oksida uranium tersebut banyak mengalami

kerusakan clan mempunyai pori-pori relatif besar. Hal ini kemungkinan disebabkan

oleh dekomposisi senyawa organik (PV A) yang tidak terikat oleh uranium, tetapi

terkungkung dalam jaringan kompleks U-PV A. Dari hasil penelitian ini, hasil analisis

terbaik berasal dari proses gelasi sol-gel urania yang mengandung 100 g/l dan 60 g

PV NI. Densitas butiran UO2 yang dihasilkan 10,926 g/l, luas muka spesifik 0,638

m2/g, diameter butiran 813 ~m, sedangkan volume pori total 1,214 e-O3 (;c/g danjari-

jari pori 0,3 5 ~m. Nickel (4) dan Zimmer(5), mempelajari sifat fisis butiran oksida UO2

hasil reduksi butiran U3Og dengan campuran 4 % Vol H2 dengan 96 %Vol N2 pada

suhu 850-900 °c. Nickel dan Zimmer memperoleh hasil butiran oksida UO2 yang

telah disintering dengan densitas sebesar 95 % densitas teoritis(DT), luas muka spesifik

sebesar 1-2 m2/g dan ukuran distribusi pori-pori sebesar 2-5~m.

164

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

1

Gambar 3. Hubungan antara kadar Polivinil alkohol dengan volume total clan jari pori-pori butiran UO2

Menurut persyaratan sesuai dengan pustaka (2-4), yaitu densitas, diameter dan

ukuran distribusi pori-pori butiran UO2 setelah disintering, masing-masing adalah 95

% DT, 500-800 ~m dan 2-5~m. Dalam penelitian ini ukuran diameter butiran masih

diatas 800 ~m dengan ukuran diameter pori-pori butiran 0, 7 ~m. Oleh karena diameter

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur TinggiYogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803

clan ukuran distribusi pori butiran UO2 tersebut masih terlalu besar, perlu dilakukan

penelitian lebih lanjut.

KESIMPULAN

Dari hasil Percobaan clan pembahasan diatas dapat disimpulkan sbb:

1. Perubahan konsentrasi uranium clan polivinl alkohol berpengaruh terhadap kualitas

UO2

2. Kualitas butiran UO2 terbaik berasal dari gel PV A dengan kondisi faktot;cnetralisasi

LNH4 + ]/[NO3-] = 0,6, suhu 80 °C dengan kadar uranium = 100 g/l dan kadar PV A

=60 g/l. Sifat fisis butiran UO2 tersebut adalah densitas = 10,926 g/ml, luas muka

spesifik = 0,693 -0,762 m2/g, ukuran butir = 813-1834 ~m, volume pori total=

1,214 e-3 cc/g danjari-jari pori = 0,205 -0,35 Ilffi

SARAN

Mengingat diamater clan ukuran butiran UO2 masih terlalu besar, serta banyak

butiran yang pecah saat pemanasan, maka perlu dilakukan penelitian lebih lanjut.

UCAPAN TERIMA KASm

Penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada Drs. Nurwidiyadi yang telah

banyak membantu dalam analisis sifat fisis butiran UO2 menggunakan Surface araa

nalizer NaV A -1000 clan rekan-rekan yang lain sampai selesainya p~~litian clan

penulisan makalah ini.

DAFTARPUSTAKA

1. SYAUKAT. A., "HTR Kogenerasi Panas dan Listrik", Pro siding Seminar ke 4

Reaktor Temperatur Tinggi dan Teknologi Nuklir , Pusat Pengkajian Tekno~ogi

Nuklir BATAN, Jakarta, 1999.

, SANTA.A.S., PURWADI.D., "Kajian Bahan Bakar RTT",

Pro siding Seminar ke 4 Reaktor Temperatur Tinggi dan Teknologi Nuklir , Pusat

Pengkajian Teknologi Nuklir BATAN, Jakarta, 1999.

