Prosiding Pertemuan Ilmiah ,\'ains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

SINTESIS DAN KARAKTERISASI BAHANALUMINOSILIKAT MESOPORI

36

Indriana Kartinil, Yateman Arryanto1 , Tutik Setianingsih2IKelompok Penelitian Material Anorganik, Jurusan Kimia FMIPA UGM- Yogyakarta

2Jurusan Kimia FMIPA Universitas Brawijaya, Malang

ABSTRAK

SINTESIS DAN KARAKTERISASI BAHAN ALUMINOSILIKAT MESOPORI. Telah dikaji sintesis hidrotermalaluminosilikat mesopori menggunakan pereaksi sodium silikat, sodium aluminat, tetrametil hidroksida dan setil-trimetilammoniumbromida dengan kondisi nisbah molar komposisi gel surfaktan/Si<1 (daerah pembentukan MCM-4I, silika/aluminosilikat mesoporiberpori heksagonal) dan SurlSi= 1 (daerah pembentukan MCM-48, aluminosilikat berpori kubus) pada 105°C selama 4 jam.Dilakukan juga sintesis MCM-41 (surISi<l) dengan waktu kristalisasi 4 jam dan 12 jam (disertai pengadukan). Padatan hasilsintesis dikarakterisasi dengan menggunakan spektrofotometer inframerah (FTIR), difraktometer sinar-X (XRD) sudut kecil, danmetoda adsorpsi Nz-BET. Data hasil metoda adsorpsi BET menunjukkan bahwa padatan hasil sintesis mempunyai karaktermesopori dengan jejari Terata 17-42 A. Pola difraksi padatan hasil memberikan puncak tunggal dengan intensitas tinggi di daerahsudut difraksi kecil (28,:4°) yang merupakan karakteristik bahan mesopori heksagonal MCM-41 Sedangkan waktu kristalisasi 4jam dan 12 Jam dengan slstem pengadukan memberikan bukti adanya peningkatan ukuran pori sejalan dengan peningkatan waktukristalisasi disertai penurunan kristalinitas padatan hasil.

ABSTRACT

SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF MESOPOROUS ALUMINOSILICATES. The synthesis and char-acterization of mesoporous aluminosilicates using sodium silicate, sodium aluminate. tetrametyl ammonium hydroxide. cetyl-trimethylammonium bromide as reagents have been investigated. Hydrothermal reactions have been conducted in molar ratiosurfactan/silica (surISi) -: I (the range for the formation of MCM-4 I. a hexagonal mesoporous material) and sur/Si = I (the range

for the formation of MCM-48. a cubic mesoporous material) for 4h at IO5OC. It was also studied the crystallization time of 4hand 12h in stirring condition for the formation of MCM-4I. The BET-adsorption data showed that the solid products weremesoporous with average pore radius 17 -42A. All of the products exhibited XRD patterns of the hexagonal lattice crystal systemof MCM-4I. It was also observed that the solid synthesized by 4h crystallization time system had crystallinity and pore sizedistribution better than that produced by I2h.

KEYWORD

Aluminosilicate. mesoporous material. MCM-4I, MCM-48, crystallization.

PENDAHULUAN

Padatan allorganjk m~pori «I>=---2o-SOOA) mu1aibanyak dikaji mengingat meningkatnya kebutuhanIPTEK daD industri akan bahan berukuran pori besaruntuk proses katalis daD adsorpsi molekul besar. Selamaini bahan berpori berukuran besar (> 12A) yang telahditemukan daD banyak dikaji adalah bahan berporiberbasis struktur silikofosfat aluminofosfat daD siliko-aluminofosfat [I -3J. Namun demikian. stabilitas termalbahan berpori besar berbasis fosfat tersebut relatifrendah. Sementara itu, padatan anorganik mesoporiyang telah ditemukan mernpakan padatan anorganikbetbasis kerangka struktur silika daD modifikasi bahanlapis (layered materia/) yang masih bersifat amort daDparakristal dengan tatanan pori tidak serngam [2J. Baru-barn ini, beberapa peneliti telah menemukan bahan

berbasis silika/aluminosilikat yang disebut M41 Sdengan karakter pori dalam kisaran ukuran mesopori<1I~20-100A [1,3,4,5]. Bahan mesopori M41S mempu-nyai keunggulan penataan pori yang lebih seragamdibanding bahan mesopori basil temuan sebelumnya.Keseragaman penataan pori tersebut dikendalikan olehinteraksi antara bagian anorganik (silika/aluminosilikat)

dengan senyawa organik pencetak (temp/ate agent)yang bersifat mengarahkan struktur pori.

Secara umum, bahan mesopori M41 S disintesisdalam sistem statik gel aluminosilikat secara hidrotermaldengan waktu kristalisasi sekitar 24 jam pada 95°C [5],48 jam pada 150°C [1,4], sampai sekitar 144 jam pada100°C [6]. Perhatian penelitian kemudian mulai dipusatkan pada sintesis bahan mesopori dengan waktu reaksiyang lebih singkat daD kualitas padatan basil yang tetap

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

diperldrnkan ada pengaruh jenis sumber silika dan alu-mina terhadap karakter struktur pori padatan basilsintesis pada rentang sur/Si tertentu. Pada penelitian ini,akan dikaji secara komparatif karakter padatan basilreaksi dengan komposisi rasio molar sur/Si=l(daerahpembentukan MCM-48) daD sur/Si<l(daerah pem-bentukan MCM-41) dengan menggunakan sodiumsilikat sebagai somber silika daD sodium aluminatsebagai sumber alumina. Sodium silikat dan sodiumaluminat dipilih karena relatif mudah diperoleh danmempunyai kemungkinan pengembangan lebih Ian jutdengan memanfaatkan kekayaan alam Indonesia, karenamudah dibuat dari bahan mineral atau bahan padat yangmengandung silika dan alumina, seperti mineral kaolin,zeolit alam, abu layang limbah padat PLTU berbahanbakar batubara. dan sekam padi.

METODE PENELInAN

Bahan:

Setil-trimetilammonium bromida 29% (ditukaranionnya dengan IRA-400(OH), sodium silikat pekat,sodium aluminat 2,2M, tetrametil-ammonium klorida 1Mditukar anion-nya dengan IRA-400 (OH), sodiumhidroksida.

baik. daIam arti mempunyai karnkter mesopori yang baik,meliputi kristalinitas serta kesemgarnan distribusi pori.

Beck dkk. [4) telah melakukan sintesis alumi-nosilikat berpori heksagonal (MCM-41) dengan waktukristalisasi 4 jam dalam sistem kombinasi statik danteragitasi dengan menggunakan pereaksi HiSil sebagaisum~r silika, setil-trimctilammonium bromida/hidroksidasebagai templat organik. dan natrium aluminat sebagaisumber alumina. Tidak dilaporkan karakter difraktogmmsinar-X padatan yang dihasilkan, Beck dkk.[4) hanyamelaporkan diperolehnya penapis molekul mesopori.Sebagai sumber silika, HiSil bersifat sangat reaktif,namun bahan ini sukar diperoleh. Oleh karena itu, padakajian ini akan dipelajari penggunaan sodium silikatsebagai sumber silika dengan me-nerapkan waktukristalisasi 4 jam. Reaktivitas sistem diharapkan dapatditingkatkan dengan cara menerapkan sistem temgitasipenuh, dalam arti pengadukan dilakukan tidak hanyasaat pencarnpumn pereaksi, namunjuga saat kristalisasi.Dicoba pula melihat pengaruh penambahan waktukristalisasi menjadi 12 jam terhadap karakter mikrostruktur padatan yang diperoleh, terutama dalam halukumn daft distribusi pori.

Bahan aluminosilikat mesopori berpori heksa-gonal (MCM-41) dihasilkan dalam sistem gel denganrasio molar surfaktan/silika (sur/Si) tertentu. Kresge dkk.[7) memperoleh bahan polisilika berpori kubus (MCM-48) pada rasio molar sur/Si= 1-1,5 dan berpori heksagonal(MCM-4l) pada sur/Si<l. Penataan pori dalarn MCM-41 dan MCM-48 disajikan pada gambar 1.