PURWADI.W..2.

166

't'"


DJOKOLELONO, M., SOENTONO,S., SUSANTO.B.G., "Studi Penggunaan

Reaktor Suhu Tinggi Untuk Produksi Listrik dan Proses Industri di Indonesia ",

lr, PPNY

3

Prosiding PPI Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan clan Teknologi Nukli

BAT AN, Yogyakarta, 1997.

NICKEL,H., "Development of Coated Fuel Particles, KFA Contribution4 Within

The Frame of The Germany High Temperature Reactor Fuel Development

Program ", Kernforscunganlagle, Julich, KF A, Jul-687 -R W, pp 1-12, August 1970.

ZIMMER,E., GANGULY, C., BORCHARDT,J and LANGEN,H., "SGMP5

Advanced Method For Fabrication Of Vo2 and Mox Fuel Pellets", Journal of

Nuclear Material, 152(1988) 169-177, North-Holland, Amterdam.

DISKUSI:

I. PERTANYAAN: (Jr. Utaja -P2PN)

Judul" Pengaruh konsentrasi Uranium terhadap kualitas" dengan hasil" Hasil

.

percobaan menunjukkan Hasil seperti itu adalah pengertian umum.

JAWABAN: (Damunir)

Penulis tidak sependapat dengan saudara penanya, karena pada alenia terakhir

dalam abstrak dituliskan bahwa hilsil percobaan menunjukkan bahwa

perubahan konsentrasi uranium dan PV A pada proses gelasi Internal

.

berpengaruh terhadap densitas, luGS muka spesifik, volume total pori dan jari-

jari pori butiran oksida UO2. Hasil terse but adalah hasil analisis sifat fisis dan

kualitas butiran UO2 menggunakan Surface area meter analizer NOVA-lOOO,

dengan gas nitrogen sebagai absorb en. Hasil ini menunjukkan hubungan an tara

judul, isi makalah dan kesimpulan yang signifikan, jadi bukan pengertian secara

umum.

167

.#'-..

Prosiding Seminar ke-5 Reaktor T emperatur TinggiYogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN ..0854 -8803

II. PERTANYAAN: (Dra.Hidayati, M.T -P3TM)

.Kalau dilihat dari judul, abstrak, pembahasan clan kesimpulan sepertinya

tidak/kurang ada korelasinya. Iudul Pengaruh konsentrasi uranium clan

PV A. ...Dst, hasilnya sifat fisisnya tadi saya lihat dirata-rata. Mestinya tidak

dirata-rata clan dicari kondisi yang terbaiknya atau pengaruhnya, misalnya

makin besar konsentrasi /makin kecil konsentrasi U& PV A kualitas kernelnya

makin baik atau makin jelek. Dan mohon pengaruh /hasil terbaiknya

ditunjukkan dalam abstraksm maupun kesempulan sehinggga ada,kesuaian

antara judul , abstrak clan kesempulan.

JAWABAN: (Damunir)

.

Judul, pembahasan dan kesimpulan sudah terdapat hubungan( korelasi) yang

signifikan. Dalam akbtraks dijelaskan hubungan antara judul, pembahasan dan

kesimpulan dengan ringkas. Penyelasanlebih lengkap dapat dilihat dalam

pembahasan. Hasil analisis sifat fisis butiran UO] tersebut tidak dirata-rata

secara keseluruhan, yang dirata ratakan adalah hasil analisis yang dihasilkan

pada kondisi terbaik yaitu pada kondisi proses gelasi internal dengan kadar

100 gUll don 60 g PVAII. Pada kondisi ini, menghasilkan butiran UO2

dengan densitas paling besar, volume total pori don jari pori-pori paling kecil

tetapi tidak dituliskan secara numerik dalam abstrak.

168

abstrak...sifat fisis clan kimia seperti densitas, luas muka, ukuran butir, porositas, kadar air,...

Documents