Cara kerja:

Dilakukan pembentukan gel aluminosilikat da1amlarutan belling CTMAOH daD TMA-OH disertaipengadukan sedemikian rupa dengan komposisi molpembentukan gel, aSi: O,OO95Al : bCTMA: O,1471MA: 0,0758~0 : 1,048 Na2O (a=b=1 untuk surlSi=1 daD a/b=O,5 untuk sur/Si<I). Pembentukan gel dilakukan dalambejana berdinding teflon (volum 150 ml). Kristalisasidilakukan dalam autoklaf berdinding teflon pada suhu(105of:5)OC selama 4 jam disertai pengadukan. Untuk surlSi<I, dilakukan pula kristalisasi selama 12 jam pada ~uyang sarna disertai pengadukan. Padatan basildikalsinasi pada suhu 550°C dengan dialiri nitrogenselama I jam, daD 6 jam tanpa dialiri nitrogen. Padatanterkalsinasi dika-rakterisasi dengan menggunakandifraktometer sinar-X (XRD sudut normal dilakukan diMurdoch University dan XRD sudut kecil di Curtin Uni.versity, Australia), spektrofotometer FTIR (FMIPAUGM), daD alat pengukur pori (surface areameter)NOVA-2000 (pPNY BATAN).

MCM-48MCM-41

Gambar I. Penataan pori MCM-41 (heksagonal) daDMCM-48 (kubus) (6)

Dengan adanya Al dalam sistem kerangkaaIuminosilikat, pembentukan kristal MCM-48 mempu-nyai tingkat kesulitan lebih tinggi dibanding pem-bentukan MCM-41. Hal ini dibuktikan oleh Romero dkk.[8] yang melakukan sintesis MCM-48 (kubus) padarasio sur/Si=I-I,4 dengan variasi sumber alumina.Romero dkk.[8] memperoleh basil terbentuknya MCM-41 (heksagonal) pada sistem reaksi dengan komposisirasio molar untuk pembentukan MCM-48. Dalampercobaannya, Romero dkk.[8] menggunakan tetraetil-ortosilikat (TEOS) sebagai sumber silika clan AICI3/AI2SO4 sebagai sumber alumina. Oleh karena itu.

BASIL DAN PEMBABASAN

Kajian mikrostnaktur aluminosilikat mesopori basilsintesis dengan rasio Sur/Si=l daD Sur/Si=O,5

Evaluasi kualitatif terhadap ikatan penyusunkerangka struktur padatan basil sintesis dilakukandengan mengkaji pola serapan infra-merah bahan.

/ndriana Karlini dkk. 197

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi 1/1Serpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

difraktogramnya. Poladifraksisinar-XMCM-41 murnisilika menunjukkan bahan dengan kualitas kristalinitasbaik [12], dinyatakan dengan munculnya 3 puncak didaerah sudut difraksi < 4° dan 2 puncak kecil tambahanyang nampak setelah pembesaran lOX di sudut difraksi< 6°. Pola difraksi sinar-X MCM-41 tersebut beserta pola

difraksi sinar-X padatan basil sintesis disajikan padaGamOOr 3.

Frekuensi vibrasi karakteristik di daerah inframerahsedang (mid-IR) memberikan informasi kualitatifmengenai perilaku kerangka struktur tetrc)hedrnI SiO. danAIO. yang dieva-luasi berdasarkan kajian Flanigen,Khatami daD Szymanski (FKS) [91. Spektra inframerahpadatan basil dengan komposisi pereaksi sur/Si= I dansur/Si=O,5 disajikan pada Gambar 2.StX:ara umum, pola spektra inframerah padatan aluminosilikat mesopori mempunyai kemiripan dengan spektra

100(.)..J~f..

XAD P'i'~1AI81)/~~-41

"~PII8d

(b)

WI

.!"i§

1

~difraksj (29)

.J .' )",,(:m

Gambar 2. Spektra inframerah aluminosilikat mesoporidengan rasio (a) sur/Si= I dan (b) sur/Si=O,S

Gambar 3. Pola difraksi sinar-X : (a) MCM-41 murnisilika (12); (b) aluminosilikat mesopori basilsintesis dengan rasio surISi=O,5 dan surlSi=1

inframerah polisilikat heksagonal mesopori [10], titanosilikat mesopori daD boronosilikat mesopori [11]. SpektraIR padatan basil sintesis dengan rasio sur/Si=0,5menampakkan pola vibrasi shoulder (bahu) yangmenyatakan vibrasi asimetris ekstemal TO 4 (f=Si, AI).Vibrasi asimetris ekstemal menyatakan kesempumaankaitan ikatan aurora sam unit TO 4 dengan TO 4 yangberbatasan daD bisa dinyatakan merupakan okurankristalinitas secara kualitatif. Vibrasi tersebut tidakteramati dengan jelas pacta sur/Si= 1. Pada padatan basilsintesis dengan sur/Si=l, kesempumaan kaitan ikatanTO 4 relatif rendah. Hal ini juga berkaitan dengan sifatsimetrinya yang juga relatif rendah, sebagaimanadiperoleh oleh Romero ill. [8]. Derajat kristalinitasaluminosilikat mesopori juga dapat dilihat daTi karakter

Nampak bahwa produk basil sintesis ini relatifbelum mempunyai kristalinitas yang sesuai dengan poladifraksi sinar-X MCM-41 murni silika. Perlu ditegaskanbahwa istilah kristalinitas di sini menyatakan keteraturanpenataan saluran (channels) dalam kerangka strukturM41S. Narnpak teljadi pergeseran sudut difrnksi menujuke sudut yang lebih besar (penurunan harga jarakmang, d...c~ pada padatan basil sintesis, teramati pulapola yang sarna pada keadaan sintesis dengan rasiosur/Si= 1 dibandingkan dengan keadaan sintesis denganrasio sur/Si=O,5. Fenomena yang pertarna kemungkinandisebabkan setting alat XRD yang berbeda dengan

198 Indriana Kartini dkk.

-2.0 40 To

SUdut di&aksi(19)

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi /IISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Kajian mikrostmktur aluminosilikat mesopori basilsintesis dengan waktu kristalisasi 4 jam daD 12 jam

(rasio SurISi=O,5)

Kristalisasi gel aluminosilikat rnerupakan prosesyang rnelibatkan kondensasi bertahap dalam rentangwaktu daD temperatur reaksi tertentu. Pola serapaninframerah yang rnenyatakan vibrasi kerangka strukturpadatan basil sintesis dengan waktu kristalisasi 4 jamdan 12jam disajikan pada gammr 5. ~ umwn. kOOuapola serapan inframerah tersebut rnenampakkan polaserapan yang relatif mirip, sehingga kedua padatan basilsintesis tersebut dapat dinyatakan disusun oleh satuallpenyusun yang sarna, yaitu tetrahedral TO 4 denganT = Si atau AI. Vibrasi internal kerangka struktur yang

bersifat tidak peka terhadap perubahan kerangkastruktur rnuncul di daerah 1058,8 cm-\ dan 1066,6 cm-\yang rnenyatakan vibrasi ulur asimetrik T -0- T. Diarnatiterjadi pergeseran vibrasi rnenuju ke frekuensi lebihtinggi. Fenomena yang sarna terjadi pula pada vibrasiulur asirnetrik eksternal, berupa bahu pita v u- TO 4. Halini rnenunjukkan adanya penguatan ikatan TO 4 internalclan kaitan antar TO 4 sejalan dengan rneningkatnyawaktu kristalisasi. Narnun dernikian, karakter bahu

yang dipakai untuk menentukan pembanding. Namun

munculnya puncak difraksi satu-satunya di daerah

sudut kecil «6), dan tidak munculnya puncak difraksi

di daerah sudut difraksi besar, meyakinkan pengambilan

kesimpulan bahwa padatan basil tersebut mempunyai

karnkter yang sarna, yaitu mesopori aluminosilikat yang

dikenal dengan MCM-4I. Rasio sur/Si tidak mempengaruhi jenis padatan basil yang diperoleh, hal ini

kemungkinan disebabkan pengaruh penggunaansumber silika yang berbeda. Ternyata dengan meng

gunakan natrium silika... pada rasio sur/Si pemben tukan

MCM-48 (surISi=l) terbentuk MCM-41. Hal ini

diperkirakan karena banyaknyajumlah ion Na+ di dalam

sistem gel reaksi akibat pH sistem yang relatif tinggi

(-13). Ion Na+bersifat repulsifterhadap kepala surfaktan

kationik, akibatnya aggregasi surfaktan untuk memben-tuk kubus yang berlangsung pada konsentrasi surfak-

tan lebih tinggi daripada pembentukan aggregat

heksagonal tidak berlangsung.

Rendahnya simetri aluminosilikat mesopori basil

sintesis ditunjukkan pula oleh besarnya harga ketebalan

dinding (wall thickness) yang diperoleh denganmengurangkan harga diameter pori terhadap harga pa-rameter sel sawall XRD. Ketebalan dinding MCM-41

basil kajian RyOO danKim [12J sekitar 1,7 om; sedangkan

ketebalan dinding yang diperoleh pada kajian ini sekitar

2,45 om (sur/Si=0,5) dan 2,67 run (sur/Si=I).

Pola adsorpsi isoterm padatan basil disajikan

pada Gambar 4. Pola tersebut menunjukkan bahwa

padatan basil bersifat mesopori dengan titik infleksi PI

Po=O,25 (sur/Si= I) daD P/Po=O,75 (sur/Si=0,5). Padatanbasil sintesis dengan rasio surlSi= I daD 0.5, keduanya

menunjukkan isoterm dengan karakter mesopori, dengan

jejari pori secara berurutan 17,99 A (surISi=I),

<I> POD=35.98A dan 24,62A (sur/Si=O,5), <l>POD=49,23A.

(a)

r912,3

(b)

(c)

:(

10.--I j(d)

,.3

%T

8

lO66,6

500~1.000

u (~~')Gambar 4. Adsorpsi isoterm a\uminosilikat mesopori

basil sintesisGambar 5. Spektra inframerah aluminosilikat mesopori basil

sintesis: (a) 4 jam, (b) 12 jam dalam keadaan sebelumkalsinasi , (c) 4 jam, (d) 12 jam dalam keadaan sesudahkalsinasi

199Indriana Kartini dkk.

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20- 21 Oktoher 1998 ISSN1410-2897

Tabel I. Kandungan AI dalam padatan basil sintesis

~nHasil Sintesis

,

AlA~-l~~~-' " /0

1.,M3} ;

0,8324

1,1460-0~9

sepenuhnya memberi perulangan satuan kerangkastruktur yang beraturan. Akibatnya akan teramati Poladifraksi dengan jumlah karakter puncak difraksi yangmenyatakan bidang-bidang satuan kerangka strukturheksagonal lebih sedikit. Struktur amorf mempunyaikarakter penataan satuan keran~ stmktur yang relatifacak. Fenomena lain yang teramati adalah adanyapenurunan harga jarak antar bidang [200]( d200> sejalandengan peningkatan waktu kristalisasi. Pada keadaanwaktu kristalisasi lebih lama diperkirakan terbentukrongga pori yang lebih besar, sehingga dalam satuvolum ruang tertentu yang sarna harga jarak antarbidang heksagonal (d~ padatan berpori lebih besarsecara kuantitatif ;Jkan lebih kecil jika dibandingkandengan harga dhlO padatan berpori kecil.

Fenomena penurunan harga d ini juga terarnatioleh Schmidt dkk.[6] yang melakukan kajian sintesisbahan berpori heksagonal MCM-41 kaya AI. Dalarnkajiannya, Schmidt dkk. [6] melaporkan penurunan harga

Sudut diftlksi(%9)

Gambar 6. Pola difraksi sinar-X sudut nonnal aluminosilikatmesopori basil sintesis dengan waktu kristalisasi4 jam dan 12 jam sebelum (4 dan 12) dan sesudahdikalsinasi (4C dan 12C)

Prosiding Perlemuan llmiah Sains Materi I"Serpong, 20- 21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Aluminosilikat mesopori basil penelitian Zhao dkk. [14]mempunyai derajat keseraga man pori berukuran mesolebib tinggi. Sementara alumino silikat mesopori basilpenelitian ini mempunyai distribusi pori dengan duakarakter pori dominan sebagaimana nampak pada kurvadistribusi pori yang disajikan pada Gambar 8 dan 9.

Aluminosilikat mesopori basil sintesis denganwaktukristaiisasi 12 jam mempunyai jejari pori 42A (di-ameter pori ~4A).

d diikuti oleh peningkatan ukuran pori rerata sebagaiakibat meningkatnya kandungan Al dalam sistem gelpereaksi. Peningkatan ukuran pori disertai denganpengemtan harga jarak antar bidang kristal heksagonalalwninosilikat mesopori. Secara umum dapat disimpulkan bahwa pola difraksi sinar-X padatan basil sintesisdengan waktu kristalisasi lebih lama, yaitu 12 jammemberikan kecenderungan terbentuknya rasa amort(penumnan kristalinitas padatan mesopori basil sintesis)sebagai akibat meningkatnya ukuran pori. hal inibersesuaian dengan dugaan yang muncul pada karaktervibrasi inftamerah.

Secara umum bahan mesopori aluminosilikatmempunyai ukurn.n pori menyempai bahan amolf namunmemiliki keteraturan penataan dan keseragarnan ukuranmenyempai bahan mikropori seperti zeolit. Adsorpsiisoterm aluminosilikat meso pori heksagonal basilsintesis setelah dikalsinasi dengan perlakuan waktukristalisasi 4 jam dan 12 jam disajikan pada gambar 4(aluminosilikat meso pori basil sintesis pada pH 13dengan sur/Si=O,5) dan Gambar 7.

() ~ ~ 75 J([) ~ m J1S2I)mc~., "'"'"'tA~JCJOI1 ~. \I~J

Gambar 8. Kurva distribusi pori aluminosilikat mesoporibasil sintesis dengan waktu kristalisasi 4 jamdalam keadaan sesudab dikalsinasi

1'S14

_.13.$!;J t2"" »5 1{1

'b9C &.~ 7'5; 6~ 5

-40> .1

2.I0

121$m

Gambar 7. Adsorpsi isoterm aluminosilikat mesoporihasil sintesis dengan waktu kristalisai

Karakter adsorpsi isoterm aluminosilikatmesopori basil penelitian ini mempunyai kecenderungankarnkter adsorpsi isoterm tipe IV dengan titik infleksi pada

PIP 0 -{).75 tanpa menunjukkan kecenderungan memilikijumlab lapis tak bingga. Hal ini bersesuaian dengankarakter adsorpsi isoterm MCM-41 basil kajian Zhaodkk. [14 J. namun ada perbedaan pada titik infleksinya.MCM-41 beksagonal basil kajian Zbao dkk. [14Jmempunyai adsorpsi isoterm tipe IV dengan titik intleksi

pada PIP 0 -{),35. Adanya perbedaan ini diperkirakankarena adanya perbedaan distribusi ukuran pori antaraMCM-41 basil kajian Zbao dkk. [14J denganaluminosilikat mesopori basil penelitian ini.

0 Z5 50 l' 100 123 1:5iI 17' 2iXJ 22~ Z3O

jejaripori (A~Gambar 9 Kurva distribusi pori aluminosilikat mesopori hasil

sintesis dengan waktu kristalisasi 12 jam dalam keadaal.sesudah dikalsinasi

KESJMPULAN

Data basil adsorpsi gas nitrogen menunjukkanbabwa padatan basil sintesis mempunyai karaktermesopori dengan jejari Terata 17-42 A. Sementara itu,penggunaan sodium silikat sebagai sumber silikamemberikan pengarub pada jenis padatan basil yangterbentuk. Pola difraksi padatan basil memberikan

Indriana Karlini dkk. 201

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20- 21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

puncak tunggal dengan intensitas tinggi di daerahsudut difraksi kecil (28<4°) pada sudut difraksi yangmempakan karakteristik bahan mesopori heksagonalMCM-41 pada kedua padatan basil sintesis denganrasio surlSi=l daD 0.5. Waktu kristalisasi 4 jam dan 12jam dengan sistem pengadukan memberikan pengamhberupa adanya peningkatan ukuran pori sejalan denganpeningkatan waktu kristalisasi. Namun demikian.peningkatan ukuran pori tersebut disertai penurunankristalinitas padatan basil. Oleh karena ill. rnasih perludilakukan kajian lebih lanjut untuk membuat bahanmesopori dengan ukuran pori lebih besar. denganukuran diameter pori> 50A dengan kualitas penataanpori yang lebih seragmll (kristalinitas lebih baik).

DAFTARPUSTAKA

MCM-41 Materials: Template Interaction and Re-moval", Zeolites and Related MicroporousMate-rials.. State of the Art 1994, Studies in SurfaceScience and Catalysis, 84, (1994), 61-68

[7]. KRESGE,C.T.,LEONOWICZ,M.E.,ROTH,W.J.,VARTUU,J.C., ANDBECK.J.S., SClIMITr,KD.,CHU, C. T -W., OLSON, D.H., SHEPPARD, E. W.,

MCCULLEN, S.B., ffiGGINS, J.B., SCHLENKERJ.L., "M41S: a New Family of Mesoporous Mo-lecular Sieves Prepared with Liquid Crystal Tem-plates", Science and Technology in Catalysis,(1994) 11-19.

[8]. ROMERO,A,ALBA,MD.,KLINOWSKLJ., "A1u-minosilicate Mesoporous Molecular Sieve MCM-48", J:Phys. Chern. , 102, (1998),123-128.

[9]. FLANIGEN, E.M., Kl:iATAMI, H., SZYMANSKI,H.A., "Infrared Stroctural Studies ofZeo-iiteFrnme-works", in Molecular Sieve Zeo-lites-l,(1997), 201-227.

[IO].ALBA, M.D., LUAN, Z., KLINOWSKI, J.,"Titanosilicate Mesoporous Molecular Si-eveMCM-41 : Synthesis and Charac-terization",

J:Phys.Chern.,l00,(1996),2178-2182.[1 1]. TRONGON, p., JOSffi, P.N., KALIAGUINE, S.,

"Synthesis, Stability and State of Boron-Substi-tuted MCM-41 Meso-porous Molecular Sieves",J: Phys. Chern., 100, (1996), 6743-6748.

[12].RYOO, R., KIM, J.M., "Stroctural Order inMCM-41 controlled by Shifting Silicate Polymerization

EquiIibrium",.J:Chern.Soc., Chern. Commun., (1995),711-712.

[13]. CARVALHO, W.A., V ARALDO, P.B., W ALLAU,M., SCHUCHARDT, U., "Mesoporous RedoxMolecular Sieves Analogous to MCM-41 ",

Zeolites, 18, (1997), 408-416.

[14].ZHAO, X.S., LU, G.Q., AND MILLAR, G.J., "Ad-vancesin Mesoporous Molecular Sieve MCM-41 ",Ind, Eng. Chern. Res., 35, (1996), 2075-2090.

[1]. BECK-l.S.. USPatentNo. 5,057,296, Oct. 15,1991.

[2]. DAVIS, M.E.,1992, "Large and Extra-large PoreMolecular Sieves", Chem.Ind. (London), February.

[3]. KRESGE,C.T.,LEONOWICZ,M.E.,ROTH,W.l.,VAR-TULI, 1.C., AND BECK, 1.S., "OrderedMesoporous Molecular Sieves Synthesized by a

Liquid-Crystal Template Mechanism", Nature,359, (1992),710-712.

[4]. BECK,l.S.. V ARTULI, 1.C., ROTH, W.l,

LEONOWICZ, M.E., KRESGE, C. T.,SCHMITT,K.D., CHU, C. T -W., OLSON, D.H., SHEPPARD,E. W., MCCULLEN, S.B., HIGGINS, 1.B., ANDSCHLE:NKER, J.L., "A New Family ofMesoporousMol~ar Sieves Prepared with Liquid Crystal Tem-

plates",J.Am.Chem.Soc., 114,(1992),10834-10843.[5]. KRESGE, C.T., LEONOWICZ, M.E.,RO1H, W.l.,

VAR-TULI.l.C., USPatentNo.5,098,684, Mar. 24,1992b.

[61 SCHMIDT. R, AKPORIAYE, D., STOCKER, M.,ELLESTAD, O.H., "Synthesis of Al-containing